Summary
L'article présente un protocole pour préparer une source de céladonite et estimer sa luminosité pour une utilisation dans un microscope de projection à basse énergie à basse énergie de projection d'électrons à basse énergie.
Abstract
La source de céladonite d'électron décrite ici fonctionne bien dans un microscope de projection de point-source d'électron de basse énergie dans l'imagerie à longue portée. Il présente des avantages majeurs par rapport aux pointes métalliques pointues. Sa robustesse permet une durée de vie de mois et il peut être utilisé sous une pression relativement élevée. Le cristal de céladonite est déposé au sommet d'une fibre de carbone, maintenu lui-même dans une structure coaxiale assurant une forme de faisceau sphérique et un positionnement mécanique facile pour aligner la source, l'objet et l'axe du système électron-optique. Il y a un seul dépôt de cristal par l'intermédiaire de la génération de gouttelettes d'eau contenant de la céladonite avec une micropipette. L'observation de la microscopie électronique à balayage peut être effectuée pour vérifier le dépôt. Cependant, cela ajoute des étapes et augmente donc le risque d'endommager la source. Ainsi, après la préparation, la source est généralement insérée directement sous vide dans le microscope de projection. Un premier approvisionnement à haute tension fournit le coup d'envoi nécessaire pour démarrer l'émission d'électrons. Le processus d'émission sur le terrain est ensuite mesuré : il a déjà été observé pour des dizaines de sources d'électrons préparées de cette façon. La luminosité est sous-estimée par une surestimation de la taille de la source, de l'intensité à un angle d'énergie et du cône mesuré dans un système de projection.
Introduction
Les structures métalliques/isolants utilisées pour l'émission d'électrons ont été étudiées pendant près de 20 ans en raison de leur champ macroscopique faible1. Le champ électrique en cause n'est que de l'ordre de certains V / m2,3,4, contrairement à la V / nm nécessaire pour l'émission de champ classique avec des pointes métalliques pointues5,6,7. Cela explique probablement les décharges de plasma de départ qui sont si utiles dans les technologies de source d'électrons. Il y a quelques années, nous avons cherché à explorer cette faible émission de champ en déposant des films d'isolateurs naturels sur les couches de carbone de transmission d'électrons8. Celadonite, un minéral isolant trouvé dans le basalte des pièges Parana dans les mines d'Ametista di Sul au Brésil, a été choisi.
Lorsque la cécédonite est moulue, la forme cristalline est une dalle rectangulaire avec des dimensions micrométriques et une épaisseur inférieure à 100 nm (généralement: 1000 nm x 500 nm x 50 nm). Il est parfaitement plat et reconnaissable dans la microscopie électronique à balayage (Figure 1). Le film est formé par dépôt d'une goutte lette d'eau contenant de la céladonite sur la couche de carbone. À mesure que la tension appliquée augmente, il émet des électrons suivant un régime De Fowler-Nordheim avec une saturation d'intensité pour les tensions les plus élevées. Une étude utilisant un diaphragme dans un système de projection a montré qu'un émetteur est une source depoint-like 9. Cependant, l'utilisation de ce grand film avec un diaphragme pour sélectionner la source n'a pas exploité le potentiel de la source ponctuelle. Par exemple, les sources ponctuelles couramment utilisées dans la microscopie de projection à faible source d'électrons permettent une distance source-objet d'environ 100 nm. Cependant, une telle distance source-objet serait hors de question avec un film. Trouver un moyen d'isoler un cristal afin de pouvoir déplacer quelque chose vers cette source d'électrons était un défi. Notre solution a d'abord été d'utiliser une fibre de carbone de 10 m : le dépôt de la gouttelette au sommet de la fibre limite nécessairement le nombre de cristaux de céladonite. Deuxièmement, nous avons décidé de limiter la taille des gouttelettes : une micropipette avec une extrémité d'environ 5 m est remplie d'eau contenant de la céladonite et une pression est appliquée à l'entrée de la micropipette pour créer une petite goutte pour mouiller l'apex de la fibre. Le protocole détaille le processus complet de préparation des sources.
La source résultante est une source de point coaxiale permettant un bon alignement entre la source, l'objet et le système optique électronique10. Étant donné que son diamètre de 10 m est encore plus large que les pointes ultra-pointues, la distance source-objet est limitée à quelques dizaines de micromètres. Cependant, nous avons récemment montré que l'émetteur de source de céladonite combiné avec une lentille Einzel effectue comparable à un microscope classique de projection point-source. L'imagerie à longue portée ainsi rendue accessible limite même l'effet de charge11 sur l'objet et les distorsions d'image impliquées12,13. La source de céladonite présente également des avantages majeurs par rapport aux pointes métalliques pointues. Il est robuste : la source de points est sous le cristal et donc protégée contre les pulvérisations. La source peut fonctionner sous une pression relativement élevée : elle a été testée à10-2 mbar pendant quelques minutes. Pourtant, sa durée de vie et sa stabilité restent dépendantes des bonnes conditions de vide. Nous employons habituellement la source de céladonite à10-8 mbar et obtenons une durée de vie de mois.
Cet article est destiné à aider tous ceux qui souhaitent utiliser la source céladonite pour produire un faisceau d'électrons cohérent.
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Protocol
1. Préparation de la source
REMARQUE : Dans notre microscope, le support source est composé d'une plaque en céramique en verre machinable d'où émerge 1 cm d'un tube en acier inoxydable de 90 m de diamètre interne avec une connexion électrique sur la plaque.
- Préparation de la fibre
- Fixez le support source sous un microscope optique.
- Insérez la fibre de carbone de 10 m dans le tube en acier inoxydable. Coller la fibre de carbone au tube avec de la laque argentée.
- Couper la fibre à l'œil d'une pince à épiler (sous un microscope binoculaire) de sorte qu'entre 100 et 3 mm soient laissés à l'extérieur du tube en acier inoxydable.
REMARQUE : La fibre de carbone est cassante ; laisser plus de 1 cm à l'extérieur du tube augmentera le risque de rupture de la structure lors de la manipulation.
- Préparation de l'eau contenant des céladonites
- Broyer la céladonite avec un mortier et un pilon.
- Peser 0,2 mg de poudre de céladonite et diluer dans 10 ml d'eau déionisée.
- Utilisez une pointe d'ultrason directement dans les 10 ml d'eau contenant de la céladonite pour briser les agrégats. En règle générale, utilisez une fréquence ultrasonique de 30 kHz pour une puissance de 50 W sur 30 s.
- Préparation de l'environnement de dépôt
- Connectez un support capillaire à un contrôleur de pression.
- Maintenir le support capillaire sous un microscope optique avec un micro-manipulateur multidirectionnel.
- Placez le support avec la fibre de carbone faisant face au support capillaire sous le microscope optique.
- Dépôt de Celadonite
- Tirez une micropipette d'un diamètre interne de 2 à 10 m pour permettre à la céladonite dispersée de circuler sans obstruction.
- Fixer un capillaire en verre dans la mâchoire du tireur. Assurer les bons paramètres de traction en fonction de la taille de la pipette patch (tableau 1). Remplir la micropipette avec l'eau contenant de la céladonite.
- Monter la micropipette sur le support capillaire sous le microscope. Aligner la micropipette et la fibre de carbone sous le microscope optique.
- Approchez-vous de la micropipette, à une distance de 2-10 m de l'apex de la fibre de carbone.
- Appliquer une pression progressive sur l'entrée large de la micropipette. En règle générale, appliquer 100 mbar de sorte qu'une goutte se forme à la pointe, mais ne tombe pas. Cette goutte mouille le sommet de la fibre de carbone.
- Retirez la micropipette.
- Tirez une micropipette d'un diamètre interne de 2 à 10 m pour permettre à la céladonite dispersée de circuler sans obstruction.
2. Coup d'envoi de la source
REMARQUE : Dans notre microscope, le support source est fixé sur une bride rotative manuelle portant également l'actionneur piezo-électrique qui se déplace (résolution de 100 nm, portée de 25 mm), avec une commande électrique, l'objet par rapport à la source (voir figure 2). Cet objet joue le rôle d'une anode électrique pour l'émission d'électrons; il est généralement à la terre électrique et placé devant la source. Dans notre expérience, les tensions sont contrôlées à la main avec différentes alimentations.
- Installez le porte-sources sous vide.
- Connectez la fibre de carbone et l'objet à deux transmissions électriques à haute tension.
- Vérifier la continuité électrique des contacts partout : anode-objet, lentille et écran ; allumer le pompage sous vide.
- Connectez un nano-ammètre d'un calibre dans la plage A entre l'objet et le sol électrique.
- Augmenter la tension de biais négatif appliquée à la source lentement, à environ 1 V/s. Si l'anode est à 1 mm de la source, le coup d'envoi a lieu à environ 2 kV. L'intensité augmente soudainement.
- Diminuer la tension pour stabiliser l'intensité à une centaine de nA. Au début, l'intensité peut fluctuer sur plusieurs ordres de grandeur.
- Laissez le système fluctuer pendant plusieurs heures, jusqu'à ce que les fluctuations diminuent. Coupez la tension lorsque les fluctuations sont inférieures à 10 %.
3. Caractérisation des sources
REMARQUE : Nous présentons un moyen de sonder les caractéristiques de la source. Pour estimer la luminosité de la source, deux microscopes de projection sont utilisés. Dans ces configurations, l'ombre d'un objet est observée sur un écran fluorescent placé plus loin (Figure 2). La source (cathode) et l'objet (anode) sont montés sur une bride de micro-manipulation et peuvent tourner ensemble dans le plan de projection. Une configuration de projection courte simple avec un écran fluorescent permet une projection de grossissement faible. La deuxième configuration implique une lentille électrostatique et un double microcanal-plaque/écran fluorescent pour les grossissements les plus forts12. Les informations disponibles sur chaque image de projection sont utilisées pour sous-estimer la luminosité : le moindre détail de l'enregistrement13. Ce plus petit détail visible dépend de la taille apparente de la source, qui comprend le flou géométrique de la taille source, les vibrations entre l'objet et la source, et la résolution du détecteur.
- Mesure de l'angle du cône
- Tournez la source vers la configuration de projection simple, avec la bride rotative, pour observer le faisceau d'électrons.
- Diminuer la distance source-écran, avec le micro-manipulateur manuel, pour obtenir la tache entière sur l'écran ; puis, mesurer la distance source-à-écran, D.
- Prenez des photos de l'écran en changeant l'angle entre le faisceau d'électrons et le normal à l'écran, avec la bride tournante.
- Tracer le profil d'intensité de niveau gris le long d'un axe et déterminer le rayon d'émission, R à une distance de source à écran donnée, D (Figure 3).
- Calculez l'angle
du cône : avec R, le rayon d'émission à une distance de source à écran donnée, D.
- Mesure de la parcelle Fowler-Nordheim
- Mesurez l'intensité d'émission par rapport à la tension appliquée à la source : I(V) avec I l'intensité mesurée à l'anode et V la tension appliquée à la fibre de carbone.
- Terrain
. La courbe montre une ligne droite décroissante avec saturation pour la tension la plus élevée. Un exemple est donné à la figure 4. La plus longue ligne droite est la signature du processus d'émission sur le terrain.
- Mesure de la taille de la source
- Tournez la source vers la lentille électrostatique, avec la bride rotative.
- Produire une image de projection contenant un énorme motif de diffraction Fresnel le long d'un bord d'un objet : un grossissement d'environ 20 000x est nécessaire. Dans notre microscope, cela est possible avec une distance source-objet d'environ 100 m, fixé avec les piezo-actionneurs, et une lentille électrostatique Einzel.
- Mesurer le détail visible le plus pointu sur l'image à l'écran (Figure 5).
REMARQUE : La distance frange-à-frange la plus nette, est utilisée. - Calculer la taille
de la source: .
du cône : avec R, le rayon d'émission à une distance de source à écran donnée, D.
. La courbe montre une ligne droite décroissante avec saturation pour la tension la plus élevée. Un exemple est donné à la figure 4. La plus longue ligne droite est la signature du processus d'émission sur le terrain.
de la source: .Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Plusieurs micrographies électroniques de balayage des fibres de carbone préparées comme détaillés dans le protocole ont été obtenues dans un SEM à 15 kV. Les sources présentent un, parfois deux, cristaux à leur sommet (Figure 1). Cependant, l'utilisation de la SEM implique un autre soutien pour la fibre de carbone, qui est difficile à monter et à démonter sans se casser. Il est plus sûr de tenter l'émission directe d'électrons. Testé dans un microscope de projection (Figure 2), chaque source préparée de cette façon émis. Le coup d'envoi n'est nécessaire qu'une seule fois. Avec d'anciennes sources, parfois, un coup d'envoi peut être utilisé pour une autre source.
La plupart de ces sources montrent une seule source de points (figure 3): le profil d'émission indique une seule image continue sans autre endroit. Le faisceau a un angle de cône d'environ 1srd.
La parcelle Fowler-Nordheim présente 10 ordres de grandeur droites et de saturation à plus haute tension (Figure 4). Le régime de saturation obtenu pour une tension donnée dépend de la structure, mais la pente diminue systématiquement pour des intensités de courant plus élevées d'environ 10 'A.
La distribution d'énergie n'est pas mesurée ici, parce que la résolution d'énergie n'est pas assez bonne pour obtenir une meilleure précision que quelques eV en biaisant simplement l'entrée du détecteur. Un autre point est que des modèles marginaux très structurés peuvent être observés dans certains hologrammes rejetant une grande distribution d'énergie qui brouillerait ces modèles. Puisque le processus impliqué est le régime de Fowler-Nordheim, la distribution d'énergie près de 250 meV est prévue14.
La taille de la source est estimée en mesurant le moindre détail sur l'image produite. Cette image est le motif de diffraction Fresnel de l'objet. Ici, la perte de franges d'interférence est attribuée à la taille de la source (figure 5); c'est une façon de surestimer cette mesure. Dans ce cas, le rayon source 
est inférieur à 4nm . Enfin, la luminosité de la 
source est obtenue, . La méthode présentée ici sous-estime la luminosité parce que la taille de la source est nécessairement plus petite.
Figure 1 : Fibre de carbone avec céladonite déposée sur elle (flèche verte), observée avec un microscope électronique à balayage. Enset: Plan rapproché typique d'un cristal de céladonite. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
Figure 2 : Configuration expérimentale. Le microscope électronique de projection utilisant une céladonite sur la source de carbone et une lentille électrostatique ; et la configuration de projection simple. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
Figure 3 : Mesure de l'angle du cône. (a) Configuration schématique avec la distance de projection D de 5 cm et, l'angle entre la fibre de carbone et la normale de l'écran; - est modifié manuellement pour observer le modèle d'émission (c) et pour mesurer le profil d'émission, le long de la ligne pointillée bleue, obtenu sur l'écran pour '0 ' (b). Notez que la projection de la grille apparaît dans le profil comme une intensité nulle, mais clairement, l'intensité du profil est gaussien avec une extension d'environ 5 cm. S'il vous plaît cliquez ici pour voir une version plus grande de cette figure.
Figure 4 : Parcelle Fowler-Nordheim d'une source céladonite. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
Figure 5 : Mesure des détails les plus pointus de l'image pour surestimer la taille de la source. Le profil (a) est tracé le long de la ligne blanche dans l'image (b). (c) est un détail de (b). Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
| chaleur | Filament | vélocité | retard | tirer |
| 450 | 3 | 5 | 200 | 120 |
| 350 | 4 | 40 | 200 | 0 |
Tableau 1 : Paramètres de traction pour obtenir un diamètre d'extrémité interne de 2 à 10 m.
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Discussion
Ce protocole n'est pas critique car la géométrie de la source à une échelle microscopique change d'une source à l'autre. La difficulté est que, comme une fibre de carbone est cassante, sa coupe peut conduire à une longueur inappropriée. Une longueur suffisante est d'environ 500 m; la forme microscopique de la coupe n'est pas cruciale. L'étape critique est d'avoir un très petit nombre de cristaux (idéalement un) déposé sur le sommet d'un fil conducteur. L'adaptation de la concentration cristalline avec le volume déposé est le point le plus important. Si trop de cristaux s'agrégent, l'émission est amortie. Ici, nous décrivons une façon de gérer cela. En raison de la procédure de lancement, si un petit nombre de cristaux sont déposés, un seul d'entre eux est finalement responsable de l'émission. Une autre exigence est de construire une structure saillante afin d'approcher l'anode et d'obtenir une émission directive. Cela ne peut être réalisé si des cristaux de céladonite ont été déposés sur un film de carbone comme dans les études précédentes.
La source de céladonite d'électron est maintenant régulièrement utilisée dans un microscope de projection de point-source d'électron de basse énergie, associé à un système de lentille d'Einzel. En raison de la luminosité élevée de la source, à cette grande distance de travail de 600 m, une résolution d'environ 30 nm est généralement obtenue12. Dans les microscopes à projection ponctuelle, travailler à une telle distance source-objet est confortable et avantageux. De plus, de telles distances de travail évitent tout effet de champ sur l'objet. Les intensités d'émission élevées fournies par cette source permettent l'acquisition d'images à un taux vidéo d'environ 500 images/s, et la robustesse de la source est un avantage pratique par rapport aux pointes métalliques d'émission classiques sur le terrain. Sauf dans notre microscope, cette source récemment développée n'a pas encore été utilisée dans un autre microscope. Les instabilités d'émission précédemment mesurées pourraient être problématiques pour un microscope à balayage. Bien que ces instabilités soient observables pendant l'imagerie par projection ponctuelle, l'emplacement des émissions est stable, ce qui rend la moyenne d'image possible. Comparé aux sources classiques de métal-pointe pour le grossissement identique, les hologrammes obtenus avec la source actuelle sont identiques mais obtenus pour une distance de travail beaucoup plus grande. La résolution spatiale ultime est actuellement un problème expérimental ouvert.
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Disclosures
Les auteurs n'ont pas d'intérêts financiers concurrents.
Acknowledgments
Les auteurs tiennent à remercier Marjorie Sweetko d'avoir amélioré l'anglais de cet article.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Carbon fiber filament | Goodfellow | C 005711 | |
| Carbon fiber filament | Mitsubishi Chemical | DIALEAD | |
| Carbon fiber filament | Solvay | THORNEL P25 | |
| Carbon fiber filament | Zoltek | PX35 Continuous Tow | |
| Celadonite | Verona Green earth / pigment | ||
| Dual-stage microchannel plate and fluorescent screen assembly | Hamamatsu | F2225-21S | |
| Flow controller | Elveflow | OB1 | |
| Machinable glass ceramic | Macor | ||
| Micropipette Puller | Sutter Instruments | P2000 | |
| Piezo-electric actuators | Mechonics | MS30 | |
| Quartz capillary | Sutter Instrument | B100-75-15 | |
| Silver Lacquer | DODUCO GmbH | AUROMAL 38 | |
| Ultrasonic processor | Hielscher / sonotrode MS3 | UP50H |
References
- Forbes, R. G. Low-macroscopic-field electron emission from carbon films and other electrically nanostructured heterogeneous materials: hypotheses about emission mechanism. Solid-State Electronics. 45, 779-808 (2001).
- Wang, C., Garcia, A., Ingram, D. C., Lake, M., Kordesch, M. E. Cold field emission from CVD diamond films observed in emission electron microscopy. Electronics Letters. 27, 1459 (1991).
- Okano, K., Koizumi, S., Ravi, S., Silva, P., Amaratunga, G. Low-threshold cold cathodes made of nitrogen-doped chemical-vapour-deposited diamond. Nature. 381, 140-141 (1996).
- Geis, M. W., et al. A new surface electron-emission mechanism in diamond cathodes. Nature. 393, 431-435 (1998).
- Horch, S., Morin, R. Field emission from atomic size sources. Journal of Applied Physics. 74 (6), 3652-3657 (1993).
- Muller, H. U., Volkel, B., Hofmann, M., Woll, C., Grunze, M. Emission properties of electron point sources. Ultramicroscopy. 50 (1), 57-64 (1993).
- Qian, W., Scheinfein, M. R., Spence, J. C. H. Brightness measurements of nanometer-sized field-emission-electron sources. Journal of Applied Physics. 73 (11), 7041-7045 (1993).
- Rech, J. em, Grauby, O., Morin, R. Low-voltage electron emission from mineral films. Journal of Vacuum Science & Technology B. 20 (1), 5-9 (2002).
- Daineche, R., Degiovanni, A., Grauby, O., Morin, R. Source of low-energy coherent electron beams. Applied Physics Letters. 88, 023101 (2006).
- Salançon, E., Daineche, R., Grauby, O., Morin, R. Single mineral particle makes an electron point source. Journal of Vacuum Science & Technology B. 33, 030601 (2015).
- Prigent, M., Morin, P. Charge effect in point projection images of Ni nanowires and I collagen fibres. Journal of Physics D: Applied Physics. 34 (8), 1167-1177 (2001).
- Salançon, E., Degiovanni, A., Lapena, L., Lagaize, M., Morin, R. A low-energy electron point-source projection microscope not using a sharp metal tip performs well in long-range imaging. Ultramicroscopy. 200, 125-131 (2019).
- Salançon, E., Degiovanni, A., Lapena, L., Morin, R. High spatial resolution detection of low-energy electrons using an event-counting method, application to point projection microscopy. Review of Scientific Instruments. 89, 043301 (2018).
- Swanson, L. W., Crouser, L. C. Total-Energy Distribution of Field-Emitted Electrons and Single-Plane Work Functions for Tungsten. Physical Review. 163, 622 (1967).
