Summary
本文提出了一种准备青基苯并估计其亮度的协议，用于远程成像低能电子点源投影显微镜。
Abstract
此处描述的电子青瓷源在远距离成像的低能电子点源投影显微镜中表现良好。与锋利的金属尖端相比，它具有主要优势。其坚固性提供长达数月的寿命，可在相对较高的压力下使用。青石晶体沉积在碳纤维的顶点，保持同轴结构，确保球形光束形状和简单的机械定位，以对齐源、物体和电子光学系统轴。通过一代带有微移液器的含硅石水滴，有单一晶体沉积。可以进行扫描电子显微镜观察以验证沉积。但是，这会增加步骤，从而增加损坏源的风险。因此，制备后，在投影显微镜中通常直接在真空下插入源。第一个高压电源提供启动电子发射所需的启动。然后测量所涉及的场发射过程：已经观察到了数十个以这种方式制备的电子源。通过高估在投影系统中测量的源大小、一种能量的强度和锥角，低估了亮度。
Introduction
用于电子发射的金属/绝缘体结构由于宏观场数低，已经研究了近20年。所涉及的电场仅为一些 V/μm2、3、4的顺序，与具有锋利金属尖端5、6、7的经典场发射所需的 V/nm 不同。这或许可以解释在电子源技术中非常有用的起始等离子体放电。几年前，我们试图通过在电子传输碳层8上沉积天然绝缘体的薄膜来探索这种低场发射。选择在巴西阿美蒂斯塔迪南矿的帕拉纳陷井玄武岩中发现的绝缘矿物。
当青石是地面的，晶体形状是一个矩形板，微量尺寸和厚度小于100纳米（通常：1，000纳米x500纳米x50纳米）。它在扫描电子显微镜中完全平坦和可识别（图1）。薄膜是由碳层上含青瓷的水滴沉积形成的。随着施加电压的增加，它按照福勒-诺德海姆系统发射电子，其强度饱和度为最高电压。一项在投影系统中使用隔膜的研究表明，一个发射器是一个点状源9。然而，使用这个带有隔膜的大薄膜来选择来源并没有利用点源的潜力。例如，低能电子点源投影显微镜中常用的点源允许源到对象的距离约为 100 nm。然而，这种源到对象的距离与电影不一个。找到一种方法来分离一个晶体，以便能够移动的东西到这个电子源是一个挑战。我们的解决方案首先是使用10μm碳纤维：将液滴沉积在纤维的顶点，必然限制硅石晶体的数量。其次，我们决定限制液滴大小：尖端约5μm的微移液器充满含青瓷的水，并在微移液器入口处施加压力，形成一个小滴，以湿纤维的顶点。该协议详细介绍了完整的源准备过程。
所得源是同轴点源，允许源、物体和电子光学系统10之间保持良好的对齐。由于其 10 μm 直径仍比超锋利的尖端宽，因此源到对象的距离限制在几十微米内。然而，我们最近表明，与Einzel透镜相结合的青瓷源发射器的性能与经典的点源投影显微镜性能相当。因此，长距离成像甚至限制了物体上的电荷效应11，而图像失真则涉及12、13。与锋利的金属尖端相比，青瓷源也具有主要优势。它坚固：点源位于晶体下，因此可防止溅射。该源可在相对较高的压力下工作：在几分钟内以10-2 mbar 的测试。然而，其使用寿命和稳定性仍取决于适当的真空条件。我们通常使用10-8 mbar的青瓷源，并获得几个月的寿命。
本文旨在帮助所有希望使用青瓷源产生相干电子束的人。
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
1. 准备来源
注：在我们的显微镜中，源支撑由可加工的玻璃陶瓷板组成，从该板中露出 1 厘米内径为 90 μm 的不锈钢管，板上带有电气连接。
- 纤维的制备
- 在光学显微镜下固定源支架。
- 将 10 μm 碳纤维插入不锈钢管。用银漆将碳纤维粘附在管子上。
- 用切割钳子切割纤维（在双目显微镜下），使不锈钢管外留在100μm和3mm之间。
注：碳纤维易碎;在管子外留下超过1厘米会增加在操作过程中结构断裂的机会。
- 含青菜水制备
- 用砂浆和虫子研磨青菜。
- 称量0.2毫克的青瓷粉，在10 mL的去离子水中稀释。
- 在含青丁醇的10 mL水中直接使用超声波尖端来打破骨料。通常，使用超声波频率为 30 kHz 的功率为 50 W 超过 30 s。
- 沉积环境的准备
- 将毛细管支架连接到压力控制器。
- 使用多向微操纵器将毛细管支架保持在光学显微镜下。
- 将碳纤维面向毛细管支架的支撑放在光学显微镜下。
- 塞拉多尼特沉积
- 拉一个内端直径为2-10 μm的微移液器，使分散的青瓷无阻碍地流动。
- 将玻璃毛细管固定在拉拔器钳口中。根据贴片移液器大小确保正确的拉拔器参数（表 1）。用含青瓷的水填充微管。
- 在显微镜下将微移液器安装在毛细管支架上。在光学显微镜下对齐微移液器和碳纤维。
- 接近微移液器，距离碳纤维顶点2-10 μm。
- 在微移液器的宽入口上施加渐进压力。通常，应用 100 mbar，以便在尖端处形成掉落，但不会掉落。这滴弄湿了碳纤维的顶点。
- 缩回微管。
- 拉一个内端直径为2-10 μm的微移液器，使分散的青瓷无阻碍地流动。
2. 启动源
注：在我们的显微镜中，源支撑固定在手动旋转法兰上，该电动执行器也带有移动（100 nm 分辨率，25 mm 范围）的压电执行器，带有电气命令，对象相对于源（见图2）。该物体在电子发射中起着电子阳极的作用;它通常以电气接地并放置在电源前面。在我们的实验中，电压由不同的电源手动控制。
- 在真空下安装电源支架。
- 将碳纤维和物体连接到两个高压电源。
- 检查触点的电气连续性：阳极物体、镜头和屏幕;打开真空泵送。
- 在物体和电接地之间连接一个口径的纳米- am。
- 缓慢地增加施加到源的负偏置电压，大约 1 V/s。如果阳极距离源 1 mm，则启动在大约 2 kV 时进行。强度突然增加。
- 降低电压以将强度稳定在大约 100 nA。开始时，强度可以在几个数量级上下波动。
- 让系统波动几个小时，直到波动减小。当波动小于 10% 时切断电压。
3. 来源特征
注：我们提出了一种探测源特性的方法。为了估计源亮度，使用两个投影显微镜。在这些设置中，物体的阴影被观察在更远的荧光屏幕上（图2）。源（阴极）和物体（阳极）安装在微操作法兰上，可以在投影平面中一起旋转。带有荧光屏幕的简单短投影设置允许低放大率投影。第二个设置涉及静电透镜和双微通道板/荧光屏幕组件，用于最强放大倍数12。每个投影图像上可用的信息用于低估亮度：记录13中的最小细节。此最小的可见细节取决于明显的源大小，包括源大小的几何模糊、对象和源之间的振动以及探测器的分辨率。
- 锥角的测量
- 将源转向带有旋转法兰的简单投影设置，以观察电子束。
- 使用手动微操作器缩小源到屏幕的距离，以获得屏幕上的整个位置;然后，测量源到屏幕的距离，D。
- 通过改变电子束与屏幕法线之间的角度，使用旋转法兰拍摄屏幕照片。
- 沿一个轴绘制灰度强度轮廓，并确定发射半径，R在给定的源到屏幕距离处，D（图 3）。
- 计算圆锥角：
使用R，给定源到屏幕距离的发射半径 D 。
- 福勒-诺德海姆图的测量
- 测量发射强度与施加到源的电压：I（V）与I在阳极处测量的强度和在碳纤维上施加的电压的V。
- 绘制
。曲线显示最高电压饱和度的直线递减。图 4中给出了一个示例。最长的直线是场发射过程的特征。
- 源大小的测量
- 使用旋转法兰将源转向静电镜头。
- 沿对象边缘生成包含巨大菲涅尔衍射图案的投影图像：需要大约 20，000 倍的放大倍率。在我们的显微镜中，这可以通过源到对象的距离约 100 μm、使用压电执行器固定和 Einzel 静电透镜。
- 测量屏幕上图像上最清晰的可见细节 （图 5）。
注： 使用最锐利的边缘到边缘距离 ，*。 - 计算源大小：
。
使用R，给定源到屏幕距离的发射半径 D 。 
。曲线显示最高电压饱和度的直线递减。图 4中给出了一个示例。最长的直线是场发射过程的特征。
。Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
在15kV的SEM中，获得了一些在协议中详细制备的碳纤维扫描电子显微。源在顶点显示一个，有时是两个晶体（图1）。然而，使用SEM涉及对碳纤维的另一种支持，这种支持很难在不断裂的情况下安装和拆卸。尝试直接电子发射更安全。在投影显微镜中测试（图2），每个源都以这种方式发射。开球只需一次。对于旧源，有时，启动可用于另一个源。
这些源大多显示一个单点源（图3）：发射配置文件仅指示一个连续图像，而没有其他点。光束的锥角约为1srd。
福勒-诺德海姆图在高电压下呈现10个数量级直线和饱和度（图4）。给定电压获得的饱和度系统取决于结构，但斜率会系统地减小，以产生约 10 μA 的更高电流强度。
此处不测量能量分布，因为能量分辨率不足以通过偏置探测器的入口来获得比几个 eV 更好的精度。另一点是，在一些全息图中可以看到高度结构化的边缘模式，拒绝将模糊这种模式的大型能量分布。由于所涉及的过程是福勒-诺德海姆制度，能量分配接近250meV预计14。
通过测量生成的图像上的最小细节来估计源大小。此图像是对象的菲涅尔衍射模式。在这里，干扰边缘的损耗归因于源的大小（图5）;这是一种高估此测量的方法。在这种情况下，源半径小于 4nm 
。最后，获得源的亮度。 
此处介绍的方法低估了亮度，因为源大小必然较小。
图1：碳纤维沉积在它（绿色箭头），用扫描电子显微镜观察。内接：青石晶体的典型特写。请点击此处查看此图的较大版本。
图 2：实验设置。在碳源上使用青金属和静电透镜的投影电子显微镜;和简单的投影设置。请点击此处查看此图的较大版本。
图3：锥角的测量。（a） 具有投影距离 D = 5 cm 和 α 的架构设置，碳纤维与屏幕法线之间的角度;* 手动更改以观察排放模式 （c） 并测量排放轮廓，沿蓝色虚线，在屏幕上获得 ± 0° （b） 。请注意，网格的投影在轮廓中显示为空强度，但很明显，轮廓强度是高斯，延伸约5厘米。请点击此处查看此图的较大版本。
图4：福勒-诺德海姆地块的青瓷源。请点击此处查看此图的较大版本。
图 5：测量图像中最锐利的细节，以过度估计源大小。轮廓 （a） 沿图像中的白线绘制 （b）。（c） 是 （b） 的一个细节。请点击此处查看此图的较大版本。
| 热 | 丝 | 速度 | 延迟 | 拉 |
| 450 | 3 | 5 | 200 | 120 |
| 350 | 4 | 40 | 200 | 0 |
表1：拉动参数，以获得2-10μm的内端直径。
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
此协议并不重要，因为在微观尺度上源的几何体从一个源更改为另一个源。困难在于，由于碳纤维是脆的，其切割可能导致不适当的长度。足够的长度约为500μm;切割的微观形状并不重要。关键步骤是将非常少量的晶体（理想情况下）沉积在导电线的顶点上。调整晶体浓度与沉积体积是最重要的一点。如果晶体聚集过多，则排放会减震。在这里，我们描述了一种管理它的方法。由于启动程序，如果少量晶体沉积，最终只有一个晶体负责发射。另一个要求是构建一个突出结构，以便接近阳极并获得指令发射。如果像以前的研究一样，将硅石晶体沉积在碳膜上，则无法做到这一点。
电子青瓷源现在经常用于低能电子点源投影显微镜，与Einzel透镜系统相关。由于光源亮度高，在600μm的大工作距离下，一般获得约30nm的分辨率为12。在点投影显微镜中，在如此大的源对象距离下工作舒适且有利。此外，如此大的工作距离可以避免对对象产生任何场效应。该源提供的高发射强度可实现约 500 图像/s的视频速率图像采集，与经典场发射金属尖端的实用性外，该源的鲁棒性具有实际优势。除了我们的显微镜，这个最近开发的来源还没有用于另一个显微镜。以前测量的发射不稳定性对于扫描显微镜来说可能是个问题。尽管在点投影成像期间可以观察到这些不稳定性，但发射位置是稳定的，因此可以进行图像平均。与相同放大倍率的经典金属尖端源相比，与当前源获得的全息图相同，但工作距离要大得多。终极空间分辨率目前是一个开放的实验问题。
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
作者没有相互竞争的经济利益。
Acknowledgments
作者要感谢马乔里·斯威特科改进了本文的英语。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Carbon fiber filament | Goodfellow | C 005711 | |
| Carbon fiber filament | Mitsubishi Chemical | DIALEAD | |
| Carbon fiber filament | Solvay | THORNEL P25 | |
| Carbon fiber filament | Zoltek | PX35 Continuous Tow | |
| Celadonite | Verona Green earth / pigment | ||
| Dual-stage microchannel plate and fluorescent screen assembly | Hamamatsu | F2225-21S | |
| Flow controller | Elveflow | OB1 | |
| Machinable glass ceramic | Macor | ||
| Micropipette Puller | Sutter Instruments | P2000 | |
| Piezo-electric actuators | Mechonics | MS30 | |
| Quartz capillary | Sutter Instrument | B100-75-15 | |
| Silver Lacquer | DODUCO GmbH | AUROMAL 38 | |
| Ultrasonic processor | Hielscher / sonotrode MS3 | UP50H |
References
- Forbes, R. G. Low-macroscopic-field electron emission from carbon films and other electrically nanostructured heterogeneous materials: hypotheses about emission mechanism. Solid-State Electronics. 45, 779-808 (2001).
- Wang, C., Garcia, A., Ingram, D. C., Lake, M., Kordesch, M. E. Cold field emission from CVD diamond films observed in emission electron microscopy. Electronics Letters. 27, 1459 (1991).
- Okano, K., Koizumi, S., Ravi, S., Silva, P., Amaratunga, G. Low-threshold cold cathodes made of nitrogen-doped chemical-vapour-deposited diamond. Nature. 381, 140-141 (1996).
- Geis, M. W., et al. A new surface electron-emission mechanism in diamond cathodes. Nature. 393, 431-435 (1998).
- Horch, S., Morin, R. Field emission from atomic size sources. Journal of Applied Physics. 74 (6), 3652-3657 (1993).
- Muller, H. U., Volkel, B., Hofmann, M., Woll, C., Grunze, M. Emission properties of electron point sources. Ultramicroscopy. 50 (1), 57-64 (1993).
- Qian, W., Scheinfein, M. R., Spence, J. C. H. Brightness measurements of nanometer-sized field-emission-electron sources. Journal of Applied Physics. 73 (11), 7041-7045 (1993).
- Rech, J. em, Grauby, O., Morin, R. Low-voltage electron emission from mineral films. Journal of Vacuum Science & Technology B. 20 (1), 5-9 (2002).
- Daineche, R., Degiovanni, A., Grauby, O., Morin, R. Source of low-energy coherent electron beams. Applied Physics Letters. 88, 023101 (2006).
- Salançon, E., Daineche, R., Grauby, O., Morin, R. Single mineral particle makes an electron point source. Journal of Vacuum Science & Technology B. 33, 030601 (2015).
- Prigent, M., Morin, P. Charge effect in point projection images of Ni nanowires and I collagen fibres. Journal of Physics D: Applied Physics. 34 (8), 1167-1177 (2001).
- Salançon, E., Degiovanni, A., Lapena, L., Lagaize, M., Morin, R. A low-energy electron point-source projection microscope not using a sharp metal tip performs well in long-range imaging. Ultramicroscopy. 200, 125-131 (2019).
- Salançon, E., Degiovanni, A., Lapena, L., Morin, R. High spatial resolution detection of low-energy electrons using an event-counting method, application to point projection microscopy. Review of Scientific Instruments. 89, 043301 (2018).
- Swanson, L. W., Crouser, L. C. Total-Energy Distribution of Field-Emitted Electrons and Single-Plane Work Functions for Tungsten. Physical Review. 163, 622 (1967).
