في هذا العمل، قمنا بإعداد ممتز يتكون من N الموجبة، N-dimethylamino بروبيلاكريلاميد ميثيل كلوريد رباعي (DMAPAAQ) هلام البوليمر وهيدروكسيد الحديد لامتصاص الزرنيخ من المياه الجوفية. تم إعداد الجل من خلال طريقة جديدة مصممة لضمان أقصى محتوى لجزيئات الحديد في هيكلها.
في هذا العمل، قمنا بإعداد ممتز يتكون من هلام البوليمر الموجبة التي تحتوي على هيدروكسيد الحديد في هيكلها مصممة لامتصاص الزرنيخ من المياه الجوفية. وكان هلام اخترنا N،N-ثنائي ميثيل أمينو بروبيريلاكريلاميد كلوريد الميثيل رباعي (DMAPAAQ) هلام. وكان الهدف من طريقة إعداد لدينا لضمان الحد الأقصى لمحتوى هيدروكسيد الحديد في هيكل هلام. هذا النهج التصميم تمكين الامتزاز في وقت واحد من قبل كل من هيكل البوليمر من هلام وعنصر هيدروكسيد الحديد، وبالتالي، وتعزيز قدرة الامتزاز من المواد. لفحص أداء الجل، قمنا بقياس حركية التفاعل، وقمنا بتحليلات حساسية درجة الحموضة والانتقائية، وراقبنا أداء الامتزاز بالزرنيخ، وأجرينا تجارب تجديد. قررنا أن الجل يخضع لعملية تشيميزوربتيون ويصل إلى التوازن في 10 ساعة. وعلاوة على ذلك، فإن الزرنيخ الهلامي الامتزاز بشكل فعال عند مستويات درجة الحموضة المحايدة وبشكل انتقائي في بيئات أيون معقدة، محققاً أقصى حجم الامتزاز قدره 1.63 مليون متر/غرام. ويمكن تجديد هلام مع كفاءة 87.6٪ ويمكن استخدام هاكل لdesorption بدلا من هيدروكسيد الصوديوم الضارة. إذا ما أُخذت معاً، فإن طريقة التصميم المستندة إلى الجل هي نهج فعال لبناء ممتزات الزرنيخ عالية الأداء.
تلوث المياه هو مصدر قلق بيئي كبير، وتحفيز الباحثين على تطوير أساليب لإزالة الملوثات مثل الزرنيخ من النفايات1. من بين جميع الطرق المبلغ عنها، وعمليات الامتزاز هينهج منخفض التكلفة نسبيا لإزالة المعادن الثقيلة 2،3،4،5،6،7. تعتبر مساحيق أوكسي هيدروكسيد الحديد واحدة من أكثر المواد الممتزة كفاءة لاستخراج الزرنيخ من الحلول المائية8،9. ومع ذلك، فإن هذه المواد تعاني من عدد من العيوب، بما في ذلك أوقات التشبع المبكر والسلائف الاصطناعية السامة. بالإضافة إلى ذلك، هناك تأثير سلبي شديد في نوعية المياه عندما يتم استخدام هذه الممتزات لفترة طويلة من الزمن10. ثم هناك حاجة إلى عملية فصل إضافية، مثل الترسيب أو الترشيح، لتنقية المياهالملوثة، مما يزيد من تكلفة الإنتاج أكثر 8،11.
في الآونة الأخيرة، طور الباحثون هلام البوليمر مثل هيدروجيلات الموجبة، microgels، وcryogels التي أظهرت خصائص الامتزاز فعالة. على سبيل المثال، تم تحقيق معدل إزالة الزرنيخ بنسبة 96٪ عن طريق cryogel الموجبة، بولي (3-أكريلاميدو بروبيل) كلوريد الأمونيوم ثلاثي الميثيل [ع (APTMACl)]12. بالإضافة إلى ذلك، في الحموضة 9، تم تحقيق ما يقرب من 99.7٪ كفاءة إزالة من قبل هذا هيدروجيل الموجبة13. في درجة الحموضة 4، 98.72 تم تحقيق 98.72 ملغ / غرام من القدرة القصوى لاستبتزاز الزرنيخ من قبل microgel، استنادا ً إلى تريس (2-أمينوإيثيل) أمين (TAEA) وغليرولديغليسيدل الأثير (GDE)، ع (TAEA-co-GDE)14. على الرغم من أن هذه المواد الهلامية أظهرت أداء الامتزاز جيدة، فإنها فشلت في إزالة الزرنيخ بشكل فعال من الماء عند مستويات درجة الحموضة المحايدة، ولم يتم الإبلاغ عن اختيارها في جميع البيئات المدروسة15. تم قياس قدرة الامتزاز القصوى البالغة 227 ملغم/غرام من عندما استخدمت في (III)-Sn(IV) وهى مادة صفراً ثنائية مختلطة مغلفة بأكسيد عند درجة حرارة 313 ك ودرجة الحموضة قدرها 716. بدلا من ذلك، في-Zr ثنائي أكسيد المغلفة بالخشب (IZBOCS) كما استخدمت لإزالة الزرنيخ وحققت قدرة الامتزاز القصوى من 84.75 ملغ / غرام في 318 K ودرجة الحموضة من 717. وتعاني المواد الممتزة الأخرى المبلغ عنها من انخفاض أداء الامتزاز، وعدم إمكانية إعادة التدوير، وانخفاضالاستقرار، وارتفاع تكاليف التشغيل والصيانة، واستخدام المواد الكيميائية الخطرة في عملية التوليف 4.
وقد سعينا إلى معالجة القيود المذكورة أعلاه من خلال تطوير مادة ذات أداء محسن لامتصاق الزرنيخ، وانتقائية عالية في البيئات المعقدة، والقدرة على إعادة التدوير، والنشاط الفعال على مستويات درجة الحموضة المحايدة. لذلك، قمنا بتطوير مركب هلام الموجبة من N،N-ثنائيميثيل أمينو بروبيريلاكريلاميد ميثيل كلوريد رباعي (DMAPAAQ) هلام والحديد (الثالث) هيدروكسيد (FeOOH) جزيئات كممتز لإزالة الزرنيخ. اخترنا الجمع بين FeOOH مع هلام لدينا لأن FeOOH يزيد من الامتزاز من كلا الشكلين من الزرنيخ18. في هذه الدراسة، تم تصميم مركب هلام لدينا لتكون غير مسامية وكان مشربة مع FeOOH أثناء التحضير. في القسم التالي، يتم مناقشة تفاصيل طريقة إعداد الجل، بما في ذلك استراتيجيتنا لتحقيق أقصى قدر من محتوى FeOOH.
التقدم الرئيسي لطريقة لدينا المتقدمة هي استراتيجية تصميم فريدة من نوعها من مركب هلام. وكان الغرض من طريقة إعداد هلام لدينا لتحقيق أقصى قدر من محتوى الحديد في هلام. خلال الإعداد، أضفنا FeCl3 وNaOH إلى “الحل البادئ” و “حل مونومر”، على التوالي. مرة واحدة تم خلط حل مونومر مع الحل البادئ، كان هن?…
The authors have nothing to disclose.
وقد تم دعم هذا البحث من قبل JSPS KAKENHI رقم المنحة (26420764، JP17K06892). كما يُعترف بمساهمة وزارة الأراضي والهياكل التحتية والنقل والسياحة، حكومة اليابان في إطار “برنامج دعم البحث والتطوير في مجال تكنولوجيا التشييد” في هذا البحث. ونعترف أيضا بمساهمة السيد كيوتاكا سينموتو في هذا البحث. كما تم الإقرار بالسيدة أديل بيتكياثلي، زميلة استشارية أقدم في الكتابة من مركز الكتابة بجامعة هيروشيما، وللتصحيحات والاقتراحات المتعلقة باللغة الإنجليزية. تم اختيار هذا البحث للعرض الشفوي في المؤتمرالسابع للإيوا-أسباير، 2017 ومؤتمر تكنولوجيا المياه والبيئة، 2018.
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |