Summary
走査型トンネル顕微鏡を用いたシリコン中のドーパント原子のナノ秒分解電荷ダイナミクスを観察するすべての電子方法を示す.
Abstract
ドーパントの小さな数字がデバイスのプロパティを制御することができますスケールに半導体デバイスの微細化には、そのダイナミクスを特徴付けることができる新たな技術の開発が必要です。単一ドーパントの調査と、走査トンネル顕微鏡 (STM) の使用に動機を与えるサブナノ空間分解能が必要です。ただし、従来 STM は、ミリ秒時間分解能に限定されます。いくつか方法は、ナノ秒単位の精度を持つシリコンのドーパントのダイナミクスを調べる本研究で使用されているすべての電子の時間分解 STM を含む、この欠点を克服するために開発されています。ここで示される方法は広くアクセス可能なさまざまなダイナ ミックスを原子スケールでのローカル測定を可能にします。小説時間分解走査トンネル分光法を提示、ダイナミクスを効率的に検索するために使用します。
Introduction
走査型トンネル顕微鏡 (STM) 原子スケール地形と電子構造を解決する能力のためのナノサイエンスのプレミア ツールとなっています。従来 STM の制限の 1 つは、ただし、現在プリアンプ1の限られた帯域幅のための時空間解像度をミリ秒タイム スケールに限定されることです。それは長い原子過程がよく発生するスケールを STM の時間分解能を拡張するための目標をされています。時間分解走査トンネル顕微鏡 (STM-TR) フリーマンらによって先駆的な作業します。1は、光導電スイッチとマイクロ ストリップ線路のトンネル接合するピコ秒電圧パルスを送信するサンプルのパターンを活用しました。このジャンクション混合技法は、1 nm と 20 ps2の同時解像度を達成するために使用されていますが、それは広く採用されている特殊なサンプルの構造を使用しての要件のため。幸いにも、これらの作品から得た基本的な洞察力は多く時間分解テクニックに一般化できます。STM の回路の帯域幅が複数のキロヘルツに限られているにもかかわらず、STM における非線型 I(V) 応答は多くのポンプ ・ プローブ サイクルで得られた平均トンネル電流を測定することによりプローブの高速ダイナミクスをできます。その間、多くのアプローチが検討されている、最も人気のある、以下の見直しについて簡単にします。
動揺パルス ペア-励起 (時間) STM は、トンネル接合を直接照明とエキサイティングなキャリア サンプル3のサブピコ秒の分解能を達成するために超高速パルスレーザ技術の進歩の活用します。入射レーザー光が一過性伝導を高める無料のキャリアを作成し、ポンプ ・ プローブ (td) 間の遅延の変調により d の私/dtdロックイン アンプで測定します。ポンプとプローブの間の遅延は、他の多くの光学的アプローチのように、レーザーの強度ではなく変調ので時間 STM は、ヒント3の写真照明による熱膨張を回避できます。このアプローチの最近の拡張は、ポンプ-プローブ遅延時間4の範囲を拡大するパルス ピッキングのテクニックを用いたダイナミクスを調べるに使用できます時間 STM をタイム スケールを拡張しています。重要なは、この最近の開発には、数値積分ではなく直接私(td) 曲線を測定する機能も提供します。時間 STM の最近のアプリケーションにシングル キャリア再結合の研究が含まれている (Mn, Fe)/GaAs(110) 構造 GaAs65とドナーのダイナ ミックス。時間 STM のアプリケーションいくつかの制限に直面します。時間 STM 測定信号光パルス励起自由キャリアによって異なります、半導体に最適です。さらに、トンネル電流が、先端に局地的大面積の光パルスによって興奮しているので、信号はローカル プロパティと物質輸送の畳み込み。最後に、接合部のバイアスは、研究挙動に光誘起測定タイム スケールで固定されます。
最近の光学技術、テラヘルツ STM (THz STM)、STM 探針の接合部に焦点を当てたフリー スペース THz パルスをカップルします。異なり、時間 STM で結合パルスのサブピコ秒解像度7と電子的に駆動の励起の調査を可能にする高速な電圧パルスとして動作します。興味深いことに、整流電流による thz 電磁波のパルスから結果アクセスできない極端なピーク電流密度で従来 STM8,9。最近では Si(111)-(7x7)9におけるホット エレクトロンを勉強し、イメージの10単一のペンタセン分子の振動技術が使用されました。THz パルスは、当然のことながら先端にカップル、しかし、STM 実験 THz 光源を統合する必要性が多くの実験者に挑戦する可能性があります。これは、他の広く適用可能で、容易に実装可能な技術の開発を動機します。
2010 年、メノイティウスら11は、ナノ秒電圧パルス DC オフセットの上に電子的に適用がポンプし、プローブ システム11のすべての電子技術を開発しました。この技術の導入は、以前無視された物理学を測定する時間分解 STM の明確かつ実用的なアプリケーションの重要なデモを提供しています。それを先立つ STM を混合接合として早くは無いは STM 探針にマイクロ波パルスを適用することを検討する任意のサンプルを許可します。この手法では、複雑な光学的方法または STM 接合部に光アクセスを必要はありません。低温 STMs に適応する最も簡単な方法になります。これらの技術の最初のデモは、ポンプ パルス11によって励起されたスピン状態の緩和ダイナミクスを測定するスピン偏極 STM を用いてスピンダイナミクスの研究に適用しました。15の状態し、電荷ダイナミクスの離散ミッド ギャップからキャリア捕捉率の調査に拡張されて以来最近まで、応用磁気吸着システム12,13,14に残った限定ですが、シリコン15,16の単一ヒ素ドーパント。後者の研究は、この作品の焦点です。
半導体における単一ドーパントの性質に関する研究最近注目されている重要な相補的金属酸化物半導体 (CMOS) が政権に入る今単一ドーパントがデバイスのプロパティ17 に影響を与えることができるので.さらに、いくつかの研究は、単一ドーパントが将来のデバイスの基本的なコンポーネントとして、たとえば18量子計算と量子メモリ19、量子ビットとして、単一原子トランジスタ20として役立つことができることを実証しています。,15. 将来のデバイスも STM リソグラフィ21原子精度でパターン化することができます債券 (DB) をぶら下がっているシリコンなどの他の原子欠陥を組み込む可能性があります。このために、DBs は電荷量子ビット22, 量子ドット量子セルオート マトンのアーキテクチャ23,24、および原子ワイヤー25,26として提案されているし、を作成するパターン化されています。量子ハミルトニアン ロジック ゲート27と人工分子28,29。今後は、デバイスは、単一ドーパントと DBs の両方を組み込むことができます。DBs は表面欠陥の簡単に STM を用いた特徴し、単一ドーパント デバイスを特徴付けるためにハンドルとして使用することができますので、これは魅力的な戦略です。この戦略の例として DBs は、地表付近のドーパントの充電のダイナミクスを推論する、充電センサーとしてこの作品で使用されます。これらのダイナ ミックスが TR STM は避けてらが開発した技術から適応する方法がすべて電子の使用が記録されます。11
測定は、水素終端処理した Si(100)-(2x1) 表面上の Db を選択で実行されます。約 60 の拡張ドーパント空乏領域30結晶の熱処理によって作成される水面下 nm DB と一括バンドからいくつかの残り表面近くのドーパントを分離します。DBs の STM 観察のコンダクタンスはドーパントの温度・濃度などのグローバル サンプルのパラメーターに依存しているが、個々 の DBs もローカル環境16によって強い変化を表示を発見しました。単一 DB 上 STM 測定、時に電流の流れは DB (Γバルク) に一括と先端 (Γ先端) に DB からの電子でトンネルできます率によって支配される (図 1)。ただし、DB の伝導がローカル環境に敏感であるので近くドーパントの荷電状態の影響Γバルク(図 1 b) を DB のコンダクタンスを監視することによって推定することができます。その結果、DB のコンダクタンス近くドーパントの電荷状態を感知するためとドーパントが、料金一括 (ΓLH) からの電子を供給する使用ことができ、STM 探針、彼らを失う (ΓHL )。これらのダイナ ミックスを解決するには、周りで先端は表面近傍の不純物のイオン化を誘発するしきい値電圧 (V木) TR STS が実行されます。ポンプ ・ プローブのパルスの役割は、ここで紹介 3 時間分解実験的手法で同じです。ポンプ一過性上をもたらしますバイアス レベル下からVthr、ドーパント イオン化を誘導します。これは次のより低いバイアスにプローブのパルスによってサンプリングされた DB のコンダクタンスを増加します。
このペーパーで説明したテクニックで STM を用いたナノ秒タイム スケールにミリ秒単位で発生するダイナミクスを特徴付けるしたい方お越しください。これらの技術は、電荷ダイナミクスを勉強に限定されない、STM (すなわち合衆国の上または表面近く) によって検出できる状態のコンダクタンスの非定常変化を介してダイナミクスが現れていることが重要です。プローブ パルスのデューティ サイクルはシステム ノイズ ・ フロアよりも小さい (通常一時的な状態のコンダクタンスがないと著しく異なる場合平衡状態から過渡平衡電流の違いを掛けたように1 pA)、信号がノイズで失われる、この手法では検出されません。本稿で説明した手法を実行するために必要な市販の STM システムの実験的変更は控えめなので、これらの技術は広くコミュニティにアクセス可能になりますが予想されます。
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
1 顕微鏡と実験の初期セットアップ
- そもそも、超高真空極低温対応 STM および制御ソフトウェアを関連付けられています。極低温走査トンネル顕微鏡をクールします。
メモ: このレポートで超高真空を達成するためのシステムを参照 < 10 x 10-10 Torr。STM; 極低温に冷却されるべきこれは、適度な温度で熱活性化されるドーパントの電荷ダイナミクスを調査するときに特に重要です。他の部屋は、室温であります。 - STM 探針は高周波配線 (〜 500 MHz) 装備されていることを確認します。
注: パルス整形メソッドを使用して、標準的な極低温同軸配線 (~ 20 MHz) と STM の時間応答の大幅な増加によって報告されている Grosseら31 - ポンプ ・ プローブ実験用電圧パルス対のサイクルの準備するために使用されます (図 2) の先端に少なくとも 2 つのチャネルを任意関数発生器を接続します。
- ポンプ ・ プローブの電圧パルスが個別に生成され、先端に渡す前にまとめたように、任意関数発生器を構成します。
- サンプル (VDC) をイメージングおよび従来の分光用 DC バイアスを適用します。
- 2 つの高周波スイッチを任意関数発生器の出力チャンネルに接続します。
- STM イメージングおよび従来の分光法の中に先端を接地され、効果的なバイアスはVDC + Vチップポンプ ・ プローブ実験 (図 4 a) の間にできるようにスイッチを構成します。
- トンネルのサンプルに接続されているプリアンプを介してすべての測定のための電流を収集します。
2. H-Si(100)-(2x1) の再構築の準備
- 炭化ケイ素スクライバーとウェハの背中を掻くと優しくガラス顕微鏡スライドをウェハからサンプルをスナップで 3-4 mΩ·cm n 型ヒ素をドープした si (100) ウェーハからサンプルを切断します。
- STM ホルダーにサンプルを添付し、STM の商工会議所に隣接する超高真空チャンバーを紹介します。
- 抵抗 (サンプルの温度を監視する温度計を使用することができます) 600 ° C に加熱して超高真空で少なくとも 6 時間その温度に保持してサンプルをドガします。
注: サンプルとサンプル ホルダー ガス抜きが基本圧近傍で安定するはずの圧力が上昇最初 (< 10-10 Torr) 数時間後。 - 続行する前に室温に冷却するサンプルを許可します。
- 抵抗 1800 ° C にフィラメントを加熱し基本圧力を回復するシステムを待っているサンプルと同じチャンバーにタングステン フィラメントをドガします。続行する前に、フィラメント電源を切ります。
注: サンプルすることができるために残る商工会議所このステップの間にそれがパッシベーションされるとその表面の自然酸化膜層によって、この手順から生じるサンプル表面の汚染はその後削除されます。フィラメントの温度は、特定の電流/電圧、温度計を使用してフィラメントに適用する校正する必要があります。 - 900 ° C にサンプルを点滅し、10 の温度で保持してサンプル表面から酸化物を削除室温に冷却する前に s。圧力は、点滅する手順中に基本圧力からの大きさのいくつかの注文を増加します。このプロシージャ全体が点滅の後、部屋の温度、続行する前に基本の圧力に復旧するシステムを冷却するためのサンプルを待ちます。
注: 点滅は加熱と冷却と高いランプ速度を 100 サンプルとしてこのレポート内で定義された ° C/s。 - 徐々 に 1250 ° c. の最後のフラッシュを達成するため高温にサンプルをフラッシュします。どこの圧力を超える 9 x 10-10 Torr サンプル表面の汚染を得ることを防ぐために任意のフラッシュを中止します。1250 ° C (2.6 の手順で加熱したフィラメントによって放たれる光は試料の温度の正確な読書を与えることから、温度計を防ぐため、この setpoint があるため) フラッシュを達成するために使用される電圧・電流を記録します。最後のフラッシュに 330 ° C にサンプルを冷却すると結晶として熱に必要な電圧・電流を確認した後、室温に冷却し、続行する前に基本圧力回復システムのサンプルを聞かせてください。
- 1 x 10-6 Torr の圧力で商工会議所に H2ガスをリークし、1800 ° C にタングステン フィラメントを加熱
注: これは atmoic 水素32H2を割れの効果があります。 - 1250 ° c、 5 の温度で保持してサンプルをフラッシュする前にこれらの条件を 2 分間でサンプルを保持する s、および 330 ° C に冷却
- 330 ° c の露出の 1 分後に、同時に H2リーク バルブを閉め、タングステン フィラメントをオフに、部屋の温度にサンプルを冷ます。
注: これらの高いフラッシュ温度サンプル中のドーパント分布に影響を与えます。1250 ° C に加熱はサンプル表面30近く 〜 60 nm ドーパント空乏領域を誘導するために発見されています。 - サンプルの品質を確認するには、表面の STM 像を撮影します。
注意: 良いサンプルは大きい、(> 30 nm x 30 nm) の不良率とテラス < 1% (債券、吸着、吸着等をブラブラ) デモンストレーションを古典的な Si(100)-(2x1) 復興32, ダイマー列があると互いにステップ エッジ (図 3 b) の間で平行を実行します。
3. トンネル接合のポンプ ・ プローブ パルスの品質を評価します。
- 50 pA の現在 setpoint と-1.8 V のサンプル バイアス電流フィードバック コント ローラーを魅力的な STM 探針を試料表面に近づきます。
注: これらの条件の下で先端と推定される < 1 試料表面から nm。STM 探針を使った作品は、多結晶タングステンを化学的にエッチングによって製作されました。それは Rezeqらによく記載されているプロシージャをエッチング窒素を使用してさらに研ぎ澄まされました。33。 - 広域スキャン (例えば、 50 nm x 50 nm) で大規模な表面欠陥から無料サンプル表面の領域を探します。
- STM の位置は転倒 H-Si 表面上における STM 像 (図 3 b) ダイマー列として表示されます。
- 現在のフィードバック コント ローラーをオフにします。
- -1.0 V VDC 、-0.5 V Vポンプ、-0.5 V Vプローブ200 にポンプ ・ プローブのパルスの幅を設定、ns と 2.5 にパルスの立上り/立下り時間 ns (図 4 a)。
- ポンプ ・ プローブの相対遅延は-900 から掃引、ポンプ ・ プローブのパルスの列車のシリーズを送信 900 に ns ns。
- トンネル電流ポンプ プローブまでの時間の関数としてプロットします。それは可能性が高い強いリンギング (ポンプ ・ プローブのパルスは、図 4 b間の相対遅延の関数として現在のトンネルの振動) を示します。
注意: Python と起源のソフトウェアは、プロット、分析、およびこの原稿の収集したデータを評価する使用されました。 - 3.1-3.5 の手順を繰り返しますが、パルスの立上り/立下り時間を増加します。立上り/立下り時間が増加しており、減少リンギングします。
注: 最も正確な分光学的結果を提供するリンギングを排除するほうが望ましいが、これらの技術の時間分解能は、使用するパルスの幅に制限。25 ns の立上り時間は、この作品に使用されました。
4 時間分解走査トンネル分光法 (STS-TR)
- STM の位置先端シリコン DB、負のチップ-試料バイアス (図 3 b) で明るい突起として表示されます。
- STM 電流フィードバック コント ローラーの電源を切ります。
-
25 kHz の繰り返し率プローブ パルスのみで構成される列車を送信します。パルス列のシリーズ、以上 500 の範囲でプローブのパルスのバイアスを掃引-1.8 V の DC バイアスから mV。
注: この簡単な実験は、従来の STS バイアスの範囲にわたってコンダクタンスをサンプリングする場所に似ています。- なること、結果のスペクトルの信号対雑音比 (それぞれ異なるバイアス) パルス列の時間を構成する > 10。
- 電車から成る固定バイアスに設定ポンプ ・ パルスを送る (そのVDC + Vポンプ> V木) 25 kHz の繰り返しで。これらの実験に-1.8 V、500 VDC、 Vのポンプ、およびVthrを設定 mV と-2.0 V、それぞれ。
注: ポンプ ・ パルス (1 μ s は通常十分な) 任意の長さの期間を持つことができます。 -
電車から成る 10 の遅延が続いてプローブ パルス ポンプ ・ パルスを送信 ns。これらの実験で 500 ポンプ パルスの振幅を設定 mV とプローブ パルスのスイープを 50 から 500 の mV。
注: この実験では、プローブのパルス、サンプリング従来 STS にサンプリングする平衡状態よりもむしろポンプ パルスにより作製した状態です。- このステップから収集された信号を表示する/評価するときポンプ パルスのみが適用されたときに得られた信号を減算します。
- プローブのみを比較し、同じグラフでそれらをプロットすることによってポンプ + プローブ信号します。2 つの信号の任意の履歴は、ダイナミクスを時間分解 STM 技術で検出できるの示します。
注: 固定プローブのパルスの範囲を維持し、粗く DC をスキャンによって、(0.25 V ステップで、たとえば)、オフセット 1 はこのダイナミクス技術にアクセスできるを識別するサンプルの全体のエネルギー範囲にマップ効率的にできます。実験によってパルス持続時間を変更できます。ポンプ光パルスの幅は、それは一貫して、不純物をイオン化されるようにドーパントがイオン化され、速度を超える必要があります。一般に、プローブの期間必要があります研究、動的なプロセスと同じ順序のなど 2 コンダクタンス状態の平均値をサンプリングなし最大信号で測定することができます。ダイナミクスでエネルギーを探して存在する場合は、そのヒステリシスを強化するシステムの 1 つだけの状態を測定プローブの期間を最小化をお勧めします。緩和時間の定数が見つかったら、信号対雑音比を改善するために、プローブのパルスの持続時間が増やせます。
5. 時間分解 STM 緩和ダイナミクスの測定
- シリコン DB 上 STM 探針を置き、STM 電流フィードバック コント ローラーをオフにします。
- 電車から成る固定バイアスに設定ポンプ ・ パルスを送る (そのVDC + Vポンプ> V木) 25 kHz の繰り返しで。これらの実験に-1.8 V、400 VDC、 Vのポンプ、およびVthrを設定 mV と-2.0 V、それぞれ。
注: ポンプ ・ パルス (1 μ s は通常十分な) 任意の長さの期間を持つことができます。 - ポンプ ・ プローブのパルス列を送信します。プローブ パルス振幅、ポンプよりも小さく、ヒステリシスで範囲に匹敵するが発生することを確認 (Vプローブ< Vポンプ、 Vプローブ+ VDC≈V復元力)。
- 数十 μ s までポンプ ・ プローブのパルス間の遅延時間を掃引します。
- ポンプ光パルスのみを適用した場合に得られる信号を減算します。これらの実験に-1.8 V、400 VDC、 Vのポンプ、および V のプローブを設定 mV と 210 mV、それぞれ。相対遅延掃引を-5 μ s から 35 μ s に設定します。
注: から得られる信号前のステップがよく合う (R2 > 0.80) 単一の指数関数的減衰関数によって、ポンプ光パルスによる非定常状態の寿命から抽出できますフィット。
6. 時間分解 STM 励起ダイナミクスの測定
- 電車から成る固定バイアスに設定ポンプ ・ パルスを送る (そのVDC + Vポンプより大きい > V木) 25 kHz の繰り返しで。これらの実験でVDCとVthr -1.8 V、-2.0 V、それぞれ設定します。Vポンプ220 ~ 450 mV の間を設定します。
- 数ナノ秒から数百ナノ秒にポンプ パルスの時間を掃引します。
- ポンプ ・ プローブのパルス列を送信します。プローブ パルス振幅、ポンプよりも小さくしてくださいヒステリシスで範囲に匹敵するに発生します (Vプローブ< Vポンプ、 Vプローブ+ VDC≈V復元力)。これらの実験で 210 Vのプローブを設定 mV。
- プローブ パルスのみを適用した場合に得られる信号を減算します。
メモ: 得られた信号が指数関数の場合それをポンプ光パルスが、フィットから抽出することができますレートで過渡状態 (ドーパント) を準備している (R2> 0.80)。上記で説明したプロトコルは実験とその装置の記載に固有です。他のシステムの研究、独自の実験のセットアップをカスタマイズする読者のための多くの潜在的な道があります。一般的な手法は低温冷却 STMs; に限定されないなど、先端素材を使用ことができますと窒素エッチングは必要ありません。さらに、適切にプログラムされた任意関数発生器は、2 つの独立したチャネルを合計する必要性を否定するでしょう、二重パルス波形を生成する使用できます。最後に、帯域幅の低いケーブル使用31可能性があります。
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
テキストのこのセクションに示された結果は、以前に発行された15,16をされています。選択例の動作を図 3に示します従来 STM を用いた DB。Vthrで DB のコンダクタンスの急激な変化を明確に示しています従来 I(V) 測定 (図 3 a)-2.0 V を =。DB がそれぞれに明るい突起、点状突起と暗い不況の外観を持つ-2.1 V (図 3 b、左のパネル)、-2.0 V (中央のパネル)、および-1.8 V (右側のパネル) で撮影した STM 画像でこの現象が発生もします。この移行は、DB の上に直接位置するオフ z コント ローラーとV木、2 つのレベルの結果が電信ノイズ (図に設定バイアス先端で収集したトンネル電流を見ることによって観察することも3 C). 重大に、これらの測定は、STM の先端の DB の上に直接置かれました。この配置で DB の電荷状態の変動は以下のタイム スケールで行われますe/私T = 2 ns、スイッチングの観察よりもはるかに高速であります。など、観測された挙動は DB の伝導に影響を与える充電近くドーパント動態に起因します。DB のミッド ギャップ エネルギーの拡張の波動関数、先端にバルク伝導帯から電子を実施する観察された動作は見かけだけ Db の上に直接配置する先端への架け橋としての行為の状態を注意することが重要です。バイアスが大きくなった・ テレグラフ ・ ノイズの周波数も強く増加、そのスイッチング動作は、-2.02 V で、直接 STM のプリアンプでは、もはや解決でした。これは時間分解走査トンネル顕微鏡 (STM TR) の使用をやる気し、時間分解走査トンネル分光法 (STS-TR)。
図 4は、接合部に配信されるパルスの品質を評価するために使用できるメソッドを示します。STM 回路とトンネル接合間のインピー ダンスの不一致のため、ポンプ ・ プローブのパルスで使用する高速立ち上り時間、リンギングが観察されます。ポンプ ・ プローブのパルスの相互相関はゼロ遅延でプローブのパルスの相対遅延をスイープすることにより生成できます。トンネル電流の強い増加は、ポンプ ・ プローブのパルスが重なる I(V) 測定の特性の非線形動作のために発生します。リンギングが明らかに小さい振幅振動トンネル両側に現在の起源の。2.5 からパルスの立上り時間を増やすことによって 25 ns ns、リンギングの強力な抑制がみです。各パルス立ち上がり時間で生成された信号の相対的なオフセットは、パルス幅が測定パルスの立上り時間を含めるという事実の結果です。したがって、2.5 ns の立上り時間とパルスは統合圏を有し従って大きい統合された現在、25 ns の立上り時間とパルスと比較しています。これは、定量的な比較を強調使用パルスの立上り時間が等しいとき TR stm の測定を実行のみ。
TR STS を図 5に示します。これらの測定はポンプ パルスは一過性V木、上とプローブ パルス過渡状態のコンダクタンスの尋問後、すぐにシステムをもたらします。ポンプ + プローブで得られた信号からのみプローブで取得した信号を減算することによって過渡状態のコンダクタンスをマップできます。ポンプ + プローブとプローブのみの信号を直接比較すると、任意のヒステリシスは TR STS によって検出できる動的プロセスを表しています。固定のバイアス オフセットの値を変更すると、TR STS によって検出することができますシステムのダイナミクスを効率的に識別できます。
TR-STS、ポンプ ・ プローブのパルスの持続時間を考慮することが重要です。ポンプ パルスはシステムの定常状態を誘導するために十分な長さにする必要があります (すなわち、高伝導状態にそれをポンプ)。プローブのパルスの持続時間が長すぎる場合ただし、低プローブ振幅で DB のコンダクタンスがリラックスして測定中に。この場合、プローブのパルスは DB の高と低伝導状態の両方をサンプルし、ヒステリシスの可視性を減らします。したがって、ヒステリシスの可視性を最大にする、プローブのパルスの持続時間は高伝導状態の緩和レートより短いべきです。
図 6は、ドーパントの励起と緩和ダイナミクスの時間分解測定を示しています。TR-STS のようにサンプルが固定V木、下 DC オフセット バイアスに設定されポンプ ・ パルスは一過性Vthr上記システムをもたらします。緩和ダイナミクスのプローブ パルス (図 6 a) の相対遅延をスイープすることにより観測されました。ΓHL抽出するを許可 1 つの指数関数的減衰プローブ電流相対遅延 (図 6 b) の関数としてのプロットに合います。シングル サイクルではこのレートは確認されなかった、むしろΓHLは多くのイベントで構成される時間平均のトンネル電流から推論されますに注意してくださいすることが重要です。これは光学分光学に類似した励起状態の寿命が、アンサンブルの単一の測定から決定できる単一ドーパントの寿命が測定のアンサンブルを特徴づけることがのでこの場合を除いてどこそれSTM 探針による直接検出することができます。ゼロにすることはなく固定オフセット図 6Bで観察プローブ電流が崩壊しないに注意してくださいすることが重要です。これポンプ パルス励起ダイナミクス (図 3でミリ秒スケール ・ テレグラフ ・ ノイズとして観測) 測定期間内減衰していないためにです。これは調査の下で DB のコンダクタンスが個別の緩和時間の定数を 2 つのドーパントで区切られてことを示します。ポンプの振幅が-0.6 V に-0.25 V から変化が制御実験を図 6に示します。追加の動的過程をすぐVthrにエネルギーであるポンプ振幅の関数として、イオン状態の寿命の変化を示します。ΓHLは-2.05 V を超えて一定、ので 2 つの識別されたドーパントの電荷状態のみが DB のコンダクタンスをゲーティング、ことがわかった。
(図 6) のポンプ脈拍の幅をスイープすることにより励起ダイナミクスの観測されました。ΓLHは、ポンプ幅 (図 6 e) の関数として現在の時間平均の指数フィットから抽出されました。励起のバイアスがVthrを超えていない場合はありませんポンプ幅とトンネリングの観測された依存性現在ドーパントが中立に残るため。励起のバイアスを超えるV木と、電子はイオン化不純物を残して先端にドーパントからトンネルできます。ポンプの幅をスイープでドーパントのイオンの平均レートがマップされます。図 6 階は、ポンプの振幅の関数としてΓLHの依存性を調査します。DB は、単一ドーパントで区切られて、 ΓLHは全体バイアス範囲16上ポンプの振幅が指数関数的にスケールされます。これは、不純物のイオン化率が先端に適用されるバイアス スケール ローカル電界強度指数関数的に依存するために予定です。DB1 には、すべての前の数字で勉強した DB である-2.05 V で-2.1 V と-2.25 V ステップの指数依存性を示します。この手順は、DB1 が 2 つ近くドーパントで区切られているさらなる証拠です。指数依存性は、DB2-1.6 V、単一ドーパントがそれをゲートを示す-1.3 V の範囲で観察されました。DB2 は、ミリ秒タイム スケールを超えるダイナミクスは展示していない、したがって時間分解技術と研究されませんでした。
図 1: システム研究とその関連付けられたエネルギー ダイアグラムのスケマティック。DB は db、一括からレートΓバルクとΓのヒント先端に DB を通過する電子から成る主にシリコンの上に直接配置された stm によってサンプリングされた電流 (A)それぞれ。緑色のボールで表されるヒ素のドーパントもある (ΓHL) を充填、および時間分解 STM 測定により検出できる率 (ΓLH) を空にします。(B) ドーパント (緑の曲線) の存在下で伝導帯端は相対するプルダウン ドーパントが増加コンダクタンスによる中立的な (黒い曲線)。エネルギー ダイアグラムは、-2.0 V のサンプル バイアスを計算しました。青い色の領域が塗りつぶされた状態を表します。この図は、Rashidiらの許可を得て撮影されています。16この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
図 2: TR STM はこの作品で説明する方法で実行できるように商業 STM にならない必要な変更します。DC オフセット バイアスはサンプルに適用され、STM 探針 STM イメージングおよび従来の分光法の中に接地されています。時間分解測定に使用する場合、2 つの独立したチャネルを任意関数発生器によって生成された信号は合計、高周波ケーブルを搭載する必要があります STM の先端に供給します。2 つの高周波スイッチは、制御パルス列に使用されます。トンネル電流は、サンプル側で測定されます。この図は、Rashidiらの許可を得て撮影されています。16この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
図 3: 従来 STM を用いた選択した DB の分光学的挙動します。(A) 一定の高さで収集された DB 以上 I(V) 測定。(B) 定電流 STM 像 (-2.0 V、中間) で (-2.1 V、左)、超えて DB (-1.8 V、右) 下のしきい値電圧。H-Si(100)-(2x1) 復興のダイマー列は、平行バーとして表示されます。(C) しきい値電圧 (V-2.01) で DB を取得した現在の時間トレースを STM のコント ローラー電流フィードバックとミリ秒のタイム スケールで 2 つの状態・ テレグラフ ・ ノイズが表示されます。この図は、Rashidiらの許可を得て撮影されています。16この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
図 4: トンネル接合でポンプ ・ プローブのパルスの相互相関します。(A) 相互相関パルス シーケンスの模式図。静的な DC オフセット バイアス (緑色のバー) は、このサンプルに適用されます。ポンプ ・ パルス (赤い棒) とプローブ パルス (青い棒) 間の相対遅延遅延ゼロで掃引します。ポンプ ・ プローブのパルスの各ペアは、先端に送信されたパルス列を表します。(B) 先端が H Si 上に置かれ、ポンプ ・ プローブのペアの鉄道はトンネル接合に配信。プローブの相対遅延、プローブの先端にポンプのトレーリング エッジから測定し、-900 から流された 900 に ns ns。-1.0 V の静的な DC オフセットは、サンプルに適用されました。ポンプ ・ プローブの振幅は、-0.50 V 200 ns 幅に設定されました。パルスの立上り/立下り時間は、25 に設定された ns (ブラック) 10 ns (赤), と 2.5 ns (青)。プローブ電流は測定に採用されている 5% のデューティ サイクルを考慮して 20 の係数で乗算されます、しかし、試みなされた各パルスの統合の分野が異なる事実を修正します。Inset: 0 と 900 ns 相対遅延間リンギングの拡大図。この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
図 5: 時間分解走査トンネル分光 I(V) (TR STS).(A) TR STS パルス シーケンスの模式図。静的な DC オフセット バイアス (緑色のバー) は、このサンプルに適用されます。ポンプ ・ パルス (赤い棒) プローブ パルス (青い棒) の前します。ポンプ ・ プローブのパルスの各ペアは、先端に送信されたパルス列を表します。1 μ s の幅ポンプ ・ プローブ パルス(B) TR STS 測定。ヒステリシス曲線 (赤い三角形) ポンプとポンプ (青い円) との間にシステムが双安定バイアスの範囲に重なっています。DC バイアスが-1.80 V に設定されて、ポンプ バイアスは-0.50 V、およびプローブ バイアスは 500 から 50 に流された mV です。パルス上昇・下落の 25 回 ns、ポンプの折り曲げるとプローブのパルスのリーディング ・ エッジ間の相対遅延は 10 ns、および補充率は 25 kHz。この図は、Rashidiらの許可を得て撮影されています。16この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
図 6: ドーパントの励起と緩和ダイナミクスの時間分解測定。(A,D)パルス シーケンスの模式図。静的な DC オフセット バイアス (緑色のバー) は、このサンプルに適用されます。ポンプ ・ パルス (赤い棒) プローブ パルス (青い棒) の前します。ポンプ ・ プローブのパルスの各ペアは、先端に送信されたパルス列を表します。ΓHLの (B) の測定は、ポンプ ・ プローブのパルスの相対遅延を席巻によって行われます。ポンプ ・ プローブのパルスは、1 μ s の幅を持ちます。サンプルとしてに-1.80 V の DC オフセットを適用します。ポンプ ・ プローブ パルスそれぞれ-0.4 と-0.21 V の振幅があります。実線は指数関数とデータのフィットです。(C) ΓHL別ポンプ振幅での測定。誤差範囲は、指数の継手の標準誤差を表しています。(E) ΓLHの測定は、ポンプの期間を席巻によって行われます。-1.80 V の DC オフセットはサンプルに適用され、プローブ パルス選択した DB は-2.05 V Vthr V.-0.21 の振幅があります。実線は指数関数とデータのフィットです。2 つの異なるポンプ振幅ΓLH (F) 測定選択 DBs。 DB1 (赤い三角形) テキストで他のすべての測定に使用される DB です。DB2 は、異なる選択した DB Rashidiらに完全に記載されて16実線は指数関数とデータの適合です。この図は、Rashidiらの許可を得て撮影されています。16この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
TR STS ポンプ パルスは適用されませんのバリアントは、継続的ではなく高周波でサンプリングされているシステムが従来の STS に匹敵します。プローブ パルスの期間が適切な場合 (>ΓLH)、TR STS 信号なしで従来の STS と正確に一致する実験のデューティ サイクルに比例定数をポンプ光パルスを乗算できますを取得測定。測定は、ロックイン アンプ、低域通過フィルターの使用により信号が不明な部分を弱めるだろうそれ以外の場合を使用せず作られていますので、これはのみ可能です。これは避けてらによって用いられる方法間に有意差です。11この作品で取り上げた。ロックイン アンプの使用は、測定の感度を向上させるのに使用できますが、TR STS の従来の STS 測定との直接比較を防ぐことができます。この感度が必要なシステムでオンにロックイン アンプ追加感度、ダイナミクス、実験者効率的に検索するようなオフにロックイン アンプとコンサートの両方の方法が使えることが予想されます。中に励起と緩和ダイナミクスの解析。
これらの技術の主な欠点は、彼らの時間の分解能は数ナノ秒に制限されてです。これは、数桁の接合混合または光テクニックを持つが達成できるかよりも遅いです。これは STM 回路とトンネル接合31の間のインピー ダンス不整合により電圧の立ち上がり時間をサブナノ パルスを使用するときに発生する信号が鳴っているの結果。確かに、すべて電子的方法は 120 ps34として罰金の時間分解能を達成しているが、その解像度でのダイナミクスを調べるために使用されていません。最適に設計された STM は、トンネル接合は, 完全にインピー ダンス不一致になるまで STM 完全にインピー ダンス整合回路があります。これが歪みとパルスの損失を排除するとマイクロ波電力を反映よりもむしろ接合を横切る配信。結果リンギングを除去するために可能な戦略は、パルスを効果的に減衰が反映されるように、STM 回路に余分な損失を追加すること。
この作品で最も簡単な方法すなわち、商業の STM に内部の変更は行われませんでした撮影されました。相互相関法は、パルスの立上り時間を拡張することによって最小化し、リンギング、特性評価に使用されました。パルスの立ち上がり時間は、時間分解能を制限、ために、これらの技術 (いくつか ns) の限界のタイム スケールで発生する動的なプロセスを特徴付けるこの戦略を使用できません。これらの状況で鳴っている積極的に抑制できる大らが開発した技術を採用することにより31,の任意関数発生器とトンネル接合伝達関数を考慮するパルスの形成を含みます。
TR STM にすべての電子のアプローチには、他の著名な TR STM のアプローチに比べて多くの利点があります。まず、接合混合 STM と比較してこのアプローチには、特殊なサンプル構造の必要はありません。従来 STM でスキャンすることができます任意のサンプルは、これらの方法に従う必要があります。さらに、すべての電子のアプローチでは、STM または超高速の光学系の使用の大幅な変更は必要ありません。確かに、これらの技術を実行するために必要な STM 回路への変更が非常に控えめな、商業 STMs 高周波ケーブルでご利用いただけます。さらに、プロジェクトのアプローチですべて電子プローブ ダイナミクスは、パルスが STM 探針に直接供給される純粋ローカル。これは、入射レーザー パルスは、正方形を数ミクロンに集中することができますのみ時間 STM と対照的します。最後に、すべての電子的な方法は、ポンプ ・ プローブ、標準的な STM 測定への直接比較をできるようにバイアスを正確に操作する機能を許可します。これは本稿で説明する方法のいくつかの中心、それは TR STM に光学的なアプローチで類似のパルス シーケンスを実装することができますが、実験が困難です。
実験原子の空間分解能とナノ秒時間分解能で測定電荷ダイナミクスを紹介します。この非常にアクセス可能な方法で検討する新しい物理学の豊富があります。たとえば、単一原子のダイナミクスは、魅惑的な重要な技術的に。単一原子のダイナミクスは、従来 STM の制限内で以前調べたが、6 追加桁違い (ナノ秒ミリ秒間) から処理と同様の調査のためにこの手法がドアを開けます。特に、これは通常それらの根底にある根本的なプロセスを STM で観測された遅いイベントからのギャップを埋めます。
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
著者は、彼らは競合する金銭的な利益があることを宣言します。
Acknowledgments
専門知識や技術のマーティン クルティエとマーク Salomons に感謝したいと思います。我々 も NRC、レベル、および AITF 金融支援ありがちましょう。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Low Temperature Scanning Tunneling Microscope | Scientaomicron | Custom-made with 500MHz bandwidth wiring | |
| Arbitarary Function Genorator | Tektronix | AFG3252C | |
| RF Power Splitter/ Combiner | Mini-Circuits | ZFRSC-42-S + | |
| RF Switch | Mini-Circuits | X80-DR230-S + | |
| Non-Contact Infrared Pyrometers | Micron Infrared | MI 140 |
References
- Nunes, G., Freeman, M. R. Picosecond resolution in scanning tunneling microscopy. 262 (5136), Science. New York, N.Y. 1029-1032 (1993).
- Khusnatdinov, N. N., Nagle, T. J., Nunes, G. Ultrafast scanning tunneling microscopy with 1 nm resolution. Appl. Phys. Lett. 77 (26), 4434-4436 (2000).
- Takeuchi, O., Morita, R., Yamashita, M., Shigekawa, H. Development of time-resolved scanning tunneling microscopy in femtosecond range. Jpn. J. Appl. Phys. 41 (7 B), 4994-4997 (2002).
- Terada, Y., Yoshida, S., Takeuchi, O., Shigekawa, H. Real-space imaging of transient carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy. Nat. Photon. 4 (12), 869-874 (2010).
- Yoshida, S., Yokota, M., Takeuchi, O., Oigawa, H., Mera, Y., Shigekawa, H. Single-atomic-level probe of transient carrier dynamics by laser-combined scanning tunneling microscopy. Appl. Phys. Express. 6 (3), (2013).
- Kloth, P., Wenderoth, M. From time-resolved atomic-scale imaging of individual donors to their cooperative dynamics. Science Ad. 3, (2017).
- Cocker, T. L., et al. An ultrafast terahertz scanning tunnelling microscope. Nat. Photon. 7 (8), 620-625 (2013).
- Yoshioka, K., et al. Real-space coherent manipulation of electrons in a single tunnel junction by single-cycle terahertz electric fields. Nat. Photon. 10 (12), 762-765 (2016).
- Jelic, V., et al. Ultrafast terahertz control of extreme tunnel currents through single atoms on a silicon surface. Nat. Phys. 13, 591-598 (2017).
- Cocker, T. L., Peller, D., Yu, P., Repp, J., Huber, R. Tracking the ultrafast motion of a single molecule by femtosecond orbital imaging. Nature. 539 (7628), 263-267 (2016).
- Loth, S., Etzkorn, M., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. Measurement of Fast Electron Spin Relaxation Times with Atomic Resolution. Science. 329 (5999), 1628-1630 (2010).
- Loth, S., Baumann, S., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. Bistability in Atomic-Scale Antiferromagnets. Science. 335 (6065), (2012).
- Baumann, S., Paul, W., Choi, T., Lutz, C. P., Ardavan, A., Heinrich, A. J. Electron paramagnetic resonance of individual atoms on a surface. Science. 350 (6259), 417-420 (2015).
- Yan, S., Choi, D. -J., Burgess, J. A. J., Rolf-Pissarczyk, S., Loth, S. Control of quantum magnets by atomic exchange bias. Nat. Nano. 10 (1), 40-45 (2014).
- Rashidi, M., et al. Time-Resolved Imaging of Negative Differential Resistance on the Atomic Scale. Phys. Rev. Lett. 117 (27), 276805 (2016).
- Rashidi, M., et al. Time-resolved single dopant charge dynamics in silicon. Nat. Comm. 7, 13258 (2016).
- Koenraad, P. M., Flatté, M. E. Single dopants in semiconductors. Nat. Mat. 10 (2), 91-100 (2011).
- Kane, B. E. A silicon-based nuclear spin quantum computer. Nature. 393 (6681), 133-137 (1998).
- Freer, S., et al. A single-atom quantum memory in silicon. Quantum Science and Technology. 2, 3-14 (2016).
- Fuechsle, M., et al. A single-atom transistor. Nat. Nano. 7 (4), 242-246 (2012).
- Lyding, J. W., Shen, T. -c, Hubacek, J. S., Tucker, J. R., Abeln, G. C. Nanoscale patterning and oxidation of H-passivated Si(100)-2×1 surfaces with an ultrahigh vacuum scanning tunneling microscope. Appl. Phys. Lett. 64 (118), 2010-2012 (1994).
- Livadaru, L., et al. Dangling-bond charge qubit on a silicon surface. New J. Phys. 12 (8), 83018 (2010).
- Haider, M. B., Pitters, J. L., DiLabio, G. A., Livadaru, L., Mutus, J. Y., Wolkow, R. A. Controlled Coupling and Occupation of Silicon Atomic Quantum Dots at Room Temperature. Phys. Rev. Lett. 102 (4), 46805 (2009).
- Taucer, M., et al. Single-Electron Dynamics of an Atomic Silicon Quantum Dot on the H - Si (100)-(2x1) Surface. Phys. Rev. Lett. 112 (25), 256801 (2014).
- Engelund, M., Papior, N., Brandimarte, P., Frederiksen, T., Garcia-Lekue, A., Sánchez-Portal, D. Search for a Metallic Dangling-Bond Wire on n -Doped H-Passivated Semiconductor Surfaces. J. Phys. Chem. C. 120 (36), 20303-20309 (2016).
- Bohloul, S., Shi, Q., Wolkow, R. A., Guo, H. Quantum Transport in Gated Dangling-Bond Atomic Wires. Nano Lett. 17, 322-327 (2017).
- Kolmer, M., Zuzak, R., Dridi, G., Godlewski, S., Joachim, C., Szymonski, M. Realization of a quantum Hamiltonian Boolean logic gate on the Si(001):H surface. Nanoscale. 7, 12325-12330 (2015).
- Schofield, S. R., et al. Quantum engineering at the silicon surface using dangling bonds. Nat. Comm. 4, 1649 (2013).
- Wood, J. A., Rashidi, M., Koleini, M., Pitters, J. L., Wolkow, R. A. Multiple Silicon Atom Artificial Molecules. https://arxiv.org/abs/1607.06050. , (2016).
- Pitters, J. L., Piva, P. G., Wolkow, R. A. Dopant depletion in the near surface region of thermally prepared silicon (100) in UHV. J. Vac. Sci. Technol. 30 (2), 21806 (2012).
- Grosse, C., Etzkorn, M., Kuhnke, K., Loth, S., Kern, K. Quantitative mapping of fast voltage pulses in tunnel junctions by plasmonic luminescence. Appl. Phys. Lett. 103 (18), (2013).
- Boland, J. J. Scanning tunnelling microscopy of the interaction of hydrogen with silicon surfaces. Adv. Phys. 42, 129-171 (1993).
- Rezeq, M., Pitters, J., Wolkow, R. Tungsten nanotip fabrication by spatially controlled field-assisted reaction with nitrogen. J. Chem. Phys. 124, 204716 (2006).
- Saunus, C., Raphael Bindel, J., Pratzer, M., Morgenstern, M. Versatile scanning tunneling microscopy with 120 ps time resolution. Appl. Phys. Lett. 102 (5), (2013).
