De atmosfæriske koncentrationer af svagt bundne molekylære klynger kan beregnes ud fra de termokemiske egenskaber af lavenergistrukturer, der findes gennem en multi-trins konfigurationsmetode, der anvender en genetisk algoritme og semi-empirisk og ab initio kvantekemi.
Den beregningsmæssige undersøgelse af dannelsen og væksten af atmosfæriske aerosoler kræver en nøjagtig Gibbs fri energi overflade, som kan opnås fra gasfase elektronisk struktur og vibrationelle frekvens beregninger. Disse mængder gælder for de atmosfæriske klynger, hvis geometrier svarer til et minimum på deres potentielle energioverflader. Gibbs frie energi af den mindste energistruktur kan bruges til at forudsige atmosfæriske koncentrationer af klyngen under en række betingelser såsom temperatur og tryk. Vi præsenterer en beregningsmæssigt billig procedure bygget på en genetisk algoritme-baseret konfigurationsprøve efterfulgt af en række stadig mere præcise screening beregninger. Proceduren starter med at generere og udvikle geometrier af et stort sæt af konfigurationer ved hjælp af semi-empiriske modeller derefter forædler de resulterende unikke strukturer på en række højt niveau ab initio niveauer af teori. Endelig er termodynamiske korrektioner beregnet for det resulterende sæt af minimum-energi strukturer og bruges til at beregne Gibbs frie energier af dannelse, ligevægt konstanter, og atmosfæriske koncentrationer. Vi præsenterer anvendelsen af denne procedure til undersøgelse af hydrerede glycinklynger under omgivende forhold.
Den mest usikre parameter i atmosfæriske undersøgelser af klimaændringer er det nøjagtige omfang, hvori skypartikler afspejler indkommende solstråling. Aerosoler, som er partikler suspenderet i en gas, danner skypartikler kaldet skykondenskerner (CCN), der spreder indkommende stråling, hvilket forhindrer dens absorption og efterfølgende opvarmning af atmosfæren1. En detaljeret forståelse af denne nettokøleeffekt kræver en forståelse af væksten af aerosoler til CCN’er, hvilket igen kræver en forståelse af væksten af små molekylære klynger til aerosolpartikler. Det seneste arbejde har vist, at aerosoldannelse indledes af molekylære klynger med en diameter på 3 nm eller derunder2; Det er imidlertid vanskeligt at få adgang til denne størrelsesordning ved hjælp afforsøgsteknikker3,4. Derfor ønskes en beregningsbaseret modelleringsmetode for at overvinde denne eksperimentelle begrænsning.
Ved hjælp af vores modellering tilgang beskrevet nedenfor, kan vi analysere væksten i enhver hydreret klynge. Fordi vi er interesseret i vandets rolle i dannelsen af store biologiske molekyler fra mindre bestanddele i præbiotiske miljøer, illustrerer vi vores tilgang med glycin. De udfordringer og redskaber , der er nødvendige for at løse disse forskningsspørgsmål , er meget lig dem , der er involveret i undersøgelsen af atmosfæriske aerosoler og prænukleationsklynger5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15. Her undersøger vi hydrerede glycinklynger startende fra et isoleret glycinmolekyle efterfulgt af en række trinvise tilføjelser på op til fem vandmolekyler. Det endelige mål er at beregne ligevægtskoncentrationerne i Gly(H2O)n=0-5 klynger i atmosfæren ved stuetemperatur ved havniveau og en relativ luftfugtighed (RH) på 100 %.
Et lille antal af disse sub-nanometer molekylære klynger vokser til en metastabil kritisk klynge (1-3 nm i diameter) enten ved at tilføje andre dampmolekyler eller koagulere på eksisterende klynger. Disse kritiske klynger har en gunstig vækstprofil, der fører til dannelsen af meget større (op til 50-100 nm) skykondenseringskerner (CCN), som direkte påvirker nedbørseffektiviteten af skyer samt deres evne til at reflektere hændelseslys. Derfor bør en god forståelse af de molekylære klyngers termodynamik og deres ligevægtsfordelinger føre til mere præcise forudsigelser af aerosolernes indvirkning på det globale klima.
En beskrivende model af aerosoldannelse kræver nøjagtig termodynamik af molekylær klyngedannelse. Beregning af nøjagtig termodynamik af molekylær klyngedannelse kræver identifikation af de mest stabile konfigurationer, hvilket indebærer at finde den globale og lokale minima på klyngens potentielle energioverflade (PES)16. Denne proces kaldes konfigurationsprøvetagning og kan opnås ved hjælp af en række forskellige teknikker, herunder teknikker baseret på molekylær dynamik (MD)17,18,19,20, Monte Carlo (MC)21,22, og genetiske algoritmer (GA)23,24,25.
Forskellige protokoller er blevet udviklet gennem årene for at opnå strukturen og termodynamikken af atmosfæriske hydrater på et højt niveau af teori. Disse protokoller var forskellige med hensyn til valget af i) konfigurationsprøvetagningsmetode, ii) karakteren af den metode på lavt niveau, der blev anvendt ved den konfigurationsprøvetagning, og iii) hierarkiet af metoder på højere niveau, der anvendes til at forfine resultaterne i de efterfølgende trin.
De konfigurationsprøvetagningsmetoder omfattede kemisk intuition26, stikprøvekontrol27,28, molekylær dynamik (MD)29,30, basin hopping (BH)31, og genetisk algoritme (GA)24,25,32. De mest almindelige metoder på lavt niveau, der anvendes med disse prøveudtagningsmetoder, er kraftfelter eller semi-empiriske modeller som PM6, PM7 og SCC-DFTB. Disse efterfølges ofte af DFT beregninger med stadig større basissæt og mere pålidelige funktionsmidler fra de højere trin i Jacob’s stige33. I nogle tilfælde efterfølges disse af bølgefunktionsmetoder på højere niveau, såsom MP2, CCSD(T), og den omkostningseffektive DLPNO-CCSD(T)34,35.
Kildgaard et al.36 udviklede en systematisk metode, hvor vandmolekyler tilsættes på punkter på Fibonaccikuglerne 37 omkring mindre hydrerede eller uhydrerede klynger for at generere kandidater til større klynger. Ufysiske og overflødige kandidater fjernes baseret på tæt kontakttærskler og rod-middel-kvadratafstand mellem forskellige konformere. Efterfølgende optimeringer ved hjælp af PM6 semi-empiriske metode og et hierarki af DFT og wavefunction metoder bruges til at få et sæt af lav energi konformere på et højt niveau af teori.
Den kunstige bikoloni (ABC) algoritme38 er en ny konfigurationsprøve tilgang, der for nylig er blevet gennemført af Zhang et al. at studere molekylære klynger i et program kaldet ABCluster39. Kubecka et al.40 anvendte ABCluster til konfigurationsprøve, efterfulgt af reoptimeringer på lavt niveau ved hjælp af den stramme gfn-xTB semi-empiriske metode41. De yderligere raffineret strukturer og energier ved hjælp af DFT metoder efterfulgt af endelige energier ved hjælp af DLPNO-CCSD (T).
Uanset metoden starter den konfigurationsprøve med en tilfældig eller ikke tilfældigt genereret fordeling af punkter på pesene. Hvert punkt svarer til en bestemt geometri for den pågældende molekylære klynge og genereres ved hjælp af prøveudtagningsmetoden. Så det nærmeste lokale minimum findes for hvert punkt ved at følge “downhill” retning på PES. Det sæt af minima således fundet svarer til de geometrier i den molekylære klynge, der er stabile, i det mindste i nogen tid. Her vil formen af de offentlige arbejdsformidlinger og evalueringen af energien på hvert punkt på overfladen være følsom over for den fysiske beskrivelse af systemet, hvor en mere nøjagtig fysisk beskrivelse resulterer i en mere beregningsmæssigt dyr energiberegning. Vi vil specifikt bruge GA-metoden implementeret i OGOLEM25-programmet, som med succes er blevet anvendt på en række globale optimerings- og konfigurationsprøveproblemer42,,43,,44,,45,til at generere det første sæt prøvetagningssteder. De offentlige arbejdsformidlinger vil blive beskrevet af PM7 model46 implementeret i MOPAC2016-programmet47. Denne kombination er ansat, fordi det genererer et større udvalg af point i forhold til MD og MC metoder og finder den lokale minima hurtigere end mere detaljerede beskrivelser af PES.
Sættet af GA-optimeret lokal minima er taget som startgeometrier for en række screeningstrin, hvilket fører til et sæt lavtliggende minimum energi. Denne del af protokollen begynder med at optimere sættet af unikke GA-optimerede strukturer ved hjælp af tæthed-funktionel teori (DFT) med et lille basissæt. Dette sæt af optimeringer vil generelt give et mindre sæt af unikke lokale minimumsstrukturer, som er modelleret mere detaljeret i forhold til ga-optimerede semi-empiriske strukturer. Så en anden runde af DFT optimeringer udføres på dette mindre sæt af strukturer ved hjælp af en større basissæt. Igen vil dette trin generelt give et mindre sæt af unikke strukturer, som er modelleret mere detaljeret i forhold til det lille grundlag DFT trin. Det endelige sæt af unikke strukturer optimeres derefter til en strammere konvergens, og de harmoniske vibrationelle frekvenser beregnes. Efter dette trin har vi alt, hvad vi har brug for til at beregne ligevægtskoncentrationerne i klyngerne i atmosfæren. Den overordnede fremgangsmåde er sammenfattet diagrammatisk i figur 1. Vi vil bruge PW9148 generaliseret-gradient tilnærmelse (GGA) udveksling-korrelation funktionelle i Gaussian0949 gennemførelse af DFT sammen med to variationer af Pople50 basissæt (6-31 + G * for den lille basis trin og 6-311 + + G ** for det store grundlag trin). Denne særlige kombination af udveksling-korrelation funktionelle og grundlag sæt blev valgt på grund af sin tidligere succes med computing nøjagtige Gibbs frie energier af dannelse for atmosfæriske klynger51,52.
Denne protokol forudsætter, at brugeren har adgang til en Højtydende computerklynge (HPC) med det bærbare batchsystem53 (PBS), MOPAC2016 (http://openmopac.net/MOPAC2016.html)47, OGOLEM (https://www.ogolem.org)25, Gaussian 09 (https://gaussian.com)49og OpenBabel54 (http://openbabel.org/wiki/Main_Page) software, der er installeret efter deres specifikke installationsinstruktioner. Hvert trin i denne protokol bruger også et sæt in-house shell og Python 2.7 scripts, som skal gemmes til en mappe, der er inkluderet i brugerens $PATH miljømæssige variabel. Alle nødvendige miljømoduler og udførelsestilladelser til at køre alle ovenstående programmer skal også indlæses i brugerens session. Disk- og hukommelsesforbruget efter GA-koden (OGOLEM) og semi-empiriske koder (MOPAC) er meget små af moderne computerressourcestandarder. Den samlede hukommelse og disk forbrug for OGOLEM / MOPAC afhænger af, hvor mange tråde man ønsker at bruge, og selv da, ressourceforbruget vil være lille i forhold til mulighederne i de fleste HPC-systemer. QM-metodernes ressourcebehov afhænger af klyngernes størrelse og det anvendte teoriniveau. Fordelen ved at bruge denne protokol er, at man kan variere niveauet af teori for at være i stand til at beregne det endelige sæt af lavenergi strukturer, idet man skal huske på, at normalt hurtigere beregninger føre til mere usikkerhed i nøjagtigheden af resultaterne.
Af hensyn til klarheden vil brugerens lokale computer blive omtalt som “lokal computer“, mens den HPC-klynge, de har adgang til, vil blive omtalt som “fjernklynge“.
Nøjagtigheden af de data, der genereres af denne protokol, afhænger hovedsagelig af tre ting: i) de mange forskellige konfigurationer, der er udtaget prøver af i trin 2, (ii) nøjagtigheden af systemets elektroniske struktur, iii) og nøjagtigheden af de termodynamiske korrektioner. Hver af disse faktorer kan løses ved at ændre metoden ved at redigere de medfølgende scripts. Den første faktor er let overvindes med brug af en større indledende pulje af tilfældigt genererede strukturer, mere talrige iterationer af GA, og en løsere definition af de kriterier, der er involveret i GA. Derudover kan man bruge en anden semi-empirisk metode såsom den selvkonsekvente ladningstæthed-funktionelle tætsluttende (SCC-DFTB)62 model og den effektive fragment potentiale (EFP)63 model for at udforske virkningerne af forskellige fysiske beskrivelser. Den væsentligste begrænsning her er den manglende evne til metoden til at danne eller bryde kovalente bindinger, hvilket betyder, at monomererne er frosset. GA-proceduren finder kun de mest stabile relative positioner af disse frosne monomerer i henhold til den semi-empiriske beskrivelse.
Nøjagtigheden af systemets elektroniske struktur kan forbedres på forskellige måder, hver med beregningsomkostninger. Man kan vælge en bedre tæthed sfunktion, såsom M06-2X64 og wB97X-V65, eller kvantemekanisk (QM) metode såsom Møller-Plesset66,67,68 (MPn) perturbation teorier og koblet-cluster69 (CC) metoder med henblik på at forbedre den fysiske beskrivelse af systemet. I hierarkiet af funktioner, generelt ydeevne forbedres ved at gå fra generaliseret-gradient tilnærmelse (GGA) funktionaler som PW91 til range-adskilthybrid funktionf.eks wB97X-D og meta-GGA hybrid funktionaler som M06-2X.
Ulempen ved DFT-metoder er, at en systematisk konvergens i retning af en nøjagtig værdi ikke er mulig. MEN DFT metoder er beregningsmæssigt billige, og der er en bred vifte af funktionelle til en bred vifte af applikationer.
Energier beregnet ved hjælp af bølgefunktionsmetoder som MP2 og CCSD(T) sammenholdt med korrelationsensartede basissæt med stigende kardinaltal ([aug-]cc-pV[D,T,Q,…] Z) konvergerer mod deres komplette grundlag sæt grænse systematisk, men de beregningsmæssige omkostninger ved hver beregning bliver uoverkommelige som systemets størrelse vokser. Yderligere finpudsning af den elektroniske struktur kan opnås ved hjælp af eksplicit korreleret grundlag sætter70 og ved at ekstrapolere til det komplette grundlag sæt (CBS)71 grænse. Vores seneste arbejde tyder på, at en tæthed-monteret udtrykkeligt korreleret anden orden Møller-Plesset (DF-MP2-F12) perturbativ tilgang giver energier nærmer sig, at MP2/CBS beregninger32. Ændring af den nuværende protokol til at bruge forskellige elektroniske struktur metoder indebærer to trin: (i) udarbejde en skabelon input fil efter syntaksen givet af softwaren, (ii) og redigere run-pw91-sb.csh, run-pw91-lb.csh, og run-pw91-lb-ultrafine.csh scripts til at generere den korrekte input fil syntaks samt den korrekte indsende script til softwaren.
Endelig afhænger nøjagtigheden af de termodynamiske korrektioner af den elektroniske strukturmetode samt beskrivelsen af de offentlige arbejdsformidlinger omkring det globale minimum. En nøjagtig beskrivelse af de offentlige arbejdsformidlinger kræver beregning af tredje- og højere ordensderivater af de offentlige arbejdsformidlinger med hensyn til forskydninger i de nukleare frihedsgrader, såsom quartic force-feltet72,73 (QFF), hvilket er en usædvanlig bekostelig opgave. Den nuværende protokol bruger den harmoniske oscillator tilnærmelse til vibrationsfrekvenserne, hvilket resulterer i behovet for kun at beregne op til andet derivater af PES. Denne tilgang bliver problematisk i systemer med høj anharmonicity, såsom meget floppy molekyler og symmetriske dobbelt-brønd potentialer på grund af den store forskel i den sande PES og den harmoniske PES. Desuden forværrer omkostningerne ved at have en peshøj kvalitet fra en beregningsmæssigt krævende elektronisk strukturmetode kun problemet med omkostningerne ved vibrationsfrekvensberegninger. En tilgang til at overvinde dette er at bruge de elektroniske energier fra en høj kvalitet elektronisk struktur beregning sammen med vibrationelle frekvenser beregnet på en lavere kvalitet PES, hvilket resulterer i en balance mellem omkostninger og nøjagtighed. Den aktuelle protokol kan ændres, så den bruger forskellige pes-beskrivelser som beskrevet i det foregående afsnit. men man kan også redigere vibrationelle frekvens søgeord i scripts og skabeloner til at beregne anharmoniske vibrationelle frekvenser.
To afgørende spørgsmål for enhver konfigurationsprøveprotokol er den oprindelige metode til prøveudtagning af den potentielle energioverflade og de kriterier, der anvendes til at identificere hver klynge. Vi har gjort udstrakt brug af en række forskellige metoder i vores tidligere arbejde. For det første nummer, den oprindelige metode til prøveudtagning af den potentielle energioverflade, har vi valgt at bruge GA med semi-empiriske metoder baseret på disse faktorer. Konfigurationsprøve tagning ved hjælp af kemisk intuition26, stikprøvekontrol, og molekylær dynamik (MD)29,30, undlader at finde formodede globale minima regelmæssigt for klynger større end 10 monomerer, som vi observerede i vores undersøgelser af vand klynger18. Vi har med succes brugt basin hopping (BH) til at studere de komplekse PES af (H2O)1174,men det krævede manuel optagelse af nogle potentielle lavenergi isomers BH algoritme ikke finde. En sammenligning af BH’s og GA’s resultater med hensyn til at finde det globale minimum af vandklynger (H2O)n=10-20 viste, at GA konsekvent fandt det globale minimum hurtigere end BH75. GA som implementeret i OGOLEM og CLUSTER er meget alsidig, fordi det kan anvendes til enhver molekylær klynge, og det kan interface med et stort antal pakker med klassisk kraft felt, semi-empiriske, tæthed funktionelle, og ab initio kapaciteter. Valget af PM7 er drevet af dens hastighed og rimelig nøjagtighed. Stort set enhver anden semi-empirisk metode ville have betydeligt højere beregningsmæssige omkostninger.
Med hensyn til det andet spørgsmål, har vi undersøgt ved hjælp af forskellige kriterier for at identificere unikke strukturer lige fra elektroniske energier, dipol øjeblikke, overlapning RMSDs og roterende konstanter. Brug af dipol øjeblikke viste sig vanskeligt, fordi både dipol moment komponenter var afhængige af molekylets orientering og den samlede dipol øjeblik var meget følsom over for geometri forskelle på en sådan måde, at det var vanskeligt at fastsætte tærskler bestemme er strukturer er de samme eller unikke. En kombination af elektroniske energier og rotationskonstanter viste sig at være mest nyttig.
De nuværende kriterier for at anse to strukturer for unikke er baseret på en energiforskelstærskel på 0,10 kcal mol-1 og rotationskonstant forskel på 1%. Derfor er to strukturer betragtes som forskellige, hvis deres energier varierer med mere end 0,10 kcal mol-1 (~ 0,00015 a.u.) OG nogen af deres tre roterende konstanter (A, B, C) adskiller sig med mere end 1%. Væsentlige interne benchmarks i årenes løb viste, at disse tærskler var rimelige valg. Vores konfigurationsmetode og screeningsmetode er blevet anvendt på meget svagt bundne klynger såsom polyaromatiske kulbrinter, der er fyldt med vand76,77 samt stærkt bundne ternære sulfathydrater indeholdende ammoniak og aminer32. For klynger, hvor der er forskellige protonationsstater, der skal overvejes, er den bedste fremgangsmåde at køre forskellige GA-beregninger, der hver starter med monomerer i forskellige protonationstilstande. Dette sikrer, at strukturer med forskellige protonation stater er nøje overvejet. Men de lave DFT-beregninger gør det ofte muligt foratonationstilstande at ændre sig i løbet af geometrioptimeringen, hvilket giver den mest stabile protonationstilstand uanset startgeometrien.
Vores GA-konfigurationsprøvemetoder bør fungere godt, selv for diskettemolekyler, så længe GA-koderne er forbundet med generelle, ikke-parameteriserede metoder, der gør det muligt for monomerne at indføre forskellige konfigurationer i løbet af GA-kørslen. For eksempel ville interfacing GA med PM7 gøre det muligt monomererstrukturer at ændre sig, men hvis deres obligationer bryde, som det ville ske, når protonation stater forandring, kan strukturerne blive kasseret som uacceptable kandidater.
Vi har overvejet forskellige måder at rette op på manglerne ved den harmoniske tilnærmelse, især dem, der opstår som følge af lave vibrationelle frekvenser. Det er ikke vanskeligt at indarbejde den kvasiharmoniske tilnærmelse i den nuværende metode. Der er dog stadig spørgsmål om den kvasi-harmoniske metode, især når det drejer sig om den afskæringsfrekvens, hvorunder den vil blive anvendt. Der er heller ingen strenge benchmarking værker undersøge pålideligheden af kvasi-RRHO tilnærmelse, selv om konventionelle visdom tyder på, at det bør være en forbedring i forhold til RRHO tilnærmelse.
Den således præsenterede protokol kan generaliseres for ethvert system af ikke-kovalent-bundne gasfase molekylære klynger. Det kan også generaliseres at bruge enhver semi-empirisk metode, elektronisk struktur metode og software, og vibrationelle analyse metode og software ved at redigere scripts og skabeloner. Dette forudsætter, at brugeren er fortrolig med Linux kommandolinje interface, Python scripting, og højtydende computing. Den ukendte syntaks og udseende af Linux-operativsystemet og manglende scripting erfaring er den største faldgrube i denne protokol, og er, hvor nye studerende kæmper mest. Denne protokol er blevet anvendt med succes i en række implementeringer i årevis i vores gruppe, for det meste med fokus på virkningerne af svovlsyre og ammoniak på aerosoldannelse. Yderligere forbedringer af denne protokol vil indebære en mere robust grænseflade til mere elektronisk struktur software, alternative implementeringer af den genetiske algoritme, og eventuelt brug af nyere metoder til hurtigere beregninger af elektroniske og vibrationelle energier. Vores nuværende anvendelser af denne protokol er at udforske betydningen af aminosyrer i de tidlige stadier af aerosol dannelse i den nuværende atmosfære og i dannelsen af større biologiske molekyler i prebiotiske miljøer.
The authors have nothing to disclose.
Dette projekt blev støttet af tilskud CHE-1229354, CHE-1662030, CHE-1721511, og CHE-1903871 fra National Science Foundation (GCS), Arnold og Mabel Beckman Foundation Beckman Scholar Award (AGG), og Barry M. Goldwater Scholarship (AGG). Der blev anvendt højtydende computerressourcer fra MERCURY Consortium (http://www.mercuryconsortium.org).
Avogadro | https://avogadro.cc | Open-source molecular visualization program | |
Gaussian [09/16] Software | http://www.gaussian.com/ | Commercial ab initio electronic structure program | |
MOPAC 2016 | http://openmopac.net/MOPAC2016.html | Open-source semi-empirical program | |
OGOLEM Software | https://www.ogolem.org | Genetic algorithm-based global optimization program | |
OpenBabel | http://openbabel.org/wiki/Main_Page | Open-source cheminformatics library | |
calcRotConsts.py | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Python script to compute rotational constants | |
calcSymmetry.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to calculate symmetry number of a molecule given Cartesian coordinates | |
combine-GA.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to combine energy and rotational constants from different GA directories | |
combine-QM.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to combine energy and rotational constants from different QM directories | |
gaussianE.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract Gaussian 09 energies | |
gaussianFreqs.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract Gaussian 09 vibrational frequencies | |
getrotconsts | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Executable to calculate rotational constants given a molecule's Cartesian coordinates | |
getRotConsts-dft-lb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of large basis DFT optimized structures | |
getRotConsts-dft-lb-ultrafine.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of ultrafine DFT optimized structures | |
getRotConsts-dft-sb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of small basis DFT optimized structures | |
getRotConsts-GA.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of genetic algorithm optimized structures | |
global-minimum-coords.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of global minimum structures of gly-(h2o)n, where n=0-5 | |
make-thermo-gaussian.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract data from Gaussian output files and make input files for the thermo.pl script | |
ogolem-input-file.ogo | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Ogolem sample input file | |
ogolem-submit-script.pbs | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | PBS batch submission file for Ogolem calculations | |
README.docx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Clarifications to help readers use the scripts effectively | |
runogolem.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run OGOLEM | |
run-pw91-lb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of large basis DFT optimization calculations | |
run-pw91-lb-ultrafine.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of ultrafine DFT optimization calculations | |
run-pw91-sb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of small basis DFT optimization calculations | |
run-thermo-pw91.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute the thermodynamic corrections for a batch of DFT optimized structures | |
similarityAnalysis.py | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Python script to determine unique structures based on rotational constants and energies | |
symmetry | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Executable to calculate molecular symmetry given Cartesian coordinates | |
symmetry.c | (C) 1996, 2003 S. Patchkovskii, Serguei.Patchkovskii@sympatico.ca | C code to determine the molecular symmstry of a molecule given Cartesian coordinates | |
template-marcy.pbs | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template for a PBS submit script which uses OGOLEM | |
template-pw91.com | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template Gaussian 09 input | |
template-pw91-HL.com | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template Gaussian 09 input for ultrafine DFT optimization | |
thermo.pl | https://www.nist.gov/mml/csd/chemical-informatics-research-group/products-and-services/program-computing-ideal-gas | Perl open-source script to compute ideal gas thermodynamic corrections | |
gly-h2o-n.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet for the complete protocol | |
table-1.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
table-2.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
table-3.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
table-4.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
water.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of water | |
glycine.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of glycine |