Synchrotron snabb tomografi användes för att dynamiskt bild upplösning av kalksten i närvaro av CO 2 -saturated saltlösning vid reservoarbetingelser. 100 avsökningar togs vid en 6,1 um upplösning under en period av två timmar.
Jordisk lagring permanens är ett stort problem för avskiljning och lagring av koldioxid. Pumpa CO2 i karbonat reservoarer har potential att lösa geologiska tätningar och låta CO2 fly. Emellertid de upplösningsprocesserna på reservoarförhållanden dåligt kända. Således är tidsupplösta experiment behövs för att observera och förutsäga naturen och upplösningshastigheten vid por skala. Synchrotron snabb tomografi är en metod för att ta högupplösta tidsupplösta bilder av komplexa porstrukturer mycket snabbare än traditionell μ-CT. Diamond Ljuskälla Pink Beam användes för att dynamiskt bild upplösning av kalksten i närvaro av CO 2 -saturated saltlösning vid reservoarbetingelser. 100 avsökningar togs vid ett 6,1 ^ m upplösning över en period av 2 timmar. Bilderna segmenteras och porositet och permeabilitet mättes med hjälp av bildanalys och nätverks extraktion. Porositeten ökade likformigt längs length av provet; dock ökningstakten i både porositet och permeabilitet saktade vid senare tillfällen.
En viktig fråga för avskiljning och lagring av koldioxid (CCS) är långtidslagring säkerhet 1, 2. Koldioxid, CO2, injicerades i under ytan kommer att lösas upp i den mottagande saltlösning och bildar kolsyra 3, 4, 5. Denna sura saltlösning har potential att reagera med och lösa det omgivande berget, särskilt om berggrunden är kalksten 6. Upplösning kan vara gynnsam och möjliggöra fortsatt bildning permeabilitet 7 och större lagrings varaktighet 8. Emellertid kan geologic förseglingsintegriteten äventyras av denna upplösning och tillåta CO2 att migrera till ytan 9. Exakt prognosmodeller lagrings varaktighet är alltså beroende av att fullt ut förstå upplösning i saltlake-rock systemet och fördelningen ochhastigheten för fluidrörelse under ytan 10, 11, 12.
Dock är beroende av både egenskaperna hos saltlösningen 13, 14, 15, 16 och berget 17 arten och graden av upplösning i karbonater. Upplösningshastigheterna är också starkt beroende av saltlake temperatur och tryck 6, vilket gör utvecklingen av experimentella metoder för att mäta komplexa tidsberoende processer vid representativa reservoarförhållanden viktiga.
Tidigare experiment har observerat detta område skala reaktionshastigheterna är typiskt tiopotenser lägre än experimentella satsreaktormätningar 18, 19. Vittring, mineral heterogenehet, och ofullständig blandning i en heterogen flödesfält är möjliga förklaringar till detta fenomen. Det är dock inte möjligt att bedöma de viktigaste faktorerna utan direkt observation av den framväxande porutrymmet under reaktionen. Således är dynamiska por skaleförsök krävs för att ge både insikt i samspelet mellan transport och reaktion och att validera prediktiva modeller.
En etablerad experimentell metod för att studera por skala processer koldioxidlagringstillämpningar är röntgen microtomography (μCT) 20, 21. μ-CT har flera fördelar: det uppnår höga spatiala resolutioner av ner till ca 1 ^ m, är det icke-invasiv och tillhandahåller tredimensionella bilder. Kalksten upplösning har studerats i centrum (~ cm) skala 22 och det konstaterades att bergsaltlake reaktion ökar fysisk heterogenitet. För att främja förståelse för hur olika transport och reaktionsbetingelser förändra de komplexa fasta och porstrukturer är det nödvändigt att mäta reaktions-inducerade förändringar i por-space geometri, topologi och flöde i subsurface bergsystem vid reservoartemperaturer och tryck och med en högre upplösning, för att undersöka i detalj pore- skaliga processer. Detta dokument beskriver en metod för att studera reaktiva upplösningsprocesser i berg med komplexa porstrukturer och fokus på att mäta tid och rumsligt beroende reaktionshastigheten mellan en CO2 -acidified saltlösning och kalkberget på reservoarförhållanden.
Det har gjorts flera studier som har tittat på reaktion i komplexa karbonater 23, 24, 25, 26, 27, men på grund experimentella eller avbildnings begränsningar de har varit antingen begränsad till före och efter reaktions bilder eller inte genomfördavid representativa underjordiska förhållanden. Menke et al. 28 har utfört dynamisk in situ avbildning av reaktion mellan en CO 2 -acidified saltlösning och Ketton kalksten på poren skala under en period av flera timmar och vid en företrädare för en akvifer vid approximativt 1 km på djupet temperatur och tryck. Emellertid är Ketton en relativt homogen rock med stora korn som är lätt att bilden på mycket kort tid (~ 17 min) och med få utsprång (~ 400). De flesta karbonatstenar har komplexa por strukturer som kräver många prognoser för exakt lösa vilket kan vara en mycket tidskrävande process med traditionella μ-CT – antingen med en monokromatisk stråle vid en synkrotron källa eller med bänk-top röntgenskannrar. Sålunda behövs en snabb metod för tomografi att se reaktions-inducerade förändringar i heterogena karbonater dynamiskt.
Den tid det tar för att avbilda ett prov styrs av flödet av the röntgenkälla. En metod för scanning snabbt är att använda det polykromatiska Strålen från en synkrotron källa 20. Denna så kallade "Pink Beam" ger tiopotenser mer intensivt ljus än bänkkällor och kan därför tas på tiotals-of-sekund snarare än timme tidsskalor bilder. En undulator som består av en periodisk struktur av dipol magneter producerar Pink Beam. Elektronstrålen tvingas genomgå svängningar då den genomgår magneterna och som en följd utstrålar energi. Den energi som produceras är koncentrerad för att begränsa våglängdsband och är mycket intensiv. Speglar och filter används sedan för att begränsa spektrumet av ljus för att passa experimentella behov. Speglar absorbera hög energi spektrum medan filter absorberar de lägre energierna. Det är därför möjligt att begränsa spektrumet till det önskade bandet av strålning endast med hjälp av dessa verktyg.
Men att använda denna intensiva röntgenflödet är inte utan dess utmaningar. Delägre energi röntgen av Pink Beam spektrum absorberas av provet som värme. Detta kan störa temperaturkontroll av in situ apparaten och orsaka CO2 att exsolve från lösningen 20. CO 2 -saturated saltlösning är mycket känslig för både värme och tryck och därmed en liten förändring i termisk jämvikt kan avsevärt ändra pH i in situ vätska 5. Sålunda måste noggrann design och kontrollelement för den röntgenspektrumet inkorporeras in i strålen linje utrustning före avbildning.
Snabb tomografi producerar också en stor mängd data med hög hastighet. Begränsningarna av data som läses ut från kameran och efterföljande lagring ger en avsevärd teknisk utmaning. Några har övervinna detta genom att flera på varandra följande genomsökningar och lagra dem på kamerans minne innan du läser dem till externa dataservrar. Detta förutsätter dock att experimentet vara relatidevis kort som kamerans minne kan bara hålla en ändlig mängd data. Binning data på kameran också minskar överföringstiden eftersom det minskar mängden data som måste överföras, men det har potential att sänka kvaliteten på bilderna. Alternativt kan data överföras av kameran efter varje skanning innan nästa, vilket kommer att öka den totala tiden mellan skanningar. Denna studie använde den senare metoden med varje bild förvärv tar ~ 45 sekunder och data som läses av med en ytterligare ~ 30 sekunder.
När du tar skanningar med hög hastighet, måste provet scenen snurra mycket snabbare än med traditionell skanning och därmed potentiella vinkel stress på stomhållaren är stor. Kolfiber, medan röntgentransparent, är flexibel när du är stressad. Om provet rör sig under bildtagning oskärpa kan uppstå. Stomhållaren hylsan var avsedd att vara så kort som möjligt för att mildra dessa potentiella spänningar. Dessutom flexibel polyether (PEEK) slang användes på alla delar av den experimentella apparaten nära scenen så att scenen var fri att rotera. En nackdel med att använda PEEK-rör är att det är genomträngligt för CO2 på diffusiva tidsskalor. Vätska som är bosatt i raderna för långa perioder kommer gradvis att bli desaturated under en period av ca 24 timmar. Alla linjer som inte var nära stomhållaren var gjorda av rostfritt stål och fluiden var förekvilibrerad i en kraftigt blandad Hastelloy reaktor upphettad och trycksattes till experimentella förhållanden 23, 29, 30.
Den experimentella apparaturen visas i figur 1. Reservoar temperatur upprätthålles i stomhållaren genom att linda det yttre av hylsan i en röntgen transparent värmetejp och infoga ett termoelement genom den radiella porten av cellen och in i den innestängande fluiden. En proportionell Integral Derivative (PID) regulator regleras sedan temperaturen inom ett ° C. Tryck- och flödesbetingelser upprätthölls med användning av tre högtryckssprutpumpar som är korrekta för en flödeshastighet av 0,001 ml / min. Två salter användes för experimentet, en i hög grad absorbera 25% wt KI oreaktiv saltlösning och en låg absorberande 1 vikt-% KCl, 5 vikt-% NaCl reaktiv saltlösning. Skillnaden i dämpningen gjorde det lätt att se ankomsten av reaktiv saltlösning i kärnan gör döda volymberäkningar onödiga.
De mest kritiska stegen för dynamisk avbildning av reaktion i heterogena porstrukturer på reservoar villkor är: 1) noggrann kontroll av cellen inuti rosa strålen temperatur; 2) framgångsrikt stomhållande stabilitet på en snabbrörlig scen; 3) effektiva bearbetning och datalagringsteknik; och 4) en effektiv segmentering av tidsupplösta bilder.
Temperaturkontroll är avgörande för reservoar tillstånd avbildning med en rosa Beam. Om temperaturen stiger över reaktortemperaturen, kommer CO2 exsolve i porutrymmet och båda ändra pH i saltlaken och skapa ganglier av superkritisk CO2 i porutrymmet som kan förändra naturen av upplösnings 44. Användningen av filter för att absorbera de lägre energiröntgenstrålarna är avgörande för att ta bort denna extra temperaturstress som gör det möjligt för termoelement och värme wrap att effektivt styra temperaturen externt. Emellertid filter sänkatotal energi genomströmning av strålen och sålunda måste användas sparsamt för att inte signifikant öka den totala inhämtningstiden. Dessutom måste filter typ och tjocklek anpassas till de specifika energivåglängder och genomströmning av balken linjen.
Stomhållaren genomgår rotations- och vibrationsspänningar under tomografi förvärv som kan orsaka kolfiberhylsan att skaka under etapp rotation och sudda ut projektionerna. För att minimera denna potential, är stomhållaren utformad som en kort 6 cm hylsa för användning vid synkrotroner. Denna hylsa inte skulle vara gynnsamt för användning med bänk översta skannrar, som slut stål beslag skulle hämma minimering av källprov avstånd och geometrisk förstoring. Men med en parallell ljuskälla dessa är inte oro.
Varje tomografiska skanning tas i en serie kan ha en storlek på över 20 GB innebär att en serie av 100 scanningar kommer att vara 2 TB i storlek. När du tar många skanningar i en rad mycket quickly både instrument bandbredd och lagringsalternativ ger betydande utmaningar datahantering. Den experimentella avbildningsapparat måste utformas med dessa begränsningar i åtanke, så att till fullo inse den dynamiska avbildnings potential snabb tomografi. Dataöverföringsflaskhalsar måste identifieras innan försöket och den tekniska infrastrukturen anpassas så att frågor som kameran avläsa hastigheten, överföring bandbredd och lagringsskrivhastighet hämmar inte förvärvsfartpotential.
Effektiv segmentering av tidsupplösta bilder av upplösning ger en utmaning. När en tomografisk avsökning tas i en föränderlig systemet kanterna på fast-flytande gräns kan bli suddig. Denna oskärpa gör traditionella segmente tekniker såsom vattendelare, som arbetar på antagandet att gränserna kommer att vara de regioner som har den högsta dämpnings lutning, mycket mindre framgångsrik. För att kringgå detta, skillnaden bilden av unreacted och reagerade bilder beräknas som ger en bild av endast regionerna av förändring. Denna metod gör det möjligt för framgångsrik segmentering av den kontinuerligt föränderliga porstrukturen.
Synchrotron snabb tomografi tillsammans med en reservoar skala apparat är en kraftfull experimentell metod som kan anpassas för att utforska en rad olika tillämpningar, inklusive flerfasströmning processer, advektion-spridning och transport i kemiskt heterogena medier. Men den nuvarande apparaten begränsad till en tidsupplösning i storleksordningen sekunder, enfas experiment och små provstorlekar. Framtida uppgraderingar konstruktion kan inkludera ytterligare pumpar för trefas kapacitet, öka flödet för att kunna penetrera större medier, bättre återuppbyggnads tekniker som gör det möjligt för färre projektioner som ska vidtas per skanning och multivariata metoder för att bildtagning och segmentering som ytterligare kan förbättra informationen djup, bredd och noggrannhet.
The authors have nothing to disclose.
We gratefully acknowledge funding from the Qatar Carbonates and Carbon Storage Research Centre (QCCSRC), provided jointly by Qatar Petroleum, Shell, and Qatar Science & Technology Park. We also gratefully acknowledge the funding and support provided by Diamond Lightsource and Manchester University at the I13 Imaging Branch.
NaCl salt | Sigma Aldrich | S7653-1KG | |
KCl salt | Sigma Aldrich | P9333-1KG | |
KI salt | Sigma Aldrich | 30315-1KG | |
Coreholder | Airbourne Composites | 110mm Coreholder | Constructed in conjunction with Imperial College |
PEEK tubing | Kinesis | 1560xL | |
Thermocouple | Omega Engineering | KMTSS-IM300U-150 | |
Flexible Heating Tape | Omega Engineering | KH-112/10-P | |
1/16" Needle Valve | Hydrasun Ltd | MVE1002 | |
High Pressure Syringe Pump | Teledyne ISCO | 1000D | |
600mL Parr Reactor | Parr Instrument Company | 4547A – hastelloy | |
CO2 Cylinder | BOC | CO2 – size E | |
Viton | Fisher Scientific | 11572583 | |
Aluminium Foil | Coroplast | 1510AWX | |
ImageJ – image processing | NIH | ImageJ | |
Matlab | Mathworks | Matlab | Used for data analysis |
Avizo | FEI | Avizo | |
Snoop Leak Detector | Swagelok | MS-SNOOP-8OZ |