Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Environment
Click here for the English version

Environment

הסרת ארסן באמצעות ג'ל פולימרי הספוג עם הידרוקסיד ברזל

Published: June 28, 2019 doi: 10.3791/59728
Automatic Translation
1, 1, 1, 1
1Department of Chemical Engineering, Hiroshima University

Summary

בעבודה זו, הכנו adsorbent המורכב מתוך המים האחרים , n-dimethylamino מתיל כלוריד (DMAPAAQ) ג'ל פולימרי ו הידרוקסיד ברזל עבור הזרסורנג ארסן מן מי תהום. הג הוכן בשיטה החדשנית שנועדה להבטיח את התוכן המרבי של חלקיקי ברזל במבנה.

Abstract

בעבודה זו, הכנו adsorbent מורכב ג'ל פולימרי המכיל הידרוקסיד ברזל במבנה שלה המיועד adsorbent ארסן מן מי תהום. הג שנבחר היה ה-n ,מתיונין (DMAPAAQ) ג'ל מתיל כלוריד. מטרת שיטת ההכנה שלנו היתה להבטיח את התוכן המקסימלי של ברזל הידרוקסיד במבנה של ג'ל. גישה זו העיצוב איפשר מעוצב סימולטני על ידי שני מבנה פולימרי של ג'ל הידרוקסידי ברזל רכיב, ובכך, שיפור יכולת ספיחה של החומר. כדי לבחון את הביצועים של הג, אנו מדדו קינטיקה התגובה, ביצעו רגישות pH וניתוחים בסלקטיביות, ביצועים מנוטרים של הארסן, וניהל ניסויים התחדשות. קבענו כי הג עובר תהליך כימי ומגיע לשיווי האיזון ב-10 h. יתר על כן, הג נספחת רעל ביעילות ברמות ה-pH נייטרלי באופן סלקטיבי בסביבות יון מורכבות, השגת נפח נספחת מקסימלית של 1.63 mM/g. ניתן ליצור מחדש את הג עם 87.6% יעילות ו-"נאיי" יכול לשמש לצורך הדסורזיה במקום NaOH מזיקים. יחד עם זאת, שיטת העיצוב המוצגת על ידי ג'ל היא גישה אפקטיבית לבניית אדסורטים ארסן בעלי ביצועים גבוהים.

Introduction

זיהום המים הוא דאגה סביבתית מעולה, המניע חוקרים לפתח שיטות להסרת מזהמים כגון ארסן מתוך בזבוז אשפה1. בין כל השיטות שדווחו, תהליכי ספיחה הם גישה נמוכה יחסית להסרת מתכת כבדה2,3,4,5,6,7. ברזל אוקסיקסידי אבקות נחשבים לאחד adsorbents היעילה ביותר עבור חילוץ ארסן מ פתרונות מימית8,9. עם זאת, חומרים אלה סובלים ממספר חסרונות, כולל שעות רוויה מוקדם ומקדים רעילים מלאכותיים. בנוסף, קיימת השפעה שלילית חמורה באיכות המים כאשר אלה adsorbents אלה משמשים לתקופה ארוכה של זמן10. תהליך הפרדה נוסף, כגון משקעי אור או סינון, נדרש לטיהור המים הנגועים, המגביר את עלות הייצור עוד8,11.

לאחרונה, החוקרים פיתחו ג'לים פולימריים כגון הידרו-ג'ל הידרולים, microgels, ו קריוג כי הפגינו תכונות ספיחה יעיל. לדוגמה, שיעור הסרת הארסן של 96% הושג על ידי הקריוג'ל המוריק, פולי (3-acrylamidopropyl) triמתיל אמוניום כלוריד [p (APTMACl)]12. בנוסף, ב-pH 9, כ 99.7% יעילות ההסרה הושגה על-ידי זה הידרוג'ל לאורך13. ב-pH 4, 98.72 mg/g של הקיבולת המקסימלית של ארסן מירבי הושגה על ידי המיקרו-ג'ל, בהתבסס על טריס (2-עמינח אתיל) אמין (TAEA) ו גלילידיוגליציליןאתר (GDE), p (TAEA-co-GDE)14. למרות שהג'לים הללו הפגינו הופעות טובות, הם נכשלו להסיר ביעילות את הארסן מהמים ברמות ה-pH הניטרליים, והסליותיים שלהם בכל סביבות המחקר לא דווחו15. קיבולת ספיחה מקסימלית של 227 mg/g של נמדד כאשר Fe (III)-Sn (IV) מעורבים חול מצופה תחמוצת בינארי שימש בטמפרטורה של 313 K ו-pH של 716. לחילופין, Fe-zr בינארי תחמוצת מצופה חול (izbocs) יש גם שימש להסרת ארסן והשיגה קיבולת ספיחה מקסימלית של 84.75 מ"ג/g ב 318 K ו-pH של 717. Adsorbents אחרים דיווחו סובלים הופעות adsorספיחה נמוכה, חוסר יכולת מיחזור, יציבות נמוכה, גבוהה תפעול ותחזוקה עלויות, ואת השימוש בכימיקלים מסוכנים בתהליך הסינתזה4.

ביקשו לטפל במגבלות הנ ל על ידי פיתוח חומר עם ביצועי הארסן משופרים, סלקטיביות גבוהה בסביבות מורכבות, יכולת מיחזור ופעילות יעילה ברמות ה-pH נייטרליים. לכן, פיתחנו ג'ל מורכב של n, n-dimethylamino הידרולאיד מתיל כלוריד (דמטפאאק) ג'ל ו ברזל (III) הידרוקסיד (feooh) חלקיקים כמו adsorbent להסרת ארסן. בחרנו לשלב FeOOH עם הג שלנו כי FeOOH מגביר את הספיחה של שתי צורות של ארסן18. במחקר זה, ג'ל משולב שלנו תוכנן להיות לא נקבובי והיה ספוג עם FeOOH במהלך ההכנה. בסעיף הבא, את פרטי שיטת ההכנה ג'ל, כולל האסטרטגיה שלנו למקסם את התוכן של FeOOH הוא נדון עוד.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

התראה: ארסן רעיל מאוד. נא להשתמש בכפפות, בגדים שרוול ארוך, משקפי משקפיים ניסיוני בכל עת במהלך הניסוי כדי למנוע כל מגע של פתרון הארסן עם העור והעיניים. אם ארסן בא במגע עם כל חלק של גופך, רחץ אותו מיד עם סבון. בנוסף, נא לנקות את הסביבה הניסיונית באופן קבוע כך שאתה ואחרים לא באים במגע עם ארסן, גם כאשר הניסוי אינו מבוצע. הסימפטומים של חשיפת הארסן עשויים להופיע לאחר פרק זמן ארוך. לפני ניקוי הציוד, תחילה לשטוף אותו עם מים נקיים ולהשליך את המים בנפרד לתוך מיכל פסולת ניסיוני המיועד לארסן. ואז, לנקות את הציוד היטב עם כביסה. כדי למנוע זיהום ארסן של הסביבה, נקוט אמצעי זהירות בזמן הסילוק של דגימות ארסן. היפטר מהם בנפרד לתוך מיכלי פסולת ניסיוניים המיועדים לארסן. לאחר ביצוע ניסוי ספיחה או desorption, הג מכילים כמות גבוהה של ארסן. לכן, להיפטר ג'ל בנפרד לפח המיועד לפסולת ניסיוני עבור רק ג'ל המכיל ארסן.

1. סינתזה של DMAPAAQ + FeOOH ג'ל קומפוזיט

  1. יבש 2 20 מ"ל מדידת מבחנות ו 2 20 mL כוסות מצויד ברים מגנטיים מעורר.
  2. העברת 2.07 g של DMAPAAQ (75%), 0.15 g של n, n '-מתילן ביאקרילאמיד (mbaa), 0.25 g של נתרן סולפיט ו-1.68 g של naoh ל-1 20 מ"ל גביע.
  3. מתמוסס את הפתרון לחלוטין במים מזוקקים כמו ' ממס ' ו לערבב אותו 30 דקות עם בר המהומה מגנטית.
  4. להעביר את התערובת מן הגביע כדי 1 20 mL מדידה בקבוקון ולהוסיף מים מזוקקים כדי ליצור פתרון 20 mL. סמן את הפתרון כ"פתרון מונומר".
  5. באופן דומה, לקחת 0.27 g של אמוניום peroxodisulfate (APS) ו 3.78 g של פוריות3 בגביע אחר 20 מ ל.
  6. מפזר את הפתרון לחלוטין במים מזוקקים וערבוב אותו עבור 30 דקות עם בר מגנטי המהומה.
  7. להעביר את התערובת מן הגביע לתוך הבקבוקון 20 מ ל אחר מדידה ולהוסיף מים מזוקקים כדי להלחין פתרון 20 mL. סמן את הפתרון כ"פתרון יוזם".
  8. הכן את ההתקנה הניסיונית כמוצג באיור 1.
  9. העבר את הפתרונות לתוך ההתאמה 20 mL הפרדת funnels.
  10. לטהר את הפתרונות עם N2 גז עבור 10 דקות.
  11. ערבב את הפתרונות יחד, מערבבים אותם במבחנה 50 mL עם מערבב חשמלי, ולאחר מכן מניחים את התערובת לתוך הקשית הנשמרת ב -10 ° c עבור 40 דקות.
  12. להוציא את בלוק ג'ל ממבחנה ולמקם אותו על קרש חיתוך שטוח.
  13. חותכים את בלוק ג'ל לצורה מעוקב, 5 מ"מ אורך.
  14. להשרות את פרוסות ג'ל עם מים מייהים במשך 24 שעות כדי להסיר את זיהומים.
  15. לאחר 12 שעות, מחליפים את המים ומשרים שוב את פרוסות הג.
  16. מורחים את פרוסות הג לצלחת פטרי ומייבשים אותם בטמפרטורת החדר ל -24 שעות.
  17. מניחים את צלחת פטרי עם פרוסות ג'ל בתנור ב-50 ° c עבור 24 שעות.

2. מנתח רגישות ל-pH

  1. יבש 9 40 mL מכולות פלסטיק.
  2. למדוד 9 20 mg חתיכות ג'ל מיובש ולשים כל אחד מהם בתוך מכולה 40 נפרדת מפלסטיק של mL.
  3. הוסף 20 מ ל של 4 מ"מ ניתרן הידרוגנארסנט (Na2haso4· 7h2O) פתרון לכל מכולה.
  4. כדי לשלוט על רמות ה-pH, להוסיף 20 מ ל של פתרון NaOH או הפתרון HCL עם ריכוזים שונים (0.1, 0.01, 0.001, 0.0001 M) במיכלים המתאימים כדי לשמור על רמות ה-pH של 2, 6, 8, 10, 12, 13 ולתייג אותם.
  5. שמרו את המכלים במערבב ב -20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 שעות.
  6. לאסוף מדגם 5 מ מ מכל מכולה ולמקם כל מדגם בצינור פלסטיק בעזרת מיקרופיפטה.
  7. למדוד את pH שיווי משקל עבור כל הדגימות.
  8. למדוד את הריכוז הנותר של ארסן בפתרון באמצעות כרומטוגרפיה נוזלית ביצועים גבוהים (בדיקות). השתמש בטור אנליטי (4 x 200 מ"מ), עמודת שמירה (4 x 50 מ"מ) ומשתיק קול של 4 מ"מ עם התנאים הבאים:
    קצב זרימה: 1.5 mL/min;
    כמות של דגימת מוזרק: 10 מ ל;
    טמפרטורת העמודה: 30 ° c;
    פתרון להתחמק: 2.7 mM Na2CO3 ו 0.3 mM נחקו3;
    לחץ משאבה: 2000 psi;
    איתור מוליכות חשמלית: שיטת משתיק קול.
    הערה: השגנו 1 מ ל של המדגם לתוך מזרק 1 mL לשימוש יחיד. המזרק היה יחד עם מסנן קרום מזרק (גודל נקבובית: 0.22 מ"מ, קוטר: 13 מ"מ) כדי דיסקרטית שברי מיקרוסקופיים של ג'ל מן המדגם. כ 0.7 מ ל של המדגם החדירו לתוך הטור. מים מזוקקים הושם לפני תחילת הזרקת הדגימות כמדגם ריק. פסגות המציין את קיומו של ארסן במדגם זוהה ב 13 דקות.
    התראה: לאחר הזרקת המדגם, נא להשאיר את המזרק בראש היניקה של המיבדוק למשך כמעט 2 דקות עם בערך 0.2-0.3 מ ל של דגימה שנותרה בתוכו. בגלל שהאבק והאוויר יכולים לחדור את הטור ולשנות את הדרך שבה הוא עשוי לגרום לתוצאה שגויה.

3. ניסוי ספיחה של ארסן

  1. יבש 5 40 mL מכולות פלסטיק.
  2. למדוד ולמקם 20 מ"ג של ג'ל מיובש בכל 40 mL מכולה פלסטיק.
  3. הוסף 40 mL של ניתרן הידרוארסנט (Na2haso4· 7h2O) פתרון לכל מכולה בריכוזים הבאים: 0.1, 0.2, 0.5, 1, 2 מ"מ.
  4. שמרו את המכלים במערבב ב -20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 שעות.
  5. אספו מדגם של 5 מ"ל מכל מכולה ומניחים בצינור פלסטיק בעזרת מיקרופיפטה.
  6. בצע את השלבים 2.8 כדי להעריך את רמות הארסן של שיווי משקל בפתרונות באמצעות הטיפול באמצעות הטיפול

4. ניתוח בסלקטיביות של DMAPAAQ + FeOOH ג'ל

  1. יבש 5 40 mL מכולות פלסטיק.
  2. מניחים 20 מ"ג ג'ל מיובש בכל אחד 5 40 mL מכולות פלסטיק.
  3. הוסף 20 מ ל של 0.4 מ"מ ניתרן הידרופיחה (Na2haso4· 7h2O) פתרון לכל מכולה.
  4. הוסף 20 מ ל בריכוזים של 0.5, 1, 2, 5, 10 מ"מ Na2כל כך4 לחמשת המכולות.
  5. שמרו את המכלים במערבב ב -20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 שעות.
  6. לאסוף מדגם 5 מ מ מכל מיכל ומקום לתוך צינורות פלסטיק נפרדים באמצעות מיקרו-פיפטות.
  7. בצע את שלב 2.8 כדי לכמת את הריכוז הנותר של הארסן בפתרון באמצעות הטיפול באמצעות הטיפול באמצעות הטיפול

5. ניתוח שיווי משקל

  1. יבש 7 40 mL מכולות פלסטיק.
  2. מניחים 20 מ"ג ג'ל מיובש בכל אחד 40 mL מכולות פלסטיק.
  3. הוסף 40 mL של 0.2 מ"מ ניתרן הידרוגנארסנט (Na2haso4· 7h2O) פתרון לכל אחד המכולות.
  4. שמרו את המכולות במערבב ב -20 ° c ב-120 סל ד למשך המועדים המיועדים.
  5. לאסוף 5-mL דוגמאות בצינורות פלסטיק באמצעות micropipettes לאחר 0.5, 1, 3, 7, 11, 24, ו 48 h.
  6. בצע את השלבים 2.8 כדי לקבוע את רמת הארסן בשיווי משקל בכל פתרון באמצעות השימוש באמצעות האתר.

6. התחדשות האנליזה

  1. ניתוח ספיחה
    1. יבש מיכל פלסטיק 40 mL.
    2. לקחת 20 מ ג ג'ל מיובש ולמקם אותו במיכל פלסטיק 40 mL.
    3. הוסף 40 mL של 0.2 מ"מ ניתרן הידרוגנארסנט (Na2haso4· 7h2O) פתרון למכולה.
    4. השאר את המיכל במערבב ב -20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 שעות.
    5. אספו מדגם של 5 מ"ל בצינור פלסטיק בעזרת מיקרופיפטה.
    6. התייחס לשלב 2.8 כדי להעריך את רמת הארסן בשיווי משקל בפתרון באמצעות השימוש באמצעות ההתייחסות.
  2. ניקוי ג'ל
    1. השג מסננת של רשת שינוי.
    2. בזהירות לאסוף את חתיכות ג'ל אחד בכל פעם, כך שהם לא לשבור ולמקם אותם בתוך מסננת שינוי.
    3. שטפו את הג מספר פעמים (מינימום חמש פעמים) במים מוהים, כך ששאר הארסן על פני הג נשטף.
      התראה: חתיכות ג'ל הן שבירות. טפל בהם בזהירות תוך כביסה והעברתו מפתרון הארסן לפתרון של הנארג.
  3. ניתוח הדסורזיה
    1. יבש מיכל פלסטיק 40 mL.
    2. לשים את חתיכות ג'ל משלב 6.2 לתוך מיכל פלסטיק 40 mL.
    3. הוסף 40 mL של הפתרון 0.5 M הנאקל למכולה.
    4. השאר את המיכל במערבב ב -20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 שעות.
    5. אספו מדגם של 5 מ"ל בצינור פלסטיק בעזרת מיקרופיפטה.
    6. בצע את השלבים 2.8 כדי להעריך את רמת הארסן בשיווי משקל בפתרון באמצעות הטיפול באמצעות הטיפול.
  4. חזרה על התהליך
    1. לאחר איסוף ג'ל משלב 6.3, חזור על התהליך ברצף הבא עבור שמונה מחזורים מלאים: 6.2 > 6.1 > 6.2 > 6.3 > 6.2 > 6.1 > 6.2 > 6.3.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

איור 1 מתאר את הכיוונון הנסיוני להכנת הדמדאק + feooh. טבלה 1 ממחישה את קומפוזיציות החומרים המעורבים בהכנת ג'ל.

איור 2 מציג את היחס של זמן יצירת קשר עם ספיחה של ארסן על ידי DMAPAAQ + feooh ג'ל. בדמות, כמות הספיחה של ארסן נבדק ב 0.5, 1, 3, 7, 11, 24, ו 48 h. התוצאות מראות כי הספיחה של הארסן מגיע שיווי משקל לאחר 10 h, ואחרי 24 h של ספיחה, עלייה מינימלית בכמות הספיחה של ארסן זוהה.

איור 3a , b מציג את הסדר הראשון מדומה ו מדומה התגובה השני קינטיקה תגובת הארסן על ידי DMAPAAQ + feooh ג'ל. התוצאות מרמזות על כך שמקדמים המתאם (R2) לסדר ראשון מדומה והזמנה שנייה מדומה היו 0.866 ו-0.999, בהתאמה.

איור 4 מראה את רגישות ה-PH של DMAPAAQ + feooh. אותה כמות של DMAPAAQ יבש + FeOOH ג'ל (20 מ"ג) היה שקוע בפתרונות ארסן (0.2 mM) ברמות pH שונים 24 שעות ב 20 ° צ' ו 120 סל ד. התוצאות מרמזות על כך שה "של הארסן היה גבוה ברמות ה-pH הנמוכות והניטרליות ונמוכות ברמות גבוהות של pH.

איור 5 מראה את ביצועי הספיחה של DMAPAAQ + feooh. אותה כמות של DMAPAAQ יבש + FeOOH ג'ל (20 מ"ג) היה שקוע בריכוזים שונים של פתרון ארסן (0.1, 0.2, 0.5.1, 2 מ"מ) ב 20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 שעות. התוצאות מראות כי הקיבולת המכסימלי של ארסן מירבי של DMAPAAQ + FeOOH היה 1.63 מ"מ/g. הנתונים גם עקביים עם הלנגיור.

איור 6 מראה את הניתוח הסלקטיביות של DMAPAAQ + feooh. אותה כמות של DMAPAAQ יבש + FeOOH ג'ל (20 מ ג) היה שקוע בפתרון הארסן (0.2 mM) עם שונים SO42 ריכוזים (1, 2, 5, 10, 20 מ"מ) ב 20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 h. הניתוח מראה כי כמות הארסן של הרעל ירדה במקצת עם עלייה ב-SO42 ריכוז; עם זאת, השינוי היה קטן, ובריכוזים גבוהים של SO42לאחד, הג עדיין מאדיב ארסן ביעילות.

איור 7 מראה את ניסוי ההתחדשות של DMAPAAQ + feooh ג'ל. אותה כמות של ג'ל יבש (20 מ ג) שימש במשך שמונה ימים רצופים של ניסויים. הניסוי נערך באמצעות 0.2 מ"מ פתרון הארסן ב 20 ° צ' ו 120 סל ד עבור 24 שעות. כדי לבצע את תהליך הדסורזיה, הג נשטף לאחר מכן ושקוע לתוך התמיסה 0.5 M הנאל ב -20 ° c ו 120 סל ד עבור 24 שעות. הג נוצר מחדש בהצלחה לאחר שמונה ימים של מחזורי ספיחה בלתי פוסקת. אנו מחשבים את יעילות ההתחדשות מנתוני הספיחה ביום 1 וביום 7; הושגה יעילות התחדשות של 87.6%.

כימי כמות (מול/מטרים3)
מונומר מיכל מזור 500
קרומקשר מיכל בע 50
איץ נתרן סולפיט 80
נתרן הידרוקסיד (NaOH) 2100
יוזם פראוקאודיסולפט אמוניום (APS) 30
פרוריק כלוריד (מיכל3) 700

טבלה 1: הרכב של DMAPAAQ + feooh ג'ל. הטבלה הזאת אומצה מכימוספירה [217, 808-815, דוי: 10.1016/j. 2018.11.050 (2019)]15 ופרטים את החומרים המשמשים בהכנת dmapaaq + feooh ג'ל.

Figure 1
איור 1: התקנה ניסיונית להכנת הדמדאק + פהוו ג'ל. איור זה מציג את הסידור של ציוד להכנת DMAPAAQ + FeOOH. מאז שיטת ההכנה שלנו היא ייחודית, דמות זו תסייע לחוקרים לשכפל את הכיוונון שלנו. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של איור זה.

Figure 2
איור 2: התייחסות לזמן ההתקשרות עם כמות הספיחה בין DMAPAAQ + FeOOH ג'ל ותמיסת ארסן. איור זה שונה מכימוספירה [217, 808-815, דוי: 10.1016/j. כימוספירה. 2018.11.050 (2019)]15 ומציג את הקשר בין כמות הרעל של ארסן על ידי dmapaaq + feooh ואת הזמן קשר. בנוסף, הוא ממחיש את הזמן הנדרש כדי ג'ל כדי להגיע לשיווי משקל הספיחה שלה. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של איור זה.

Figure 3
איור 3: התגובה של הארסן קינטיקה של הדימפאאק + feooh. (א) הוראה ראשונה מדומה. (ב) הסדר השני מדומה. איור זה שונה מכימוספירה [217, 808-815, doi: 10.1016/j. 2018.11.050 (2019)]15 ומציג את ההתאמה של המודל הקינטי ל dmapaaq + feooh ג'ל. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של איור זה.

Figure 4
איור 4: אבחון רגישות של pH של DMAPAAQ + feooh ג'ל. דמות זו אומצה מכימוספירה [217, 808-815, דוי: 10.1016/j. כימוספירה. 2018.11.050 (2019)]15 ומראה את התוצאות של ניתוח רגישות pH של dmapaaq + feooh בפתרונות ארסן. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של איור זה.

Figure 5
איור 5: ביצועי ספיחה של הדמדאק + feooh. איור זה שונה מכימוספירה [217, 808-815, דוי: 10.1016/j. 2018.11.050 (2019)]15 ומציג את כמות ספיחה ארסן על ידי dmapaaq + feooh בריכוזים שונים של ארסן וה התאמת הנתונים הללו עם המודל של לאנגיור. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של איור זה.

Figure 6
איור 6: ניתוח בסלקטיביות של DMAPAAQ + feooh ג'ל. איור זה שונה מכימוספירה [217, 808-815, דוי: 10.1016/j. 2018.11.050 (2019)]15 ומציג את הזראוזיה של הארסן בסלקטיביות של dmapaaq + feooh בנוכחות ריכוזים שונים של יוני סולפט. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של איור זה.

Figure 7
איור 7: התחדשות האנליזה של DMAPAAQ + feooh ג'ל. דמות זו אומצה מכימוספירה [217, 808-815, דוי: 10.1016/j. כימוספירה. 2018.11.050 (2019)]15. השימוש החוזר של DMAPAAQ + FeOOH ג'ל נבדק במשך שמונה ימים רצופים באמצעות פתרונות ארסן לספיחה ו-מעבר לתהליכי הדסורזיה. אנא לחץ כאן כדי להציג גירסה גדולה יותר של איור זה.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

ההתקדמות העיקרית של השיטה המפותחת שלנו היא אסטרטגית העיצוב הייחודית של הג המשולב. מטרת שיטת ההכנה ג'ל שלנו היתה למקסם את כמות התוכן ברזל ג'ל. במהלך ההכנה, הוספנו את ה-"הפתרון היוזם" ואת "פתרון המונומר", בהתאמה. לאחר פתרון המונומר היה מעורבב עם פתרון יוזם, הייתה תגובה בין העונה3 ו-naoh, הפקת feooh בתוך הג ' ל. תופעה זו מבטיחה תכולת ברזל מקסימלית של ג'ל מורכב. למרות היתרונות של שיטה זו, הג אינו מיוצר בתנאים הבאים: 1) כאשר הפתרונות אינם מעורבבים ביסודיות; 2) כאשר כמות ה-פריון3 חורגת מ-700 מול3 או היוזם, ה-APS, והמאיץ, הנתרן סולפיט, נמוך יותר.

אם הג אינו יוצר, הוסף את היוזם ואת המאיץ בהדרגה וערבב את הפתרון ביסודיות. אם כמות המאתחל והמאיץ גבוהים מדי, המבנה הפולימרי של הג שונה, ואין אפשרות להשיג את הביצועים הרצויים. כאשר הג מתחיל להרכיב, להפסיק לערבב אותו כדי למנוע עיוות את הג.

מחקרים קודמים דיווחו על ספיחה לא יעילה של ארסן ברמות ה-pH נייטרלי. לפיכך, ניסוי הרגישות החומציות בעבודה הנוכחית היה חשוב לציון הישימות המעשית של הג'ל המפותח. המחקרים שלנו מדגימים כי הג נספחת רעל ביעילות והוא נוצר מחדש על ידי הנאל ברמות ה-pH נייטרלי. למרות כמות הספיחה של ארסן היה גבוה בערכי pH חומצי נמוך בערכי ה-pH הבסיסיים, הספיחה היה יעיל ברמות ה-pH נייטרלי (איור 4). כדי להעריך את התנהגות ספיחה תחת תנאים החיים האמיתיים, ערכנו ניסויים אחרים ברמות ה-pH נייטרלי.

הקשר בין הזמן ליצירת קשר עם הג/הארסן וכמות הספיחה של הארסן נחקרה. Dmapaaq + feooh ג'ל השיגה שיווי משקל ספיחה ב 10 h (איור 2). בנוסף, בדקנו את שיעור הספיחה על ידי DMAPAAQ + FeOOH עם שני מודלים קינטי, הסדר הראשון מדומה והסדר השני מדומה (איור 3a, b). מקדמי המתאם (R2) מסומנים בדמיון בין הערכים הניסיוניים לבין הערכים המחושבים. גילינו כי ערך R2 היה גבוה יותר עבור הקינטיקה המדומה השנייה תגובת הסדר. ממצא זה מצביע על כך שהספיחה בין פתרון הארסן לבין DMAPAAQ + FeOOH היא תהליך כימי19.

בוצע ניתוח ביצועים ספיחה ברמות ה-pH נייטרלי. 20 מ ג של ג'ל יבש היה שקוע בפתרון הארסן עבור 24 שעות בריכוזים שונים של כמו (V). איור 5 מראה את כמויות הארסן של הזרצאק. התוצאות הללו היו מתאימות לדגם הספיחה של לאנגיור. סכום הספיחה המקסימלי של הג הגיע 1.63 מ"מ/g (איור 5). בעיקר, ג'ל מפותח החוצה ביצע adsorbents דיווחו בעבר למדו ברמות ה-pH נייטרלי. אנו להצדיק את ההתבוננות הזאת על ידי המבנה הייחודי של הג, אשר מאפשר במקביל הזרנות של ארסן על ידי היחידות של DMAPAAQ ו FeOOH. מצאנו כי 35.5% של ארסן היה נספחת על ידי קבוצת האמינו של dmapaaq + feooh מרוכב ו 64.4% של ארסן היה נספחת על-ידי חלקיקי feooh15. במהלך תהליך הספיחה, ודא שהג שקוע בתמיסת הארסן לחלוטין. הרמות הגבוהות של הזרסוזיה של ארסן על ידי הג הנוכחי על חומרים קונבנציונליים ונחקרו לאחרונה להפגין את השירות המבטיח שלה כמו ספיחה פוף יעיל מאוד.

סלקטיביות היא תכונה חשובה של האדסורנט כיוון שישנם יונים מתחרים רבים במים, כולל קלרנית,HS, אז32ל, so42, H2ושות3, hco3-ושות מיכל שלוש 2 - 20. הסדרה "הופמייסטר" מרמזת כי יון הסולפט (SO42לערך) יכול לשבש את האריזה ולחדור לאזור הקבוצה של המונאולייר המתכופף21. הריכוז של סולפט של מי תהום נקבע להיות גבוה כמו 230 mg/L22. לכן, אם ג'ל מפותח יכול באופן סלקטיבי ספוח ארסן עם סולפט כמו יון מתחרה, זה יכול להיות מתאים לטיפול מי תהום סביבתיים. לכן, ניתוחים בסלקטיביות עם יוני סולפט בוצעו והראו כי dmapaaq + feooh ג'ל נספחת יטה ביעילות בריכוזים גבוהים של סולפט (איור 6). מאחר שכמות הארסן הייתה דומה בהעדר או בנוכחות של יוני סולפט, הג עשוי להופיע בצורה יעילה במי תהום כמו במעבדה.

התחדשות היא תכונה חשובה של כל adsorbent מעשי כי זה מבטיח עלות הנחות, לסביבה ידידותיות, שימושיות23. הג המפותח נוצר בהצלחה במשך שמונה ימים רצופים של ניסויים (איור 7). בנוסף, 87.6% יעילות התחדשות הושגה כאשר אותו ג'ל שימש עבור כל שמונה מחזורי ספיחה-ספיחה. אחד הממצאים החשובים ביותר של המחקר שלנו היה השימוש בתהליך המיון. בעוד NaOH משמש מקובל עבור desorption, זה יכול להזיק לבריאות האדם. לכן, החלפנו את NaOH לקראת הלימודים שלנו, שלא דווחו קודם לכן.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

. למחברים אין מה לגלות

Acknowledgments

מחקר זה היה נתמך על ידי מספר מענק של JSPS KAKENHI (26420764, JP17K06892). התרומה של משרד הקרקעות, מבנה Insfrastructure תחבורה ותיירות (MLIT), ממשלת יפן תחת ' בניית טכנולוגיות מחקר ופיתוח סובסידיות ' למחקר זה מוכר גם.  אנו מכירים גם בתרומתו של מר קייוטאקה סנמוטו למחקר זה. גב' אדל פיטאטולי, יועצת כתיבה בכירה ממרכז הכתיבה של אוניברסיטת הירושימה, מוכרת גם היא לתיקונים ולהצעות באנגלית. מחקר זה נבחר עבור מצגת אוראלי בכנס iwa שואפים 7, 2017 ו-ועידת המים והסביבה, 2018.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
  2. Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 - Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
  3. He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
  4. Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
  5. Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
  6. Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
  7. Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
  8. Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
  9. Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
  10. Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
  11. Tuna, A. ÖA., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
  12. Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
  13. Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
  14. ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
  15. Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
  16. Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
  17. Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
  18. Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
  19. Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169 (3), 1227-1242 (2005).
  20. Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
  21. Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
  22. Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
  23. ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).

Tags

מדעי הסביבה סוגיה 148 פולימר ג'ל הידרוג'ל קומפוזיט ארסן מים טיפול ספיחה רעיל מתכת ברזל הידרוקסיד
הסרת ארסן באמצעות ג'ל פולימרי הספוג עם הידרוקסיד ברזל
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T.,… More

Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Removal of Arsenic Using a Cationic Polymer Gel Impregnated with Iron Hydroxide. J. Vis. Exp. (148), e59728, doi:10.3791/59728 (2019).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter