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DOI: 10.3791/51094-v
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Se describe la técnica de mezcla de cuatro ondas de femtosegundos, incluyendo configuraciones resueltas espectralmente y resueltas en el tiempo. Ilustramos la utilidad de esta técnica para la investigación de propiedades físicas cruciales en los semiconductores magnéticos diluidos III-V, proporcionadas por su no linealidad y alta resolución temporal.
El objetivo de este experimento es medir el tiempo de desfiguración en arseniuro de galio y manganeso con alta resolución temporal utilizando la técnica de mezcla de onda completa. Esto se logra utilizando dos pulsos ópticos que inciden en la muestra con vectores de onda, K uno y K dos. Juntos, estos pulsos excitan transiciones ópticas que son resonantes con el pulso láser, lo que resulta en la excitación de una densidad de polarización electrónica coherente.
Esta polarización emite luz en la dirección 2K dos menos K uno. Esta es la señal de mezcla de cuatro ondas. La resolución temporal de esta técnica está determinada por la duración del pulso óptico.
Esta duración se minimiza midiendo el ancho de correlación automática de pulsos mientras se ajusta un compresor de pulsos. La correlación automática se detecta a través de la medición de la intensidad del segundo armónico generada por los pulsos para en función del retardo entre pulsos. Las muestras para estos experimentos fueron cultivadas por epitaxia de haz molecular por EK Ena y sus colegas de la Universidad de Notre Dame.
Se preparan para los experimentos pegando la superficie a una ventana de zafiro y retirando el sustrato con la muestra en el enfoque láser, la medición se realiza de la intensidad de las cuatro ondas que mezclan la luz emitida en función de la longitud de onda a través de la resolución espectral utilizando un retardo monocromo e interpulso. La envolvente temporal de la señal de mezcla de cuatro ondas también se mide utilizando un tercer pulso láser y realizando una correlación cruzada de este pulso llamada puerta con la señal de mezcla de cuatro ondas a través de alguna generación de frecuencia. En última instancia, se obtiene una medida del tiempo de desfiguración, también llamado T dos o tiempo de decaimiento de coherencia para los pares de huecos de electrones.
Entusiasmado con las transiciones resonantes entre bandas en la muestra de semiconductores. Se pueden utilizar estos resultados para distinguir entre un sistema aislado de dos niveles y una colección de transiciones muy espaciadas. Esto último conduce a lo que se llama eco de fotones y a la respuesta de mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo.
Con esta técnica, podemos resolver en el tiempo los procesos de dispersión más rápidos de electrones y huecos en el sistema de semiconductores. Dichos procesos de dispersión gobiernan tanto el transporte como el decaimiento de la coherencia, por lo que esta técnica proporciona una herramienta útil para el estudio de materiales semiconductores de interés para nuevos dispositivos ópticos, electrónicos y electrónicos. Hemos demostrado aquí que la decaimiento de la coherencia en el arseniuro de manganeso y galio se produce a través de la dispersión de espín entre los agujeros y los iones de manganeso, lo que nos permite obtener una medición directa de la escala de tiempo de este importante proceso.
Esto proporciona una nueva visión del acoplamiento de intercambio responsable del orden magnético de FARO. En este sistema, el manganeso de galio, el arseniuro y otros materiales dentro de la familia de los tres semiconductores magnéticos diluidos pueden, en última instancia, permitir la integración de funciones lógicas y de memoria dentro del hardware de la computadora. Esto es parte del campo de investigación más amplio de la espintrónica de semiconductores, por lo que nuestros resultados tienen implicaciones para la ingeniería a largo plazo de estos materiales al ilustrar el poder y la flexibilidad de cuatro técnicas de mezcla de ondas para comprender sus propiedades fundamentales, La configuración óptica para la mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo y espectralmente consiste en un conjunto de espejos e iris que se utilizan cada día para recuperar la alineación básica de los haces ópticos dentro de la arreglo.
A esto le sigue un compresor de pulsos que introduce una dispersión de velocidad de grupo negativa para compensar la dispersión de velocidad de grupo positiva causada por lentes y ventanas ópticas en el camino hacia la muestra Después del compresor, el divisor de haz se utiliza para dividir los pulsos entrantes del láser en dos pulsos de excitación, E uno y E dos. El trayecto de E uno contiene un par de espejos montados en una etapa de traslación manual que se utiliza para realizar ajustes de rumbo del retardo entre los impulsos E uno y E dos. El camino para el pulso E dos viaja hacia abajo en un reflector retro liviano en el cono de un altavoz.
Junto con un generador de funciones y un amplificador de corriente, el altavoz permite escanear rápidamente el retardo entre pulsos. Durante el experimento, los dos haces se enfocan con una sola lente en la muestra, que está contenida en un criostato óptico. Esto permite que la muestra se mantenga a cualquier temperatura deseada entre cuatro kelvin y 300 kelvin.
Para los experimentos integrados en el tiempo resueltos espectralmente, la emisión de mezcla de cuatro ondas se pasa a través de una lente a un monocromo y se detecta utilizando un tubo fotomultiplicador de alta velocidad. La señal del multiplicador fotográfico se mide en función del retardo entre pulsos mientras se escanea la posición del altavoz. Uso de un osciloscopio para la mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo.
Un tercer pulso láser se divide usando otro divisor de haz y se envía a través de una línea de retardo óptico separada que contiene otro altavoz. Este pulso se mezcla con la señal de mezcla de cuatro ondas en un cristal no lineal de beta bario o BBO y la luz de suma de frecuencia resultante es detectada por otro tubo fotomultiplicador. La duración de los pulsos de excitación se mide y optimiza redirigiendo los pulsos de excitación E uno y E dos a un segundo foco aquí.
Se coloca otro cristal BBO, la segunda señal armónica resultante de la superposición de pulsos. E uno y E dos se miden en función del retardo entre pulsos. La duración del pulso se mide insertando primero un gran espejo plano para redirigir el punto focal de los dos haces de excitación de la muestra a un foco secundario.
Un cristal no lineal que ha sido cortado para la coincidencia de fase de tipo uno para 800 nanómetros en incidentes normales se coloca en el punto focal. El soporte de cristal permite el ajuste a lo largo de los tres ejes espaciales, así como la rotación de un filtro óptico que bloquea 800 nanómetros y pasa los 400 nanómetros. La luz del segundo armónico de los pulsos de excitación se coloca después del cristal no lineal.
El ángulo del cristal que optimiza el segundo armónico a partir de la combinación de ambos pulsos de excitación juntos es de incidencias normales o a medio camino entre los ángulos que dan el máximo brillo de cada uno de los dos puntos exteriores. La longitud del camino del pulso E uno se ajusta hasta que se ve el punto armónico del segundo armónico central en la tarjeta blanca. Este punto central es la autocorrelación.
Un fotodiodo rápido utilizado para detectar la correlación automática está alineado con el haz central. El generador de funciones y el amplificador que controla el movimiento del altavoz se encienden, lo que da como resultado la variación periódica en la longitud de la trayectoria del pulso. E dos.
La señal de autocorrelación resultante se puede observar conectando el fotodiodo al osciloscopio. El eje de tiempo del osciloscopio se puede convertir en retardo de impulso en femtosegundos correlacionando la longitud del camino del pulso E uno ajustado por la etapa de traducción manual con la posición temporal de la señal armónica del segundo pico en el osciloscopio. La duración del pulso se minimiza ajustando los prismas en el compresor de pulsos mientras se visualiza la señal de correlación automática en el osciloscopio, haciéndolo lo más estrecho posible.
La duración mínima del pulso alcanzada es de aproximadamente 20 femtosegundos. Nuestras muestras consisten en un sustrato de arseniuro de galio de 500 micras, una capa de arseniuro de aluminio y galio de 175 nanómetros y una película delgada de 750 nanómetros de arseniuro de galio y manganeso. Para experimentos en la geometría de transmisión, se debe eliminar el sustrato.
Primero, la muestra se coloca con la muestra hacia abajo sobre una pequeña gota de adhesivo óptico en una ventana de zafiro. La muestra se presiona uniformemente para eliminar el exceso de pegamento de debajo de la superficie de la muestra para curar el adhesivo óptico, la muestra se coloca bajo una lámpara ultravioleta durante aproximadamente seis horas. A continuación, se eliminan entre 300 y 400 micrómetros del sustrato mediante molienda.
El sustrato restante se elimina por inmersión en una solución de ácido cítrico y peróxido de hidrógeno. Cuando se alcanza la capa de grabado stop, la apariencia de la muestra pasará de un gris opaco a un acabado similar a un espejo, lo que indica que se puede eliminar de la solución. Después de enjuagar en agua desionizada, la muestra está lista para ser montada en el criostato para cuatro experimentos de mezcla de ondas.
Una vez que se optimiza la señal de autocorrelación y la muestra se ha colocado en el criostato, se retira el gran espejo plano utilizado para la medición del pulso. Para experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos espectralmente, pero integrados en el tiempo, el haz de señal se enfoca en un monocromo. Una herramienta de alineación ayuda a localizar espacialmente la señal de mezcla de cuatro ondas alineando los puntos del haz correspondientes a los pulsos E uno y E dos.
En las cruces se coloca un tubo fotomultiplicador o PMT después del monocromo y se conecta al osciloscopio. Tenga en cuenta que la polarización de alto voltaje en el PMT solo debe activarse con el detector en la oscuridad, el software de adquisición de datos se utiliza para registrar la traza del osciloscopio, que es la señal de mezcla de cuatro ondas frente al retraso entre los pulsos E uno y E dos para cada longitud de onda deseada. Para los experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos en el tiempo, se retira la lente que se enfoca en el monocromo y se inserta un espejo para recoger el haz de señal de mezcla de cuatro ondas.
El haz de mezcla de cuatro ondas se enfoca junto con un haz de compuerta en un cristal no lineal, seguido de un filtro para pasar solo el haz de frecuencia de suma. La correlación cruzada de la señal de mezcla de cuatro ondas y el pulso de marcha se mide entonces en función del retardo del pulso de marcha. Usando un PMT, el retardo de pulso de puerta se varía conectando el generador de funciones y el amplificador al altavoz en la ruta de pulso de puerta.
A continuación, la señal resuelta en el tiempo se registra utilizando el software de adquisición de datos registrando la traza del osciloscopio para valores fijos del retardo entre los impulsos E uno y E dos. Este retardo entre impulsos se establece utilizando la etapa de traslación manual en el trayecto del haz para el impulso E uno. Los resultados típicos de los experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos espectralmente se muestran para una muestra de referencia de arseniuro de galio cultivada a baja temperatura a la izquierda y arseniuro de galio y manganeso para una fracción de manganeso de cinco milésimas de porcentaje.
A la derecha, los datos se muestran en función de la energía del fotón y el retardo de tiempo entre el pulso E uno y E dos. El ensanchamiento de la señal hacia energías más altas en el arseniuro de manganeso y galio se atribuye a una mayor densidad de estados y a la banda de valencia causada por la hibridación SPD del manganeso sustitutivo dentro del cristal huésped de arseniuro de galio. Nuestro objetivo es medir el tiempo de desfase en arseniuro de manganeso y galio para portadores por encima de la banda prohibida de arseniuro de galio.
En este caso, nos centramos en la señal integrada en el tiempo a una energía de fotón de 1,533 ev, la señal de mezcla de cuatro ondas integrada en el tiempo frente al retardo entre pulsos en galio y manganeso. El arseniuro se muestra a la izquierda para una energía de fotón de 1.533 ev. La señal de mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo en la misma muestra se muestra a la derecha en comparación con el tiempo de marcha para un retardo entre pulsos de 54 femtosegundos.
El tiempo de desfiguración se extrae de estos resultados ajustándolo a un modelo analítico indicado por las curvas sólidas. El tiempo de desfase extraído T dos en arseniuro de manganeso y galio es de 65 femtosegundos. A partir de la comparación con los datos en arseniuro de galio cultivado a alta y baja temperatura, el proceso de desfase dominante se identifica como espín de manganeso completo, dispersión inversa se puede usar estos experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos en el tiempo para distinguir entre un sistema aislado de dos niveles, lo que conduce a la desintegración por inducción libre y una colección de transiciones muy espaciadas, Lo que conduce a un eco de fotones se miden los resultados en la exhibición de arseniuro de galio y manganeso, la firma característica de un eco de fotones con un pico de señal que cambia a tiempo positivo con un retraso de pulso creciente.
El pico se produce aproximadamente dos veces el retardo entre pulsos. La buena concordancia entre el modelo analítico para una transición homogéneamente ampliada y los resultados medidos indica que muchos efectos corporales no contribuyen significativamente, y que el tiempo de desfase es independiente de la energía del fotón a pesar de la localización inducida por defectos en este sistema. Después de ver este video, esperamos que tenga una buena comprensión de la técnica de mezcla de incursión de femtosegundos.
Este trabajo sienta las bases para la aplicación de esta técnica para estudiar las propiedades fundamentales clave en los semiconductores magnéticos diluidos, como la estructura electrónica y el acoplamiento de intercambio, y para medir la escala de tiempo para el decaimiento de la coherencia en otros materiales novedosos de interés para la electrónica de próxima generación.
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