Summary
यह काम परमाणु संकल्प संचरण इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी इमेजिंग में परमाणु स्थिति ट्रैकिंग के लिए एक कार्यप्रवाह प्रस्तुत करता है। यह वर्कफ्लो ओपन-सोर्स मैटलैब ऐप (ईज़ी-स्टेम) का उपयोग करके किया जाता है।
Abstract
आधुनिक विपथन-सही स्कैनिंग ट्रांसमिशन इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप (एसी-स्टेम) ने उप-अंगस्ट्रॉम संकल्प के साथ परमाणु स्तंभों के प्रत्यक्ष दृश्य को सफलतापूर्वक प्राप्त किया है। इस महत्वपूर्ण प्रगति के साथ, उन्नत छवि परिमाणीकरण और विश्लेषण अभी भी शुरुआती दौर में हैं। इस काम में, हम परमाणु संकल्प स्कैनिंग ट्रांसमिशन इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (स्टेम) छवियों की मेट्रोलॉजी के लिए पूरा मार्ग प्रस्तुत करते हैं । इसमें उच्च गुणवत्ता वाली स्टेम छवियों को प्राप्त करने के लिए (1) सुझाव शामिल हैं; (2) माप सटीकता बढ़ाने के लिए डेनोइसिंग और बहाव-सुधार; (3) प्रारंभिक परमाणु स्थिति प्राप्त करना; (4) यूनिट सेल वैक्टर के आधार पर परमाणुओं को अनुक्रमित करना; (5) थोड़ा अतिव्यापी परमाणु स्तंभों के लिए या तो 2D-गॉसियन एकल चोटी फिटिंग या (6) बहु-पीक फिटिंग दिनचर्या के साथ परमाणु स्तंभ पदों की मात्रा; (7) क्रिस्टल संरचनाओं के भीतर या दोषों/इंटरफेस पर जहां जाली आवधिकता बाधित होती है, जाली विरूपण/तनाव का मात्राकरण; और (8) विश्लेषण की कल्पना और प्रस्तुत करने के लिए कुछ सामान्य तरीके।
इसके अलावा, एक ग्राफिकल यूजर इंटरफेस (जीयूआई) के साथ एक सरल स्व-विकसित मुफ्त मैटलैब ऐप (ईज़ी-स्टेम) प्रस्तुत किया जाएगा। जीयूआई समर्पित विश्लेषण कोड या सॉफ्टवेयर लिखने की आवश्यकता के बिना स्टेम छवियों के विश्लेषण में सहायता कर सकता है। यहां प्रस्तुत उन्नत डेटा विश्लेषण विधियों को दोष छूट, स्थानीय संरचनात्मक विकृतियों, स्थानीय चरण परिवर्तनों और सामग्रियों की एक विस्तृत श्रृंखला में गैर-केंद्रीकरण के स्थानीय मात्राकरण के लिए लागू किया जा सकता है।
Introduction
आधुनिक स्कैनिंग ट्रांसमिशन इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप (स्टेम) में गोलाकार विचलन सुधार के विकास ने सूक्ष्मकॉपिस्टों को उप-अंगस्ट्रॉम आकार के इलेक्ट्रॉन बीम1,2के साथ क्रिस्टल की जांच करने में सक्षम बनाया है। इसने विभिन्न प्रकार के क्रिस्टलों में अलग - अलग परमाणु स्तंभों की इमेजिंग की अनुमति दी है जिसमें भारी और हल्के दोनों तत्वों के लिए व्याख्यायोग्य परमाणु संकल्प छवियांहैं 3,4. पिक्सेलयुक्त प्रत्यक्ष इलेक्ट्रॉन डिटेक्टरों और डेटा विश्लेषण एल्गोरिदम में हाल की घटनाओं ने चरण पुनर्निर्माण इमेजिंग तकनीकों को सक्षम किया है, जैसे कि ptychography, स्थानिक संकल्प में लगभग 30 बजे5,6,7तक और सुधार के साथ। इसके अतिरिक्त, स्टेम टोमोग्राफी में हाल ही में हुई प्रगति ने एकल नैनो-कण8के त्रि-आयामी परमाणु संकल्प पुनर्निर्माण को भी सक्षम बनाया है। इस प्रकार इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोप उच्च परिशुद्धता और साइट-विशिष्टता दोनों के साथ सामग्री में संरचनात्मक गुणों की मात्रा निर्धारित करने के लिए एक असाधारण शक्तिशाली उपकरण बन गया है।
डेटा इनपुट के रूप में अल्ट्रा-हाई रिज़ॉल्यूशन स्टेम छवियों के साथ, परमाणु पैमाने9,10पर क्रिस्टल से भौतिक जानकारी निकालने के लिए संरचनात्मक विकृतियों के प्रत्यक्ष माप किए गए थे। उदाहरण के लिए,डब्ल्यूएस 2 मोनोलेयर में मो डॉपैंट और एक एस रिक्ति के बीच दोष युग्मन को सीधे परमाणु स्थितियों को मापकर और फिर अनुमानित बांड लंबाई11की गणना करके कल्पना की गई थी। इसके अलावा, क्रिस्टल इंटरफेस पर माप, जैसे मोनोलेयरडब्ल्यूएस 2में एकजुट अनाज की सीमाएं, स्थानीय परमाणु व्यवस्था12का प्रदर्शन कर सकती हैं। लिएनबीओ3 में फेरोइलेक्ट्रिक डोमेन दीवारों पर किए गए अंतरफेशियल विश्लेषण से पता चला है कि डोमेन वॉल को इसिंग और नील राज्यों का संयोजनबताया गयाहै । एक अन्य उदाहरण एसआरटीआईओ 3 -पीबीटीआईओ3सुपरलैटिक्स में प्राप्त ध्रुवीय भंवरसंरचनाओं का दृश्य है, जो स्ट्रोंटियम और लीड कॉलम पदों14के संबंध में टाइटेनियम परमाणु स्तंभ विस्थापन की गणना के माध्यम से हासिल किया गया है। अंत में, कंप्यूटर विजन एल्गोरिदम में प्रगति, जैसे गैर-स्थानीय सिद्धांत घटक विश्लेषण15,रिचर्डसन और लुसी डिकोवोोल्यूशन16,गैर-रैखिक पंजीकरण17के साथ बहाव-सुधार, और डीप लर्निंग के साथ पैटर्न मान्यता के साथ, उप-पिकोमीटर सटीकता18के लिए माप की सटीकता को काफी मजबूत किया है। ऐसा ही एक उदाहरण सिग्नल-टू-शोर अनुपात को बढ़ाने के लिए कई फास्ट-स्कैन क्रायोजेनिक-स्टेम छवियों का संरेखण और छवि पंजीकरण है। इसके बाद, फोरियर-मास्किंग तकनीक को क्रिस्टल में चार्ज घनत्व तरंगों का विश्लेषण करने के लिए सीधे आवधिक जाली विरूपण19की कल्पना करके लागू किया गया था। हालांकि अविश्वसनीय विचलन-सही स्टेम इंस्ट्रूमेंटेशन दुनिया भर के शोधकर्ताओं के लिए तेजी से सुलभ है, उन्नत डेटा विश्लेषण प्रक्रियाओं और तरीकों असामान्य और डेटा विश्लेषण में अनुभव के बिना एक के लिए एक विशाल बाधा रहते हैं ।
वर्तमान कार्य में, हम परमाणु संकल्प स्टेम छवियों की मेट्रोलॉजी के लिए पूरा मार्ग प्रदर्शित करते हैं। इस प्रक्रिया में सबसे पहले एक विपथन-सही माइक्रोस्कोप के साथ स्टेम छवियों को प्राप्त करना शामिल है जिसके बाद उन्नत माप सटीकता के लिए अधिग्रहण के बाद की निंदा/बहाव-सुधार किया जाता है । इसके बाद हम परमाणु स्तंभों को20,21 से अधिक ओवरलैपिंग के लिए या तो 2डी-गॉसियन सिंगल पीक फिटिंग या मल्टी-पीक फिटिंग दिनचर्या के साथ परमाणु स्तंभ पदों को स्पष्ट रूप से हल करने और सटीक रूप से निर्धारित करने के लिए मौजूदा तरीकों पर आगे चर्चाकरेंगे। अंत में, इस ट्यूटोरियल जाली विरूपण के मात्राकरण के लिए तरीकों पर चर्चा करेंगे/क्रिस्टल संरचनाओं के भीतर या दोषों/इंटरफेस पर जहां जाली आवधिकता बाधित है । हम एक ग्राफिकल यूजर इंटरफेस (जीयूआई) के साथ एक सरल स्व-विकसित मुफ्त मैटलैब ऐप (ईज़ी-स्टेम) भी पेश करेंगे जो समर्पित विश्लेषण कोड या सॉफ्टवेयर लिखने की आवश्यकता के बिना स्टेम छवियों के विश्लेषण में मदद कर सकता है। यहां प्रस्तुत उन्नत डेटा विश्लेषण विधियों को दोष छूट, स्थानीय संरचनात्मक विकृतियों, स्थानीय चरण परिवर्तनों और सामग्रियों की एक विस्तृत श्रृंखला में गैर-केंद्रीकरण के स्थानीय मात्राकरण के लिए लागू किया जा सकता है।
Protocol
नोट: चित्रा 1 में प्रवाह चार्ट परमाणु स्थिति मात्रा की सामान्य प्रक्रिया को दर्शाता है।
चित्र 1:परमाणु स्थिति मात्रा और संरचनात्मक माप का कार्यप्रवाह। कृपया इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें ।
1. स्टेम छवि बहाव-सुधार और denoising
- उच्च गुणवत्ता वाले वलयाकार डार्क-फील्ड (एडीएफ)/वलयाकार ब्राइट-फील्ड (एबीएफ) स्टेम छवियों को प्राप्त करें ।
नोट: इनपुट डेटा की गुणवत्ता डेटा विश्लेषण की सटीकता सुनिश्चित करने के लिए महत्वपूर्ण है, इसलिए हम अच्छी छवि डेटा प्राप्त करने के लिए कुछ सुझावों के साथ प्रोटोकॉल शुरू करते हैं।- एक उच्च गुणवत्ता वाले TEM नमूना सुनिश्चित करें। नमूना गुणवत्ता अत्यंत महत्वपूर्ण है। इमेजिंग के लिए कोई बीम क्षति के साथ पतली और साफ TEM नमूनों का प्रयोग करें। हैंडलिंग और लोडिंग के दौरान नमूने को छूने से बचें क्योंकि इससे नमूना संदूषण हो सकता है।
- प्रविष्टि से पहले नमूना साफ (यदि संभव हो तो) । प्लाज्मा क्लीनर का उपयोग करके नमूना साफ करें, वैक्यूम में बेकिंग करें, या माइक्रोस्कोप ('बीम शॉवर') में नमूना प्रविष्टि के बाद इलेक्ट्रॉन बीम को फैलाकर कम आवर्धन पर नमूने में रुचि के क्षेत्र को विकिरणित करें। इमेजिंग करते समय क्षतिग्रस्त या दूषित क्षेत्रों से बचें।
- माइक्रोस्कोप को संरेखित करें और जितना संभव हो लेंस विपथन को कम करने के लिए विपथन सुधारकों को ट्यून करें। एक मानक नमूने पर कुछ स्टेम छवियों को प्राप्त करके संकल्प का परीक्षण करें ताकि यह पुष्टि की जा सके कि स्थानिक संकल्प विशिष्ट क्रिस्टल संरचनाओं को हल कर सकता है और छवि में विपथनों को आगे ठीक कर सकता है।
- नमूना झुकाव जब तक ऑप्टिकल धुरी क्रिस्टल के विशिष्ट क्षेत्र धुरी के साथ गठबंधन किया है। कुछ क्रिस्टल के लिए, एक आवश्यक क्षेत्र धुरी से अवलोकन करें। उदाहरण के लिए, माप के लिए फेरोइलेक्ट्रिक क्रिस्टल में डोमेन दीवारों के विमानों के साथ देखने की धुरी को संरेखित करें।
- इमेजिंग के दौरान इलेक्ट्रॉन बीम क्षति और नमूना बहाव को सीमित करते समय इलेक्ट्रॉन खुराक को अनुकूलित करें। यदि नमूना इलेक्ट्रॉन बीम के नीचे स्थिर है और अधिग्रहण के दौरान बहाव या क्षति नहीं दिखाता है, तो सिग्नल-टू-शोर अनुपात को बढ़ावा देने के लिए एक उच्च इलेक्ट्रॉन खुराक की कोशिश करना या एक ही क्षेत्र की कई छवियों को प्राप्त करना संभव हो सकता है। यहां लक्ष्य बीम क्षति या छवि कलाकृतियों के बिना एक उच्च संकेत से शोर अनुपात है ।
- अधिग्रहण के दौरान संभावित बहाव के लिए सही करने के लिए विभिन्न स्कैनिंग निर्देशों के साथ स्टेम छवियों का अधिग्रहण करें। सबसे पहले, एक छवि प्राप्त करें और फिर स्कैन दिशा को 90 डिग्री तक घुमाने के तुरंत बाद उसी क्षेत्र से दूसरा लें।
- स्कैन दिशाओं को छोड़कर एक ही इमेजिंग स्थिति का उपयोग कर छवियों ले लो। इस कदम का उद्देश्यहालही में विकसित बहाव सुधार एल्गोरिदम को घुमाया गया चित्रों को खिलाना है ।
नोट: कोई एल्गोरिदम में अधिक अलग-अलग स्कैनिंग निर्देशों (मनमाने कोणों के साथ) के साथ दो से अधिक छवियों को भी इनपुट कर सकता है। हालांकि, एक ही क्षेत्र की लगातार स्कैनिंग से उस क्षेत्र में जाली क्षति या बहाव हो सकता है। इसके अतिरिक्त, यह सिफारिश की जाती है कि स्कैन दिशा और कम सूचकांक जाली वाले विमान एक दूसरे के साथ समानांतर या लंबवत दिशाओं को बनाए नहीं रखते हैं और इसके बजाय तिरछे कोण बनाए रखते हैं। यदि स्कैन दिशा कुछ क्षैतिज या ऊर्ध्वाधर सुविधाओं (जाली विमानों, इंटरफेस, आदि) के साथ मेल खाती है, मजबूत खड़ी की दिशा के साथ बहाव/laterally बदलती सुविधाओं छवि पंजीकरण के दौरान कलाकृतियों का कारण हो सकता है ।
- स्कैन दिशाओं को छोड़कर एक ही इमेजिंग स्थिति का उपयोग कर छवियों ले लो। इस कदम का उद्देश्यहालही में विकसित बहाव सुधार एल्गोरिदम को घुमाया गया चित्रों को खिलाना है ।
- एक गैर-रैखिक सुधार एल्गोरिदम के साथ बहाव-सुधार करें।
नोट: गैर-रैखिक बहाव सुधार एल्गोरिदम का प्रस्ताव किया गया था और सी ओफस एट अल17द्वारा निर्माण किया गया था, और ओपन-सोर्स मैटलैब कोड पेपर में पाया जा सकता है। विभिन्न स्कैनिंग दिशाओं के साथ दो या अधिक छवियों को सुधार एल्गोरिदम में खिलाया जाता है, और एल्गोरिदम बहाव सही स्टेम छवियों को आउटपुट करेगा। डाउनलोड किए गए कोड पैकेज में कार्यान्वयन के लिए एक विस्तृत अभी तक सरल प्रक्रिया शामिल है। मूल पेपर में एक अधिक विस्तृत एल्गोरिदम और प्रक्रिया का विवरण पाया जा सकता है। - विभिन्न छवि denoising तकनीकों को लागू करें।
नोट: बहाव सुधार के बाद, भविष्य के विश्लेषण की सटीकता को बढ़ाने के लिए छवि denoising प्रदर्शन करते हैं । कुछ सामान्य डेनोइसिंग तकनीकों को यहां सूचीबद्ध किया गया है। इसके अलावा, हम विश्लेषण में मदद करने के लिए एक ग्राफिकल यूजर इंटरफेस के साथ EASY-STEM नाम से एक मुफ्त इंटरैक्टिव मैटलैब ऐप पेश करते हैं। इंटरफ़ेस को चित्र 2में दिखाया गया है, जिसमें सभी चरणों को संबंधित बटन पर लेबल किया गया है।
चित्रा 2:मैटलैब ऐप ईज़ी-स्टेम का ग्राफिकल यूजर इंटरफेस (जीयूआई)। प्रोटोकॉल अनुभाग में वर्णित सभी चरणों को तदनुसार लेबल किया जाता है। कृपया इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें ।
- गॉसियन फिल्टरिंग लगाएं। EASY-STEM ऐप में, नीचे बाईं ओर गॉसियन नामक एक टैब ढूंढें। स्लाइडर का उपयोग करें कि कितने आस-पास के पिक्सल औसत करें। इमेज पर गॉसियन फिल्टर लगाने के लिए स्लाइडर को मूव करें।
चित्रा 3:परमाणु स्थिति ट्रैकिंग के उदाहरण परिणाम। 1)एमपी-फिट एल्गोरिदम के साथ स्थिति शोधन का एक उदाहरण। नियमित 2डी-गॉसियन फिटिंग और एमपीफिट एल्गोरिदम के परिणाम क्रमशः लाल और हरे रंग के हलकों के साथ दिखाए जाते हैं। पीले तीर पड़ोसी परमाणुओं से तीव्रता के कारण नियमित रूप से 2D-गॉसियन फिटिंग की विफलता को उजागर करते हैं। (क)बहाव-सही एडीएफ-स्टेम छवि एबीओ3 पेरोवस्काइट की एक विशिष्ट इकाई सेल दिखा रही है । (ख)तीव्रता का 3डी प्लॉट(क)। (ग)एक ही छवि एक गॉसियन फिल्टर के साथ denoised । (घ)तीव्रता का 3डी प्लॉट(सी)में । (ङ)प्रारंभिक परमाणु स्थितियों(पीलेघेरे) के साथ तीव्रता का समोच्च कथानक मढ़ा गया । (च)इमेज में एटॉमिक पोजिशन के इंडेक्स को दिखाते हुए यूनिट सेल वेक्टर इंडेक्सिंग सिस्टम का एक उदाहरण। (छ)प्रारंभिक परमाणु स्थितियों(पीलेघेरे) और परिष्कृत परमाणु स्थितियों (लाल घेरे) के साथ तीव्रता की समोच्च साजिश, और(ज)पीले और लाल घेरे के साथ दिखाए गए प्रारंभिक और परिष्कृत परमाणु पदों के साथ तीव्रता की 3 डी साजिश । कृपया इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें ।
नोट: यह तकनीक एक फ़िल्टर का उपयोग करती है जो छवियों में आस-पास के पिक्सेल की तीव्रता का औसत है। गॉसियन फ़िल्टरिंग का प्रभाव चित्र 3ए-डी में प्रस्तुत किया गयाहै।
- फोरियर फिल्टरिंग लगाएं। ईज़ी-स्टेम ऐप में, नीचे बाईं ओर एफएफटी नामक टैब ढूंढें। उच्च आवृत्ति शोर को कम करने के लिए स्थानिक आवृत्ति को प्रतिबंधित करने के लिए एक स्लाइडर है। इमेज पर फोरियर फिल्टर लगाने के लिए स्लाइडर को मूव करें।
नोट: यह तकनीक छवि में उच्च आवृत्ति शोर को हटाने के लिए छवि की स्थानिक आवृत्ति को सीमित करता है। - रिचर्डसन-लूसी डिकोवोल्यूशन लगाएं। ईज़ी-स्टेम ऐप में, नीचे बाईं ओर Deconvolution नामक एक टैब ढूंढें, जहां क्रमशः ब्लाइंड डेकोवोल्यूशन और रिचर्डसन-लुसी डिकोवोोल्यूशन के पुनरावृत्ति के लिए दो इनपुट बॉक्स हैं। वैल्यू बदलें और बटन पर क्लिक करके इस डेनोइसिंग एल्गोरिदम को लागू करें।
नोट: यह तकनीक पॉइंट स्प्रेड फ़ंक्शन की गणना करके छवि में शोर को प्रभावी ढंग से हटाने के लिए एक डिकोवोोल्यूशन एल्गोरिदम है।
2. परमाणु स्थिति को ढूंढना और परिष्कृत करना
- प्रारंभिक परमाणु स्थितियों का पता लगाएं।
नोट: अधिग्रहण के बाद छवि प्रसंस्करण के बाद, प्रारंभिक परमाणु पदों को क्रमशः एडीएफ या एबीएफ स्टेम छवियों के लिए स्थानीय तीव्रता अधिकतम या न्यूनतम के रूप में निकाला जा सकता है। अतिरिक्त पदों को दूर करने के लिए पड़ोसी परमाणु स्तंभों के बीच एक न्यूनतम दूरी को परिभाषित करने की आवश्यकता है।- इनपुट बॉक्स में मूल्य बदलकर न्यूनतम दूरी (पिक्सल में) परिभाषित करें जो पड़ोसी चोटियों के बीच की दूरी निर्धारित करता है।
- EASY-STEM ऐप में खोजने के प्रारंभिक पदों बटन पर क्लिक करें। परिणाम चित्रा 3eमें दिखाया गया है ।
नोट: अक्सर, अतिरिक्त पदों या लापता पदों एक साधारण स्थानीय अधिकतम के साथ मनाया जाता है/ इस प्रकार, परमाणु स्थितियों को और अधिक परिष्कृत करने के लिए ईज़ी-स्टेम ऐप में एक मैनुअल सुधार मोड बनाया गया है(लापता जोड़ें/अतिरिक्त अंक बटन हटाएं)। यह सुविधा माउस कर्सर का उपयोग करके प्रारंभिक पदों को जोड़ने और हटाने में सक्षम बनाती है।
- एक इकाई-सेल वेक्टर आधारित प्रणाली के साथ प्रारंभिक परमाणु स्थितियों को इंडेक्स करें।
- छवि में एक मूल बिंदु को परिभाषित करें। EASY-STEM ऐप में, फाइंड ओरिजिन बटन पर क्लिक करें। बटन पर क्लिक करने के बाद, सूचक को प्रारंभिक परमाणु स्थितियों में से एक में खींचें ताकि इसे मूल के रूप में परिभाषित किया जा सके।
- 2D यूनिट सेल आप और वी वैक्टर और यूनिट सेल अंशों को परिभाषित करें।
- यू/वी बटन खोजने पर क्लिक करें और सूचक इकाई कोशिकाओं के अंत तक खींचें ।
- लैट फ्राक यू और लैट फ्राक वी इनपुट बॉक्स में मूल्य बदलकर जाली अंश मूल्य को परिभाषित करें।
नोट: यह मूल्य यूनिट सेल वेक्टर के साथ जाली अंश मूल्य निर्धारित करता है। उदाहरण के लिए, एबीओ3 पेरोवस्काइट यूनिट सेल में, यूनिट सेल को दो लंबवत इकाई सेल वेक्टर दिशाओं के साथ दो हिस्सों में समान रूप से विभाजित किया जा सकता है। नतीजतन, प्रत्येक इकाई सेल वेक्टर दिशा के साथ दो अंश हैं, इसलिए यूनिट सेल अंश मूल्य क्रमशः आपके और वी दिशाओं के लिए 2 और 2 हैं। इंडेक्सिंग का उदाहरण परिणाम और संबंधित आप और वी यूनिट सेल वैक्टर चित्रा 3fमें प्रदर्शित किए जाते हैं। उदाहरण के लिए, चित्रा 3fमें, हम कोनों पर परमाणुओं को (0, 0), (1, 0), (0, 1), (1, 1) के रूप में इंडेक्स करेंगे; और हम केंद्र में परमाणु सूचकांक के रूप में (1/2, 1/2) होगा । यह इंडेक्सिंग सिस्टम निम्नलिखित चरणों में जानकारी निष्कर्षण में मदद करता है। - सभी परमाणुओं को इंडेक्स करने के लिए गणना जाली बटन पर क्लिक करें।
- 2D-गॉसियन फिटिंग के साथ परमाणु पदों को परिष्कृत करने के लिए EASY-STEM ऐप में रिफाइन पोजिशन बटन पर क्लिक करें।
नोट: प्रारंभिक परमाणु पदों को प्राप्त करने और छवि में परमाणुओं अनुक्रमित करने के बाद, प्रत्येक परमाणु स्तंभ के आसपास एक 2D-गॉसियन फिटिंग विश्लेषण में उप पिक्सेल स्तर परिशुद्धता को प्राप्त करने के लिए लागू करने की जरूरत है । इस एल्गोरिदम के साथ, छवि में प्रत्येक प्रारंभिक परमाणु स्थिति के आसपास छवि में एक क्षेत्र को पहले फसल करना संभव है और फिर फसली छवि में 2डी-गॉसियन चोटी फिट करना संभव है। हम तो परिष्कृत परमाणु पदों के रूप में फिट 2D-Gaussian चोटियों के केंद्रों का उपयोग करें । यह एल्गोरिदम छवि में प्रत्येक परमाणु स्तंभ के लिए 2डी-गॉसियन फ़ंक्शन फिट बैठता है और फिट चोटी के केंद्र को फिटिंग के बाद प्लॉट किया जाएगा। 2डी-गॉसियन फिटिंग का परिणाम चित्रा 3जी,एचमें दिखाया गया है। - (वैकल्पिक) 2D-गॉसियन मल्टी-पीक फिटिंग (एमपी-फिट) के साथ परमाणु पदों को परिष्कृत करने के लिए ईज़ी-स्टेम में एमपीफिट ओवरलैप बटन पर क्लिक करें।
नोट: जब आसन्न परमाणु स्तंभों से तीव्रता एक दूसरे के साथ ओवरलैपिंग कर रहे हैं तो एमपी-फिट एल्गोरिदम का उपयोग करके परमाणु स्थितियों को परिष्कृत करें। सांसद फिट एल्गोरिथ्म और इसकी प्रभावशीलता पर विस्तार से चर्चा की गई है डी मुखर्जी एट अल21। ईज़ी-स्टेम ऐप ने इस एल्गोरिदम को शामिल किया है और इसका उपयोग पड़ोसी परमाणुओं को ओवरलैपिंग तीव्रता के साथ अलग करने के लिए किया जा सकता है। एमपी फिट का रिजल्ट चित्रा 3iमें दिखाया गया है । - सेव एटॉमिक पोजिशन बटन पर क्लिक करके परिणामों को बचाएं।
नोट: ऐप उपयोगकर्ता को स्थान की बचत और फ़ाइल नाम के लिए संकेत देगा। सभी सहेजे गए परिणाम "atom_pos" नामक चर में शामिल हैं।
3. भौतिक जानकारी निष्कर्षण
- यूनिट सेल वेक्टर इंडेक्सिंग और परमाणु स्थितियों के आधार पर परमाणु विस्थापन को मापें।
- एक यूनिट सेल सेंटर को परिभाषित करें।
नोट: उदाहरण के लिए, एक ABO3 perovskite इकाई सेल के लिए अपनी [१००] धुरी से देख, इकाई सेल केंद्रों चार एक साइट परमाणुओं की औसत स्थिति के रूप में परिभाषित किया जा सकता है । पहली इकाई सेल में, उन ए-साइट परमाणुओं को पहले (0, 0), (1, 0), (0, 1), (1, 1) (1, 1) के रूप में अनुक्रमित किया गया है। - विस्थापित परमाणुओं की स्थिति का पता लगाएं ।
नोट: एबीओ3 perovskite इकाई सेल के मामले में, विस्थापित परमाणु बी साइट परमाणु है, जो पहले (1/2, 1/2) के रूप में लेबल किया गया था । - पुनरावर्तक रूप से छवि में सभी पूर्ण इकाई कोशिकाओं के लिए संदर्भ इकाई सेल केंद्रों और विस्थापन परमाणुओं की स्थिति का पता लगाएं।
नोट: यूनिट कोशिकाओं TEM छवि के किनारे के पास अधूरा हो सकता है । उन इकाई कोशिकाओं में परमाणु पदों को त्याग दिया जाता है । - निम्नलिखित आदेश में प्रवेश करके विस्थापन वेक्टर को मापें:
घ = पीओएस (बी) - मतलब (पीओएस (ए))
- एक यूनिट सेल सेंटर को परिभाषित करें।
- जाली तनाव की मात्रा निर्धारित करें।
- परमाणु स्थितियों के आधार पर प्रत्येक इकाई सेल से यूनिट सेल वैक्टर निकालें।
नोट: वेक्टर मैट्रिक्स "सी" निकालें, जो एक्स और वाई दिशाओं में प्रत्येक इकाई सेल के लिए आप-वेक्टर और वी-वेक्टर से मिलकर एक 2x2 मैट्रिक्स है। - एक संदर्भ वेक्टर को परिभाषित करें, "सी0"।
नोट: सी 0 को छवि(अनुशंसित) या सैद्धांतिक रूप से गणना की गई इकाई सेल वेक्टर मूल्य के हिस्से से औसत इकाई सेल वैक्टर के रूप में परिभाषित किया जा सकता है। - निम्नलिखित समीकरण का उपयोग करके 2x2 परिवर्तन मैट्रिक्स "टी" की गणना करें:
या 
(1) - विरूपण मैट्रिक्स "डी" की गणना करें:
D = टी - मैं (2)
जहां "मैं" पहचान मैट्रिक्स है । - विरूपण "डी" सममित तनाव मैट्रिक्स "ε" और विरोधी सममित रोटेशन मैट्रिक्स "ω":
(3)
नोट: तनाव मैट्रिक्स "ε" और रोटेशन मैट्रिक्स "ω" समीकरणों का उपयोग करके निकाला जा सकता है:
ε =
(4) औरω = 
(5) । - पुनरावर्तक रूप से सभी इकाई कोशिकाओं के लिए उपभेदों की गणना करें।
- EASY-STEM ऐप में, इंटरफ़ेस के शीर्ष-बाएं पर क्वांटिफाई टैब के तहत परमाणु पोजीशन बटन के आधार पर गणना तनाव पर क्लिक करें।
नोट: उपयोगकर्ता तनाव ऊपरी/कम सीमा इनपुट बॉक्स के भीतर मूल्य बदलकर तनाव मानचित्र की प्रदर्शित सीमा को अनुकूलित कर सकते हैं ।
- परमाणु स्थितियों के आधार पर प्रत्येक इकाई सेल से यूनिट सेल वैक्टर निकालें।
या 
(1)
(3)
(4) औरω = 
(5) ।4. डेटा विज़ुअलाइज़ेशन
- रंगीन लाइन नक्शे बनाएं।
नोट: परमाणु बांड के रंगीन लाइन मानचित्रण पास के परमाणुओं के बीच की दूरी को पेश करने का एक सीधा तरीका है। मतलैब में, दो बिंदुओं के बीच एक लाइन खींचने का आदेश है: रेखा [x1 x2], [y1 y2], 'रंग', [आर जी बी])। इनपुट [x1 x2] और [y1 y2] पहले और दूसरे स्थान के समन्वित मूल्य हैं। दूरी भिन्नता को लाइन मानचित्र में अलग-अलग रंगों के साथ प्रस्तुत किया जा सकता है, जिसे [आर जी बी] मूल्य द्वारा परिभाषित किया गया है। [आर जी बी] मान लाल, हरे और नीले रंग के मूल्यों के लिए खड़े होते हैं, प्रत्येक 0 से 1 तक। फिर यहां के सभी आस-पास के परमाणुओं को रंगीन रेखाओं से जोड़ते हैं।- ईज़ी-स्टेम ऐप में रंगीन लाइन नक्शे उत्पन्न करें।
नोट: EASY-STEM ऐप में, लाइन मैप्स को एक साधारण बटन क्लिक करके उत्पन्न किया जा सकता है, जो इंटरफ़ेस के शीर्ष दाईं ओर क्वांटिटी टैब के नीचे है।- ईज़ी-स्टेम में मीन डिस्टेंस इनपुट बॉक्स और मेजरमेंट रेंज इनपुट बॉक्स में वैल्यू (पीएम में) एडजस्ट करें। ये दो मान अनुमानित परमाणु दूरी की औसत दूरी और माप की दूरी सीमा को परिभाषित करते हैं।
- EASY-STEM ऐप में, निकट पड़ोसी बटन के आधार पर गणना बॉन्ड लेंथ पर क्लिक करें।
नोट: लाइन नक्शे स्वचालित रूप से उत्पन्न हो जाएगा। उपयोगकर्ता बेहतर दृश्य के लिए कलरमैप, लाइन शैली और लाइन चौड़ाई को समायोजित कर सकते हैं।
- ईज़ी-स्टेम ऐप में रंगीन लाइन नक्शे उत्पन्न करें।
- वेक्टर नक्शे बनाएं।
नोट: वेक्टर नक्शे क्रिस्टल के एक क्षेत्र में परमाणु विस्थापन पेश कर सकते हैं । चूंकि विस्थापन विश्लेषण व्यक्तिगत प्रणालियों के लिए अद्वितीय है, इसलिए हमने कोड को आसान-स्टेम ऐप में एकीकृत नहीं किया है, लेकिन इसके बजाय, यहां, हम मानक एबीओ 3 पेरोवस्काइट इकाई कोशिकाओं के आधार पर इसतरह के विश्लेषण के लिए मैटलैब कमांड पेश करेंगे।- विस्थापन माप के लिए संदर्भ स्थिति की गणना करें।
नोट: एबीओ3 पेरोवस्काइट के उदाहरण में, हमने कोनों (ए-साइट) पर परमाणुओं को (0, 0), (1, 0), (0, 1), (1, 1), और केंद्र में परमाणु (बी-साइट) के रूप में अनुक्रमित किया है (1/2, 1/2)। इकाई सेल केंद्र के संबंध में विस्थापन की गणना करने के लिए, हम पहले कोने (ए-साइट) परमाणुओं की औसत स्थिति के रूप में संदर्भ स्थिति की गणना करते हैं। इस गणना के लिए मतलैब आदेश है:
ref_center =(स्थितिA1+स्थितिA2+स्थितिA3+
PostionA4)/4 - आदेश में प्रवेश करके विस्थापन की गणना करें:
[displace_x displace_y] = स्थिति - ref_center - वेक्टर मानचित्र को लागू करें:
तरकश (एक्स, वाई, displace_x,displace_y)
नोट: इनपुट एक्स और वाई विस्थापित परमाणु के पदों रहे हैं । चर displace_x और displace_y एक्स और वाई दिशाओं में विस्थापन परिमाण हैं। वेक्टर नक्शे समान रूप से रंगीन हो सकते हैं (उदाहरण के लिए, पीले, सफेद, लाल ...) या विस्थापन परिमाण के आधार पर छायांकित।
- विस्थापन माप के लिए संदर्भ स्थिति की गणना करें।
- झूठे रंग के नक्शे बनाएं।
- छवि में प्रत्येक पिक्सेल के लिए मापा मूल्य (विस्थापन, तनाव, आदि) का अनुमान लगाने के लिए upsampling द्वारा झूठे रंग के नक्शे उत्पन्न करें:
इमेजसाइज = आकार (छवि);
[ग्यारहवीं, यी] = मेशग्रिड (1:1:ImageSize(1),1:1:ImageSize (2));
Upsampled_Data = ग्रिडडेटा (x, y, YourData, xi, yi,'v4');
नोट: "ग्रिडडेटा" फ़ंक्शन पूरी छवि में प्रत्येक पिक्सेल के लिए मूल्य का अनुमान लगाने के लिए स्थिति (x, y) पर डेटा को बढ़ाता है। इनपुट्स शी और यी ग्रिड निर्देशांक हैं, और 'वी4' बाइक्यूबिक अपसाम्पलिंग विधि है। - उपयोगकर्ता-परिभाषित रंग पैमाने का उपयोग करके अपसैंप किए गए डेटा को प्लॉट करें।
- छवि में प्रत्येक पिक्सेल के लिए मापा मूल्य (विस्थापन, तनाव, आदि) का अनुमान लगाने के लिए upsampling द्वारा झूठे रंग के नक्शे उत्पन्न करें:
Representative Results
चित्र 3 प्रोटोकॉल में चरण 1 और 2 का पालन करके परमाणु स्थिति ट्रैकिंग के उदाहरण परिणामों को दर्शाता है। एबीओ 3 पेरोवस्काइट की एक इकाई सेल की एक कच्ची एडीएफ-स्टेम छवि चित्रा3ए में दिखाई गई है, और इसकी तीव्रता प्रोफ़ाइल को चित्र 3बीमें 3-डी में प्लॉट किया गया है। चित्रा 3सी चित्रा 3 एमें स्टेम छवि पर गॉसियन फ़िल्टरिंग लागू होने के बाद परिणाम दिखाता है और तीव्रता प्रोफाइल को चित्र 3 डीमें प्लॉट किया गया है। प्रारंभिक स्थिति छवि में स्थानीय मैक्सिमा को खोजने के द्वारा निर्धारित की जाती है और स्थिति चित्र 3ईमें पीले घेरे द्वारा इंगित की जाती है। परमाणु स्थितियों को यूनिट सेल वेक्टर के आधार पर अनुक्रमित किया जाता है और चित्र 3एफ में दिखाया जाता है। प्रारंभिक स्थिति पाए जाने और अनुक्रमित होने के बाद, माप को और अधिक परिष्कृत करने के लिए 2डी-गॉसियन फिटिंग लागू की जाती है। चित्रा 3जी और चित्रा 3hमें, फिट पदों को लाल घेरे के रूप में इंगित किया जाता है, माप परिशुद्धता में सुधार होता है क्योंकि परिष्कृत स्थिति प्रारंभिक स्थितियों (पीले घेरे) की तुलना में केंद्र के करीब होती है। अंत में, ओवरलैपिंग तीव्रता पर एमपीफिट एल्गोरिदम को लागू करने का लाभ BaMnSb2 क्रिस्टल(चित्रा 3i)की एडीएफ-स्टेम छवि में प्रदर्शित किया गया है। नियमित रूप से 2D-गॉसियन फिटिंग (लाल घेरे) पीले तीर द्वारा हाइलाइट किए गए एमएन कॉलम पर गंभीर रूप से विफल हो जाती है, जबकि एमपीफिट एल्गोरिदम पदों को अधिक सटीकता से निर्धारित कर सकता है (हरे रंग का हलकान)।
चित्रा 4:सीए 3 आरयू2ओ7 (सीआरओ) की HAADF-STEM छवि। (क)क्रिस्टल संरचना योजनाबद्ध आरोपित के साथ सीए3आरयू2ओ7 (सीआरओ) क्रिस्टल की एडीएफ-स्टेम छवि की बढ़ाया छवि । पेरोवस्काइट परत में सीए परमाणु के सापेक्ष विस्थापन को पीले तीर से हाइलाइट किया गया है। (ख)बहाव-सही और सीआरओ की एडीएफ-स्टेम छवि और(ग)परिष्कृत परमाणु पदों (लाल डॉट्स) के साथ । (घ)पेरोवस्काइट परत में ऊपरी (लाल), केंद्र (नीला) और निचले (पीले) सीए परमाणुओं की पहचान करने के लिए एक अनुक्रमण प्रणाली का उपयोग करने का एक उदाहरण । कृपया इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें ।
सीए 3 आरयू2ओ7 (सीआरओ) की HAADF-STEM छवि चित्रा 4a और चित्रा 4b (मढ़ा क्रिस्टल संरचना के साथ) में दिखाया गया है । सीआरओ ध्रुवीय अंतरिक्ष समूह A21am के साथ एक रुडलेस्डेन-पॉपर चरण पेरोवस्काइट क्रिस्टल है। ADF-स्टेम इमेजिंग भारी तत्वों से इसके विपरीत अच्छी तरह से पता चलता है (सीए और आरयू), लेकिन ओ परमाणुओं के रूप में हल्के परमाणुओं काफी मजबूत बीम तितर बितर नहीं कर रहे है HAADF डिटेक्टरों के साथ दिखाई नहीं है । क्रिस्टल संरचना की गैर-सेंट्रोसमरूपता ओ ऑक्टाहेड्रा के झुकाव के कारण होती है और डबल पेरोवस्काइट परत के केंद्र में सीए परमाणु के विस्थापन का विश्लेषण करके एडीएफ-स्टेम छवियों में कल्पना की जा सकती है। प्रोटोकॉल अनुभाग में सूचीबद्ध चरणों का पालन करके, इस छवि में सभी परमाणु पदों फिट 2D-गॉसियन चोटियों के केंद्रों को खोजने के द्वारा स्थित किया जा सकता है, जैसा कि चित्रा 4cमें दिखाया गया है। इसके अलावा, अनुक्रमण प्रणाली का उपयोग करते हुए, चरण 3.2 में, यूनिट सेल में प्रत्येक प्रकार के परमाणु की पहचान की जा सकती है और आगे की प्रसंस्करण के लिए उपयोग किया जा सकता है। उदाहरण के लिए, पेरोवस्काइट डबल लेयर के ऊपरी, केंद्र और निचले हिस्से में सीए परमाणुओं को आसानी से पहचाना जा सकता है और उनकी स्थिति को विभिन्न रंगों से भरे हलकों के साथ प्रस्तुत किया जाता है, जैसा कि चित्रा 4dमें दिखाया गया है।
चित्र 5:भौतिक जानकारी। (क)वेक्टर मानचित्र के कार्यान्वयन का एक उदाहरण जिसमें केंद्र सीए विस्थापन पैटर्न से प्राप्त ध्रुवीकरण को दर्शाया गया है । तीर अभिविन्यास (दाईं ओर लाल, बाईं ओर नीले रंग) के आधार पर रंगीन होते हैं। ऊर्ध्वाधर 90 डिग्री सिर से सिर और सिर से पूंछ डोमेन दीवारों नीले तीर के साथ संकेत दिया जाता है और एक क्षैतिज 180 ° डोमेन दीवार एक लाल तीर के साथ संकेत दिया जाता है। (ख)ध्रुवीकरण को दर्शाने वाले झूठे रंग के नक्शे के कार्यान्वयन का एक उदाहरण । रंग बाएं (पीले) और दाएं (बैंगनी) दिशाओं में परिमाण को इंगित करता है। कम परिमाण फीका रंग में परिणाम है। (ग)झूठे रंग के नक्शे के कार्यान्वयन का एक उदाहरण जिसमें छवि में εxx तनाव को दर्शाया गया है । रंग तन्य (लाल) और संपीड़न (नीला) तनाव के मूल्य को इंगित करता है। कृपया इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें ।
स्टेम छवियों में परमाणुओं की स्थिति और अनुक्रमण के बाद, भौतिक जानकारी को विभिन्न प्रकार के भूखंडों के माध्यम से निकाला और कल्पना की जा सकती है, जैसा कि चित्र 5में दिखाया गया है। ध्रुवीकरण की दिशा दिखाने वाले वेक्टर मैप को चित्र 5एमें दिखाया गया है । तीर अनुमानित ध्रुवीकरण दिशा की ओर इशारा करते हैं, और उनके अभिविन्यास के आधार पर तीरों को रंगकर, एक ऊर्ध्वाधर सिर-से-सिर 90 डिग्री डोमेन दीवार (नीले तीर के साथ लेबल), और एक क्षैतिज 180° डोमेन दीवार (लाल तीर के साथ लेबल) छवि के शीर्ष पर दिखाया गया है। चित्रा 5bमें दिखाए गए झूठे रंग के नक्शे का निर्माण करके, केंद्र में लुप्त होती रंग के माध्यम से एक कम ध्रुवीय विस्थापन परिमाण देखा जा सकता है, और इस प्रकार सिर से पूंछ डोमेन दीवार की कल्पना की जा सकती है। वेक्टर मानचित्र और झूठे रंग के नक्शे के संयोजन से, तीन डोमेन दीवारों द्वारा गठित टी-जंक्शन को एडीएफ-स्टेम छवि में दिखाया गया है। इसके अतिरिक्त, छवि मापा में प्रत्येक इकाई सेल के आयाम के साथ, एक εxx तनाव नक्शा का निर्माण किया जा सकता है, जैसा कि चित्रा 5cमें दिखाया गया है।
Discussion
अधिग्रहण के बाद की प्रक्रिया पर काम करते समय, कुछ सावधानी भी बरतने की आवश्यकता है। छवि बहाव-सुधार के दौरान, शुरू करने के लिए, एल्गोरिदम यह मानता है कि 0 डिग्री छवि में क्षैतिज तेज स्कैनिंग दिशा है, इसलिए गणना से पहले दिशा को डबल-चेक करें। यदि स्कैनिंग दिशा सही ढंग से सेट नहीं है, तो बहाव-सुधार एल्गोरिदम विफल हो जाएगा औरआउटपुट 17में कलाकृतियों को भी पेश कर सकता है। फिर इमेजिंग डेनोइसिंग के दौरान, कुछ तरीके एक विरूपण साक्ष्य पेश कर सकते हैं; उदाहरण के लिए, फोरियर फ़िल्टरिंग रिक्ति साइटों पर एटम कॉलम कंट्रास्ट बना सकता है या छवियों में ठीक सुविधाओं को हटा सकता है, यदि स्थानिक संकल्प ठीक से सीमित नहीं है। नतीजतन, यह सत्यापित करना महत्वपूर्ण है कि क्या डेनोइस्ड छवियां मूल कच्चे इनपुट छवियों के समान हैं।
इसके बाद, स्थानीय अधिकतम/न्यूनतम के आधार पर प्रारंभिक परमाणु स्थितियों का निर्धारण करते समय, परमाणु स्तंभों के बीच अनावश्यक स्थिति पैदा करने से बचने के लिए चोटियों के बीच प्रतिबंध न्यूनतम दूरी को समायोजित करने का प्रयास करें । ये निरर्थक स्थिति एल्गोरिदम गलती से परमाणु स्तंभों के रूप में छवि में स्थानीय मैक्सिमा/मिनीमा को पहचानने के कारण उत्पन्न कलाकृतियों हैं । इसके अतिरिक्त, यदि छवि में विभिन्न परमाणु प्रजातियों (उदाहरण के लिए, डब्ल्यूएस2की एडीएफ-स्टेम छवियों में) के बीच बड़े अंतर हैं तो अधिकांश पदों को खोजने के लिए सीमा मूल्य को समायोजित कर सकते हैं। छवि में प्रारंभिक परमाणु पदों के अधिकांश प्राप्त करने के बाद, मैन्युअल रूप से लापता लोगों को जोड़ने या सर्वोत्तम प्रयास के साथ अतिरिक्त लोगों को हटाने की कोशिश करें। इसके अलावा, परमाणुओं के अनुक्रमण के लिए विधि सबसे प्रभावी है जब छवि के भीतर आवधिकताओं में बड़ी रुकावट नहीं होती है। जब छवि में प्रस्तुत अनाज की सीमाओं या चरण सीमाओं जैसे व्यवधान होते हैं, तो अनुक्रमण विफल हो सकता है। इस समस्या का समाधान छवि में रुचि के क्षेत्रों को परिभाषित करना है (ईज़ी-स्टेम ऐप में ब्याज बटन के परिभाषित क्षेत्र पर क्लिक करके), और फिर प्रत्येक क्षेत्र के भीतर की स्थितियों को अलग से अनुक्रमण और परिष्कृत करना। इसके बाद, कोई भी आसानी से एक ही छवि में विभिन्न क्षेत्रों के डेटासेट को डेटा के एक सेट में जोड़ सकता है और विश्लेषण पर काम कर सकता है।
अंत में, 2D-गॉसियन पीक फिटिंग लागू करने के बाद, परिष्कृत पदों को इनपुट छवि पर इंगित करें ताकि यह देखा जा सके कि परिष्कृत स्थितियां परमाणु स्तंभों से विचलित होती हैं या नहीं। एकल गॉसियन फिटिंग एल्गोरिदम द्वारा प्रदान की गई सटीकता अधिकांश स्टेम प्रयोगों में पर्याप्त है; हालांकि, अगर स्थिति पड़ोसी परमाणु से तीव्रता के कारण विचलित हो जाती है, तो आसन्न परमाणु स्तंभों21से तीव्रता को अलग करने के बजाय मल्टी-पीक फिटिंग (एमपीफिट) एल्गोरिदम का उपयोग करें । अन्यथा, यदि छवि गुणवत्ता के मुद्दे या विशिष्ट परमाणु स्तंभों से कम तीव्रता के कारण स्थिति विचलित हो जाती है, तो उस स्थान पर फिट स्थिति को त्यागने का सुझाव दिया जाता है।
परमाणु स्थिति माप के लिए कई मौजूदा और विशेष एल्गोरिदम हैं, उदाहरण के लिए, ऑक्सीजन ऑक्टाहेड्रा पिकर सॉफ्टवेयर22,एटोमाप पायथन पैकेज23,और स्टेटस्टेम मैटलैब पैकेज24। हालांकि, इन एल्गोरिदम की कुछ पहलुओं में कुछ सीमाएं हैं। उदाहरण के लिए, ऑक्सीजन ऑक्टाहेड्रा बीनने के लिए स्टेम छवियों के इनपुट की आवश्यकता होती है ताकि केवल स्पष्ट रूप से हल किए गए परमाणु स्तंभ शामिल हो सके और इस प्रकार परमाणु स्तंभों के साथ छवियों में इस मुद्दे का समाधान करने में विफल रहा21तीव्रता ओवरलैपिंग । दूसरी ओर, हालांकि एटोप "डम्बल-जैसे" परमाणु स्तंभों की स्थितियों की गणना कर सकता है, लेकिन प्रक्रिया बहुत सरल नहीं है। इसके अतिरिक्त, स्टेटस्टेम ओवरलैपिंग तीव्रता की मात्रा निर्धारित करने के लिए एक महान एल्गोरिदम है, लेकिन इसकी पुनरावृत्ति मॉडल-आधारित फिटिंग प्रक्रिया गणनात्मक रूप से महंगीहै। इसके विपरीत, हमारे दृष्टिकोण, Matlab app EASY-STEM, जो उन्नत mpfit एल्गोरिथ्म के साथ एकीकृत है के साथ इस काम में शुरू की, अतिव्यापी तीव्रता की समस्या का समाधान कर सकते है और StatSTEM की तुलना में कम गणना महंगा है, जबकि प्रतिस्पर्धी माप परिशुद्धता की पेशकश की । इसके अलावा, एतोमाप और ऑक्सीजन ऑक्टाएड्रा पिकर सॉफ्टवेयर पैकेजों से विश्लेषण एबीओ3 पेरोवस्काइट क्रिस्टल से डेटा का विश्लेषण करने के लिए डिज़ाइन और विशिष्ट हैं, जबकि इस काम में दिखाया गया इंडेक्सिंग सिस्टम विभिन्न सामग्रियों प्रणालियों के बारे में अधिक लचीला है। इस काम में विधि के साथ, उपयोगकर्ता आउटपुट परिणामों के आधार पर अपने अद्वितीय सामग्री प्रणालियों के लिए डेटा विश्लेषण को पूरी तरह से डिजाइन और अनुकूलित कर सकते हैं जिसमें परिष्कृत परमाणु स्थिति और यूनिट सेल वेक्टर इंडेक्सिंग दोनों होते हैं।
चित्र 6:परमाणु स्थिति खोजने का सांख्यिकीय मात्राकरण। (क)एक हिस्टोग्राम में प्रस्तुत एक साइट दूरी के लिए पेरोवस्काइट ए-साइट का वितरण। सामान्य वितरण फिटिंग को लाल धराशायी रेखा के रूप में प्लॉट और मढ़ा जाता है जिसमें 300.5 बजे का मतलब और 4.8 बजे का मानक विचलन दिखाया जाता है।(ख)पेरोवस्काइट यूनिट सेल वेक्टर कोण माप के सांख्यिकीय मात्रा को हिस्टोग्राम के रूप में प्रस्तुत किया जाता है। सामान्य वितरण फिटिंग को लाल धराशायी रेखा के रूप में प्लॉट और मढ़ा जाता है जो 90.0 डिग्री का मतलब दिखाता है और 1.3 डिग्री का मानक विचलन होता है। (ग)सीए 3 आरयू2ओ7(सीआरओ) में ध्रुवीय विस्थापन माप का सांख्यिकीय परिमाणीकरण हिस्टोग्राम के रूप में प्रस्तुत किया जाता है । सामान्य वितरण फिटिंग की साजिश रची जाती है और लाल धराशायी रेखा के रूप में मढ़ा जाता है जिसमें 25.6 बजे का मतलब और 7.7 बजे का मानक विचलन दिखाया जाता है। इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें ।
यहां शुरू की गई विधि कार्यान्वयन के लिए पिकोमीटर-स्तर की सटीकता और सादगी प्रदान करती है। माप परिशुद्धता प्रदर्शित करने के लिए, परमाणु स्थिति खोज के सांख्यिकीय मात्रा चित्रा 6में प्रस्तुत किया जाता है । क्यूबिक एबीओ3 पेरोवस्काइट ए-साइट डिस्टेंस डिस्ट्रीब्यूशन और यूनिट सेल वेक्टर एंगल डिस्ट्रीब्यूशन के माप क्रमशः चित्रा 6ए और फिगर 6बी में हिस्टोग्राम का उपयोग करके प्लॉट किए जातेहैं। वितरण के लिए सामान्य वितरण वक्र फिटिंग करके, एक साइट दूरी वितरण 300.5 बजे का मतलब है और 4.8 बजे के मानक विचलन और इकाई सेल वेक्टर कोण वितरण 90.0 डिग्री और 1.3 डिग्री के मानक विचलन का मतलब दिखाता है। सांख्यिकीय मात्रा यहां प्रस्तावित विधि को इंगित करता है पिकोमीटर स्तर परिशुद्धता सक्षम बनाता है और इमेजिंग के दौरान बहाव के कारण विरूपण को बहुत कम कर सकता है। इस परिणाम से पता चलता है कि यह माप भरोसेमंद है जब भौतिक जानकारी को मापा जाना अधिक या लगभग 10 बजे के बराबर है । उदाहरण के लिए, उपरोक्त सीआरओ क्रिस्टल के मामले में, ध्रुवीय विस्थापन के परिमाण की माप चित्रा 6cमें प्रस्तुत की जाती है। माप २५.६ बजे का एक मतलब है, ७.७ बजे के एक मानक विचलन से पता चलता है, और यह पता चलता है कि सीआरओ स्टेम छवियों में ध्रुवीय विस्थापन माप ठोस है । इसके अतिरिक्त, बीम-संवेदनशील नमूनों को इमेजिंग करते समय कम सिग्नल-टू-शोर अनुपात जैसी प्रायोगिक सीमाओं के मामले में अधिक सावधानी बरतने की आवश्यकता है। उन मामलों में, मापा परमाणु पदों को माप की वैधता सुनिश्चित करने के लिए कच्चे छवियों के खिलाफ बारीकी से जांच की जरूरत है । नतीजतन, यहां शुरू की गई विश्लेषण विधि में हाल ही में और उन्नत एल्गोरिदम की तुलना में माप परिशुद्धता की सीमाएं हैं। उप-पिकोमीटर स्तर पर सटीकता की आवश्यकता होने पर हमारी विधि अपर्याप्त है, इसलिए यदि छवि में निकाली जाने वाली सुविधा एक निश्चित सीमा से नीचे है तो अधिक उन्नत विश्लेषण दिनचर्या आवश्यक है। उदाहरण के लिए, गैर-कठोर पंजीकरण एल्गोरिदम ने सिलिकॉन पर उप-पायोमीटर सटीक माप दिखाया है और यह एकल पीटी नैनोपार्टिकल25पर बॉन्ड लेंथ भिन्नता का सटीक माप सक्षम बनाता है। हाल ही में, डीप लर्निंग एल्गोरिदम को स्टेम इमेज डेटा की एक बड़ी मात्रा से 2-डी संक्रमण धातु डाइचलकोजेनाइड्स मोनोलेयर्स में विभिन्न प्रकार के बिंदु दोषों की पहचान करने के लिए नियोजित किया गया था। बाद में, माप विभिन्न प्रकार के दोषों की औसत छवि पर आयोजित किया गया था और इस विधि ने उन दोषों के आसपास विरूपण पर उप-पिकोमीटर स्तर परिशुद्धता का भी प्रदर्शन किया18। नतीजतन, विश्लेषण क्षमता बढ़ाने के लिए एक भविष्य की योजना के रूप में, हम गहरे सीखने जैसे अधिक उन्नत एल्गोरिदम को विकसित करने और लागू करने की प्रगति में हैं । हम उन्हें भविष्य के डेटा विश्लेषण टूल अपडेट में एकीकृत करने की भी कोशिश करेंगे।
Disclosures
लेखकों के पास खुलासा करने के लिए कुछ नहीं है ।
Acknowledgments
एल.M और एनए का काम पेन स्टेट सेंटर फॉर नैनोस्केल साइंसेज द्वारा समर्थित है, जो अनुदान संख्या डीएमआर-2011839 (2020 - 2026) के तहत एनएसएफ एमआरसेक है। D.M ORNL की प्रयोगशाला निर्देशित अनुसंधान और विकास (LDRD) कार्यक्रम है, जो यूटी-Batelle, LLC द्वारा प्रबंधित किया जाता है द्वारा समर्थित था, अमेरिका के ऊर्जा विभाग (डीओई) के लिए । ए.C और एनए वैज्ञानिक अनुसंधान (AFOSR) कार्यक्रम FA9550-18-1-0277 के रूप में के रूप में अच्छी तरह से खेल मुरली, 10059059-समर्थन के लिए पेन के वायु सेना कार्यालय स्वीकार करते हैं ।
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| EASY-STEM | Nasim Alem Group, Pennsylvania State University | Matlab app for STEM image processing; Download link: https://github.com/miaoleixin1994/EASY-STEM.git | |
| JoVE article example script | Nasim Alem Group, Pennsylvania State University | Example Script for sorting atoms in unit cells | |
| Matlab Optimization Tool Box | MathWorks | Optimization add-on packge in Matlab | |
| Matlab | MathWorks | Numerical calculation software | |
| Matlab: Image Processing Tool Box | MathWorks | Image processing add-on packge in Matlab |
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