Name: La medición de la coherencia Decay en GaMnAs Usando Femtosecond onda Cuatro Mezcla (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2013-12-03T14:00:00.000+00:00
Duration: 15 min 58 s
Description: Aprende a medir la coherencia decay en GaMnAs mediante mezcla de cuatro ondas femtosegundo. Esta técnica óptica no lineal permite estudiar propiedades de semiconductores magnéticos diluidos con alta resolución temporal.

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Esta investigación cuenta con el apoyo del Consejo de Investigación de Ciencias Naturales e Ingeniería de Canadá, Lockheed Martin Corporation y la Fundación Nacional de Ciencias (Subvención DMR10-05851).

1. Visión general de los aparatos ópticos
<ol>
	<li>Configure dos espejos y dos iris que definan la ruta de entrada para la configuración óptica, como se muestra en la Figura 1. Cada día, estos iris y espejos deben usarse para recuperar la alineación de la configuración. Dado que el láser se desplaza día a día, se requieren varias iteraciones de alineación a diario para mantener una alineación óptima.</li>
	<li>Construya un compresor de pulsos que contenga dos prismas, como se muestra en la Figura 1. El compresor de pulsos introduce una dispersión de velocidad de grupo negativa para compensar la dispersión de velocidad de grupo positiva causada por lentes y ventanas ópticas en el camino hacia la muestra. La cantidad de compensación de dispersión de velocidad de grupo está determinada por la separación entre los prismas (grueso) y la cantidad de vidrio a través del cual se propaga el haz en el segundo prisma (fino). Estos se ajustan iterativamente para optimizar la duración del pulso mientras se detecta la autocorrelación del pulso (consulte la sección 2).</li>
	<li>Inserte un divisor de haz 50/50 para dividir los pulsos entrantes del láser en dos pulsos de excitación, E1 y E2.</li>
	<li>Configure una línea de retardo óptico para el pulso E1 utilizando un par de espejos montados en una platina de traslación manual. Esta etapa se utiliza para realizar ajustes aproximados del retardo entre los impulsos E1 y E2. Nota: hay que asegurarse de que la trayectoria óptica en el par de espejos sea paralela al eje de movimiento de la etapa de traslación y que los espejos estén alineados a 45° entre sí y no introduzcan desviaciones verticales.</li>
	<li>Configure una línea de retardo óptico para el pulso E2 utilizando un conjunto de espejos y un periscopio óptico que envíe el haz hacia abajo sobre un retrorreflector liviano montado en el cono de un altavoz. El montaje vertical del altavoz minimiza el movimiento anarmónico del altavoz causado por el peso del retrorreflector, así como el movimiento deletéreo (sacudida) del retrorreflector a medida que el altavoz se mueve><.
Nota: hay que asegurarse de que la trayectoria del haz en el retrorreflector sea paralela al eje de movimiento del altavoz (es decir, vertical). Junto con un generador de funciones y un amplificador de corriente, el altavoz permite escanear rápidamente el retardo entre pulsos durante el experimento. El amplificador de corriente es necesario para garantizar una amplitud de movimiento del altavoz suficientemente grande (>1 mm). La parte lineal del tiro del altavoz determina el rango total de retardo de pulso accesible en el experimento.</li>
	<li>Asegúrese de que los dos haces ópticos estén paralelos e inserte una sola lente (diámetro 5 cm, distancia focal 50 cm) en la trayectoria de los dos haces, como se muestra en la Figura 1. Esta lente se utiliza para enfocar los dos haces en la muestra contenida en un criostato óptico, lo que permite que la muestra se mantenga a cualquier temperatura deseada entre 4 y 300 K.</li>
	<li>La superposición espacial y temporal en la posición de la muestra se optimiza mediante la realización de una autocorrelación en un foco equivalente en preparación para la detección de la señal de mezcla de cuatro ondas. (La alineación de autocorrelación se describe en la sección 2).</li>
	<li>En el caso de los experimentos con resolución espectral e integración en el tiempo (SR-FWM), envíe la emisión de mezcla de cuatro ondas a un monocromador, añadiendo una lente para enfocar en la rendija de entrada.</li>
	<li>Coloque un detector de tubo fotomultiplicador (PMT) de alta velocidad después del monocromador para detectar la emisión de mezcla de cuatro ondas resuelta espectralmente. Nota: el alto voltaje aplicado al PMT solo debe encenderse con el PMT en la oscuridad.</li>
	<li>Conecte la señal de salida PMT a un osciloscopio.</li>
	<li>Usando un generador de funciones y un amplificador de corriente, configure el altavoz para que oscile a aproximadamente 30 Hz para introducir una variación periódica del retardo de tiempo entre los pulsos E1 y E2. Realice una medición de la señal SR-FWM (señal PMT) frente al retardo de pulso utilizando el osciloscopio. La calibración del eje de tiempo del osciloscopio se determina utilizando la señal de autocorrelación, como se describe en la sección 2.</li>
	<li>Para la mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo (TR-FWM), inserte un segundo divisor de haz 50/50 para crear un tercer pulso láser (llamado pulso de puerta), como se muestra en la Figura 1.</li>
	<li>Configure una línea de retardo óptico separada para el pulso de la puerta. Esta línea de retardo contiene un conjunto de espejos montados en una etapa de traslación manual para el ajuste aproximado del retardo del pulso de la puerta, y un segundo altavoz para el escaneo rápido del retardo del pulso de la puerta.</li>
	<li>Retire la lente frente al monocromador e inserte un espejo para recoger el haz de mezcla de cuatro ondas.</li>
	<li>Inserte una lente para enfocar la emisión de mezcla de cuatro ondas, junto con el pulso de puerta, en un corte de cristal no lineal de borato de bario beta (BBO) para la coincidencia de fase de tipo I para 800 nm a una incidencia normal. Realice una medición de la intensidad del segundo armónico en función del retardo del pulso de puerta utilizando otro PMT de alta velocidad.</li>
	<li>Establezca una ruta para las mediciones de autocorrelación insertando un espejo plano grande frente al criostato. Este espejo se utiliza para redirigir los pulsos E1 y E2 a un segundo foco. Aquí, coloca un segundo cristal BBO. Nota: los haces de entrada deben estar bloqueados durante el movimiento de este espejo plano para evitar reflejos peligrosos.</li>
	<li>Realice una medición de la señal del segundo armónico resultante de la superposición de los impulsos E1 y E2 en función del retardo entre pulsos, que se escanea utilizando el altavoz en la trayectoria del pulso E2. La señal del segundo armónico se detecta utilizando un fotodiodo rápido y el osciloscopio. Durante esta medición, la alineación del compresor de pulsos se optimiza para proporcionar la mínima duración de pulso posible, como se describe con más detalle en la sección 2.</li>
</ol>
2. Medición y optimización de pulsos
<ol>
	<li> Inserte un espejo plano grande para redirigir el punto focal de los dos haces de excitación de la muestra al foco secundario, como se muestra en la Figura 1.</li>
	<li>Coloque el cristal BBO en el punto focal, que se utiliza para generar un segundo armónico a partir de la combinación de los dos pulsos de entrada E1 y E2. El portacristales debe permitir ajustes a lo largo de los tres ejes espaciales, así como la rotación.</li>
	<li>Coloque un filtro óptico de paso corto después del cristal que rechace la luz de 800 nm y transmita la luz de 400 nm.</li>
	<li>Dos haces violetas deben ser visibles en una tarjeta blanca colocada después del filtro, estos haces corresponden al segundo armónico de cada pulso E1 y E2 solos. Ajuste el ángulo de rotación del cristal de modo que esté aproximadamente a mitad de camino entre los ángulos que dan el brillo máximo de cada uno de los dos puntos exteriores. Este será el ángulo aproximado que optimiza el haz de autocorrelación de fondo cero desde el segundo armónico de la combinación de los dos pulsos de entrada E1 y E2.</li>
	<li>Ajuste la longitud de la trayectoria del pulso E1 hasta que aparezca un segundo armónico central, que es la autocorrelación cero-fondo resultante de la combinación de E1 y E2.</li>
	<li>Inserte un fotodiodo de silicio rápido en la trayectoria del punto central del segundo armónico.</li>
	<li>Varíe la longitud del camino del pulso E2 periódicamente utilizando un generador de funciones y un amplificador para controlar el movimiento del altavoz en el camino E2, como se describe en la sección 1.</li>
	<li>Conecte el fotodiodo a un osciloscopio y registre la autocorrelación observada. Para ver correctamente la autocorrelación, active el osciloscopio en un pulso TTL desde el generador de funciones. Es posible que sea necesario retrasar el pulso de disparo TTL utilizando un generador de retardo digital para permitir que se observe la autocorrelación en un ajuste conveniente del eje de tiempo en el osciloscopio.</li>
	<li>Ajuste la longitud del camino del pulso E1 utilizando la etapa de traslación manual y observe cómo este ajuste desplaza la posición temporal del pico de la señal del segundo armónico en el osciloscopio. Las posiciones del micrómetro registradas para dos posiciones de pico sucesivas se pueden utilizar para convertir el eje de tiempo del osciloscopio en retardo de pulso (en femtosegundos).</li>
	<li> Ajuste las posiciones de los dos prismas en el compresor de pulsos mientras visualiza la señal de autocorrelación en el osciloscopio para asegurarse de que el pico de autocorrelación sea lo más estrecho posible. La duración mínima del pulso alcanzada en estos experimentos fue de aproximadamente 20 fseg.</li>
</ol>
3. Preparación de la muestra
<ol>
	<li>Para nuestros experimentos de mezcla de cuatro ondas, la muestra consistió en un sustrato de GaAs de 500 μm, una capa de grabado de AlGaAs de 175 nm y una película delgada de GaMnAs de 750 nm. Esta muestra se cultivó mediante epitaxia de haz molecular en la Universidad de Notre Dame.</li>
	<li>Estos experimentos de mezcla de cuatro ondas se llevan a cabo en la geometría de transmisión y, como resultado, se debe eliminar el sustrato. Coloque una pequeña gota de adhesivo óptico en una ventana de zafiro. El zafiro proporciona un excelente sustrato para experimentos a baja temperatura debido a su buena transparencia y gran conductividad térmica. Coloque la muestra con la película delgada de GaMnAs hacia abajo sobre el adhesivo óptico y presiónela uniformemente para eliminar el exceso de pegamento de debajo de la superficie de la muestra.</li>
	<li>Cura el adhesivo óptico exponiendo la muestra a una lámpara ultravioleta durante aproximadamente 6 horas. La radiación de la lámpara debe exponer la muestra desde el lado del zafiro para curar el adhesivo.</li>
	<li>Utilizando un sistema mecánico de pulido/esmerilado (p. ej. Büehler Beta Grinder-Polisher), elimine 300-400 μm del sustrato. Este paso reduce sustancialmente el tiempo requerido para el grabado químico.</li>
	<li>Retire el sustrato restante sumergiendo la muestra en una solución de ácido cítrico (5 partes de 6,28 M) y peróxido de hidrógeno (1 parte, solución al 30%). Cuando se alcanza la capa de grabado de tope, la muestra pasará de un gris opaco a un acabado similar al espejo, lo que indica que se puede eliminar de la solución. La tasa media de grabado para el GaAs es de 20 μm/h y para el AlGaAs es de 160 nm/h para esta solución.</li>
	<li>Retire la muestra de la solución ácida y enjuague con agua desionizada, seguida de acetona de grado espectroscópico y luego metanol.</li>
	<li>Monte la muestra en el criostato óptico en el punto focal de los haces E1 y E2. Evacúe y enfríe el criostato a la temperatura deseada.</li>
</ol>
4. Medición de la señal de mezcla de cuatro ondas
<ol>
	<li>Una vez que se ha optimizado la señal de autocorrelación, se ha montado la muestra en el criostato y se ha enfriado el criostato, retire el gran espejo plano utilizado para redirigir el enfoque láser.</li>
	<li>Para realizar experimentos SR-FWM, enfoque el haz de señal de mezcla de cuatro ondas en un monocromador. Para localizar el haz de señal de mezcla de cuatro ondas, primero localice los puntos E1 y E2 transmitidos en una herramienta de alineación (con vectores de onda k1 y k2) y utilice sus posiciones para determinar la posición esperada del haz de señal de mezcla de cuatro ondas (2k2 - k1).</li>
	<li>Coloque un PMT de alta velocidad en la salida del monocromador y conéctelo al osciloscopio. Nota: la polarización de alto voltaje en el tubo fotomultiplicador solo debe encenderse con el detector en la oscuridad.</li>
	<li>Con el generador de funciones y el amplificador encendidos, lo que conduce a un movimiento periódico del altavoz en la trayectoria del pulso E2, utilice el software de adquisición de datos para registrar la traza del osciloscopio para cada ajuste de longitud de onda deseado del monocromador. Esta traza consiste en la señal de mezcla de cuatro ondas frente al retardo entre los pulsos E1 y E2. El seguimiento se promedia a lo largo de varios escaneos, cuyo número se elige utilizando el osciloscopio digital. 
	Nota: El rango dinámico en este caso está limitado por el convertidor de analógico a digital en el osciloscopio. Si se desea una estructura detallada en la cola de la señal, se puede aumentar la sensibilidad de la escala de voltaje o adquirir la señal de mezcla de cuatro ondas utilizando una placa de adquisición de datos rápida en lugar de un osciloscopio</li>
	<li>Para realizar mediciones TR-FWM, retire la lente que enfoca el haz en el monocromador e inserte un espejo para recoger el haz de señal de mezcla de cuatro ondas.</li>
	<li>Enfoca el haz de mezcla de cuatro ondas y el pulso de puerta en un cristal BBO, seguido de un filtro óptico que pasa solo el haz de frecuencia de suma.</li>
	<li>Realice una medición de la correlación cruzada de la señal y el pulso de puerta utilizando un PMT. Varíe el retardo de pulso de puerta conectando el generador de funciones y el amplificador al altavoz en la ruta de pulso de puerta.</li>
	<li>Registre la señal TR-FWM mediante el uso de un software de adquisición de datos para registrar la traza del osciloscopio para valores fijos del retardo entre los pulsos E1 y E2, que se puede configurar utilizando la etapa de traducción manual en la trayectoria del haz para el pulso E1.</li>
</ol>

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<li>Wang, J., Sun, C., Kono, J., Oiwa, A., Munekata, H., Cywiński, L., Sham, L. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+Quenching+of+Ferromagnetism+in+InMnAs+Induced+by+Intense+Laser+Irradiation%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Ultrafast Quenching of Ferromagnetism in InMnAs Induced by Intense Laser Irradiation.</a> Phys. Rev. Lett. 95, 167401-167405 (2005).</li>
<li>Zahn, J. P., Gamouras, A., March, S., Liu, X., Furdyna, J. K., Hall, K. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+studies+of+carrier+and+magnetization+dynamics+in+GaMnAs%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Appl.+Phys%22%5BJournal%5D)">Ultrafast studies of carrier and magnetization dynamics in GaMnAs.</a> J. Appl. Phys. 107, 033908-033917 (2010).</li>
<li>Rozkotova, E., Nemec, P., Tesarova, N., Maly, P., Novak, V., Olejnik, K., Cukr, M., Jungwirth, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Coherent+control+of+magnetization+precession+in+ferromagnetic+semiconductor+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Coherent control of magnetization precession in ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As.</a> Appl. Phys. Lett. 93, 232505-232508 (2008).</li>
<li>Th, <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Magnetization+manipulation+in+%28Ga%2CMn%29As+by+subpicosecond+optical+excitation%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Magnetization manipulation in (Ga,Mn)As by subpicosecond optical excitation.</a> Appl. Phys. Lett. 86, 152506-152509 (2005).</li>
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<li>Reid, A. H. M., Astakhov, G. V., Kimel, A. V., Schott, G. M., Ossau, W., Brunner, K., Kirilyuk, A., Molenkamp, L. W., Th Rasing, <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Single+picojoule+pulse+switching+of+magnetization+in+ferromagnetic+%28Ga%2CMn%29As%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Phys.+Lett%22%5BJournal%5D)">Single picojoule pulse switching of magnetization in ferromagnetic (Ga,Mn)As.</a> Appl. Phys. Lett. 97, 232503-232506 (2010).</li>
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</ol>

Los autores no tienen nada que revelar.

La técnica de mezcla de cuatro ondas puede utilizarse para medir la escala de tiempo de decaimiento de la coherencia en las transiciones ópticas en una amplia gama de sistemas de materiales. Para una variedad de aplicaciones en electrónica avanzada y optoelectrónica, este tiempo de desfase es de crucial importancia. Por ejemplo, en aplicaciones de computación cuántica (para las cuales las transiciones de excitones en semiconductores representan el bit cuántico fundamental en varias propuestas36-38), el tiempo de desfase determina la ventana temporal durante la cual deben llevarse a cabo las operaciones cuánticas y la corrección de errores. La escala de tiempo para el decaimiento de la coherencia está dictada por los procesos de dispersión más rápidos de electrones y huecos en el material, por lo que las mediciones del tiempo de desfase también proporcionan información sobre la naturaleza y la fuerza de las interacciones asociadas responsables de estos procesos de dispersión rápida. El tipo de interacciones involucradas dependerá en gran medida de la El método de mezcla de cuatro ondas proporciona, por lo tanto, una herramienta importante para caracterizar materiales de interés para dispositivos electrónicos y optoelectrónicos de próxima generación. En tales estudios, la resolución temporal es la limitación más importante. Esta resolución está dictada por la duración del pulso óptico, que debe ser más corto que el tiempo de desfase en el material en estudio. La configuración experimental específica descrita aquí se aplica idealmente al estudio de procesos de desintegración rápida (< unos pocos picosegundos de duración). Para la medición de una dinámica temporal más lenta, se emplean comúnmente métodos de detección de bloqueo y una etapa de retardo de barrido lento con un rango de movimiento más amplio.
Aquí dilucidamos la utilidad de esta técnica para la investigación de semiconductores magnéticos diluidos III-V, en los que un fuerte acoplamiento de intercambio agujero-Mn conduce a ferromagnetismo mediado por portadores. La dispersión espín-flip entre agujeros e iones Mn también es causada por la interacción de intercambio agujero-Mn. Hemos demostrado que se pueden utilizar técnicas de mezcla de cuatro ondas para obtener una medición directa de la escala de tiempo de este proceso, proporcionando información sobre el acoplamiento de intercambio en esta importante clase de materiales. También hemos demostrado que la no linealidad de la técnica de mezcla de cuatro ondas proporciona una sonda altamente sensible de los estados de borde de la banda en estos materiales, proporcionando firmas claras del proceso de hibridación (s,p)-d que es el origen del fuerte acoplamiento de intercambio en este sistema. La mayor sensibilidad de la mezcla de cuatro ondas en relación con las técnicas ópticas lineales (p. ej. absorción, elipsometría, dicroísmo circular magnético) a estos estados de borde de banda se deriva de la no linealidad de esta técnica, que suprime las contribuciones relacionadas con defectos a la respuesta óptica.
Este trabajo sienta las bases para las aplicaciones de esta técnica para estudiar propiedades físicas clave de interés, como la estructura electrónica y el acoplamiento de intercambio, en una amplia gama de semiconductores magnéticos diluidos III-V. Esto permitirá que estos materiales se diseñen para aplicaciones en espintrónica de semiconductores, incluida una gran cantidad de dispositivos electrónicos y optoelectrónicos magnetosensibles.

III-V Los semiconductores magnéticos diluidos presentan un acoplamiento ferromagnético mediado por portadores (agujeros), lo que permite la manipulación externa de las características magnéticas mediante el control eléctrico y óptico de la población portadora. Esta característica hace que estos materiales sean atractivos para toda una serie de dispositivos electrónicos y optoelectrónicos magnetosensibles1-15, incluida la posible integración de la lógica y la memoria. 11-15 La realización de tales aplicaciones requiere una buena comprensión de las propiedades fundamentales de estos materiales; sin embargo, la gran densidad de defectos asociados a su crecimiento a bajas temperaturas (esencial para la incorporación sustitutiva de dopantes magnéticos como el Mn) complica severamente el tratamiento teórico del acoplamiento de intercambio y el orden ferromagnético16-18, impidiendo también la interpretación de los experimentos de transporte y óptica lineal sobre estos materiales19-24.
La utilidad de la técnica óptica no lineal de la espectroscopia de mezcla de cuatro ondas para obtener nuevos conocimientos sobre estos materiales se reveló recientemente en experimentos con GaMnAs25,26, que representan el prototipo de semiconductor magnético diluido III-V. Se demostró que la no linealidad de la técnica proporciona una sensibilidad mucho mayor a la estructura fina en la densidad de estados de la unión óptica, indicando una fuerte mejora de la respuesta óptica interbanda con la incorporación de Mn25. Esta observación es una firma de la hibridación (s,p)-d que se había predicho recientemente en cálculos de enlace apretado18.Esta nueva visión fue proporcionada por el bajo momento dipolar óptico asociado con las transiciones que involucran los estados de defecto de espacio medio, que enmascaran estos efectos de hibridación en experimentos ópticos lineales27. La alta resolución de tiempo de la técnica de mezcla de cuatro ondas también se ha utilizado para obtener la primera medición directa de la escala de tiempo de la dispersión de giro de espín hueco-Mn en este sistema26,proporcionando nuevos conocimientos sobre el acoplamiento de intercambio. Estos experimentos también mostraron que la respuesta óptica de este material es un eco de fotones, lo que indica que el tiempo de desfase es independiente de la energía portadora a pesar de la localización inducida por defectos.
Aquí presentamos una descripción detallada de la técnica de mezcla de cuatro ondas utilizada en las referencias25,26, ilustrando cómo se puede utilizar para medir el tiempo de desfase (T2), la respuesta espectral no lineal (de tercer orden) y la naturaleza del ensanchamiento (homogéneo o no homogéneo) en un material de interés. Se presentan configuraciones experimentales resueltas espectralmente y resueltas temporalmente, junto con una explicación de la autocorrelación de fondo cero Técnica utilizada junto con un compresor de prisma para minimizar la duración del pulso en la posición de la muestra. Esta duración del pulso determina la resolución de tiempo general de la técnica y debe ser inferior a 30 fsec para resolver la dispersión de espín-inverso en GaMnAs. También se destaca el proceso de grabado utilizado para preparar las muestras de GaMnAs para experimentos en la geometría de transmisión. Este trabajo se basa en la utilidad establecida de las técnicas de mezcla de cuatro ondas para estudiar la dispersión Procesos y efectos de muchos cuerpos en semiconductores tradicionales28-32 extendiéndolo a la investigación de las interacciones fundamentales y la estructura electrónica en semiconductores magnéticos diluidos. Nuestros resultados tendrán implicaciones para la ingeniería a largo plazo de estos nuevos materiales magnéticos.

<table><tbody><tr><td>Ti: Oscilador de zafiro</td><td></td><td>coherente Mira-Seed</td><td>Parte del sistema láser completo</td></tr><tr><td>Etapa de traducción manual</td><td>Newport</td><td>462</td><td>Cantidad: 2</td></tr><tr><td>Componentes ópticos/optomecánicos</td><td>Thorlabs, otros</td><td>Varios</td><td></td></tr><tr><td>Fuente de alimentación regulada por CC</td><td>Tenma</td><td>72-6628</td><td></td></tr><tr><td>Generador de función</td><td>GW Instek</td><td>GFG-8216A</td><td></td></tr><tr><td>Generador de retardo digital</td><td>Stanford Research Systems</td><td>DG645</td><td></td></tr><tr><td>Amplificador de altavoz</td><td>Sony</td><td>XM-222W</td><td></td></tr><tr><td>Fotodetector de silicio</td><td>Thorlabs</td><td>PDA36A</td><td></td></tr><tr><td>Tubo fotomultiplicador</td><td>Hamamatsu</td><td></td><td></td></tr><tr><td>Osciloscopio digital</td><td>Tektronix</td><td>TDS2024B</td><td></td></tr><tr><td>criostato óptico</td><td>Janis</td><td>ST-300</td><td></td></tr><tr><td>Cornerstone 260 Monocromador</td><td>Newport Newport</td><td>74110</td><td></td></tr><tr><td>Ventana de zafiro Rubí</td><td>general y zafiro</td><td></td><td></td></tr><tr><td>Ácido cítrico</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>C1909</td><td></td></tr><tr><td>Adhesivo óptico</td><td>Norland</td><td>Thorlabs NOA61</td><td></td></tr><tr><td>Solución de peróxido de hidrógeno</td><td>Sigma-Aldrich</td><td>H3410</td><td></td></tr><tr>Agua <td></td><td></td><td>desionizada</td><td>Agua de un sistema de agua Tipo I</td></tr></tbody></table>

la medición de la coherencia decay en gamnas usando femtosecond onda cuatro mezcla

Measurement of Coherence Decay in GaMnAs Using Femtosecond Four-wave Mixing

Se describe la aplicación de la mezcla de cuatro ondas de femtosegundos al estudio de las propiedades fundamentales de los semiconductores magnéticos diluidos (hibridación (s,p)-d, dispersión espín-invertido), utilizando experimentos sobre GaMnAs como un prototipo de sistema III-Mn-V. Se describen configuraciones experimentales resueltas espectralmente y resueltas en el tiempo, incluyendo el uso de técnicas de autocorrelación de fondo cero para la optimización de pulsos. El proceso de grabado utilizado para preparar muestras de GaMnAs La alta resolución temporal de esta técnica, proporcionada por el uso de pulsos ópticos cortos (20 fsec), permite que el rápido proceso de dispersión de espín-inverso en este sistema se estudie directamente en el dominio del tiempo, proporcionando nuevos conocimientos sobre el fuerte acoplamiento de intercambio responsable del ferromagnetismo mediado por portadores. También mostramos que la resolución espectral de la señal de mezcla de cuatro ondas permite extraer firmas claras de (s, La hibridación p)-d en este sistema, a diferencia de las técnicas de espectroscopia lineal, se debe a la no linealidad de la técnica, que suprime las contribuciones relacionadas con defectos a la respuesta óptica. Este método se puede utilizar para medir la escala de tiempo para el decaimiento de la coherencia (vinculado a los procesos de dispersión más rápidos) en una amplia variedad de sistemas de semiconductores de interés para la electrónica y la optoelectrónica de próxima generación.

Los resultados típicos de un experimento de SR-FWM en GaxMn1-xAs (x = 0,005 %) se muestran en la Figura 2(b), junto con los resultados obtenidos en una muestra de referencia de GaAs crecida en las mismas condiciones de baja temperatura (Figura 2(a)). El éxito de los experimentos queda indicado por la alta relación señal-ruido, lo que permite evaluar claramente las variaciones en la amplitud de la señal (indicadas por la escala de colores) tanto con el retardo temporal como con la energía de los fotones. Se logra una alta relación señal-ruido optimizando cuidadosamente la posición de la muestra para localizar un punto limpio en ella con una dispersión mínima de la luz proveniente de los pulsos de excitación. Un experimento exitoso también requiere que el espesor de la muestra sea comparable a la profundidad de absorción para la energía de los fotones de los pulsos de excitación. Esto maximiza la señal óptica proveniente de la muestra sin introducir efectos de propagación que complicarían el análisis. Para los resultados mostrados en la Figura 2, la densidad óptica fue de 0,2. El ensanchamiento de la señal SR-FWM hacia energías altas en GaMnAs en comparación con GaAs se atribuye a la influencia de la hibridación (s,p)-d del Mn sustitucional dentro del cristal huésped GaAs sobre la densidad de estados de la banda de valencia25.
Una sección de los datos bidimensionales de SR-FWM en la Figura 2(b) se muestra en la Figura 3(a) para una energía de fotón fija de 1,533 eV, lo que ilustra la dependencia de la señal respecto al retardo entre los pulsos de excitación. Esta señal dependiente del retardo puede ajustarse utilizando un modelo analítico33 convolucionado con el perfil finito del pulso láser (medido mediante técnicas de autocorrelación sin fondo), lo que permite extraer el tiempo de desfase para pares electrón-hueco (T2 = 65 fseg para los datos mostrados). Estos ajustes se indican mediante las curvas continuas en la Figura 3. Si los efectos de muchos cuerpos desempeñan un papel importante en la muestra en estudio, puede requerirse un análisis más complejo34,35. Este es el caso de los datos de SR-FWM en GaAs crecido a baja temperatura en la Figura 2(a) en la energía del excitón (1,515 eV), donde la señal está mediada por la dispersión del excitón con transiciones de portadores libres34. En GaMnAs para energías por encima del intervalo prohibido del GaAs, el modelo más simple de dos niveles proporciona un buen acuerdo, lo que indica ausencia de evidencia de efectos de muchos cuerpos. Dichos efectos contribuyen mucho más fuertemente en el GaAs tradicional crecido a temperaturas elevadas25,26,35.
Los resultados de experimentos de TR-FWM en la misma muestra de GaMnAs se muestran en Figura 3(b). Para estos datos, el retardo entre los dos pulsos de excitación es de 54 fsec, y el eje horizontal muestra el envolvente de la señal frente al tiempo de llegada del pulso de compuerta en relación con el pulso de señal de mezcla de cuatro ondas en el cristal BBO. La posición del pico de la señal en experimentos de TR-FWM proporciona un método para distinguir entre transiciones ópticas homogéneamente ensanchadas e inhomogéneamente ensanchadas, mostrado esquemáticamente en Figura 4. En este último caso, la excitación simultánea de transiciones ópticas con un rango de energías de resonancia conduce a una reposición de las polarizaciones en todas las energías en un tiempo t ≈ 2tD, donde t es el tiempo de llegada del pulso de compuerta en relación con el pulso de mezcla de cuatro ondas y tD es el retardo entre los pulsos E1 y E2. Aquí t = 0 es el tiempo de llegada del pulso E1. En Figura 3(b), tD = 54 fsec, y la señal de TR-FWM alcanza su máximo en t ≈ 100 fsec, lo que indica una respuesta de eco fotónico para las transiciones ópticas interbanda en este sistema. La señal de TR-FWM para un rango de valores del retardo inter-pulso tD se muestra en Figura 5, lo que indica un desplazamiento de la señal hacia valores mayores de t al aumentar tD. El excelente acuerdo simultáneo entre el modelo analítico y los resultados de SR-FWM (Figura 3(a)) y TR-FWM (Figura 3(b)) indica que los efectos de muchos cuerpos no contribuyen significativamente y que la tasa de desfasamiento es independiente de la energía de transición de los pares electrón-hueco, a pesar de la localización inducida por defectos en este sistema. A partir de la comparación con datos en GaAs crecido a baja temperatura, así como en GaAs crecido a alta temperatura, se identifica al proceso dominante de desfasamiento como la dispersión de inversión de espín entre huecos y Mn26, lo que proporciona una nueva perspectiva sobre la interacción de intercambio responsable del orden ferromagnético en este sistema.
<img alt="Diagrama del montaje de espectroscopía ultrarrápida con trayectoria del láser, criostato, compresor de impulsos y PMT." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig1highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig1.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figura 1"> 
Figura 1. Diagrama esquemático del aparato de mezcla de cuatro ondas.
<img alt="Espectros de absorción transitoria, gráfico tiempo-energía; diagrama que muestra los cambios espectrales a lo largo del retardo temporal." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig2highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig2.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figure 2"> 
Figura 2. Resultados de SR-FWM obtenidos en mediciones sobre GaAs crecido a baja temperatura (izquierda) y Ga1-xMnxAs con x = 0,005 % (derecha). El eje vertical corresponde a la energía del fotón a la cual se detecta la señal, seleccionada mediante el monocromador, y el eje horizontal representa el retardo entre los pulsos E1 y E2. Todos los datos mostrados se obtuvieron con las muestras a 10 K. Adaptado con permiso de la referencia25.
<img alt="Transient absorption spectroscopy graphs; delay vs. time; photon energy 1.533 eV; signal fitting." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig3highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig3.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figure 3"> 
Figura 3. (a) Resultados de FWM de respuesta rápida frente al retardo interpulsos en Ga1-xMnxAs para x = 0,005 % a una energía de fotón de 1,533 eV; (b) Los resultados de TR-FWM en la misma muestra en función del tiempo de llegada del pulso puerta con respecto al pulso de mezcla de cuatro ondas en el cristal BBO utilizado para la generación de frecuencia suma, indican el envolvente temporal del pulso de mezcla de cuatro ondas. Para estos datos, el retardo entre los pulsos E1 y E2 se mantiene fijo en 54 fseg. Las líneas continuas muestran ajustes realizados utilizando el modelo analítico de la referencia33. Todos los datos mostrados se obtuvieron con la muestra a 10 K. La parte (b) se adaptó con autorización de la referencia26.
<img alt="Ampliación homogénea frente a ampliación inhomogénea; diagrama de excitación óptica; concepto de análisis espectral." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig4highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig4.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figure 4"> 
Figura 4. Una representación esquemática de un sistema de dos niveles con ampliación homogénea (izquierda) y con ampliación inhomogénea (derecha).
<img alt="Transient absorption spectroscopy graph showing delay-time data for optical excitation analysis." fo:content-width="5in" fo:src="/files/ftp_upload/51094/51094fig5highres.jpg" src="/files/ftp_upload/51094/51094fig5.jpg" data-altupdatedat="1787630408000" data-alt="Figure 5"> 
Figura 5. Resultados de TR-FWM para Ga1-xMnxAs con x = 0,005% en función del tiempo de llegada del pulso de compuerta respecto al pulso de mezcla de cuatro ondas en el cristal BB0 utilizado para la generación de frecuencia suma.  La señal se muestra para diversos valores del retardo entre los pulsos E1 y E2, indicados en el eje vertical.

Se describe la técnica de mezcla de cuatro ondas de femtosegundos, incluyendo configuraciones resueltas espectralmente y resueltas en el tiempo. Ilustramos la utilidad de esta técnica para la investigación de propiedades físicas cruciales en los semiconductores magnéticos diluidos III-V, proporcionadas por su no linealidad y alta resolución temporal.

La medición de la coherencia Decay en GaMnAs Usando Femtosecond onda Cuatro Mezcla

The application of femtosecond four-wave mixing to the study of fundamental properties of diluted magnetic semiconductors ((s,p)-d hybridization, ...

El objetivo de este experimento es medir el tiempo de desvanecimiento en arseniuro de galio y manganeso con alta resolución temporal utilizando la técnica de mezcla de ondas completa. Esto se logra mediante el uso de dos pulsos ópticos que inciden sobre la muestra con vectores de onda, K uno y K dos. Juntos, estos pulsos excitan transiciones ópticas que están en resonancia con el pulso láser, lo que resulta en la excitación de una densidad de polarización electrónica coherente.Esta polarización emite luz en la dirección 2K dos menos K uno. Esta es la señal de mezcla de cuatro ondas. La resolución temporal de esta técnica está determinada por la duración del pulso óptico.Esta duración se minimiza midiendo el ancho de autocorrelación del pulso mientras se ajusta un compresor de pulsos. La autocorrelación se detecta mediante la medición de la intensidad del armónico segundo generada por los pulsos paralelos en función del retardo entre pulsos. Las muestras para estos experimentos fueron crecidas por epitaxia de haces moleculares por EK Ena y sus colaboradores en la Universidad de Notre Dame.Se preparan para experimentos pegando la superficie a una ventana de zafiro y eliminando el sustrato con la muestra en el foco del láser; se realiza una medición de la intensidad de la luz emitida por mezcla de cuatro ondas en función de la longitud de onda mediante resolución espectral utilizando un monocromador, así como del retardo entre pulsos. También se mide el envolvente temporal de la señal de mezcla de cuatro ondas utilizando un tercer pulso láser y realizando una correlación cruzada de este pulso, denominado compuerta, con la señal de mezcla de cuatro ondas mediante alguna generación de frecuencia. En última instancia, se obtiene una medición del tiempo de desfase, también llamado tiempo T₂ o tiempo de decaimiento de coherencia, para los pares electrón-hueco.Excitado en las transiciones interbanda resonantes en la muestra semiconductor. Se pueden utilizar estos resultados para distinguir entre un sistema de dos niveles aislado y un conjunto de transiciones estrechamente espaciadas. Esta última conduce a un llamado eco fotónico y a la respuesta de mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo.Con esta técnica, podemos resolver temporalmente los procesos de dispersión más rápidos de electrones y huecos en el sistema semiconductor. El estudio de dichos procesos de dispersión rige tanto el transporte como la desintegración de la coherencia, por lo que esta técnica proporciona una herramienta útil para investigar materiales semiconductores de interés para dispositivos ópticos, electrónicos y optoelectrónicos novedosos. Aquí hemos demostrado que la desintegración de la coherencia en la arseniuro de galio y manganesio ocurre mediante dispersión de inversión de espín entre los huecos y los iones de manganeso, lo que nos permite obtener una medición directa de la escala temporal de este proceso importante.Esto proporciona una nueva perspectiva sobre el acoplamiento de intercambio responsable del orden magnético FARO. En este sistema, el arseniuro de galio y manganeso, junto con otros materiales dentro de la familia de semiconductores magnéticos diluidos del grupo III-V, podrían permitir eventualmente la integración de funciones lógicas y de memoria dentro del hardware informático. Esto forma parte del campo más amplio de investigación conocido como espintrónica de semiconductores, por lo que nuestros resultados tienen implicaciones para la ingeniería a largo plazo de estos materiales, al mostrar el poder y la flexibilidad de las técnicas de mezcla de cuatro ondas para comprender sus propiedades fundamentales. La configuración óptica para la mezcla de cuatro ondas resuelta en tiempo y en espectro consiste en un conjunto de espejos e iris que se utilizan diariamente para recuperar la alineación básica de los haces ópticos dentro del montaje.A continuación, un compresor de impulsos introduce una dispersión negativa de la velocidad de grupo para compensar la dispersión positiva de la velocidad de grupo causada por las lentes y las ventanas ópticas en el trayecto hacia la muestra. Después del compresor, un divisor de haz se utiliza para dividir los pulsos entrantes del láser en dos pulsos de excitación, E uno y E dos. La trayectoria de E uno contiene un par de espejos montados sobre una etapa de traslación manual que se usa para realizar ajustes gruesos del retardo entre los pulsos E uno y E dos. La trayectoria del pulso E dos desciende hacia un retroreflector ligero situado en el cono de un altavoz.Junto con un generador de funciones y un amplificador de corriente, el altavoz permite escanear rápidamente el retardo entre pulsos. Durante el experimento, luego se enfocan los dos haces utilizando una sola lente sobre la muestra, que está contenida en un criostato óptico. Esto permite mantener la muestra a cualquier temperatura deseada entre cuatro kelvin y 300 kelvin.Para experimentos integrados en el tiempo con resolución espectral, la emisión de mezcla de cuatro ondas se dirige a través de una lente hacia un monocromador y se detecta mediante un tubo fotomultiplicador de alta velocidad. La señal del fotomultiplicador se mide en función del retardo entre pulsos mientras se escanea la posición del altavoz. Uso de un osciloscopio para la mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo.Un tercer pulso láser se divide utilizando otro divisor de haz y se envía a través de una línea de retardo óptico separada que contiene otro altavoz. Este pulso se mezcla con la señal de mezcla de cuatro ondas en un cristal no lineal de borato de bario beta o BBO, y la luz resultante de frecuencia suma se detecta mediante otro tubo fotomultiplicador. La duración de los pulsos de excitación se mide y optimiza redirigiendo ambos pulsos de excitación, E uno y E dos, hacia un segundo punto focal aquí.Se coloca otro cristal BBO para medir la señal del segundo armónico resultante de la superposición de los pulsos. E uno y E dos se miden en función del retardo entre pulsos. La duración del pulso se mide primero insertando un espejo plano grande para redirigir el punto focal de los dos haces de excitación desde la muestra hasta un enfoque secundario.Se coloca un cristal no lineal cortado para coincidencia de fase de tipo uno a 800 nanómetros en incidencia normal en el punto focal. El porta-cristal permite ajustes a lo largo de los tres ejes espaciales, así como rotación, y un filtro óptico que bloquea los 800 nanómetros y transmite los 400 nanómetros. La luz de segundo armónico proveniente de los pulsos de excitación se coloca después del cristal no lineal.El ángulo del cristal que optimiza el armónico segundo a partir de la combinación de ambos pulsos de excitación juntos corresponde a incidencia normal o al punto medio entre los ángulos que producen el brillo máximo de cada uno de los dos puntos exteriores. Se ajusta la longitud de trayectoria del pulso E1 hasta que se observa el punto central del armónico segundo sobre la tarjeta blanca. Este punto central es la autocorrelación.Se alinea un fotodiodo rápido, utilizado para detectar la autocorrelación, con el haz central. Se encienden el generador de funciones y el amplificador que controlan el movimiento del altavoz, lo que provoca una variación periódica en la longitud de trayectoria del pulso. E dos.La señal de autocorrelación resultante puede observarse conectando el fotodiodo al osciloscopio. El eje temporal del osciloscopio puede convertirse en el retardo del pulso en femtosegundos correlacionando la longitud de trayectoria del pulso E uno, ajustada mediante la etapa de traslación manual, con la posición temporal de la señal máxima del segundo armónico en el osciloscopio. La duración del pulso se minimiza ajustando los prismas en el compresor de pulsos mientras se observa la señal de autocorrelación en el osciloscopio, haciéndola lo más estrecha posible.La duración mínima del pulso alcanzada es de aproximadamente 20 femtosegundos. Nuestras muestras consisten en un sustrato de arseniuro de galio de 500 micrones, una capa de arseniuro de aluminio y galio de 175 nanómetros y una película delgada de arseniuro de galio y manganeso de 750 nanómetros. Para experimentos en geometría de transmisión, es necesario eliminar el sustrato.Primero, se coloca la muestra con la cara hacia abajo sobre una pequeña gota de adhesivo óptico en una ventana de zafiro. Se presiona la muestra uniformemente para eliminar el exceso de pegamento de debajo de la superficie de la muestra; para curar el adhesivo óptico, se coloca la muestra bajo una lámpara de luz ultravioleta durante aproximadamente seis horas. Luego, entre 300 y 400 micrómetros del sustrato se eliminan mediante rectificado.El sustrato restante se elimina mediante inmersión en una solución de ácido cítrico y peróxido de hidrógeno. Cuando se alcanza la capa de parada del ataque químico, la apariencia de la muestra cambiará de un gris mate a un acabado similar al de un espejo, lo que indica que puede retirarse de la solución. Después de enjuagar con agua desionizada, la muestra está lista para ser montada en el criostato para experimentos de mezcla de cuatro ondas.Una vez que la señal de autocorrelación está optimizada y la muestra ha sido colocada en el criostato, se retira el espejo plano grande utilizado para la medición del impulso. Para experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos espectralmente, pero integrados en el tiempo, el haz de señal se enfoca en un monocromador. Una herramienta de alineación ayuda a localizar espacialmente la señal de mezcla de cuatro ondas alineando las manchas de los haces correspondientes a los pulsos E uno y E dos.En los cruces, se coloca un tubo fotomultiplicador o PMT después del monocromador y se conecta al osciloscopio. Tenga en cuenta que la polarización de alto voltaje en el PMT solo debe activarse cuando el detector esté en la oscuridad; se utiliza un software de adquisición de datos para registrar el trazo del osciloscopio, que es la señal de mezcla de cuatro ondas frente al retardo entre los pulsos E uno y E dos para cada longitud de onda deseada. Para experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos en el tiempo, se retira la lente que enfoca hacia el monocromador y se inserta un espejo para desviar el haz de la señal de mezcla de cuatro ondas.El haz de mezcla de cuatro ondas se enfoca junto con un haz de compuerta en un cristal no lineal, seguido por un filtro que solo permite el paso del haz de frecuencia suma. Luego, la correlación cruzada de la señal de mezcla de cuatro ondas y el pulso de compuerta se mide en función del retardo del pulso de compuerta. Utilizando un PMT, el retardo del pulso de compuerta se varía conectando el generador de funciones y el amplificador al altavoz en la trayectoria del pulso de compuerta.La señal resuelta en el tiempo se registra entonces mediante el software de adquisición de datos, grabando el trazado del osciloscopio para valores fijos del retardo entre los pulsos E uno y E dos. Este retardo inter-pulso se ajusta utilizando la plataforma de traslación manual en la trayectoria del haz para el pulso E uno. A la izquierda se muestran resultados típicos de experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos espectralmente para una muestra de referencia de arseniuro de galio crecido a baja temperatura, y arseniuro de galio manganeso para una fracción de manganeso de cinco milésimas de un por ciento.A la derecha, los datos se muestran como una función de la energía del fotón y el retardo temporal entre los pulsos E uno y E dos. El ensanchamiento de la señal hacia energías más altas en el arseniuro de galio y manganeso se atribuye a un aumento en la densidad de estados en la banda de valencia causado por la hibridación SPD del manganeso sustitucional dentro del cristal huésped de arseniuro de galio. Nuestro objetivo es medir el tiempo de desfase en el arseniuro de galio y manganeso para portadores por encima del intervalo de la banda del arseniuro de galio.En este caso, nos centramos en la señal integrada en el tiempo a una energía de fotón de 1.533 eV; la señal de mezcla de cuatro ondas integrada en el tiempo frente al retardo interpulsos en arseniuro de galio y manganeso se muestra a la izquierda para una energía de fotón de 1.533 eV. La señal de mezcla de cuatro ondas resuelta en el tiempo en la misma muestra se muestra a la derecha frente al tiempo de espera para un retardo interpulsos de 54 femtosegundos.El tiempo de desfase se extrae de estos resultados mediante un ajuste a un modelo analítico indicado por las curvas sólidas. El tiempo de desfase extraído, T₂, en arseniuro de galio y manganeso es de 65 femtosegundos. A partir de la comparación con datos obtenidos en arseniuro de galio cultivado a alta y baja temperatura, se identifica al proceso dominante de desfase como la dispersión por inversión completa del espín del manganeso. Se puede utilizar estos experimentos de mezcla de cuatro ondas resueltos en el tiempo para distinguir entre un sistema aislado de dos niveles, que conduce a una decadencia de inducción libre, y un conjunto de transiciones estrechamente espaciadas, que da lugar a un eco fotónico. Los resultados medidos en arseniuro de galio y manganeso presentan la firma característica de un eco fotónico, con un pico de señal que se desplaza hacia tiempos positivos al aumentar el retardo entre pulsos.El pico ocurre aproximadamente a dos veces el retardo entre pulsos. La buena concordancia entre el modelo analítico para una transición ensanchada de forma no homogénea y los resultados medidos indica que los efectos de muchos cuerpos no contribuyen de manera significativa, y que el tiempo de desfase es independiente de la energía del fotón a pesar de la localización inducida por defectos en este sistema. Después de ver este video, esperamos que tenga una buena comprensión de la técnica de mezcla de foray en femtosegundos.Este trabajo sienta las bases para la aplicación de esta técnica al estudio de propiedades fundamentales clave en semiconductores magnéticos diluidos, como la estructura electrónica y el acoplamiento de intercambio, y para medir la escala de tiempos de la decoherencia en otros materiales novedosos de interés para la electrónica de próxima generación.

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