De atmosfæriske konsentrasjonene av svakt bundne molekylære klynger kan beregnes fra de termokjemiske egenskapene til lave energistrukturer som finnes gjennom en multi-trinns konfigurasjonsprøvemetode som utnytter en genetisk algoritme og semi-empiriske og ab initio kvantekjemi.
Beregningsstudien av dannelsen og veksten av atmosfæriske aerosoler krever en nøyaktig Gibbs fri energioverflate, som kan oppnås fra gassfase elektronisk struktur og vibrasjonsfrekvensberegninger. Disse mengdene er gyldige for de atmosfæriske klyngene hvis geometrier tilsvarer et minimum på deres potensielle energiflater. Gibbs fri energi av minimum energistruktur kan brukes til å forutsi atmosfæriske konsentrasjoner av klyngen under en rekke forhold som temperatur og trykk. Vi presenterer en beregningsmessig billig prosedyre bygget på en genetisk algoritmebasert konfigurasjonsprøvetaking etterfulgt av en rekke stadig mer nøyaktige screeningberegninger. Prosedyren starter med å generere og utvikle geometriene til et stort sett med konfigurasjoner ved hjelp av semi-empiriske modeller og deretter foredler de resulterende unike strukturer på en rekke høyt nivå ab initio nivåer av teori. Til slutt beregnes termodynamiske korreksjoner for det resulterende settet med minimumsenergistrukturer og brukes til å beregne Gibbs frie energier av dannelse, likevektskonstanter og atmosfæriske konsentrasjoner. Vi presenterer anvendelsen av denne prosedyren til studiet av hydrerte glycinklynger under omgivelsesforhold.
Den mest usikre parameteren i atmosfæriske studier av klimaendringer er den nøyaktige i hvilken grad skypartikler reflekterer innkommende solstråling. Aerosoler, som er svevestøv suspendert i en gass, danner skypartikler kalt skykondenskjerner (CCN) som sprer innkommende stråling, og dermed forhindrer absorpsjon og påfølgende oppvarming av atmosfæren1. En detaljert forståelse av denne nettokjøleeffekten krever en forståelse av veksten av aerosoler til CCNer, noe som igjen krever en forståelse av veksten av små molekylære klynger til aerosolpartikler. Nyere arbeid har antydet at aerosoldannelse initieres av molekylære klynger på 3 nm i diameter eller mindre2; Imidlertid er denne størrelsen regimet vanskelig å få tilgang til ved hjelp av eksperimentelle teknikker3,4. Derfor er en beregningsmessig modellering tilnærming ønsket for å overvinne denne eksperimentelle begrensningen.
Ved hjelp av vår modelleringstilnærming beskrevet nedenfor, kan vi analysere veksten av enhver hydrert klynge. Fordi vi er interessert i vannens rolle i dannelsen av store biologiske molekyler fra mindre bestanddeler i pre-biotiske miljøer, illustrerer vi vår tilnærming med glycin. Utfordringene som oppstår og verktøy som trengs for å løse disse forskningsspørsmålene, er svært lik de som er involvert i studiet av atmosfæriske aerosoler og prenucleation klynger5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15. Her undersøker vi hydrerte glycinklynger som starter fra et isolert glycinmolekyl etterfulgt av en rekke trinnvise tillegg på opptil fem vannmolekyler. Det endelige målet er å beregne likevektskonsentrasjonene av Gly(H2O)n=0-5 klynger i atmosfæren ved romtemperatur ved havnivå og en relativ fuktighet (RF) på 100 %.
Et lite antall av disse subnanometermolekylære klyngene vokser til en metastabil kritisk klynge (1-3 nm i diameter) enten ved å legge til andre dampmolekyler eller koagulere på eksisterende klynger. Disse kritiske klyngene har en gunstig vekstprofil som fører til dannelsen av mye større (opptil 50-100 nm) skykondenskjerner (CCN), som direkte påvirker nedbørseffektiviteten til skyer, samt deres evne til å reflektere hendelseslys. Derfor, å ha en god forståelse av termodynamikken i molekylære klynger og deres likevektsfordelinger bør føre til mer nøyaktige spådommer om virkningen av aerosoler på det globale klimaet.
En beskrivende modell av aerosoldannelse krever nøyaktig termodynamikk av molekylær klyngedannelse. Beregning av nøyaktig termodynamikk av molekylær klyngedannelse krever identifisering av de mest stabile konfigurasjonene, noe som innebærer å finne den globale og lokale minimen på klyngens potensielle energioverflate (PES)16. Denne prosessen kalles konfigurasjonsprøvetaking og kan oppnås gjennom en rekke teknikker, inkludert de som er basert på molekylær dynamikk (MD)17,18,19,20, Monte Carlo (MC)21,22, og genetiske algoritmer (GA)23,24,25.
Ulike protokoller har blitt utviklet gjennom årene for å oppnå strukturen og termodynamikken til atmosfæriske hydrater på et høyt nivå av teori. Disse protokollene var forskjellige i valget av (i) konfigurasjonsprøvemetode, (ii) natur av lavnivåmetode som brukes i konfigurasjonsprøvetakingen, og (iii) hierarkiet av metoder på høyere nivå som brukes til å finjustere resultatene i de påfølgende trinnene.
Konfigurasjonsprøvemetodene inkluderte kjemisk intuisjon26, tilfeldig prøvetaking27,28, molekylær dynamikk (MD)29,30, basin hopping (BH)31, og genetisk algoritme (GA)24,25,32. De vanligste metodene på lavt nivå som brukes med disse prøvetakingsmetodene, er kraftfelt eller semi-empiriske modeller som PM6, PM7 og SCC-DFTB. Disse etterfølges ofte av DFT-beregninger med stadig større basissett og mer pålitelige funksjonaler fra de høyere trinnene på Jakobs stige33. I noen tilfeller etterfølges disse av bølgefunksjonsmetoder på høyere nivå, for eksempel MP2, CCSD(T) og den kostnadseffektive DLPNO-CCSD(T)34,35.
Kildgaard et al.36 utviklet en systematisk metode der vannmolekyler legges til på punkter på Fibonacci-kulene37 rundt mindre hydrerte eller uhydrerte klynger for å generere kandidater til større klynger. Ufysiske og overflødige kandidater fjernes basert på nære kontaktterskler og rot-gjennomsnittlig kvadratavstand mellom ulike konformater. Påfølgende optimaliseringer ved hjelp av PM6 semi-empirical metoden og et hierarki av DFT og bølgefunksjonsmetoder brukes til å få et sett med lav energi conformers på et høyt nivå av teori.
Den kunstige biekolonialgoritmen (ABC)38 er en ny konfigurasjonsprøvetilnærming som nylig har blitt implementert av Zhang et al. for å studere molekylære klynger i et program kalt ABCluster39. Kubecka et al.40 brukte ABCluster for konfigurasjonsprøvetaking etterfulgt av lavnivåreoptimaliseringer ved hjelp av den tettbindende GFN-xTB semi-empiriske metoden41. De raffinerte ytterligere strukturer og energier ved hjelp av DFT-metoder etterfulgt av endelige energier ved hjelp av DLPNO-CCSD (T).
Uavhengig av metoden starter konfigurasjonsprøvetaking med en tilfeldig eller ikke tilfeldig generert fordeling av punkter på PES. Hvert punkt tilsvarer en bestemt geometri av den molekylære klyngen i spørsmålet og genereres av prøvetakingsmetoden. Deretter er det nærmeste lokale minimum funnet for hvert punkt ved å følge “downhill” retning på PES. Settet med minimer som dermed finnes, tilsvarer de geometriene i den molekylære klyngen som er stabil, i hvert fall en stund. Her vil formen på PES og evalueringen av energien på hvert punkt på overflaten være følsom for den fysiske beskrivelsen av systemet der en mer nøyaktig fysisk beskrivelse resulterer i en mer beregningsmessig kostbar energiberegning. Vi vil spesifikt bruke GA-metoden implementert i OGOLEM25-programmet, som har blitt brukt på en rekke globale optimaliserings- og konfigurasjonsprøveproblemer42,,43,,44,,45, for å generere det første settet med prøvetakingspunkter. PES vil bli beskrevet av PM7-modellen46 implementert i MOPAC2016-programmet47. Denne kombinasjonen er ansatt fordi den genererer et større utvalg av poeng i forhold til MD- og MC-metodene og finner det lokale minimet raskere enn mer detaljerte beskrivelser av PES.
Settet med GA-optimalisert lokal minima tas som startgeometrier for en rekke screeningtrinn, noe som fører til et sett med lavtliggende minimumsenergi. Denne delen av protokollen begynner med å optimalisere settet med unike GA-optimaliserte strukturer ved hjelp av tetthetsfunksjonell teori (DFT) med et lite basissett. Dette settet med optimaliseringer vil generelt gi et mindre sett med unike lokale minimumsstrukturer som er modellert mer detaljert sammenlignet med GA-optimaliserte semi-empiriske strukturer. Deretter utføres en ny runde DFT-optimaliseringer på dette mindre settet med strukturer ved hjelp av et større basissett. Igjen vil dette trinnet vanligvis gi et mindre sett med unike strukturer som er modellert mer detaljert i forhold til det lille grunnlaget DFT-trinnet. Det endelige settet med unike strukturer optimaliseres deretter til en strammere konvergens, og de harmoniske vibrasjonsfrekvensene beregnes. Etter dette trinnet har vi alt vi trenger for å beregne likevektkonsentrasjonene av klyngene i atmosfæren. Den generelle tilnærmingen er oppsummert diagrammatisk i figur 1. Vi vil bruke PW9148 generalisert-gradient tilnærming (GGA) utveksling-korrelasjon funksjonell i Gaussian0949 implementering av DFT sammen med to varianter av Pople50 basis sett (6-31 + G * for liten basis trinn og 6-311 ++G** for det store grunnlaget trinn). Denne spesielle kombinasjonen av utveksling-korrelasjon funksjonell og basis sett ble valgt på grunn av sin tidligere suksess i databehandling nøyaktig Gibbs fri energier av formasjon for atmosfæriske klynger51,52.
Denne protokollen forutsetter at brukeren har tilgang til en høyytelses databehandlingsklynge (HPC) med det bærbare batchsystemet53 (PBS), MOPAC2016 (http://openmopac.net/MOPAC2016.html)47, OGOLEM (https://www.ogolem.org)25, Gaussian 09 (https://gaussian.com)49og OpenBabel54 (http://openbabel.org/wiki/Main_Page) programvare installert etter deres spesifikke installasjonsinstruksjoner. Hvert trinn i denne protokollen bruker også et sett med interne skall- og Python 2.7-skript som må lagres i en katalog som er inkludert i brukerens $PATH miljøvariabel. Alle nødvendige miljømoduler og utførelsestillatelser for å kjøre alle de ovennevnte programmene må også lastes inn i brukerens økt. Disk- og minnebruken etter GA-koden (OGOLEM) og halvempiriske koder (MOPAC) er svært små av moderne dataressursstandarder. Den generelle minne- og diskbruken for OGOLEM/MOPAC avhenger av hvor mange tråder man vil bruke, og selv da vil ressursbruken være liten sammenlignet med funksjonene i de fleste HPC-systemer. Ressursbehovene til QM-metodene avhenger av størrelsen på klyngene og teorinivået som brukes. Fordelen med å bruke denne protokollen er at man kan variere teorinivået for å kunne beregne det endelige settet med lav energistrukturer, med tanke på at vanligvis raskere beregninger fører til mer usikkerhet i nøyaktigheten av resultatene.
For klarhets skyld vil brukerens lokale datamaskin bli referert til som “lokal datamaskin” mens HPC-klyngen de har tilgang til, vil bli referert til som “ekstern klynge“.
Nøyaktigheten av dataene som genereres av denne protokollen avhenger hovedsakelig av tre ting: (i) mangfoldet av konfigurasjoner samplet av trinn 2, (ii) nøyaktigheten av den elektroniske strukturen i systemet, (iii) og nøyaktigheten av de termodynamiske korreksjonene. Hver av disse faktorene kan løses ved å endre metoden ved å redigere de inkluderte skriptene. Den første faktoren er lett å overvinne med bruk av en større innledende pool av tilfeldig genererte strukturer, mer tallrike iterasjoner av GA, og en løsere definisjon av kriteriene som er involvert i GA. I tillegg kan man bruke en annen semi-empirical metode som selvkonsekvent ladetetthet-funksjonell tight-binding (SCC-DFTB)62 modell og effektiv fragment potensial (EFP)63 modell for å utforske effekten av ulike fysiske beskrivelser. Hovedbegrensningen her er manglende evne til metoden til å danne eller bryte kovalente obligasjoner, noe som betyr at monomerene er frosset. GA-prosedyren finner bare de mest stabile relative posisjonene til disse frosne monomerene i henhold til den semi-empiriske beskrivelsen.
Nøyaktigheten av den elektroniske strukturen i systemet kan forbedres på en rekke måter, hver med sin beregningskostnad. Man kan velge en bedre tetthet funksjonell, for eksempel M06-2X64 og wB97X-V65, eller quantum mekanisk (QM) metode som Møller-Plesset66,67,68 (MPn) perturbasjon teorier og koblet-klynge69 (CC) metoder for å forbedre den fysiske beskrivelsen av systemet. I hierarkiet av funksjonelt, forbedrer ytelsen generelt ved å gå fra generaliserte gradient tilnærming (GGA) funksjoner som PW91 til range-separerthybrid funksjonelt som wB97X-D og meta-GGA hybrid funksjonelt som M06-2X.
Ulempen med DFT-metoder er at en systematisk konvergens mot en nøyaktig verdi ikke er mulig; DFT-metoder er imidlertid beregningsmessig billig, og det er et bredt utvalg av funksjonelt for et bredt spekter av applikasjoner.
Energier beregnet ved hjelp av bølgefunksjonsmetoder som MP2 og CCSD(T) sammen med korrelasjonskonsekvente basissett med økende kardinaltall ([aug-]cc-pV[D,T,Q,…] Z) konvergerer mot deres fullstendige basissettgrense systematisk, men beregningskostnaden for hver beregning blir uoverkommelig etter hvert som systemstørrelsen vokser. Ytterligere raffinement av den elektroniske strukturen kan oppnås ved hjelp av eksplisitt korrelerte basissett70 og ved ekstrapolering til hele basissettet (CBS)71-grensen. Vårt siste arbeid tyder på at en tetthetsmontert eksplisitt korrelert andreordreMøller-Plesset (DF-MP2-F12) perturbative tilnærming gir energier som nærmer seg mp2/CBS-beregninger32. Endring av gjeldende protokoll for å bruke ulike elektroniske strukturmetoder innebærer to trinn: (i) utarbeide en mal inndatafil etter syntaksen gitt av programvaren, (ii) og redigere run-pw91-sb.csh, run-pw91-lb.csh, og run-pw91-lb-ultrafine.csh skript for å generere riktig input fil syntaks samt riktig sende skript for programvaren.
Til slutt avhenger nøyaktigheten av de termodynamiske korreksjonene av den elektroniske strukturmetoden, samt beskrivelsen av PES rundt det globale minimumet. En nøyaktig beskrivelse av PES krever beregning av tredje- og høyere orden derivater av PES med hensyn til forskyvninger i kjernefysiske frihetsgrader, for eksempel quartic force feltet72,73 (QFF), som er en usedvanlig kostbar oppgave. Den nåværende protokollen bruker den harmoniske oscillatortilnærmingen til vibrasjonsfrekvensene, noe som resulterer i behovet for å beregne bare opptil andre derivater av PES. Denne tilnærmingen blir problematisk i systemer med høy anharmoniskhet, som svært floppy molekyler og symmetriske dobbel-brønn potensialer på grunn av den store forskjellen i den sanne PES og harmoniske PES. Videre, kostnaden for å ha en høy kvalitet PES fra en beregningskrevende elektronisk struktur metode bare forbindelser problemet med kostnader for vibrasjonsfrekvens beregninger. En tilnærming for å overvinne dette er å bruke elektroniske energier fra en høy kvalitet elektronisk struktur beregning sammen med vibrasjonsfrekvenser beregnet på en lavere kvalitet PES, noe som resulterer i en balanse mellom kostnader og nøyaktighet. Gjeldende protokoll kan endres for å bruke forskjellige PES-beskrivelser som beskrevet i forrige avsnitt; Man kan imidlertid også redigere vibrasjonsfrekvenssøkeordene i skriptene og malene for å beregne anharmoniske vibrasjonsfrekvenser.
To avgjørende problemer for en hvilken som helst konfigurasjonsprøveprotokoll er den første metoden for prøvetaking av den potensielle energioverflaten og kriteriene som brukes til å identifisere hver klynge. Vi har gjort utstrakt bruk av en rekke metoder i vårt tidligere arbeid. For det første problemet, den første metoden for prøvetaking av den potensielle energioverflaten, har vi gjort valget mellom å bruke GA med semi-empiriske metoder basert på disse faktorene. Konfigurasjonsprøvetaking ved hjelp av kjemisk intuisjon26,tilfeldig prøvetaking og molekylær dynamikk (MD)29,30, klarer ikke å finne antatt global minima regelmessig for klynger større enn 10 monomerer, som vi observerte i våre studier av vannklynger18. Vi har med hell brukt bassenget hopping (BH) for å studere den komplekse PES av (H2O)1174, men det krevde manuell inkludering av noen potensielle lav energi isomers BH algoritmen ikke finner. En sammenligning av ytelsen til BH og GA i å finne det globale minimum av vannklynger, (H2O)n = 10-20 viste at GA konsekvent fant det globale minimum raskere enn BH75. GA som implementert i OGOLEM og CLUSTER er svært allsidig fordi den kan brukes på enhver molekylær klynge, og det kan grensesnitt med et stort antall pakker med klassisk kraftfelt, semi-empirical, tetthet funksjonell, og ab initio evner. Valget av PM7 er drevet av sin hastighet og rimelig nøyaktighet. Nesten alle andre semi-empiriske metoden ville ha betydelig høyere beregningskostnader.
Når det gjelder det andre problemet, har vi utforsket ved hjelp av ulike kriterier for å identifisere unike strukturer som spenner fra elektroniske energier, dipole øyeblikk, overlapping RMSDs og rotasjonskonstanter. Bruk av dipole øyeblikk viste seg vanskelig fordi begge dipole øyeblikk komponentene var avhengig av molekylets orientering og den totale dipole øyeblikk var svært følsomme for geometri forskjeller på en slik måte at det var vanskelig å sette terskler bestemme er strukturer er de samme eller unike. En kombinasjon av elektroniske energier og rotasjonskonstanter viste seg å være mest nyttig.
De nåværende kriteriene for å anse to strukturer som er unike er basert på en energiforskjellsterskel på 0,10 kcal mol-1 og rotasjonskonstant forskjell på 1%. Derfor anses to strukturer som forskjellige hvis deres energier varierer med mer enn 0,10 kcal mol-1 (~ 0,00015 a.u.) OG noen av deres tre rotasjonskonstanter (A, B, C) varierer med mer enn 1%. Betydelige interne benchmarks gjennom årene fant disse terskler å være rimelige valg. Vår konfigurasjonsprøvetilnærming og screeningmetodikk har blitt brukt på svært svakt bundne klynger som polyaromatiske hydrokarboner komplekst med vann76,,77 samt sterkt bundne ternary sulfathydrater som inneholder ammoniakk og aminer32. For klynger der det er forskjellige protonasjonstilstander som skal vurderes, er den beste tilnærmingen å kjøre ulike GA-beregninger, hver starter med monomerer i forskjellige protonasjonstilstander. Dette sikrer at strukturer med forskjellige protonasjonstilstander vurderes nøye. Imidlertid tillater de lave DFT-beregningene ofte protonasjonstilstander å endre seg i løpet av geometrioptimaliseringen, og gir dermed den mest stabile protonasjonstilstanden uavhengig av startgeometrien.
Våre GA konfigurasjonsprøvemetoder bør fungere bra selv for floppy molekyler så lenge GA-kodene er grensesnitt med generelle, ikke-parameteriserte metoder som tillater monomers å vedta ulike konfigurasjoner i løpet av GA kjøre. For eksempel vil interfacing GA med PM7 tillate monomers strukturer å endre seg, men hvis deres obligasjoner bryte som ville skje når protonasjon stater endres, strukturer kan bli kassert som uakseptable kandidater.
Vi har vurdert ulike måter å korrigere manglene i harmonisk tilnærming, spesielt de som oppstår fra lave vibrasjonsfrekvenser. Det er ikke vanskelig å innlemme kvasi-harmonisk tilnærming i dagens metodikk. Det er imidlertid fortsatt spørsmål om den kvasi-harmoniske metoden, spesielt når det gjelder cutoff-frekvensen som den vil bli brukt under. Det er heller ingen strenge benchmarking verk undersøke påliteligheten av kvasi-RRHO tilnærming selv om konvensjonell visdom antyder at det bør være en forbedring over RRHO tilnærming.
Protokollen som presenteres kan generaliseres til ethvert system av ikke-kovalent bundet gassfase molekylære klynger. Det kan også generaliseres for å bruke noen semi-empirical metode, elektronisk struktur metode og programvare, og vibrasjonsanalyse metode og programvare ved å redigere skript og maler. Dette forutsetter at brukeren er komfortabel med Linux kommandolinjegrensesnitt, Python skripting, og høy ytelse databehandling. Den ukjente syntaksen og utseendet til Linux-operativsystemet og mangelen på skriptopplevelse er den største fallgruven i denne protokollen, og er der nye studenter sliter mest. Denne protokollen har blitt brukt med hell i en rekke implementeringer i årevis i vår gruppe, for det meste med fokus på effekten av svovelsyre og ammoniakk på aerosoldannelse. Ytterligere forbedringer i denne protokollen vil innebære et mer robust grensesnitt til mer elektronisk strukturprogramvare, alternative implementeringer av den genetiske algoritmen, og muligens bruk av nyere metoder for raskere beregninger av elektroniske og vibrasjonsmessige energier. Våre nåværende anvendelser av denne protokollen utforsker betydningen av aminosyrer i de tidlige stadiene av aerosoldannelse i dagens atmosfære og i dannelsen av større biologiske molekyler i prebiotiske miljøer.
The authors have nothing to disclose.
Dette prosjektet ble støttet av tilskudd CHE-1229354, CHE-1662030, CHE-1721511 og CHE-1903871 fra National Science Foundation (GCS), Arnold og Mabel Beckman Foundation Beckman Scholar Award (AGG) og Barry M. Goldwater Scholarship (AGG). Databehandlingsressurser med høy ytelse i MERCURY Consortium (http://www.mercuryconsortium.org) ble brukt.
Avogadro | https://avogadro.cc | Open-source molecular visualization program | |
Gaussian [09/16] Software | http://www.gaussian.com/ | Commercial ab initio electronic structure program | |
MOPAC 2016 | http://openmopac.net/MOPAC2016.html | Open-source semi-empirical program | |
OGOLEM Software | https://www.ogolem.org | Genetic algorithm-based global optimization program | |
OpenBabel | http://openbabel.org/wiki/Main_Page | Open-source cheminformatics library | |
calcRotConsts.py | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Python script to compute rotational constants | |
calcSymmetry.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to calculate symmetry number of a molecule given Cartesian coordinates | |
combine-GA.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to combine energy and rotational constants from different GA directories | |
combine-QM.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to combine energy and rotational constants from different QM directories | |
gaussianE.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract Gaussian 09 energies | |
gaussianFreqs.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract Gaussian 09 vibrational frequencies | |
getrotconsts | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Executable to calculate rotational constants given a molecule's Cartesian coordinates | |
getRotConsts-dft-lb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of large basis DFT optimized structures | |
getRotConsts-dft-lb-ultrafine.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of ultrafine DFT optimized structures | |
getRotConsts-dft-sb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of small basis DFT optimized structures | |
getRotConsts-GA.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute rotational constants for a batch of genetic algorithm optimized structures | |
global-minimum-coords.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of global minimum structures of gly-(h2o)n, where n=0-5 | |
make-thermo-gaussian.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to extract data from Gaussian output files and make input files for the thermo.pl script | |
ogolem-input-file.ogo | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Ogolem sample input file | |
ogolem-submit-script.pbs | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | PBS batch submission file for Ogolem calculations | |
README.docx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Clarifications to help readers use the scripts effectively | |
runogolem.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run OGOLEM | |
run-pw91-lb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of large basis DFT optimization calculations | |
run-pw91-lb-ultrafine.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of ultrafine DFT optimization calculations | |
run-pw91-sb.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to run a batch of small basis DFT optimization calculations | |
run-thermo-pw91.csh | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Shell script to compute the thermodynamic corrections for a batch of DFT optimized structures | |
similarityAnalysis.py | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Python script to determine unique structures based on rotational constants and energies | |
symmetry | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Executable to calculate molecular symmetry given Cartesian coordinates | |
symmetry.c | (C) 1996, 2003 S. Patchkovskii, Serguei.Patchkovskii@sympatico.ca | C code to determine the molecular symmstry of a molecule given Cartesian coordinates | |
template-marcy.pbs | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template for a PBS submit script which uses OGOLEM | |
template-pw91.com | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template Gaussian 09 input | |
template-pw91-HL.com | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Template Gaussian 09 input for ultrafine DFT optimization | |
thermo.pl | https://www.nist.gov/mml/csd/chemical-informatics-research-group/products-and-services/program-computing-ideal-gas | Perl open-source script to compute ideal gas thermodynamic corrections | |
gly-h2o-n.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet for the complete protocol | |
table-1.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
table-2.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
table-3.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
table-4.xlsx | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Excel spreadsheet | |
water.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of water | |
glycine.xyz | Shields Group, Department of Chemistry, Furman University | Cartesian coordinates of glycine |