Een analoge macroscopische techniek voor de studie van moleculaire hydrodynamische processen in dichte gassen en vloeistoffen

Summary

Een experimenteel toegankelijk analoge methode voor de studie van moleculaire hydrodynamische processen in dichte vloeistoffen wordt gepresenteerd. De techniek maakt gebruik van particle image velocimetry universele, hoge-restitutie graan palen en kunt direct, macroscopische observatie van dynamische processen bekend en voorspelde bestaan in sterk interactie, hoge dichtheid gassen en vloeistoffen.

Abstract

Een analoog, macroscopische methode voor het bestuderen van de moleculaire schaal hydrodynamische processen in dichte gassen en vloeistoffen wordt beschreven. De techniek geldt een standaard vloeistof dynamische diagnostische, particle image velocimetry (PIV), om te meten: i) snelheden van individuele deeltjes (korrels), extant korte, graan-botsing tijdschalen, ii) snelheden van systemen van deeltjes, op zowel korte botsing-tijd- en lange, continuüm-stroom-tijd-schalen, iii) collectieve hydrodynamische modi bekend te bestaan in de dichte moleculaire vloeistoffen, en iv) korte – en lange-tijd-schaal snelheid autocorrelatie functies, centraal voor het begrip van de dynamiek van het deeltje-schaal in sterk interactie, dichte vloeistof systemen. Basic system bestaat uit een imaging systeem, lichtbron, vibrationele sensoren, vibrationele systeem met een bekende media, en PIV en analyse software. Vereiste experimentele metingen en een overzicht van de theoretische instrumenten die nodig zijn bij het gebruik van de analoge techniek om moleculaire schaal hydrodynamische processen te bestuderen worden gemarkeerd. De voorgestelde techniek biedt een relatief eenvoudig alternatief voor fotonische en neutron lichtbundel verstrooiing methoden traditioneel gebruikt in moleculaire hydrodynamische studies.

Introduction

Moleculaire hydrodynamica bestudeert de dynamiek en de statistische mechanica van individuele moleculen en collecties van moleculen binnen vloeistoffen. Onder de vele experimentele technieken ontwikkeld voor de studie van moleculaire hydrodynamische systemen^1,2, lichtverstrooiing^1,2,3, moleculaire dynamische simulaties^{4, 5,6,7} en, in mindere mate, inelastisch neutron scattering⁸ zijn meestal gebruikt. Helaas koppelen aanzienlijke beperkingen aan de laatste twee technieken. Simulaties van de moleculaire dynamica (MD), bijvoorbeeld: i) zijn beperkt tot kleine ruimtelijke en temporele domeinen met relatief weinig moleculen , ii) vereist gebruik van benaderende Inter deeltje potentiëlen, iii) meestal voeren periodieke randvoorwaarden, ongeldige onder niet-evenwichts bulk stromingscondities, en iv) kunnen niet, op dit moment, antwoord op de fundamentele vraag van hoe moleculaire schaal dynamiek, waarbij afzonderlijke moleculen of collecties van moleculen, ondervinden en (echt) paar terug naar, bulk, niet-evenwichts vloeistofstromen. De belangrijkste beperking neutron scattering gekoppeld is gebonden aan de moeilijkheidsgraad van de toegang tot een beperkt aantal lichtbundel neutronenbronnen beschikbaar.

We benadrukken om context voor de analoge experimentele techniek gepresenteerd in dit artikel, lichtverstrooiing technieken toegepast op eenvoudige dichte-gas en vloeistof statuswaarden vloeistoffen. In een typische lichtverstrooiing experiment, is een gepolariseerd licht laserstraal gericht op een kleine ondervraging volume met een stationaire vloeistof monster. Lichtverstrooiing van moleculen in het monster wordt vervolgens ontdekt op sommige vaste hoek ten opzichte van de invallende lichtbundel. Afhankelijk van de moleculaire dynamische regime van belang bevat detectie- en analysemethoden voor de verstrooide licht signaal licht filteren of licht mengen detectiemethoden. Zoals uiteengezet door Berne en Pecora¹, filtertechnieken, korter is dan die vloeibare staat moleculaire dynamica sonde op tijd schalen s, voeren een interferometer na verstrooiing of diffractie raspen, en kunt scannen van de spectrale dichtheid van het verstrooide licht. Optische technieken, gebruikt voor de dynamiek van de slow-tijd-schaal, mengen s, daarentegen, nemen een post scattering autocorrelator of spectrum analyzer, waarin de spectrale inhoud van de verspreide signaal wordt geëxtraheerd uit het gemeten verstrooid licht intensiteit.

In het algemeen laser sondes, op zijn minst die welke actief zijn in het zichtbare bereik van het spectrum golflengten veel langer dan de karakteristieke afstand tussen vloeistof statuswaarden moleculen hebben. Onder deze omstandigheden de sonde bundel wekt vijf collectieve, slow-tijd-schaal, lange-golf-length hydrodynamische modi^2,9,10 (langzaam ten opzichte van de frequentie karakteristiek botsing): twee viscously gedempt, contra teeltmateriaal geluidsgolven, twee afgekoppeld, puur diffusive vorticiteit modi en de modus van een enkele diffusive thermische (entropie). De sound modi zijn enthousiast in de (lengterichting) van de invallende lichtbundel, terwijl de vortical modi zijn enthousiast in de dwarsrichting.

Gelet op puur experimentele technieken, twee fundamentele vragen, liggend in het hart van het evenwicht en niet-evenwichts statistische mechanica van moleculaire, verstrooiing blijven vloeistof statuswaarden systemen, buiten licht en het neutron scattering metingen:
1) strikte argumenten^9,11 tonen aan dat de willekeurige, dynamiek van de botsing – en sub-collision-tijd-schaal van individuele moleculen van de vloeistof-staat, onder voorbehoud van de klassieke Newtoniaanse dynamica of quantumdynamica, kan worden herzien in het vorm van gegeneraliseerde Langevin vergelijkingen (GLE). GLE, bestaan op hun beurt uit een centrale theoretische hulpmiddel bij de studie van de niet-evenwichts statistische mechanica van moleculen in dichte gassen en vloeistoffen. Helaas, omdat de dynamiek van afzonderlijke (niet-macromolecular) moleculen kunnen niet worden opgelost door beide verstrooiing techniek, er is momenteel geen directe manier, buiten MD simulaties, voor het testen van de geldigheid van de GLE.
2) een fundamentele hypothese liggen in het hart van macroscopische continuüm vloeistofdynamica, poneert evenals microscale moleculaire hydrodynamica, dat op lengte – en tijdschalen groot ten opzichte van moleculaire diameters en botsing tijden, maar klein ten opzichte van het continuüm lengte – en tijdschalen, heerst lokale Thermodynamisch evenwicht (LTE). In continuüm stroom en warmte overdracht modellen, zoals de Navier-Stokes (NS) vergelijkingen, de LTE veronderstelling is vereist⁹ om paar intrinsiek niet-evenwichts, continuüm-schaal flow en energie vervoer voorzieningen — zoals viskeuze schuifspanningen en thermische geleiding — strikt evenwicht thermodynamische eigenschappen, zoals temperatuur en interne energiemarkt. Ook, terwijl de impuls en energie vervoer microscale zijn intrinsiek niet-evenwichts processen, als gevolg van de verschijning van gekoppelde, microscale massa, impuls en energie stromen, modellen van deze processen microscale veronderstellen dat de stromingen kleine verstoringen van LTE⁹vertegenwoordigen. Nogmaals, tot de beste van onze kennis, zijn er geen directe experimentele tests van de LTE veronderstelling. In het bijzonder lijkt dat geen moleculaire hydrodynamische verstrooiing experimenten zijn geprobeerd binnen dichte, bewegende, niet-evenwichts vloeibare stromen.

In dit artikel duidelijk naar voren komt een analoge experimentele techniek waarin de macroscopische, één deeltje en collectieve deeltje dynamiek van universele graan stapels, gemeten met behulp van standaard Particle Imaging Velocimetry (PIV), kunnen worden gebruikt om niet indirect voorspellen, interpreteren en single – en multi – molecule hydrodynamica in dichte gassen en vloeistoffen blootstellen. De fysieke en theoretische elementen waarmee de voorgestelde techniek zijn vermeld in een recent document gepubliceerd door onze fractie¹². Experimenteel, de macroscopische systeem moet vertonen: (i) een aanhoudende neiging tot local, situering statistische mechanisch evenwicht en (ii) de kleine, lineaire vertrek vanaf evenwicht dat (zwak) niet-evenwichts schommelingen nabootsen waargenomen moleculaire hydrodynamische systemen. Theoretisch: (i) klassieke microscale modellen beschrijven van het evenwicht en zwak-niet-evenwichts statistische mechanica van dichte, interagerende N-particle systemen moeten worden omgewerkt in situering vorm, en (ii) de resulterende situering modellen moeten betrouwbaar voorspellen van de dynamiek van de enkel – en meervoudige-deeltje, van korte, deeltje-botsing-tijd-schalen op lange, continuüm-stroom-tijd-schalen.

Hier presenteren we een gedetailleerde experimenteel protocol, alsmede representatieve resultaten verkregen door de nieuwe techniek. In tegenstelling tot MD simulaties en licht en het neutron scattering methoden, de nieuwe techniek maakt het mogelijk, voor het eerst gedetailleerde studie van moleculaire hydrodynamische processen binnen stroomt, sterk niet-evenwichts, dichte gassen en vloeistoffen.

Protocol

1. bereiding van trillingen systeem Opzetten van de trillingen systeem zoals weergegeven in Figuur 1. Dit systeem bestaat uit een ringvormige polyurethaan bowl (met een buitendiameter van 600 mm), gekoppeld aan een single-speed (1740 rpm), onevenwichtige motor, waar de laatste trillingen van het proces genereert. Dit is gekoppeld aan een verzwaarde voet en gescheiden door een groep van acht springs (de kom en verzwaarde voet worden gekocht als één stuk gemonteerd). De ko…

Representative Results

Representatieve resultaten te presenteren, verwijzen we naar continuüm-tijd-schaal processen als die waargenomen en voorspelde over termijnen, zijn lang ten opzichte van de karakteristieke graan botsing tijdschaal, en deeltje-tijd-schaal verwerkt als die waargenomen en…

Discussion

Om te gebruiken universele graan stapels als macroscopische analogen voor het onderzoek naar moleculaire hydrodynamische processen, een Vejle moet, aan de ene kant leren en gebruiken van vier fundamentele metingen, en anderzijds, meester een paar basiselementen van evenwicht en niet-evenwichts statistische mechanica. Richt zich eerst op experimentele metingen, hierbij: i) meting van individuele graan dynamiek door meting van de snelheid van de single-deeltje autocorrelatiefunctie, ii) meting van de gemiddelde/lange-tijd-…

Materials

Vibratory Polishing Bowl	Raytech	AV-75
Flow Meter	Peristaltic Pumps	913 Mity Flex
Scale	Pelouze	4040
Triaxial Accelerometer	PCB Piezotronics	PCB 356B11	Accelerometer with Sensor Signal Conditioner
Data Acquisition Computer	IBM	Thinkpad	Used with high speed camera
High Speed Camera	Redlake	Motionxtra HG-XR
Zoom Lens	Tamron	Model A18	18-250mm F/3.5-6.3
High intensity Light	ARRI	EB 400/575 D
Data Processing Computer	Dell	Dell Precision Tower 7910
PIV Software	Dantec Dynamics	Dynamic Studio 2013	version 3.41.38
Data Acquisition Hardware	National Instruments	SCXI	SCXI-1000 Chasis with SCXI 1100 Card and SCXI 1303 Adapter
Data Acquisition Software	National Instruments	LabVIEW 2012
Data Processing Software	MATHWORKS	MATLAB
Polishing Media	Rosler	RSG 10/10S	Multiple media types used (mixed, spherical, triangular)
Polishing Solution	Rosler	FC KFL (3%)	3% soap solution with water
Ruled Scale	Swiss Precision Instruments	13-911-3
Graduated Cylinder	Global Scientific	601082