Summary
Vi visar en all-elektroniska metod för att observera nanosekund-löst kostnad dynamics dopämne atomer i kisel med en sveptunnelmikroskop.
Abstract
Miniatyriseringen av halvledarkomponenter till skalor där litet numrerar av dopants kan styra enhetsegenskaper kräver utveckling av nya tekniker kan karakterisera deras dynamik. Utreda enda dopants kräver sub nanometer rumslig upplösning, som motiverar användning av scanning tunneling microscopy (STM). Konventionella STM är dock begränsat till millisekund temporal upplösning. Flera metoder har utvecklats för att övervinna denna brist, inklusive elektroniskt tid-löst STM, som används i denna studie för att undersöka dopämne dynamik i silicon med nanosekund upplösning. De metoder som presenteras här är lättillgänglig och möjliggöra lokala mätning av ett brett utbud av dynamics på den atomära skalan. En roman löst tid-scanning tunneling spektroskopi teknik presenteras och används för att effektivt söka för dynamics.
Introduction
Scanning tunneling microscopy (STM) har blivit det främsta verktyget i nanovetenskap för sin förmåga att lösa Atom-skala topografi och elektronisk struktur. En begränsning med konventionella STM, är dock att dess temporal upplösning är begränsad till millisekund tidsskalan på grund av den begränsa bandbredden för nuvarande förförstärkare1. Det har länge varit ett mål att förlänga STM'S temporal upplösning att skalorna som atomära processer ofta uppstå. De banbrytande arbete i tid-löst scanning tunneling microscopy (TR-STM) av Freeman et. al. 1 utnyttjas fotokonduktiva växlar och microstrip kraftledningar mönstrad på prov att överföra pikosekund spänning pulser till tunnel korsningen. Denna korsning-blandning teknik har använts för att uppnå samtidiga resolutioner av 1 nm och 20 ps2, men det har aldrig varit allmänt antas på grund av kravet att använda specialiserade prov strukturer. Lyckligtvis, den grundläggande insikten vunnits från dessa verk kan generaliseras till många tid-löst tekniker; även om STMS kretsar bandbredd är begränsad till flera kilohertz, tillåter den icke-linjära åsamkas reaktion i STM snabbare dynamics att bli utforskad genom att mäta den genomsnittliga tunnel nuvarande erhålls över många pump-probe cykler. Under de mellanliggande åren, många lösningar har undersökts, den mest populära som granskas kortfattat nedan.
Skakat-puls-par-upphetsad (SPPX) STM utnyttjar framsteg i ultrasnabb pulsad laser teknik för att uppnå sub pikosekund upplösning genom direkt lysande tunnel korsningen och spännande bärare i exempel3. Infallande laserljuset skapar gratis bärare som övergående förbättra överledning och modulering av fördröjningen mellan pumpen och sonden (td) tillåter djagdtd skall mätas med ett lock in-förstärkare. Eftersom fördröjningen mellan pumpen och sonden moduleras snarare än laserns intensitet, liksom i många andra optiska metoder, undviker SPPX-STM foto belysning-inducerad termisk expansion av tip3. Senare förlängningar av detta tillvägagångssätt har utökat de tidsskalor som SPPX-STM kan användas för att undersöka dynamics genom att utnyttja puls-plockning tekniker för att öka utbudet av pump-probe dröjsmål gånger4. Allt erbjuder detta senaste utveckling också möjligheten att mäta jag(td) kurvor direkt i stället för via numerisk integration. Senaste program för SPPX-STM har omfattade studiet av transportören rekombination i enkel-(Mn, Fe)/GaAs(110) strukturerar5 och givare dynamics i GaAs6. Tillämpningar av SPPX-STM möta vissa restriktioner. Signalen SPPX-STM åtgärder beror på gratis bärare upphetsad av de optiska pulserna och passar bäst för halvledare. Dessutom, även om tunneldrivning nuvarande är lokaliserad till spetsen, eftersom ett stort område är upphetsad av de optiska pulserna, är signalen en faltning av lokala egenskaper och materialtransport. Bias vid korsningen är slutligen fast vid mätning tidsskalan så att dynamiken under studie måste vara photoinduced.
En nyare optiska teknik, terahertz STM (THz-STM), par ledigt utrymme THz pulser fokuserade på korsningen till STM spetsen. Till skillnad från i SPPX-STM, kopplade pulserna beter sig som snabba spänning pulser möjliggör för utredning av elektroniskt driven excitationer med sub pikosekund resolution7. Intressant, genereras renad nuvarande från THz pulserna resultat i extrema peak strömtätheter inte tillgänglig av konventionella STM8,9. Tekniken har använts nyligen att studera heta elektroner i Si(111)-(7x7)9 och bild vibrationen av en enda pentacene molekyl10. THz-pulser naturligt par till spetsen, nödvändigheten av att integrera en THz källa till STM försök är dock sannolikt att vara utmanande att många praktiker. Detta motiverar utvecklingen av andra allmänt tillämpliga och lätt genomförbara tekniker.
I 2010, Loth o.a. 11 utvecklat ett elektroniskt teknik där nanosekund spänning pulser appliceras ovanpå en DC offset elektroniskt pump och sond system11. Införandet av denna teknik erbjöd en kritisk demonstration av entydig och praktiska tillämpningar av tid-löst STM att mäta tidigare obemärkt fysik. Även om det inte är lika snabb som junction blandning STM, som föregick det, tillåter tillämpa mikrovågsugn pulser till STM spetsen godtyckliga prover undersökas. Denna teknik kräver inte några komplicerade optiska metoder eller optisk access till STM korsningen. Detta gör det lättaste tekniken anpassas till låg temperatur stm. Den första demonstrationen av dessa tekniker tillämpades till studien av spin-dynamik där en spin-polariserade STM användes för att mäta avkoppling dynamiken i spin-stater upphetsad av pump pulser11. Tills nyligen, dess ansökan återstod begränsad till magnetiska adatom system12,13,14 , men har sedan utvidgats till studiet av transportören fånga takt från en diskret mitt gap anges15 och debitera dynamics av enstaka arsenik dopants i kisel15,16. Den sistnämnda studien är i fokus för detta arbete.
Studier av enstaka dopants i halvledare egenskaper har nyligen uppmärksammats betydande eftersom kompletterande metalloxid halvledarkomponenter (CMOS) går nu in regimen där enda dopants kan påverka enhetsegenskaper17 . Dessutom har flera studier visat att enstaka dopants kan tjäna som den grundläggande komponenten i framtida enheter, till exempel som qubits för quantum uträkningen18 och quantum minne19, och som enda atom transistorer20 , 15. framtiden enheter kan också innehålla andra Atom-skala defekter, såsom kisel dinglande bond (DB) som kan vara mönstrade med Atom precision med STM litografi21. I detta syfte DBs har föreslagits som kostnad qubits22, kvantprickar för quantum cellulära automater arkitekturer23,24, och atomic ledningar25,26 och har varit mönstrad för att skapa Quantum Hamiltonsk logik grindar27 och konstgjorda molekyler28,29. Framåt, kan enheter innefatta både enstaka dopants och DBs. Detta är en attraktiv strategi eftersom DBs ytdefekter som enkelt kan karakteriseras med STM och används som ett handtag för att karakterisera enda dopämne enheter. Som ett exempel på denna strategi används DBs i detta arbete som kostnadsfritt sensorer för att härleda laddning dynamiken i ytnära dopants. Dessa dynamics fångas med hjälp av ett elektroniskt förhållningssätt till TR-STM som är anpassade från de tekniker som utvecklats av Loth o.a. 11
Mätningar utförs på valda DBs på en väte avslutas Si(100)-(2x1) yta. En dopämne utarmning regionen sträcker sig ungefär 60 nm under ytan, skapas via termisk behandling av kristall30, frikopplar DB och de få återstående ytnära dopants från bulk band. STM studier av DBs har funnit att deras konduktans är beroende av övergripande urval parametrar, såsom koncentrationen av dopants och temperaturen, men enskilda DBs visar också starka variationer beroende på deras lokala miljö16. Under en STM mätning över en enda DB strömflödet styrs av den hastighet vid vilken kan elektroner tunnel från huvuddelen till DB (Γbulk) och från DB till spetsen (Γtip) (figur 1). Men eftersom överledning av DB är känslig till sin lokala miljö, påverkar kostnad delstaten närliggande dopants Γbulk (figur 1B), som kan härledas genom att övervaka DBS konduktans. Som ett resultat, konduktans en DB kan användas för att känna kostnad påstår av närliggande dopants, och kan användas för att fastställa de priser som dopants är levererade elektronerna från huvuddelen (ΓLH) och förlora dem till STM spetsen (ΓHL < / c13 >). Lös dessa dynamics, utförs TR-STS runt tröskeln spänningar (Vthr) som inducerar spetsen jonisering av ytnära dopants. Rollen av pumpen och sonden pulserna är densamma i de tre tid-löst experimentella tekniker presenteras här. Pumpens ger normalnivå bias nivån från nedan ovan Vthr, som inducerar dopämne jonisering. Detta ökar konduktans i DB, som ingår i urvalet av sonden pulsen som följer på en lägre bias.
Metoder som beskrivs i denna uppsats kommer att gynna dem som vill karakterisera dynamics som inträffar på en millisekund att nanosekund tidsskalan med STM. Medan dessa tekniker inte är begränsade till att studera kostnad dynamics, är det avgörande att dynamiken manifesteras via övergående förändringar i konduktans i stater som kan bli utforskad av STM (dvs staterna på eller nära ytan). Om Konduktans övergående staternas inte skiljer sig avsevärt från den jämvikt staten, sådan att skillnaden mellan övergående och jämvikt strömmarna multiplicerat med är sonden puls intermittensen mindre än system buller golvet (vanligtvis 1 pA), signalen försvinner i bruset och kan inte upptäckas av denna teknik. Eftersom de experimentella ändringarna av kommersiellt tillgängliga STM-system som krävs för att utföra de metoder som beskrivs i detta dokument är blygsam, förväntas det att dessa tekniker blir allmänt tillgängliga för gemenskapen.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
1. installationen av Mikroskop och experiment
- Börja med en ultrahög vakuum kryogen-kompatibla STM och tillhörande programvara. Cool STM för kryogena temperaturer.
Obs: I detta betänkande, ultrahög vakuum hänvisar till system som uppnå < 10 x 10-10 Torr. STM bör kylas till kryogena temperaturer; Detta är särskilt viktigt när du undersöker kostnad dynamiken i dopants, som är termiskt aktiverade vid måttliga temperaturer. Andra kammare kan vara vid rumstemperatur. - Säkerställa att STM spetsen är utrustade med hög frekvens ledningar (~ 500 MHz).
Obs: Genom att använda puls forma metoder, en stor ökning av tiden svaret av en STM med standard kryogen temperatur koaxial kablar (~ 20 MHz) har rapporterats av Grosse o.a. 31 - Anslut en godtycklig funktionsgenerator med minst två kanaler till spetsen (figur 2), som används för att förbereda cykler av spänning puls par används för pump-probe experiment.
- Konfigurera den godtyckliga funktionsgenerator så att pumpen och sonden spänning pulserna genereras självständigt och sammanfattade innan matas in spetsen.
- Applicera den DC bias spänning används för bildhantering och konventionella spektroskopi i urvalet (VDC).
- Anslut två radiofrekvens växlar till godtycklig funktion generatorn utgång kanaler.
- Konfigurera växlarna så att spetsen kommer vara jordad under STM imaging och konventionella spektroskopi och effektiv bias är VDC + Vtip under pumpen-probe experiment (figur 4A).
- Samla tunneldrivning aktuella för alla mätningar genom en förförstärkare ansluten till provet.
2. förberedelse av H-Si(100)-(2x1) återuppbyggnaden
- Klyva ett prov från en 3-4 mΩ·cm n-typ arsenik dopade Si(100) wafer av repor på baksidan av rånet med en kiselkarbid scriber och försiktigt knäppa provet av rånet med glas objektglas.
- Anbringa en STM provhållaren provet och presentera den för en ultrahög vakuumkammare som gränsar till STM kammaren.
- Degas provet av ohmsk uppvärmning det till 600 ° C (pyrometer kan användas för att övervaka provets temperatur) och hålls kvar vid denna temperatur för minst 6 h i ultrahög vakuum.
Obs: Trycket stiger initialt som provet och provhållaren degas, men bör stabiliseras nära bastrycket (< 10-10 Torr) efter flera timmar. - Låt provet svalna till rumstemperatur innan du fortsätter.
- Degas en glödtråden i samma kammare som provet genom ohmsk uppvärmning glödtråden till 1800 ° C och väntar systemet att återställa till bastrycket. Stäng av glödtråden innan du fortsätter.
Obs: Provet kan förbli i kammaren under det här steget eftersom det är passiviseras av infödda oxidskiktet på dess yta, och all kontaminering av provet ytan orsakade från detta steg kommer att tas bort senare. Glödtrådens temperatur måste kalibreras till en viss ström/spänning tillämpas på glödtråden med pyrometer. - Ta bort oxider från provet ytan genom blinkande provet till 900 ° C och hålls kvar vid denna temperatur för 10 s innan du svalkar det rumstemperatur. Trycket kommer att öka flera tiopotenser från bastrycket under förfarandet för blinkande. Efter varje blinkar hittade hela proceduren, vänta tills provet svalna till rumstemperatur och systemet för att återställa till bastrycket innan du fortsätter.
Obs: Blinkande definieras inom detta betänkande som värme och kyla provet med hög ramp priser, storleksordningen 100 ° C/s. - Successivt flash provet med högre temperaturer när du försöker nå en slutlig blixt av 1250 ° C. Avbryta någon blixt där trycket stiger över 9 x 10-10 Torr att förhindra prov ytan från att bli förorenat. Registrera den spänning/ström används för att uppnå den 1250 ° C flash (ljuset avges från uppvärmd glödtråden i steg 2,6 förhindrar pyrometer ger en noggrann läsning av provets temperatur och därmed detta börvärde bör användas). På sista blixten, fastställa den spänning/ström som krävs för att värma provet till 330 ° C som kristallen kyls, så låt provet svalna till rumstemperatur och låt systemet återställa till bastrycket innan du fortsätter.
- Läcka H2 gas in i kammaren vid ett tryck på 1 x 10-6 Torr och värma glödtråden till 1800 ° C.
Obs: Detta har effekten av knakande den H2 atmoic väte32. - Håll provet i dessa villkor i 2 min innan blinkande 1250 ° C, provet hålls kvar vid denna temperatur för 5 s och kyla det till 330 ° C.
- Efter 1 min exponering vid 330 ° C, samtidigt stänga ventilen H2 läcka, Stäng av glödtråden och låt provet svalna till rumstemperatur.
Obs: Dessa flash temperaturer påverkar fördelningen av dopants i provet. Värme till 1250 ° C har konstaterats för att inducera en ~ 60 nm dopämne utarmning regionen nära prov yta30. - Kontrollera provets kvalitet genom att ta STM bilder av ytan.
Obs: Bra prover har stora (> 30 nm x 30 nm) terrasser med en fel hastighet av < 1% (dinglande obligationer, adsorberat molekyler, adatoms, etc.) och kommer att visa det klassiska Si(100)-(2x1) återuppbyggnad32, vilken dragen dimer rader Kör antiparallel en annan över steg kanter (figur 3B).
3. bedömning av kvaliteten på Pump-probe pulserna i tunneln korsningen
- Strategi STM spetsen för provet ytan genom att engagera aktuella feedback handkontrollen med ett aktuellt börvärde för 50 pA och en prov bias av -1,8 V.
Obs: Under dessa förhållanden uppskattas spetsen till < 1 nm från provet ytan. STM spetsen används i detta arbete producerades av kemiskt etsning polykristallina volfram. Det var slipade ytterligare med kväve etsning förfarande, som är väl beskrivna i Rezeq et al. 33. - Leta efter ett område på prov ytan fri från stora ytdefekter genom att ta stort område skanningar (t.ex. 50 nm x 50 nm).
- Ställning STM välta en H-Si på ytan, som visas som dimeren rader i STM bilder (figur 3B).
- Stäng av den nuvarande feedback controller
- Ställa in VDC till -1,0 V, Vpump till -0,5 V, V-sond till -0,5 V, bredden på pumpen och sonden pulserna till 200 ns och uppgång/nedgång tid av pulserna till 2.5 ns (figur 4A).
- Skicka en serie tåg av pumpen och sonden pulser där relativa fördröjningen av pumpen och sonden sveps från-900 ns till 900 ns.
- Rita tunneldrivning nuvarande som en funktion av fördröjningen mellan pumpen och sonden. Det kommer troligen Visa stark ringande (svängningar i tunneldrivning nuvarande som en funktion av den relativa fördröjningen mellan pumpen och sonden pulserna, figur 4B).
Obs: Python och ursprung programvara användes för att rita, analysera och utvärdera de insamlade för detta manuskript. - Upprepa steg 3.1 – 3.5, men öka upphov/höst tider av pulserna. Ringmärkning kommer att minska när tidens uppgång/nedgång ökar.
Obs: Det har önskat att eliminera ringer för att ge de mest exakta spektroskopiska resultat, tid-resolutionen av dessa tekniker är dock begränsad till bredden på pulserna används. 25 ns stigtider användes för detta arbete.
4. tid-löst Scanning Tunneling spektroskopi (TR-STS)
- Ställning STM välta en kisel DB, som visas som ljusa utbuktningar på negativa tip-prov fördomar (figur 3B).
- Stäng av STM nuvarande feedback handkontrollen.
-
Skicka ett tåg bestående av endast sonden puls med en upprepning på 25 kHz. Över en serie av puls tåg, sopa bias av sonden pulsen över en rad 500 mV från DC bias av -1,8 V.
Obs: Detta enkla experiment är analog med konventionella STS där konduktans samplas över en rad fördomar.- Konfigurera längd puls tågen (vardera med en annan bias) så att de resulterande spectrana har en signal-brus-förhållande > 10.
- Skicka ett tåg bestående av pump pulser vid en fast bias (sådan att VDC + Vpump > Vthr) med en upprepning på 25 kHz. I dessa experiment, ange VDC, Vpumpoch Vthr till -1,8 V, 500 mV och -2,0 V respektive.
Obs: Pump pulser kan har godtyckligt långa löptider (1 µs är vanligtvis tillräckligt). -
Skicka ett tåg bestående av pump pulserna med sonden pulserna följt av en fördröjning på 10 ns. I dessa experiment, ställa in amplituden av pump pulsen som 500 mV och av sonden puls svepet från 50 till 500 mV.
Obs: I detta experiment, sond pulsen är provtagning den stat som utarbetats av pump pulsen, i stället för jämvikt staten provtagits i konventionella STS.- Subtrahera den signal som erhålls när endast pump pulsen tillämpades vid visning/utvärdering av signalen som samlats in från detta steg.
- Jämföra sonden bara och pumpen + sond signaler genom att rita dem i samma graf. Någon hysteres i de två signalerna är en indikation av dynamik som kan bli utforskad med tid-löst STM tekniker.
Obs: Genom att hålla spänna av sonden pulsen fast och grovt skanning DC offset (i 0,25 V steg, till exempel), en kan effektivt mappa hela energi spänna av provet att identifiera dynamics tillgänglig för tekniken. Pulse varaktigheter kan ändras beroende på experimentet. Bredden på pumpen pulsen måste vara längre än den hastighet vid vilken dopanten joniseras, sådan att det genomgående joniserar dopanten. I allmänhet bör sonden varaktigheter vara av samma storleksordning som den dynamiska processen under studie, så att maximal signalen kan mätas utan provtagning ett genomsnitt av två konduktans staterna. Söka efter energier på vilken dynamik föreligger, rekommenderas att varaktigheterna sondens minimeras så att bara en stat av systemet mäts för att förbättra hysteres. Som avkoppling tid konstanterna hittas, kan varaktigheten av sonden pulsen ökas för att förbättra signal-brusförhållande.
5. tid-löst STM mätningar av avkoppling Dynamics
- Placera STM spetsen över en kisel DB och Stäng av STM nuvarande feedback handkontrollen.
- Skicka ett tåg bestående av pump pulser vid en fast bias (sådan att VDC + Vpump > Vthr) med en upprepning på 25 kHz. I dessa experiment, ange VDC, Vpumpoch Vthr till -1,8 V, 400 mV och -2,0 V respektive.
Obs: Pump pulser kan har godtyckligt långa löptider (1 µs är vanligtvis tillräckligt). - Skicka ett tåg av pumpen och sonden pulser. Säkerställa att sonden pulserna har en amplitud mindre än pumpar och jämförbara till intervallet på vilken hysteres uppstår (V-sond < Vpump, V-sond + VDC≈ Vhystersis).
- Sopa fördröjningen mellan pumpen och sonden pulsen upp till flera tiotals µs.
- Subtrahera den signal som erhålls när endast pump pulsen tillämpades. I dessa experiment, ange VDC, Vpumpoch Vsond till -1,8 V, 400 mV och 210 mV, respektive. Ange den relativa dröjsmål svepet från-5 μs till 35 μs.
Obs: Om signalen erhållits från föregående steg är väl fit (R2 > 0,80) av en enda exponentiell förruttnelse funktion, då tillståndet övergående utarbetats av pump pulsen livstid kan extraheras från passformen.
6. tid-löst STM mätningar av Excitation Dynamics
- Skicka ett tåg bestående av pump pulser vid en fast bias (sådan som större än VDC + Vpump > Vthr) med en upprepning på 25 kHz. I dessa experiment, ange VDC och Vthr -1,8 V och -2,0 V, respektive. Ställ in Vpump mellan 220 och 450 mV.
- Sopa hela pumpen pulsen från flera nanosekunder att flera hundra nanosekunder.
- Skicka ett tåg av pumpen och sonden pulser. Sonden pulserna bör ha en amplitud mindre än pumpar och jämförbara till intervallet på vilken hysteres uppstår (V-sond < Vpump, V-sond + VDC≈V hystersis). I dessa experiment, skapa Vsonden 210 mV.
- Subtrahera den signal som erhålls när endast sonden pulsen tillämpades.
Obs: Om den signal som erhålls är exponentiell, anger att pumpen pulsen förbereder transienta tillstånd (joniserat dopämne) i en takt som kan extraheras från passformen (R2> 0,80). Protokollet beskrivs ovan är specifika för experiment och utrustning som beskrivs här. Det finns många potentiella vägar för läsarna att anpassa sina egna experiment för studier av andra system. Till exempel är de allmänna teknikerna inte begränsade till cryogenically kyls STM; tip material kan användas, och de kräver inte kväve etsning. Dessutom kunde en passande programmerade godtyckliga funktionsgenerator användas för att generera dubbel-pulse vågformer, som skulle förneka behovet av att summera två oberoende kanaler. Slutligen, lägre bandbredd kablage kan vara begagnade31.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Resultaten presenteras i detta avsnitt av texten har varit tidigare publicerade15,16. Figur 3 illustrerar beteendet hos ett exempel valt DB med konventionella STM. En konventionell åsamkas mätning (figur 3A) skildrar tydligt en kraftig förändring i konduktans i DB på Vthr = 2,0-V. Detta beteende är också observerats i STM-bilder som tagits på -2,1 V (figur 3B, vänstra panelen), -2,0 V (mellersta panelen) och -1,8 V (höger panel), där DB har utseendet på en ljusa utstick, en fläckig utstick och en mörk depression, respektive. Denna övergång kan också observeras genom att titta på tunneldrivning nuvarande samlas in med spetsen placeras direkt ovanpå DB med z-controller avstängd och bias inställt Vthr, vilket resulterar i två-nivå telegraph buller (figur 3 C). det är avgörande i dessa mätningar, spetsen av STM var placeras direkt över DB. I detta arrangemang, fluktuationer i DBS avgift tillstånd uppstår på tidsskalor nedan e / IT = 2ns, vilket är mycket snabbare än växlingen observerats. Som sådan, tillskrivs observerade beteendet laddning dynamiken i närliggande dopants som påverkar konduktans i DB. Det är viktigt att notera att eftersom utökade-vågfunktionen av DB: s mitt gap energi act som en bro att genomföra elektroner från bulk ledningsmusikbandet till spetsen, observerade beteendet framgår endast när spetsen placeras direkt över DBs. Bias ökades, frekvensen av telegraf buller också starkt ökade, så att på-2.02 V, växlingsbeteendet skulle inte längre kunna lösas direkt genom STMS förförstärkare. Detta motiverade användningen av tid-löst scanning tunneling microscopy (TR-STM) och tid-löst scanning tunneling spektroskopi (TR-STS).
Figur 4 visar en metod som kan användas för att bedöma kvaliteten på de pulser som levereras till korsningen. Ringmärkning observeras när snabba stigtider används för pumpen och sonden pulserna på grund av impedans obalans mellan STM kretsarna och tunnel korsningen. En cross-korrelation på pumpen och sonden pulserna kan genereras av svepande relativa fördröjningen av sonden pulsen genom noll fördröjning. En stark ökning av tunneling nuvarande uppstår när pumpen och sonden pulserna överlappar varandra på grund av den karakteristiska olinjära beteenden utfört mätningar. Ringmärkning manifesteras genom mindre amplitud svängningar i tunneldrivning aktuella på båda sidor av ursprung. Genom att öka stigtider på pulserna från 2,5 ns till 25 ns, en stark dämpning av ringmärkning observeras. Relativa förskjutningen av de signaler som genereras med varje puls stigtiden är ett resultat av det faktum att pulsbredd mäts för att inkludera upphov tider av pulserna. Därför pulser med 2,5 ns upphov gånger har en större integrerat område och därför en större integrerad nuvarande, jämfört med pulser med 25 ns stigtider. Detta belyser att kvantitativ jämförelse av TR-STM mätningar bör endast utföras när upphov tider av pulserna används är lika.
Figur 5 visar TR-STS. I dessa mätningar ger en pump puls övergående systemet ovan Vthr, och omedelbart efter en sond puls förhör konduktans i transienta tillstånd. Konduktans i transienta tillstånd kan kartläggas genom att subtrahera den signal som förvärvats med sond endast från den signal som erhålls med pump + sond. När pumpen + sond och sonden bara signaler jämförs direkt, är någon hysteres indikativt för dynamiska processer som kan bli utforskad av TR-STS. Genom att ändra värdet av den fasta DC offset bias, kan dynamiken i systemet som kan trotsat av TR-STS identifieras effektivt.
I TR-STS är det viktigt att tänka på varaktigheten av pumpen och sonden pulserna. Pump pulsen bör vara tillräckligt lång för att framkalla en steady-state av systemet (dvs. pumpa det i tillståndet hög konduktans). Om varaktigheten av sonden pulsen är för lång, men sedan låg sonden amplituder, konduktans av DB kan koppla av under mätningen. I det här fallet kommer att sonden pulsen prova både höga och låga konduktans påstår av DB och reducera synbarheten av hysteresen. Därför, för att maximera synligheten av hysteresen, varaktigheten av sonden pulsen bör vara kortare än avkoppling andelen hög-konduktans staten.
Figur 6 visar tid-löst mätningar av dopade avkoppling och magnetisering dynamik. Som i TR-STS, provet är inställd på ett fast DC offset bias nedan Vthr, och pumpen pulserna föra normalnivå systemet ovan Vthr. Avkoppling dynamics var utforskad av svepande relativa fördröjningen av sonden pulserna (figur 6A). Montering en tomt på sonden nuvarande som en funktion av det relativa dröjsmålet (figur 6B) med en enda exponentiell förruttnelse tillåtet ΓHL extraheras. Det är viktigt att notera att denna ränta är aldrig observerats för en enda cykel, snarare ΓHL är slutsatsen från den tid-genomsnitt tunneling aktuella som består av många händelser. Detta är analogt med optisk spektroskopi, där livslängden för ett exciterat tillstånd kan fastställas från enskilda mätningar av en ensemble, förutom att i detta fall en enda dopämne livstid kan karakteriseras genom en ensemble av mätningar eftersom det kan vara trotsat direkt av STM spetsen. Det är viktigt att notera att sonden nuvarande observerats i figur 6B inte förfalla till noll, utan snarare att en fast förskjutning. Detta beror på att pumpen pulsen retar dynamics (observeras som millisekund-skala telegraph ljudet i figur 3 c) som inte förfaller inom tidsramen som mätning. Detta indikerar att konduktans i DB under studien är gated av två dopants med distinkta avkoppling tidskonstanter. Figur 6 c visar en kontroll experiment där amplituden av pumpen är varierade från -0,25 V till -0,6 V. En förändring av joniserat staten, som en funktion av pump amplituden, skulle tyda på att ytterligare dynamiska processer finns nära i energi till Vthr. Eftersom ΓHL är konstant bortom-2.05 V, slutsatsen är att endast avgift påstår av de två identifierade dopants gating konduktans i DB.
Magnetiseringen dynamics var utforskad av vidsträckt bredden på pumpen pulsen (figur 6 d). Γ LH extraherades från en exponentiell passform samma tid-genomsnitt som en funktion av pump bredd (figur 6E). När den pumpade bias inte överstiger Vthr, finns det inga observerade beroendet mellan pump och tunneldrivning nuvarande eftersom dopants förbli neutrala. När den pumpade bias överstiger Vthr, kan en elektron tunnel från dopanten till spetsen lämnar den dopade joniserat. Genom att sopa bredden på pumpen, är den genomsnittliga räntan som dopanten joniseras mappad. Figur 6F utreder beroendet av ΓLH som en funktion av pumpens amplitud. Om en DB är gated av en enda dopämne, förväntas ΓLH skala exponentiellt med pumpens amplitud över hela bias intervallet16. Detta är förväntat eftersom de dopade jonisering klassar beror exponentiellt på styrkan i lokala elektriska fältet som skalor med bias tillämpas till spetsen. DB1, som DB studerade i alla tidigare siffror, visar en exponentiell beroendet mellan -2,1 V och V -2,25, och ett steg på-2.05 V. Detta steg är ytterligare bevis att DB1 är gated av två närliggande dopants. En exponentiell beroende observerades för DB2 över intervallet -1,3 V till -1,6 V, som anger att en enda dopämne gated det. DB2 uppvisar inte någon dynamics bortom millisekund tidsskalan och därför har studerats inte med andra tid-löst tekniker.
Figur 1: Schematisk av systemet av studien och dess associerade energi diagrammet. (A) det aktuella urvalet av STM spetsen placeras direkt ovanpå en kisel DB huvudsakligen består av elektroner som passerar från huvuddelen till DB och från DB till spetsen, med priser Γbulk och Γspets, respektive. Arsenik dopants, representeras av gröna bollar, har också fylla (ΓHL) och tömma priser (ΓLH) som kan vara trotsat av tid-löst STM mätningar. (B) överledning bandet kanten i närvaro av en joniserad dopämne (grön kurva) dras ned jämfört med när dopanten är neutral (svarta kurvan), vilket resulterar i en ökad konduktans. Energi diagrammet beräknades för ett prov bias av -2,0 V. Det blå färgade området företräder fyllda staterna. Denna siffra har tagits med tillstånd från Rashidi o.a. 16 Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 2: de krävs ändringar som måste göras till en kommersiell STM sådan att TR-STM kan utföras med de metoder som beskrivs i detta arbete. En DC offset bias appliceras på provet, och under STM imaging och konventionella spektroskopi, STM spetsen är jordad. När användas för tid-löst mått, är de signaler som skapats av en godtycklig funktionsgenerator med två oberoende kanaler summeras och utfodras till spetsen av STM, som måste vara utrustad med högfrekvent kablage. Två radiofrekvent växlar används för att kontrollera puls tågen. Tunneldrivning nuvarande mäts på prov sida. Denna siffra har tagits med tillstånd från Rashidi o.a. 16 Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 3: spektroskopiska beteendet hos en vald DB med konventionella STM. (A) en åsamkas mätning över DB samlas in på konstant höjd. (B), konstant-ström STM bilder av DB bortom (-2,1 V, vänster), på (-2,0 V, mitten), och nedanför (-1,8 V, höger) på plasttransistorn. Dimer rader av H-Si(100)-(2x1) rekonstruktionen visas som Barr. (C) med den aktuella feedbacken controller av STM av en aktuell tid spårning förvärvade över DB vid den tröskelspänningen (-2.01 V) visar två stater telegraph buller på millisekund tidsskalan. Denna siffra har tagits med tillstånd från Rashidi et. al. 16 Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 4: en cross-korrelation på pumpen och sonden pulserna i tunneln korsningen. (A) Schematisk bild av cross-korrelation puls sekvenser. En statisk DC offset bias (grön stapel) används för provet. Den relativa fördröjningen mellan pump pulserna (röda staplar) och sonden pulserna (blå staplar) är svepte genom noll fördröjning. Varje par av pumpen och sonden pulser representerar ett tåg av pulser skickas till spetsen. (B) spets placeras över H-Si och ett tåg av pump-probe par levereras till tunnel korsningen. Relativa fördröjningen av sonden mäts från bakkanten av pumpen till framkanten av sonden och sveptes från-900 ns till 900 ns. En statisk DC offset för -1,0 V tillämpades på provet. Pumpen och sonden amplituder sattes till -0,50 V med 200 ns bredder. Uppgång/nedgång tiden av pulserna sattes till 25 ns (svart), 10 ns (röd) och 2,5 ns (blå). Sonden nuvarande var multiplicerad med faktorn tjugo att redovisa 5% intermittensen sysselsatt i mätningen, men inga försök gjordes att korrigera för det faktum att varje puls tåg integrerade områdena skiljer sig åt. Infällt: en förstorad vy av ringmärkning mellan 0 och 900 ns relativa försening. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 5: tid-löst scanning tunneling åsamkas spektroskopi (TR-STS). (A) Schematisk bild av TR-STS puls sekvenser. En statisk DC offset bias (grön stapel) används för provet. Pump pulser (röda staplar) föregå sonden pulser (blå staplar). Varje par av pumpen och sonden pulser representerar ett tåg av pulser skickas till spetsen. (B) TR-STS mätning med 1 µs bredd pumpen och sonden pulser. Hysteresen mellan kurvorna utan pumpen (röda trianglar) och med pumpen (blå cirklar) överlappar intervallet bias där systemet är bistabila. DC bias är inställd på-1.80 V, pump bias är -0,50 V och sonden bias sveptes från 500 till 50 mV. Pulserna har stigit och fallit gånger 25 ns, relativa fördröjningen mellan trailing edge av pumpen och sonden pulsen framkant är 10 ns, och andelen tillskott är 25 kHz. Denna siffra har tagits med tillstånd från Rashidi et. al. 16 Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 6: tid-löst mätningar av dopade excitation och avkoppling dynamics. (A,D) Scheman över puls sekvenser. En statisk DC offset bias (grön stapel) används för provet. Pump pulser (röda staplar) föregå sonden pulser (blå staplar). Varje par av pumpen och sonden pulser representerar ett tåg av pulser skickas till spetsen. (B) mätning av ΓHL görs av svepande relativa fördröjningen av pumpen och sonden pulserna. Pumpen och sonden pulserna har bredder på 1 µs. En DC offset för-1.80 V tillämpas på provet; pumpen och sonden pulserna har amplituder -0,4 och -0,21 V, respektive. Den heldragna linjen är ett anfall av data med en exponentiell funktion. (C) mätning av ΓHL vid olika pump amplituder. Felstaplar representera standard felen av de exponentiella rördelarna. (E) mätning av ΓLH görs av svepande varaktigheten av pumpen. En DC offset för-1.80 V tillämpas på provet och sonden pulserna har en amplitud av -0,21 V. Vthr för den valda DB är-2.05 V. Den heldragna linjen är ett anfall av data med en exponentiell funktion. (F) mätningar av ΓLH vid olika pump amplituder för två valda DBs. DB1 (röda trianglar) är DB används för alla andra mätningar i texten. DB2 är en olika valda DB och beskrivs fullt i Rashidi o.a. 16 heldragna linjer är anfall av data med en exponentiell funktion. Denna siffra har tagits med tillstånd från Rashidi o.a. 16 Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
Varianten av TR-STS som pumpen pulsen inte tillämpas är jämförbar med konventionella STS, förutom att systemet som samplas med hög frekvens i stället för kontinuerligt. Om varaktigheten för sonden pulserna är lämpliga (>ΓLH), TR-STS signal förvärvade utan pump pulsen kan multipliceras med en konstant som är proportionell mot experimentets intermittens att sammanfalla exakt med en konventionell STS mätning. Detta är endast möjligt eftersom mätningarna utförs utan användning av en inlåsning förstärkare som annars skulle dämpa en okänd del av signalen på grund av låg-pass filtrering används. Detta är en väsentlig skillnad mellan de metoder som används av Loth o.a. 11 och de presenteras i detta arbete. Användning av en inlåsning förstärkare kan användas för att förbättra känsligheten i mätningarna, men hindrar direkt jämförelse av TR-STS med konventionella STS mätningar. I system där det krävs denna känslighet, förväntas det att båda metoderna kan användas i konsert, med inlåsning förstärkaren avstängd sådan att praktiker kan effektivt söka för dynamics, och låsa in förstärkaren aktiverat för lagt till känslighet under karakterisering av excitation och avkoppling dynamik.
Den största nackdelen med dessa tekniker är att deras temporal upplösning är för närvarande begränsad till flera nanosekunder. Detta är flera storleksordningar långsammare än vad som kan uppnås med junction-blandning eller optiska tekniker. Detta är en följd av signalen ringer, vilket uppstår när spänning pulser med sub nanosekund stigtider används, på grund av impedans obalans mellan STM kretsen och den tunnel junction31. Verkligen, all-elektroniska metoder har uppnått tidsupplösning lika fina som 120 ps34 men har ännu inte använts att undersöka dynamics vid den upplösningen. Ett optimalt utformade STM skulle ha en perfekt impedans-matchade STM krets fram till tunneln korsningen, vilket skulle vara perfekt impedans-felaktigt. Detta skulle eliminera snedvridning och försvinnande av pulsen och skulle återspegla mikrovågseffekten, snarare än leverera den över korsningen. En möjlig strategi att eliminera den resulterande ringning skulle vara att lägga till extra skingrande STM kretsen så att återspeglas pulser skulle dämpas effektivt.
I detta arbete togs det enklaste tillvägagångssättet, dvs inga inre ändringar kommersiella STM utfördes. En cross-korrelation teknik användes för att karakterisera ringmärkning, som var då minimeras genom att helt enkelt utöka upphov tider av pulserna. Eftersom stigtiden av pulserna begränsar tidsupplösningen, kan inte denna strategi användas för att karaktärisera dynamiska processer som sker på tidsskalor på gränserna för dessa tekniker (flera ns). I dessa situationer, kan ringningar undertryckas aktivt genom att använda de tekniker som utvecklats av Grosse o.a. 31 , som innebär att forma pulserna att redovisa överföringsfunktionen för den godtyckliga funktionsgenerator och tunnel korsningen.
Den elektroniskt inställningen till TR-STM har många fördelar jämfört med andra framstående TR-STM tillvägagångssätt. För det första, i jämförelse med junction-blandning STM, denna metod kräver inte några specialiserade prov strukturer. Alla prover som kan skannas med konventionella STM bör vara mottagliga för dessa tekniker. Ytterligare, det all-elektroniskt tillvägagångssättet inte kräver betydande ändringar av STM eller användning av ultrasnabb optik. Ändringarna till den STM-kretsar som krävs för att utföra dessa tekniker är verkligen extremt blygsam, kommersiella STM med högfrekvent kablage finns. Dessutom är dynamiken utforskad med elektroniskt inställning rent lokal, som pulserar levereras direkt till STM spetsen. Detta kontrasterar mot SPPX-STM, där de infallande laserpulser kan bara vara fokuserat till flera fyrkantiga mikrometer. Slutligen, den elektroniskt metoden medger möjligheten att noggrant manipulera fördomar av pumpen och sonden, möjliggör en direkt jämförelse att STM standardmått. Detta är central för flera av de tekniker som beskrivs i detta dokument, och medan det kan vara möjligt att genomföra liknande puls sekvenser för optiska metoder för TR-STM, det är experimentellt svårt.
De experimentella tekniker presenteras här åtgärd kostnad dynamics med atomär rumslig upplösning och nanosekund temporal upplösning. Det finns en uppsjö av nya fysik studeras med denna mycket tillgänglig metod. Till exempel är dynamiken i enstaka atomer fascinerande och viktigt teknologiskt. Enskild atom dynamics var tidigare studerat inom ramen för konventionella STM, men denna teknik öppnar dörren för att undersöka liknande processer över sex ytterligare storleksordningar (från millisekund att nanosekund). Bland annat överbryggar detta klyftan långsam händelser vanligen observerats i STM, till de grundläggande processer som ligger bakom dem.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
Författarna förklarar att de har inga konkurrerande finansiella intressen.
Acknowledgments
Vi vill tacka Martin Cloutier och Mark Salomons för sin tekniska expertis. Vi tackar också NRC, NSERC och AITF för ekonomiskt stöd.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Low Temperature Scanning Tunneling Microscope | Scientaomicron | Custom-made with 500MHz bandwidth wiring | |
| Arbitarary Function Genorator | Tektronix | AFG3252C | |
| RF Power Splitter/ Combiner | Mini-Circuits | ZFRSC-42-S + | |
| RF Switch | Mini-Circuits | X80-DR230-S + | |
| Non-Contact Infrared Pyrometers | Micron Infrared | MI 140 |
References
- Nunes, G., Freeman, M. R. Picosecond resolution in scanning tunneling microscopy. 262 (5136), Science. New York, N.Y. 1029-1032 (1993).
- Khusnatdinov, N. N., Nagle, T. J., Nunes, G. Ultrafast scanning tunneling microscopy with 1 nm resolution. Appl. Phys. Lett. 77 (26), 4434-4436 (2000).
- Takeuchi, O., Morita, R., Yamashita, M., Shigekawa, H. Development of time-resolved scanning tunneling microscopy in femtosecond range. Jpn. J. Appl. Phys. 41 (7 B), 4994-4997 (2002).
- Terada, Y., Yoshida, S., Takeuchi, O., Shigekawa, H. Real-space imaging of transient carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy. Nat. Photon. 4 (12), 869-874 (2010).
- Yoshida, S., Yokota, M., Takeuchi, O., Oigawa, H., Mera, Y., Shigekawa, H. Single-atomic-level probe of transient carrier dynamics by laser-combined scanning tunneling microscopy. Appl. Phys. Express. 6 (3), (2013).
- Kloth, P., Wenderoth, M. From time-resolved atomic-scale imaging of individual donors to their cooperative dynamics. Science Ad. 3, (2017).
- Cocker, T. L., et al. An ultrafast terahertz scanning tunnelling microscope. Nat. Photon. 7 (8), 620-625 (2013).
- Yoshioka, K., et al. Real-space coherent manipulation of electrons in a single tunnel junction by single-cycle terahertz electric fields. Nat. Photon. 10 (12), 762-765 (2016).
- Jelic, V., et al. Ultrafast terahertz control of extreme tunnel currents through single atoms on a silicon surface. Nat. Phys. 13, 591-598 (2017).
- Cocker, T. L., Peller, D., Yu, P., Repp, J., Huber, R. Tracking the ultrafast motion of a single molecule by femtosecond orbital imaging. Nature. 539 (7628), 263-267 (2016).
- Loth, S., Etzkorn, M., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. Measurement of Fast Electron Spin Relaxation Times with Atomic Resolution. Science. 329 (5999), 1628-1630 (2010).
- Loth, S., Baumann, S., Lutz, C. P., Eigler, D. M., Heinrich, A. J. Bistability in Atomic-Scale Antiferromagnets. Science. 335 (6065), (2012).
- Baumann, S., Paul, W., Choi, T., Lutz, C. P., Ardavan, A., Heinrich, A. J. Electron paramagnetic resonance of individual atoms on a surface. Science. 350 (6259), 417-420 (2015).
- Yan, S., Choi, D. -J., Burgess, J. A. J., Rolf-Pissarczyk, S., Loth, S. Control of quantum magnets by atomic exchange bias. Nat. Nano. 10 (1), 40-45 (2014).
- Rashidi, M., et al. Time-Resolved Imaging of Negative Differential Resistance on the Atomic Scale. Phys. Rev. Lett. 117 (27), 276805 (2016).
- Rashidi, M., et al. Time-resolved single dopant charge dynamics in silicon. Nat. Comm. 7, 13258 (2016).
- Koenraad, P. M., Flatté, M. E. Single dopants in semiconductors. Nat. Mat. 10 (2), 91-100 (2011).
- Kane, B. E. A silicon-based nuclear spin quantum computer. Nature. 393 (6681), 133-137 (1998).
- Freer, S., et al. A single-atom quantum memory in silicon. Quantum Science and Technology. 2, 3-14 (2016).
- Fuechsle, M., et al. A single-atom transistor. Nat. Nano. 7 (4), 242-246 (2012).
- Lyding, J. W., Shen, T. -c, Hubacek, J. S., Tucker, J. R., Abeln, G. C. Nanoscale patterning and oxidation of H-passivated Si(100)-2×1 surfaces with an ultrahigh vacuum scanning tunneling microscope. Appl. Phys. Lett. 64 (118), 2010-2012 (1994).
- Livadaru, L., et al. Dangling-bond charge qubit on a silicon surface. New J. Phys. 12 (8), 83018 (2010).
- Haider, M. B., Pitters, J. L., DiLabio, G. A., Livadaru, L., Mutus, J. Y., Wolkow, R. A. Controlled Coupling and Occupation of Silicon Atomic Quantum Dots at Room Temperature. Phys. Rev. Lett. 102 (4), 46805 (2009).
- Taucer, M., et al. Single-Electron Dynamics of an Atomic Silicon Quantum Dot on the H - Si (100)-(2x1) Surface. Phys. Rev. Lett. 112 (25), 256801 (2014).
- Engelund, M., Papior, N., Brandimarte, P., Frederiksen, T., Garcia-Lekue, A., Sánchez-Portal, D. Search for a Metallic Dangling-Bond Wire on n -Doped H-Passivated Semiconductor Surfaces. J. Phys. Chem. C. 120 (36), 20303-20309 (2016).
- Bohloul, S., Shi, Q., Wolkow, R. A., Guo, H. Quantum Transport in Gated Dangling-Bond Atomic Wires. Nano Lett. 17, 322-327 (2017).
- Kolmer, M., Zuzak, R., Dridi, G., Godlewski, S., Joachim, C., Szymonski, M. Realization of a quantum Hamiltonian Boolean logic gate on the Si(001):H surface. Nanoscale. 7, 12325-12330 (2015).
- Schofield, S. R., et al. Quantum engineering at the silicon surface using dangling bonds. Nat. Comm. 4, 1649 (2013).
- Wood, J. A., Rashidi, M., Koleini, M., Pitters, J. L., Wolkow, R. A. Multiple Silicon Atom Artificial Molecules. https://arxiv.org/abs/1607.06050. , (2016).
- Pitters, J. L., Piva, P. G., Wolkow, R. A. Dopant depletion in the near surface region of thermally prepared silicon (100) in UHV. J. Vac. Sci. Technol. 30 (2), 21806 (2012).
- Grosse, C., Etzkorn, M., Kuhnke, K., Loth, S., Kern, K. Quantitative mapping of fast voltage pulses in tunnel junctions by plasmonic luminescence. Appl. Phys. Lett. 103 (18), (2013).
- Boland, J. J. Scanning tunnelling microscopy of the interaction of hydrogen with silicon surfaces. Adv. Phys. 42, 129-171 (1993).
- Rezeq, M., Pitters, J., Wolkow, R. Tungsten nanotip fabrication by spatially controlled field-assisted reaction with nitrogen. J. Chem. Phys. 124, 204716 (2006).
- Saunus, C., Raphael Bindel, J., Pratzer, M., Morgenstern, M. Versatile scanning tunneling microscopy with 120 ps time resolution. Appl. Phys. Lett. 102 (5), (2013).
