Synchrotron tomographie rapide a été utilisé pour l' image dynamique dissolution du calcaire en présence de CO 2 de la saumure saturée dans des conditions de réservoir. 100 scans ont été prises avec une résolution de 6,1 pm sur une période de 2 h.
permanence de stockage souterrain est une préoccupation majeure pour la capture et le stockage du carbone. Pompage de CO 2 dans les réservoirs carbonatés a le potentiel pour dissoudre les joints géologiques et laisser CO 2 pour échapper. Cependant, les processus de dissolution dans des conditions de réservoir sont mal comprises. Ainsi, des expériences résolues en temps sont nécessaires pour observer et prévoir la nature et le taux de dissolution à l'échelle des pores. Synchrotron tomographie rapide est une méthode de prendre des images à résolution temporelle haute résolution de structures de pores complexes beaucoup plus rapidement que μ-CT traditionnel. Le diamant rose Lightsource faisceau a été utilisé pour l' image dynamique dissolution du calcaire en présence de CO 2 de la saumure saturée dans des conditions de réservoir. 100 scans ont été prises avec une résolution de 6,1 pm sur une période de 2 heures. Les images ont été segmentés et la porosité et la perméabilité ont été mesurées en utilisant une analyse d'image et d'extraction de réseau. Porosité augmenté uniformément le long de la length de l'échantillon; cependant, le taux d'augmentation à la fois de la porosité et la perméabilité a ralenti parfois plus tard.
Une préoccupation majeure de la capture et stockage du carbone (CCS) est la sécurité du stockage à long terme 1, 2. Le dioxyde de carbone, le CO 2 injecté dans le sous – sol va se dissoudre dans la saumure d'accueil et de former de l' acide carbonique 3, 4, 5. Cette saumure acide a le potentiel pour réagir avec et de dissoudre la roche environnante, en particulier si la roche hôte est calcaire 6. Dissolution peut être favorable et permettre la poursuite perméabilité de la formation 7 et une plus grande permanence de stockage 8. Cependant, l' intégrité du joint géologique peut être compromise par cette dissolution et le laisser CO 2 à migrer vers la surface 9. modélisation prédictive précise de la permanence de stockage est donc dépendante de la dissolution complète compréhension dans le système de la saumure-rock et de la distribution etla vitesse de déplacement du fluide dans le sous – sol 10, 11, 12.
Cependant, la nature et le taux de dissolution dans les carbonates dépend à la fois les propriétés de la saumure 13, 14, 15, 16 et la roche hôte 17. Les taux de dissolution sont également fortement dépendante de la température et de la pression 6 de la saumure, ce qui rend le développement de techniques expérimentales de mesure de processus dépendant du temps complexes à des conditions de réservoir représentatifs vitaux.
Des expériences antérieures ont observé que les taux de réaction de champ échelle sont typiquement des ordres de grandeur plus faible que mesures expérimentales du réacteur par lots 18, 19. Altération, minéral Heterogenelité, et un mélange incomplet dans un champ d'écoulement hétérogène sont des explications possibles de ce phénomène. Cependant, il est impossible d'évaluer les facteurs les plus importants sans l'observation directe de l'espace poreux en évolution pendant la réaction. Ainsi, des expériences dynamiques pore-échelle sont nécessaires pour fournir à la fois les connaissances sur l'interaction entre le transport et la réaction et de valider des modèles prédictifs.
Une méthode expérimentale établie pour étudier les processus pores échelle dans les applications de stockage de carbone est microtomographie à rayons X (μCT) 20, 21. μ-CT a plusieurs avantages: elle réalise des résolutions spatiales élevées de bas autour de 1 pm, il est non-invasive, et fournit des images en trois dimensions. Limestone dissolution a été étudié à l'âme (~ cm) échelle 22 et il a été constaté que la réaction rock-saumure augmente l' hétérogénéité physique. Pour mieux faire comprendre comment les différents transport et les conditions de réaction modifient les structures solides et pores complexes, il est nécessaire de mesurer les changements induits par réaction-en géométrie des pores de l'espace, de la topologie et de débit dans les systèmes de roches du sous-sol à des températures de réservoir et des pressions et à une résolution plus élevée, à enquêter en détail pore- procédés à l'échelle. Cet article décrit une méthode d'étude des processus de dissolution réactifs dans la roche avec des structures de pores complexes et se concentrer sur la mesure du temps et la vitesse de réaction spatialement dépendante entre une saumure -acidified CO 2 et la roche calcaire dans des conditions de réservoir.
Il y a eu plusieurs études qui ont examiné la réaction dans les carbonates complexes 23, 24, 25, 26, 27, mais en raison de contraintes expérimentales ou d' imagerie , ils ont été soit limitées à des pré et post réaction images ou ne sont pas terminésdans les conditions du sous-sol représentatifs. Menke et al. 28 a effectué dynamique imagerie in situ de la réaction entre une saumure -acidified CO 2 et Ketton calcaire à l'échelle des pores sur une période de plusieurs heures et à un représentant de la température et de la pression d'un aquifère à environ 1 km de profondeur. Cependant, Ketton est une roche relativement homogène avec de gros grains qui est facile à l'image en très peu de temps (~ 17 min) et avec quelques projections (~ 400). La plupart des roches carbonatées ont des structures de pores complexes qui nécessitent de nombreuses projections pour résoudre avec précision qui peut être un processus très intensif de temps en utilisant μ-CT traditionnel – soit avec un faisceau monochromatique à une source de synchrotron ou avec paillasse scanners à rayons X. Ainsi, une méthode rapide de la tomographie est nécessaire pour voir les changements induits par réaction-en carbonates hétérogènes dynamiquement.
La quantité de temps qu'il faut pour imager un échantillon est contrôlée par le flux d'ee source de rayons X. Un procédé de balayage rapide est d'utiliser le faisceau polychromatique d'une source de rayonnement synchrotron 20. Ce soi-disant 'Pink Poutre' fournit des ordres de grandeur plus intense lumière que paillasse sources et donc les images peuvent être prises sur le deuxième des dizaines de plutôt que des échelles de temps d'une heure. Un onduleur qui se compose d'une structure périodique de dipôles produit le faisceau rose. Le faisceau d'électrons est forcé de subir des oscillations lorsqu'il traverse les aimants et par conséquent, émet de l'énergie. L'énergie produite est concentré pour réduire les bandes de longueur d'onde et est très intense. Les miroirs et les filtres sont ensuite utilisés pour réduire le spectre de la lumière en fonction des besoins expérimentaux. Miroirs absorbent le spectre à haute énergie tandis que les filtres absorbent les basses énergies. Il est donc possible de limiter le spectre de la bande désirée de rayonnement en utilisant seulement ces outils.
Cependant, en utilisant cette intense flux de rayons X ne sont pas sans ses défis. leLes rayons X d'énergie plus faible du spectre du faisceau rose sont absorbés par l'échantillon sous forme de chaleur. Cela peut interférer avec la régulation de la température de l'appareil in situ et provoquer le CO 2 à partir d'une solution 20 exsolve. CO 2 saumure saturée est très sensible à la chaleur et à la pression et par conséquent une faible variation de l' équilibre thermique peut varier de manière significative le pH du fluide in situ 5 dans. Ainsi, la conception et de contrôle des éléments prudents pour le spectre de rayons X doivent être incorporés dans l'équipement de ligne de faisceau avant l'imagerie.
La tomographie rapide produit également une grande quantité de données à un taux élevé. Les limites des données lues à partir de la caméra et le stockage ultérieur constituent un défi technologique important. Certains ont surmonté cela en prenant plusieurs balayages consécutifs et de les stocker sur la mémoire de l'appareil avant de les lire à des serveurs de données externes. Toutefois, cela suppose que l'expérience soit relatively courte que la mémoire de l'appareil ne peut contenir un volume fini de données. Binning les données sur l'appareil photo permet également de réduire le temps de transfert, car il réduit le volume de données devant être transférées, mais il a le potentiel de réduire la qualité des images. En variante, les données peuvent être transférées hors de l'appareil photo après chaque scan avant de commencer la suivante, ce qui augmentera le temps total entre les balayages. Cette étude a utilisé cette dernière méthode à chaque acquisition d'image prenant ~ 45 secondes et les données lues au large en prenant un supplément ~ 30 s.
Lors de la prise des analyses à un taux élevé, le stade de l'échantillon doit tourner beaucoup plus rapidement qu'avec la numérisation traditionnelle et donc la contrainte angulaire potentiel sur le support de base est grande. La fibre de carbone, tandis que X-ray transparent, est flexible quand il est stressé. Si l'échantillon se déplace au cours de l'acquisition d'image flou de l'image peut se produire. Le manchon de support de base a été conçu pour être aussi courte que possible pour limiter ces contraintes potentielles. En outre, polyéthy soupleer-éther-cétone (PEEK) tube a été utilisé sur tous les éléments de l'appareil expérimental près de la scène de telle sorte que la scène était libre de tourner. Un inconvénient de l' utilisation de tubes en PEEK est qu'il est perméable au CO 2 sur des échelles de temps de diffusion. Demeurant fluide dans les lignes pendant de longues périodes deviendra progressivement désaturé au cours d'une période d'environ 24 heures. Toutes les lignes qui ne sont pas à proximité du support de base sont fabriquées en acier inoxydable et le fluide a été pré-équilibrée dans un réacteur vigoureusement mélangé Hastelloy chauffé et sous pression aux conditions expérimentales 23, 29, 30.
L'appareil expérimental est représenté sur la figure 1. la température du réservoir est maintenue dans le support de noyau en enveloppant l'extérieur de la douille dans un plan X-ray bande chauffante transparente et l'insertion d'un thermocouple à travers l'orifice radial de la cellule et dans le fluide de confinement. A Proportional Integral Derivative contrôleur (PID), puis régulé la température à 1 ° C. Les conditions de pression et de débit sont maintenues à l'aide de trois pompes à seringue à haute pression qui sont précises à une vitesse de 0,001 mL / min. Deux sels ont été utilisés pour l'expérience, 25% en poids de KI saumure non réactif hautement absorbant et un matériau absorbant 1% en poids de KCl, 5% en poids de NaCl de saumure réactive faible. La différence d'atténuation, il était facile de voir l'arrivée de la saumure réactive dans le noyau faisant morts calculs de volume inutile.
Les étapes les plus critiques pour l'imagerie dynamique de réaction dans des structures poreuses hétérogènes dans des conditions de réservoir sont: 1) contrôle précis de la température de la cellule à l'intérieur du faisceau rose; 2) noyau réussie stabilité porte sur une scène en mouvement rapide; 3) des techniques efficaces de traitement et de stockage des données; et 4) la segmentation efficace des images à résolution temporelle.
Contrôle de la température est essentielle pour connaître l'état du réservoir d'imagerie utilisant un faisceau rose. Si la température dépasse la température du réacteur, le CO 2 va exsolve dans l'espace des pores et à la fois une modification du pH de la saumure et créer des noyaux de CO 2 supercritique dans l'espace poreux qui pourrait changer la nature de la dissolution 44. L'utilisation de filtres pour absorber les rayons X d'énergie plus faible est critique pour la suppression de cette contrainte de température supplémentaire, qui permet le thermocouple et d'une pellicule de chauffage afin de contrôler efficacement la température externe. Cependant, les filtres réduisent lele débit de l'énergie totale du faisceau et doivent donc être utilisés avec parcimonie afin de ne pas augmenter de manière significative le temps d'acquisition total. En outre, le type et l'épaisseur filtre doivent être adaptés aux longueurs d'onde d'énergie spécifique et le débit de la ligne de faisceau.
Le porte-noyau est soumis à des contraintes de rotation et les vibrations pendant l'acquisition tomographique qui peuvent causer la gaine en fibre de carbone pour secouer pendant la rotation de la scène et de brouiller les projections. Pour minimiser ce risque, le support de base est conçu comme un court manchon 6 cm pour une utilisation à synchrotrons. Ce manchon ne serait pas favorable pour une utilisation avec des scanners de paillasse, comme les ferrures d'extrémité en acier inhiberaient la minimisation de distance entre la source d'échantillonnage et de l'agrandissement géométrique. Cependant, avec une source de lumière parallèle ne sont pas des préoccupations.
Chaque scan tomographique pris dans une série peut avoir une taille de plus de 20 Go qui signifie qu'une série de 100 balayages sera de 2 To de taille. Lors de la prise de nombreux scans dans une rangée très SieCKLY à la fois la bande passante de l'instrument et des options de stockage offrent des défis importants de gestion des données. L'appareil d'imagerie expérimental doit être conçu avec ces contraintes à l'esprit afin de réaliser pleinement le potentiel de l'imagerie dynamique de la tomographie rapide. goulots d'étranglement de transfert de données doivent être identifiés avant de commencer l'expérience et l'infrastructure technologique adaptée pour que des questions telles que la caméra lues vitesse, la bande passante de transfert et de stockage vitesse d'écriture ne sont pas inhiber le potentiel de vitesse d'acquisition.
Une segmentation efficace des images résolues en temps de dissolution constitue un défi. Quand un balayage tomographique est prise dans un système de changement des bords de la limite solide-liquide peut devenir floue. Ce flou fait des techniques de segmentation traditionnelles telles que le bassin versant, qui travaille sur l'hypothèse que les limites seront les régions avec le gradient d'atténuation la plus élevée, beaucoup moins de succès. Pour pallier cela, l'image différentielle de l'unreacted et réagi images est calculée qui fournit une image de seules régions du changement. Cette méthode permet de segmentation réussie de la structure des pores en constante évolution.
Synchrotron tomographie rapide couplé avec un appareil à l'échelle du réservoir est une méthode expérimentale puissante qui peut être adapté pour explorer une gamme d'applications, y compris les processus multiphases de flux, advection-dispersion, et le transport dans des milieux chimiquement hétérogènes. Cependant, l'appareil actuel est limité à une résolution temporelle de l'ordre de secondes, des expériences monophasés et petite taille des échantillons. les mises à jour de conception futures peuvent inclure des pompes supplémentaires pour des capacités en trois phases, ce qui augmente le flux pour être en mesure de pénétrer plus grands médiums, de meilleures techniques de reconstruction qui permettent de moins de projections à prendre par balayage et approches multidimensionnelles à l'acquisition et à la segmentation qui peuvent en outre améliorer l'information d'image la profondeur, la largeur et la précision.
The authors have nothing to disclose.
We gratefully acknowledge funding from the Qatar Carbonates and Carbon Storage Research Centre (QCCSRC), provided jointly by Qatar Petroleum, Shell, and Qatar Science & Technology Park. We also gratefully acknowledge the funding and support provided by Diamond Lightsource and Manchester University at the I13 Imaging Branch.
NaCl salt | Sigma Aldrich | S7653-1KG | |
KCl salt | Sigma Aldrich | P9333-1KG | |
KI salt | Sigma Aldrich | 30315-1KG | |
Coreholder | Airbourne Composites | 110mm Coreholder | Constructed in conjunction with Imperial College |
PEEK tubing | Kinesis | 1560xL | |
Thermocouple | Omega Engineering | KMTSS-IM300U-150 | |
Flexible Heating Tape | Omega Engineering | KH-112/10-P | |
1/16" Needle Valve | Hydrasun Ltd | MVE1002 | |
High Pressure Syringe Pump | Teledyne ISCO | 1000D | |
600mL Parr Reactor | Parr Instrument Company | 4547A – hastelloy | |
CO2 Cylinder | BOC | CO2 – size E | |
Viton | Fisher Scientific | 11572583 | |
Aluminium Foil | Coroplast | 1510AWX | |
ImageJ – image processing | NIH | ImageJ | |
Matlab | Mathworks | Matlab | Used for data analysis |
Avizo | FEI | Avizo | |
Snoop Leak Detector | Swagelok | MS-SNOOP-8OZ |