Summary
In questo lavoro, abbiamo preparato un adsorben composto dal cationico N,N-dimethylamino propylacrylamide cloruro di metilico quaternario (DMAPAAQ) gel polimerico e idrossido di ferro per l'arsenico di ferro da acque sotterranee. Il gel è stato preparato tramite un nuovo metodo progettato per garantire il massimo contenuto di particelle di ferro nella sua struttura.
Abstract
In questo lavoro, abbiamo preparato un adsorbente composto da un gel polimerico cationico contenente idrossido di ferro nella sua struttura progettata per adsorbenre l'arsenico dalle acque sotterranee. Il gel che abbiamo selezionato era il gel N,N-dimethylamino propylacrylamide cloruro di metile (DMAPAAQ). L'obiettivo del nostro metodo di preparazione era quello di garantire il massimo contenuto di idrossido di ferro nella struttura del gel. Questo approccio progettuale ha permesso l'adsorgo simultaneo sia dalla struttura polimerica del gel che dalla componente idrossido di ferro, migliorando così la capacità di adsorgo del materiale. Per esaminare le prestazioni del gel, abbiamo misurato la cinetica della reazione, effettuato analisi di sensibilità e selettività del pH, monitorato le prestazioni di adsorbimento dell'arsenico e condotto esperimenti di rigenerazione. Abbiamo determinato che il gel subisce un processo di chemisorption e raggiunge l'equilibrio a 10 h. Inoltre, l'arsenico adsorbito di gel efficacemente a livelli di pH neutro e selettivamente in ambienti ionici complessi, ottenendo un volume massimo di assorbimento di 1,63 mM/g. Il gel potrebbe essere rigenerato con efficienza 87.6% e NaCl potrebbe essere utilizzato per la desorption invece di NaOH dannoso. Nel loro insieme, il metodo di progettazione basato su gel è un approccio efficace per la costruzione di adsorbenti arsenico ad alte prestazioni.
Introduction
L'inquinamento idrico è una grande preoccupazione ambientale, motivando i ricercatori a sviluppare metodi per rimuovere contaminanti come l'arsenico dallo spreco1. Tra tutti i metodi segnalati, i processi di adsorgosono sono un approccio relativamente basso costo per la rimozione di metalli pesanti2,3,4,5,6,7. Polveri di ossidride di ferro sono considerati uno degli adsorbenti più efficienti per l'estrazione di arsenico da soluzioni acquose8,9. Tuttavia, questi materiali soffrono di una serie di inconvenienti, tra cui tempi di saturazione precoce e precursori sintetici tossici. Inoltre, c'è un grave effetto negativo nella qualità dell'acqua quando questi adsorbenti vengono utilizzati per un lungo periodo di tempo10. Un ulteriore processo di separazione, come la sedimentazione o la filtrazione, è quindi necessario per purificare l'acqua contaminata, che aumenta il costo della produzione ulteriormente8,11.
Recentemente, i ricercatori hanno sviluppato gel polimerici come idrogel cationici, microgel e criogel che hanno dimostrato proprietà efficienti di adsorbimento. Ad esempio, un tasso di rimozione dell'arsenico del 96% è stato raggiunto dal ceuciolo cationico, poly(3-acrylamidopropyl) trimethyl cloruro di ammonio [p(APTMACl)]12. Inoltre, a pH 9, circa il 99,7% di efficienza di rimozione è stata raggiunta da questo idrogel cationico13. A pH 4, 98,72 mg/g di capacità massima di adsorbizione è stato raggiunto dal microgel, sulla base di tris(2-aminoethyl) amine (TAEA) e etere glyceroldiglyclygyl (GDE), p(TAEA-co-GDE)14. Anche se questi gel hanno dimostrato buone prestazioni di adsorbimento, non sono riusciti a rimuovere efficacemente l'arsenico dall'acqua a livelli di pH neutri, e le loro separine in tutti gli ambienti studiati non sono stati segnalati15. Una capacità massima di adsorbimento di 227 mg/g è stata misurata quando Fe(III)-Sn(IV) è stato utilizzato sabbia mista rivestita di ossido binario a una temperatura di 313 K e un pH di 716. In alternativa, anche la sabbia rivestita di ossido binario di Fe-zr (I-BOCS) è stata utilizzata per rimuovere l'arsenico e ha raggiunto una capacità massima di assorbemento di 84,75 mg/g a 318 K e un pH di 717. Altri adsorbenti segnalati soffrono di basse prestazioni di adsorvanizione, mancanza di riciclabilità, bassa stabilità, elevati costi operativi e di manutenzione, e l'uso di sostanze chimiche pericolose nel processo di sintesi4.
Abbiamo cercato di affrontare i limiti di cui sopra sviluppando un materiale con migliori prestazioni di adsorbizione, alta selettività in ambienti complessi, capacità di riciclaggio e attività efficiente a livelli di pH neutro. Pertanto, abbiamo sviluppato un composito di gel cationico di N,N-dimethylamino propylacmide meticolo cilride quaternario (DMAPAAQ) gel e ferro (III) particelle di idrossiride (FeOOH) come adsorbento per la rimozione dell'arsenico. Abbiamo scelto di combinare FeOOH con il nostro gel perché FeOOH aumenta l'adsorbimento di entrambe le forme di arsenico18. In questo studio, il nostro composito gel è stato progettato per essere non poroso ed è stato impregnato con FeOOH durante la preparazione. Nella sezione successiva, vengono discussi ulteriormente i dettagli del metodo di preparazione del gel, inclusa la nostra strategia per massimizzare il contenuto di FeOOH.
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Protocol
PROCEDIMENTO: L'arsenico è estremamente tossico. Si prega di utilizzare guanti, abiti a maniche lunghe e occhiali sperimentali in ogni momento durante l'esperimento per evitare qualsiasi contatto di soluzione arsenica con la pelle e gli occhi. Se l'arsenico entra in contatto con qualsiasi parte del corpo, lavalo immediatamente con sapone. Inoltre, si prega di pulire regolarmente l'ambiente sperimentale in modo che voi e gli altri non entriate in contatto con l'arsenico, anche quando l'esperimento non viene eseguito. I sintomi dell'esposizione all'arsenico possono comparire dopo un lungo periodo di tempo. Prima di pulire l'apparecchiatura, risciacquarla con acqua pulita e smaltire separatamente l'acqua in un contenitore di rifiuti sperimentale destinato all'arsenico. Quindi, pulire bene l'attrezzatura con il detersivo. Per prevenire la contaminazione dell'arsenico dell'ambiente, prendere precauzioni durante lo smaltimento di campioni di arsenico. Smaltirli separatamente in contenitori sperimentali destinati all'arsenico. Dopo l'esperimento di adsorbimento o di desorption, i gel contengono una grande quantità di arsenico. Pertanto, smaltire i gel separatamente in un bidone dei rifiuti sperimentale designato per i soli gel contenenti arsenico.
1. Sintesi del gel composito DMAPAAQ-FeOOH
- Asciugare due flaconi di misura da 20 ml e due becher da 20 mL dotati di barre magnetiche di agitazione.
- Trasferire 2,07 g di DMAPAAQ (75%), 0,15 g di N,N'-bisacrilamina di metilene (MBAA), 0,25 g di solfato di sodio e 1,68 g di NaOH a un becher da 20 ml.
- Sciogliere la soluzione in acqua distillata come "solvente" e mescolarla per 30 min con una barra magnetica.
- Trasferire la miscela dal becher a un flacone di misura da 20 ml e aggiungere acqua distillata per generare una soluzione da 20 mL. Etichettare la soluzione come "soluzione monomera".
- Allo stesso modo, prendere 0,27 g di peroxodisulfate di ammonio (APS) e 3,78 g di FeCl3 in un altro becher da 20 mL.
- Sciogliere completamente la soluzione in acqua distillata e mescolare per 30 min con una barra di stirazione magnetica.
- Trasferire la miscela dal becher ad un altro flacone di misura da 20 ml e aggiungere acqua distillata per comporre una soluzione da 20 mL. Etichettare la soluzione come "soluzione di infasere".
- Preparare l'installazione sperimentale come illustrato nella Figura 1.
- Trasferire le soluzioni nei rispettivi imbuti di separazione di 20 mL.
- Svuotare le soluzioni con N2 gas per 10 min.
- Mescolare le soluzioni, mescolare in una provetta da 50 mL con un frullatore elettrico, quindi mettere il composto in un refrigeratore mantenuto a 10 gradi centigradi per 40 min.
- Estrarre il blocco gel dalla provetta e posizionarlo su un tagliere piatto.
- Tagliare il blocco gel in una forma cubica, 5 mm di lunghezza.
- Immergere le fette di gel con acqua de-ionizzata per 24 h per rimuovere le impurità.
- Dopo 12 h, sostituire l'acqua e immergere nuovamente le fette di gel.
- Stendere le fette di gel su un piatto Petri e asciugarle a temperatura ambiente per 24 ore.
- Mettere la piastra Petri con le fette di gel in forno a 50 gradi centigradi per 24 ore.
2. analisi della sensibilità al pH
- Asciugare nove contenitori di plastica da 40 ml.
- Misurare nove 20 mg di gel essiccato e metterli ciascuno di essi in un contenitore di plastica separato da 40 ml.
- Aggiungete a ciascun contenitore 20 mL di eptaidrato all'idrogeno al disodio a idrogeno (Na2HAsO4x 7H2O).
- Per controllare i livelli di pH, aggiungere 20 mL di soluzione NaOH o soluzione HCL con concentrazioni diverse (0.1, 0.01, 0.001, 0.0001 M) nei rispettivi contenitori per mantenere i livelli di pH di 2, 6, 8, 10, 12, 13 ed etichettarli.
- Tenere i contenitori in amicoltore a 20 e 120 giri/min per 24 h.
- Raccogliere un campione di 5 mL da ogni contenitore e posizionare ogni campione in un tubo di plastica utilizzando una micropipetta.
- Misurare il pH di equilibrio per tutti i campioni.
- Misurare la concentrazione rimanente di arsenico nella soluzione utilizzando una cromatografia liquida ad alte prestazioni (HPLC). Utilizzare una colonna analitica (4 x 200 mm), una colonna di protezione (4 x 50 mm) e un soppressore da 4 mm con le seguenti condizioni:
Portatato: 1,5 mL/min;
Quantità di campione iniettato: 10 mL;
Temperatura della colonna: 30 gradi centigradi;
Soluzione eluente: 2,7 mM Na2CO3 e 0,3 mM NaHCO3;
Pressione della pompa: 2000 psi;
Rilevamento di conduttività elettrica: metodo soppressore.
NOTA: Abbiamo procurato 1 mL del campione in una siringa monouso da 1 mL. La siringa è stata accoppiata con un filtro a membrana della siringa (dimensione del poro: 0,22 mm, diametro: 13 mm) per discretizzare i frammenti microscopici del gel dal campione. Circa 0,7 mL di campione è stato instillato nella colonna. L'acqua distillata è stata infusa prima dell'inizio dell'iniezione dei campioni come campione vuoto. Picchi che denotano l'esistenza di arsenico nel campione è stato rilevato a 13 min.
AVVISO: Dopo aver iniettato il campione, lasciare la siringa nella testa di aspirazione di HPLC per quasi 2 min con circa 0,2-0,3 mL di campione rimanente. Perché la polvere e l'aria potrebbero penetrare nella colonna e alterarne l'abilità, che probabilmente si tradurrà in un esito errato.
3. Esperimento di adsortizione
- Asciugare cinque contenitori di plastica da 40 ml.
- Misurare e mettere 20 mg di gel essiccato in ogni contenitore di plastica da 40 ml.
- Aggiungere 40 mL di eptaidrato idrogeno disonistano (Na2HAsO4e 7H2O) soluzione ad ogni contenitore alle seguenti concentrazioni: 0.1, 0.2, 0.5, 1, 2 mM.
- Tenere i contenitori in amicoltore a 20 e 120 giri/min per 24 h.
- Raccogliere un campione di 5 mL da ogni contenitore e mettere in un tubo di plastica utilizzando una micropipetta.
- Seguire il passaggio 2.8 per valutare i livelli di arsenico di equilibrio nelle soluzioni utilizzando HPLC.
4. Analisi di selettività del gel DMAPAAQ-FeOOH
- Asciugare cinque contenitori di plastica da 40 ml.
- Mettere 20 mg di gel essiccato in ciascuno dei cinque contenitori di plastica da 40 ml.
- Aggiungere 20 mL di una soluzione di eptaidrata idrogenataidrogenatadissodio da 0,4 mm a ogni contenitore.
- Aggiungere 20 mL a concentrazioni di 0,5, 1, 2, 5, 10 mM Na2SO4 ai cinque contenitori.
- Tenere i contenitori in amicoltore a 20 e 120 giri/min per 24 h.
- Raccogliere un campione di 5 mL da ogni contenitore e posizionarlo in tubi di plastica separati utilizzando micropipette.
- Seguire il passaggio 2.8 per quantificare la concentrazione rimanente di arsenico nella soluzione utilizzando HPLC.
5. Analisi del tasso di equilibrio
- Asciugare sette contenitori di plastica da 40 ml.
- Mettere 20 mg di gel essiccato in ciascuno dei contenitori di plastica da 40 ml.
- Aggiungere 40 mL di una soluzione di eptaidrata idrogenatadissodio da0,2 mm a ciascuno dei contenitori.
- Tenere i contenitori in amitrice a 20 gradi centigradi a 120 giri/min per la durata dei loro tempi designati.
- Raccogliere 5 campioni mL in tubi di plastica utilizzando micropipette dopo 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 e 48 h.
- Seguire il passaggio 2.8 per determinare il livello di arsenico di equilibrio in ogni soluzione utilizzando HPLC.
6. Analisi della rigenerazione
-
Analisi degli annunci
- Asciugare un contenitore di plastica da 40 ml.
- Prendere 20 mg di gel essiccato e metterlo nel contenitore di plastica da 40 ml.
- Aggiungere al contenitore al contenitore 40 mL di una soluzione di eptaidrataidrogenato dissodio da 0,2 mm.
- Tenere il contenitore nel colittore a 20 e 120 giri/min per 24 ore.
- Raccogliere un campione di 5 mL in un tubo di plastica utilizzando una micropipetta.
- Fare riferimento al passaggio 2.8 per valutare il livello dell'arsenico di equilibrio nella soluzione utilizzando HPLC.
-
Pulizia del gel
- Ottenere un setaccio mesh.
- Raccogliere con attenzione i pezzi di gel uno alla volta in modo che non si rompano e metterli nel setaccio maglia.
- Lavare il gel più volte (minimo cinque volte) utilizzando acqua de-ionizzata in modo che l'arsenico rimanente sulla superficie del gel venga lavato via.
AVVISO: I pezzi di gel sono fragili. Maneggiarli con cura durante il lavaggio e il loro trasferimento dalla soluzione arsenica alla soluzione NaCl.
-
Analisi del disindo
- Asciugare un contenitore di plastica da 40 ml.
- Mettere i pezzi di gel dal passo 6.2 in un contenitore di plastica da 40 ml.
- Aggiungere al contenitore 40 mL di una soluzione NaCl da 0,5 M.
- Tenere il contenitore nel colittore a 20 e 120 giri/min per 24 ore.
- Raccogliere un campione di 5 mL in un tubo di plastica utilizzando una micropipetta.
- Seguire il passaggio 2.8 per valutare il livello dell'arsenico di equilibrio nella soluzione utilizzando HPLC.
-
Ripetizione del processo
- Dopo aver raccolto il gel dal passo 6.3, ripetere il processo nella seguente sequenza per otto cicli completi: 6.2 > 6.1 > 6.2 > 6.3 > 6.2 > 6.1 > 6.1 > 6.2 > 6.3 > 6.3.
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Representative Results
Figura 1 descrive la configurazione sperimentale per la preparazione del gel DMAPAAQ-FeOOH. La tabella 1 illustra le composizioni dei materiali coinvolti nella preparazione del gel.
Figura 2 mostra la relazione del tempo di contatto con l'adsorbimento di arsenico dal gel DMAPAAQ-FeOOH. Nella figura, la quantità di adsorbidimenti di arsenico è stata esaminata a 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 e 48 h. I risultati mostrano che l'adsortion di arsenico raggiunge il suo equilibrio dopo 10 h, e dopo 24 h di adsorbizione, è stato rilevato un aumento minimo della quantità di adsortioni di arsenico.
Figura 3a ,b mostra la cinetica di reazione pseudo primo ordine e pseudo secondo ordine per l'adsorbimento dell'arsenico da parte del gel DMAPAAQ-FeOOH. I risultati suggeriscono che i coefficienti di correlazione (R2) per pseudo primo ordine e pseudo secondo ordine erano rispettivamente 0,866 e 0,999.
La figura 4 mostra la sensibilità al pH del gel DMAPAAQ-FeOOH. La stessa quantità di gel d'acqua DMAPAAQ-FeOOH (20 mg) è stata immersa in soluzioni di arsenico (0,2 mM) a diversi livelli di pH per 24 h a 20 e 120 rpm. I risultati suggeriscono che l'adsorbiente di arsenico era alto a livelli di pH bassi e neutri e basso ad alti livelli di pH.
Figura 5 Mostra le prestazioni di adsorvantion di DMAPAAQ-FeOOH. La stessa quantità di gel d'asta DMAPAAQ-FeOOH (20 mg) è stata immersa in diverse concentrazioni di soluzioni di arsenico (0,1, 0,2, 0,5, 1, 2 mM) a 20 e 120 rpm per 24 h. I risultati mostrano che la capacità massima di adsorbimento arsenico del gel DMAPAAQ-FeOOH era 1,63 mM/g. I dati erano anche coerenti con l'isoterma Langmuir.
Figura 6 Mostra l'analisi di selettività del gel DMAPAAQ-FeOOH. La stessa quantità di gel d'aecco DMAPAAQ-FeOOH (20 mg) è stata immersa nella soluzione di arsenico (0,2 mM) con diverse concentrazioni di SO42o (1, 2, 5, 10, 20 mM) a 20 e 120 rpm per 24 h. L'analisi mostra che la quantità di adsortion di arsenico è diminuita leggermente con un aumento della concentrazione di SO42 o; tuttavia, il cambiamento è stato piccolo, e ad alte concentrazioni di SO42 ,il gel ancora adsorbito arsenico in modo efficace.
Figura 7 Mostra l'esperimento di rigenerazione del gel DMAPAAQ-FeOOH. La stessa quantità di gel secco (20 mg) è stata utilizzata per otto giorni consecutivi di sperimentazione. L'esperimento è stato condotto utilizzando una soluzione di arsenico di 0,2 mM a 20 e 120 giri/m per 24 h. Per eseguire il processo di desorption, il gel è stato poi lavato e immerso in una soluzione NaCl da 0,5 M a 20 e 120 giri/m per 24 h. Il gel è stato rigenerato con successo dopo otto giorni di cicli continui di adsorption-desorption. Abbiamo calcolato l'efficienza di rigenerazione dai dati di adsorbimento il giorno 1 e il giorno 7; un'efficienza di rigenerazione dell'87,6%.
| chimico | Quantità (mol/m3) | |
| monomero | DMAPAAQ | 500 |
| Paraparassi | MBAA | 50 anni |
| acceleratore m | Sulfite di sodio | 80 |
| Idrossido di sodio (NaOH) | 2100 | |
| promotore | Ammonium peroxodisulfate (APS) | 30 milio |
| Chlururo Ferrico (FeCl3) | 700 anni |
Tabella 1: Composizione del gel DMAPAAQ-FeOOH. Questa tabella è stata adottata da Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 e dettagliano i materiali utilizzati nella preparazione del gel DMAPAAQ-FeOOH.
Figura 1: Configurazione sperimentale per la preparazione del gel DMAPAAQ-FeOOH. Questa figura mostra la disposizione delle attrezzature per la preparazione del gel DMAPAAQ-FeOOH. Dal momento che il nostro metodo di preparazione è unico, questa cifra aiuterà i ricercatori a replicare la nostra configurazione. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 2: Relativo al tempo di contatto con l'importo dell'adsorbimento tra il gel d'aria e la soluzione arsenico DMAPAAQ-FeOOH. Questa cifra è stata modificata da Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 e mostra la relazione tra la quantità di adsortion imposizione di arsenico da parte del gel DMAPAAQ-FeOOH e il tempo di contatto. Inoltre, illustra il tempo necessario al gel per raggiungere il suo equilibrio di adsorbimento. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 3: Cinetica di reazione adsorziale del gel DMAPAAQ-FeOOH. (a) Pseudo primo ordine. (b) Pseudo secondo ordine. Questa cifra è stata modificata dalla Chemiosfera [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 e mostra l'idoneità del modello cinetico al gel DMAPAAQ-FeOOH. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 4: analisi della sensibilità al pH del gel DMAPAAQ-FeOOH. Questa cifra è stata adottata da Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 e mostra i risultati dell'analisi della sensibilità al pH del gel DMAPAAQ-FeOOH in soluzioni arsenico. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 5: Prestazioni di adsorbimento del gel DMAPAAQ-FeOOH. Questa cifra è stata modificata dalla Chemiosfera [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 e mostra la quantità di adsortione arsenico dal gel DMAPAAQ-FeOOH a diverse concentrazioni di arsenico e l'adattamento di questi dati con il modello Langmuir isotherm. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 6: Analisi di selettività del gel DMAPAAQ-FeOOH. Questa cifra è stata modificata da Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 e mostra la selettività dell'arsenico di adsorbibilità del gel DMAPAAQ-FeOOH in presenza di diverse concentrazioni di ioni solfati. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 7: Analisi di rigenerazione del gel DMAPAAQ-FeOOH. Questa cifra è stata adottata da Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15. La riutilizzabilità del gel DMAPAAQ-FeOOH è stata esaminata per otto giorni continui utilizzando soluzioni di arsenico per l'adsorbimento e NaCl per i processi di spedizione. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
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Discussion
Il principale progresso del nostro metodo sviluppato è l'esclusiva strategia di progettazione del gel composito. Lo scopo del nostro metodo di preparazione del gel era quello di massimizzare la quantità di contenuto di ferro nel gel. Durante la preparazione, abbiamo aggiunto FeCl3 e NaOH rispettivamente alla "soluzione di initiator" e alla "soluzione monomer". Una volta che la soluzione monomer è stata mescolata con la soluzione di iniziatore, c'è stata una reazione tra FeCl3 e NaOH, producendo FeOOH all'interno del gel. Questo fenomeno ha garantito il massimo contenuto di ferro nel gel composito. Nonostante i vantaggi di questo metodo, il gel non si forma nelle seguenti condizioni: 1) Quando le soluzioni non sono mescolate accuratamente; 2) Quando la quantità di FeCl3 supera 700 mol/m3 o l'initiator, APS, e l'acceleratore, sodium solfato, sono inferiori.
Se il gel non si forma, aggiungere l'initiator e l'acceleratore gradualmente e mescolare accuratamente la soluzione. Se la quantità di intoppo e acceleratore è troppo alta, la struttura polimerica del gel differisce e le prestazioni desiderate non possono essere raggiunte. Quando il gel inizia a formarsi, smettere di mescolare per evitare di distorsione del gel.
Studi precedenti hanno segnalato adsorgno inefficace di arsenico a livelli di pH neutro. Pertanto, l'esperimento di sensibilità al pH nel presente lavoro è stato importante per indicare l'applicabilità pratica del gel sviluppato. I nostri studi dimostrano che l'arsenico adsorbito di gel in modo efficace ed è stato rigenerato da NaCl a livelli di pH neutri. Anche se la quantità di adsortion di arsenico era alta a valori di pH acidi e bassa ai valori di pH di base, l'adsorbiente è stato efficace a livelli di pH neutri (Figura 4). Per valutare il comportamento dell'adsorption in condizioni reali, abbiamo condotto altri esperimenti a livelli di pH neutro.
È stata studiata la relazione tra i tempi di contatto della soluzione gel/arsenico e la quantità di adsorbimento dell'arsenico. Il gel DMAPAAQ-FeOOH ha raggiunto l'equilibrio degli adsorbidimenti a 10 h (Figura 2). Inoltre, abbiamo esaminato il tasso di adsorbimento dal gel DMAPAAQ-FeOh con i due modelli cinetici, pseudo primo ordine e pseudo secondo ordine (Figura 3a,b). I coefficienti di correlazione (R2) indicano la somiglianza tra i valori sperimentali e i valori calcolati. Abbiamo scoperto che il valore Di R2 era più alto per la cinetica di reazione pseudo secondo ordine. Questa scoperta suggerisce che l'adsorbimento tra la soluzione di arsenico e il gel DMAPAAQ-FeOOH è un processo di chemisorption19.
Abbiamo eseguito le analisi delle prestazioni degli annunci a livelli di pH neutro. 20 mg di gel secco è stato immerso nella soluzione di arsenico per 24 h a diverse concentrazioni di As(V). Figura 5 Mostra la quantità di arsenico adsorbito dal gel DMAPAAQ-FeOOH. Questi risultati erano coerenti con il modello di adsorption Langmuir isotherm. La quantità massima di adsorbimento dal gel ha raggiunto 1,63 mM/g (Figura 5). In particolare, il gel sviluppato sovraperformato annunci precedentemente segnalati studiati a livelli di pH neutri. Razionalizziamo questa osservazione dalla struttura unica del gel, che consente l'adsorbimento simultaneo dell'arsenico da entrambe le unità DMAPAAQ e FeOOH. Abbiamo scoperto che il 35,5% dell'arsenico è stato assorbito dal gruppo di amminomidi del composito DMAPAAQ-FeOOH e il 64,4% dell'arsenico è stato assorbito dalle particelle FeOOH15. Durante il processo di assorbimento, assicurarsi che il gel sia immerso completamente nella soluzione arsenica. Gli alti livelli di adsorbimento dell'arsenico dall'attuale gel rispetto ai materiali convenzionali e recentemente studiati dimostrano la sua promettente utilità come adsorbenta altamente efficiente.
La selettività è una proprietà importante di un adsorbente perché ci sono molti ioni concorrenti in acqua, tra cui Cl,HS,SO32 ,SO4 2,H2CO3, HCO3, E CO 3 (COM del nome 2o 20.La serie Hofmeister suggerisce che lo ione solfato (SO42)può interrompere l'imballaggio di idrocarburi e penetrare nella regione del gruppo di teste del monostrato di un adsorbena21. La concentrazione di solfato nelle acque sotterranee è stata determinata fino a 230 mg/L22. Pertanto, se il gel sviluppato può assorbente selettivamente l'arsenico con solfato come ione concorrente, può essere adatto per il trattamento delle acque sotterranee ambientali. Pertanto, sono state eseguite analisi di selettività con ioni solfato e hanno mostrato che il gel DMAPAAQ-FeOOH adsorbito arsenico efficacemente ad alte concentrazioni di solfato (Figura 6). Poiché la quantità di adsortion di arsenico era simile in assenza o presenza di ioni solfati, il gel può funzionare in modo efficace nelle acque sotterranee come in laboratorio.
La rigenerazione è una caratteristica importante di qualsiasi adsorbente pratico perché garantisce riduzioni dei costi, eco-compatibilità e usabilità23. Il gel sviluppato è stato rigenerato con successo per otto giorni consecutivi di sperimentazione (Figura 7). Inoltre, l'87,6% di efficienza di rigenerazione è stata raggiunta quando lo stesso gel è stato utilizzato per tutti e otto i cicli di adsorption-desorption. Uno dei risultati più importanti della nostra ricerca è stato l'uso di NaCl nel processo di desorption. Mentre NaOH è convenzionalmente utilizzato per la desorption, può essere dannoso per la salute umana. Pertanto, abbiamo sostituito NaOH con NaCl nei nostri studi, che non erano stati segnalati in precedenza.
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Disclosures
Gli autori non hanno nulla da rivelare.
Acknowledgments
Questa ricerca è stata supportata dal JSPS KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892). È riconosciuto anche il contributo del Ministero del Territorio, dell'Insfrastructure, dei Trasporti e del Turismo (MLIT), del Governo del Giappone nell'ambito del "Programma di sovvenzione per la ricerca e lo sviluppo delle tecnologie di costruzione" a questa ricerca. Riconosciamo anche il contributo del Signor Kiyotaka Senmoto a questa ricerca. Adele Pitkeathly, Senior Writing Advisor Fellow del Writing Center dell'Università di Hiroshima, è riconosciuta anche per le correzioni e i suggerimenti in inglese. Questa ricerca è stata selezionata per la presentazione orale nella 7a conferenza IWA-Aspire, 2017 e Water and Environment Technology Conference, 2018.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
References
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