Tomografia rápido Synchrotron foi usado para dinamicamente imagem dissolução do calcário na presença de CO 2 salmoura saturados em condições de reservatório. 100 leituras foram tiradas com uma resolução de 6,1 uM, durante um período de 2 h.
permanência de armazenamento subterrâneo é uma grande preocupação para a captura e armazenamento de carbono. De bombeamento de CO2 em reservatórios de carbonato tem o potencial para dissolver selos geológicos e permitir CO2 escapar. No entanto, os processos de dissolução em condições de reservatório são mal compreendidos. Assim, as experiências resolvidas no tempo são necessários para observar e prever a natureza e a taxa de dissolução em escala de poro. A tomografia rápido Synchrotron é um método de tomar imagens de alta resolução resolvida em tempo de estruturas de poros complexos muito mais rapidamente do que o tradicional μ-CT. O diamante Lightsource-de-rosa do feixe foi usado para dinamicamente imagem dissolução do calcário na presença de CO 2 salmoura saturados em condições de reservatório. 100 leituras foram tiradas com uma resolução de 6,1 uM, durante um período de 2 horas. As imagens foram segmentadas e a porosidade e permeabilidade foram medidos através de análise de imagem e extração de rede. A porosidade aumentada uniformemente ao longo da length da amostra; No entanto, a taxa de aumento da porosidade e permeabilidade tanto retardado em momentos posteriores.
Uma das principais preocupações da captura e armazenamento de carbono (CCS) é a segurança de armazenamento de longo prazo 1, 2. O dióxido de carbono, CO2, injectado no subsolo irá dissolver-se na solução salina hospedeiro e formar ácido carbónico 3, 4, 5. Este salmoura ácida tem o potencial para reagir com e dissolver a rocha circundante, em especial se a rocha hospedeira é calcário 6. A dissolução pode ser favorável e permitir a continuação formação permeabilidade 7 e maior permanência de armazenamento 8. No entanto, a integridade da vedação geológico podem ser comprometidos por esta dissolução e permitir CO 2 a migrar para a superfície 9. modelagem preditiva precisa de permanência de armazenamento é, portanto, dependente de dissolução compreender plenamente no sistema de salmoura-rock ea distribuição ea taxa de movimento de fluido no subsolo 10, 11, 12.
No entanto, a natureza e a taxa de dissolução em carbonatos é dependente de ambas as propriedades da solução salina 13, 14, 15, 16 e 17 da rocha hospedeira. As taxas de dissolução também são fortemente dependentes da temperatura e pressão de salmoura 6, fazendo com que o desenvolvimento de técnicas experimentais para medir a processos dependentes do tempo complexos em condições de reservatório representativos vitais.
As experiências anteriores observou-se que as taxas de reacção escala campo são tipicamente ordens de grandeza menor do que as medições experimentais reactor descontínuo 18, 19. Weathering, hétérogène mineraldade, e mistura incompleta em um campo de fluxo heterogêneo são possíveis explicações para este fenómeno. No entanto, não é possível avaliar os factores mais significativos sem observação directa do espaço poroso evoluir durante a reacção. Assim, experimentos escala poros dinâmicas são obrigados a fornecer tanto os insights sobre a interação entre o transporte e reação e validar modelos preditivos.
Um método experimental estabelecido para o estudo de processos em escala de poros em aplicações de armazenamento de carbono é microtomografia de raios-X (μCT) 20, 21. μ-CT tem várias vantagens: ele alcança elevados de resolução espacial, até cerca de 1 uM, que é não-invasivo, e fornece imagens tridimensionais. Dissolução de calcário tem sido estudada no núcleo (~ cm) dimensionar 22 e verificou-se que a reação rock-salmoura aumenta a heterogeneidade física. Para avançar na compreensão de como diferentes tcondições ransporte e de reacção alterar as complexas estruturas sólidas e poros, é necessário medir as mudanças induzidas por reação na geometria do poro-espaço, topologia e fluxo em sistemas de rochas abaixo da superfície a temperaturas de reservatório e pressões e com uma resolução maior, para investigar em detalhe pore- processos à escala. Este artigo descreve um método de estudo de processos de dissolução reativa em rocha com estruturas de poros complexos e se concentrar em medir o tempo e velocidade de reação espacialmente dependentes entre uma salmoura -acidified CO 2 e rocha calcária em condições de reservatório.
Houve vários estudos que analisaram reação em carbonatos complexos 23, 24, 25, 26, 27, mas devido a restrições experimentais ou de imagem eles tenham sido limitados de pré e pós reacção imagens ou não foram concluídasem condições de subsuperfície representativas. Menke et ai. 28 executou dinâmica em imagiologia in situ de reacção entre uma solução salina -acidified CO 2 e Ketton calcário na escala dos poros ao longo de um período de várias horas e a uma temperatura e pressão representativo de um aquífero a aproximadamente 1 km de profundidade. No entanto, Ketton é uma rocha relativamente homogénea com grandes grãos que é fácil de imagem no tempo muito pequeno (~ 17 min) e com algumas projecções (~ 400). A maioria das rochas carbonáticas têm estruturas de poros complexos que requerem muitas projeções para resolver com precisão que pode ser um processo intensivo muito tempo usando tradicional μ-CT – seja com um feixe monocromático de uma fonte síncrotron ou com de bancada scanners de raios-X. Assim, é necessário um método rápido da tomografia para ver as alterações induzidas por reação em carbonatos heterogêneos dinamicamente.
A quantidade de tempo que leva a uma imagem de amostra é controlado pelo fluxo de the fonte de raios-X. Um método de varrimento rapidamente é a utilização do feixe policromático de uma fonte 20 de sincrotrão. Este assim chamado 'Pink feixe' fornece ordens de magnitude de luz mais intensa do que as fontes de bancada e, portanto, as imagens podem ser tomadas no segundo dezenas de-em vez de escalas de tempo hora. Um ondulador que consiste em uma estrutura periódica dos ímãs bipolares produz o feixe de-rosa. O feixe de electrões é obrigado a passar por oscilações à medida que atravessa os magnetos e como consequência irradia energia. A energia produzida é concentrada para limitar bandas de comprimento de onda e é muito intensa. Espelhos e filtros são então usadas para limitar o espectro de luz de acordo com as necessidades experimentais. Espelhos absorver o espectro de alta energia, enquanto filtros de absorver as energias mais baixas. Por conseguinte, é possível limitar o espectro de banda desejada de radiação utilizando apenas estas ferramentas.
No entanto, o uso desse fluxo de raios-X intenso não é sem seus desafios. oraios X de baixa energia do espectro do feixe-de-rosa é absorvido pela amostra em forma de calor. Isto pode interferir com o controlo da temperatura do aparelho em situ e causar CO 2 a partir da solução 20 exsolve. CO 2 salmoura saturados é muito sensível ao calor e pressão e, por conseguinte, uma pequena mudança no equilíbrio térmico pode alterar significativamente o pH do fluido em 5 situ. Assim, elementos de design cuidadoso e controlo do espectro de raios-X deve ser incorporado no equipamento de linha de feixe antes da imagem.
A tomografia rápido também produz uma grande quantidade de dados a uma taxa elevada. As limitações dos dados lidos a partir da câmera e posterior armazenamento fornecem um desafio tecnológico substancial. Alguns têm superar esta tomando várias verificações consecutivas e armazená-los na memória da câmera antes de ler-los para servidores de dados externos. No entanto, isto requer que o experimento ser relatively curto quanto a memória da câmera só pode conter um volume finito de dados. Binning os dados sobre a câmara também reduz o tempo de transferência, uma vez que reduz o volume de dados que necessitam de ser transferidos, mas tem o potencial de reduzir a qualidade das imagens. Em alternativa, os dados podem ser transferidos para fora da câmara depois de cada varredura antes de começar o seguinte, que irá aumentar o tempo total entre os exames. Este estudo utilizou o último método a cada aquisição de imagem, tendo ~ 45 segundos e dados lidos fora tomar um adicional de ~ 30 s.
Ao tirar as verificações a uma taxa elevada, o estágio da amostra deve girar muito mais rápido do que com varrimento tradicional e, por conseguinte, a tensão angular potencial no suporte do núcleo é grande. fibra de carbono, enquanto raios-X transparente, é flexível quando estressado. Se a amostra se move durante a aquisição de imagem a desfocagem da imagem pode ocorrer. A manga de suporte de núcleo foi concebido para ser o mais curto possível para minimizar estas tensões potenciais. Além disso, polyeth flexíveler cetona éter cetona (PEEK) tubagem foi utilizada em todos os elementos da montagem experimental perto da fase de modo a que a fase estava livre para rodar. Uma desvantagem do uso de tubos de PEEK é que é permeável a CO2 em escalas de tempo difusivos. Fluido residindo nas linhas por longos períodos irá gradualmente tornar-se Saturado ao longo de um período de cerca de 24 h. Todas as linhas que não estavam próximo do suporte do núcleo eram feitas de aço inoxidável e o fluido foi pré-equilibrada em um reactor Hastelloy vigorosamente misturado e aquecido pressurizado a condições experimentais 23, 29, 30.
O dispositivo experimental é apresentado na Figura 1. temperatura do reservatório é mantido no suporte do núcleo envolvendo o exterior da manga de um raio-X de fita transparente de aquecimento e da inserção de um termopar através do orifício radial da célula e para o fluido de confinamento. A Proporcional Integral Derivative (PID) do controlador, em seguida, de temperatura regulada para dentro de 1 ° C. condições de pressão e fluxo foram mantidos utilizando-se três bombas de seringa de alta pressão que são precisas para um caudal de 0,001 mL / min. Dois sais foram utilizados para a experiência, uma altamente absorvente 25% em peso KI salmoura não reactivo e uma baixa absorção de 1% em peso de KCl, 5% em peso de NaCl salmoura reactivo. A diferença de atenuação tornou fácil ver a chegada de salmoura reativa no núcleo fazendo cálculos volume morto desnecessário.
Os passos mais críticos para a imagem dinâmica de reacção em estruturas de poros heterogéneos em condições de reservatório são os seguintes: 1) controlo preciso da temperatura da célula no interior do feixe-de-rosa; 2) a estabilidade titular do núcleo de sucesso em um palco em movimento rápido; 3) técnicas de processamento e armazenamento de dados eficientes; e 4) a segmentação de imagens eficaz resolvidas no tempo.
O controle de temperatura é essencial para a imagem latente condição de reservatório utilizando um feixe de rosa. Se a temperatura sobe acima da temperatura do reactor, CO 2 exsolve no espaço dos poros e ambos alterar o pH da salmoura e criar gânglios de CO2 supercrítico no espaço poroso que poderia alterar a natureza da dissolução 44. O uso de filtros para absorver os raios X de baixa energia é crítica para a remoção dessa tensão de temperatura adicional que permite que o termopar e o envoltório de aquecimento para controlar eficazmente a temperatura externamente. No entanto, os filtros de diminuir orendimento total de energia do feixe e, portanto, devem ser usados com moderação de modo a não aumentar significativamente o tempo total de aquisição. Além disso, tipo de filtro e espessura deve ser adaptado aos comprimentos de onda específicos de energia e rendimento da linha de feixe.
O titular do núcleo sofre tensões de rotação e vibração durante a aquisição de tomografia que podem causar a manga de fibra de carbono para agitar durante a rotação palco e esbater as projeções. Para minimizar este potencial, o suporte do núcleo é concebido como um curto 6 centímetros manga para utilização no síncrotrons. Esta luva não seria favorável para uso com bancada de topo scanners, como os acessórios terminais de aço inibiria a minimização da distância fonte-amostra e ampliação geométrica. No entanto, com uma fonte de luz paralela estes não são preocupações.
Cada tomografia feita de uma série podem ter um tamanho de mais de 20 GB o que significa que uma série de 100 leituras serão 2 TB em tamanho. Ao tomar várias leituras consecutivas muito quickly tanto a largura de banda de instrumentos e opções de armazenamento proporcionam desafios de gerenciamento de dados substanciais. O aparelho de imagem experimental devem ser concebidos com estas limitações em mente, a fim de realizar plenamente o potencial de imagem dinâmica da tomografia rápido. gargalos de transferência de dados deve ser identificado antes do início do experimento ea infra-estrutura de tecnologia adaptada de modo que questões como a câmera lida velocidade, transferência de largura de banda e velocidade de gravação de armazenamento não inibem potencial aquisição velocidade.
segmentação eficaz das imagens resolvidas no tempo de dissolução proporciona um desafio. Quando uma tomografia é recolhido um sistema mudar as bordas do limite sólido-líquido pode tornar-se turva. Esta indefinição faz técnicas de segmentação tradicionais, tais como bacias hidrográficas, que trabalha com a hipótese de que as fronteiras serão as regiões com o gradiente de atenuação mais alta, muito menos sucesso. Para contornar isso, a imagem diferença do unreacted e reagiu imagens é calculada que fornece uma imagem de apenas regiões de mudança. Este método permite a segmentação bem sucedida da estrutura de poros mudando continuamente.
tomografia rápido Synchrotron acoplado com um dispositivo de escala reservatório é um poderoso método experimental que pode ser adaptado para explorar uma gama de aplicações incluindo processos multifásicos de fluxo, advection-dispersão, e os transportes em meios quimicamente heterogéneos. No entanto, o aparelho de corrente é limitada a uma resolução de tempo da ordem de segundos, experiências de fase única, e tamanhos de amostra pequenos. atualizações de design futuras podem incluir bombas adicionais para capacidades trifásicos, aumentando o fluxo de ser capaz de penetrar mídias maiores, melhores técnicas de reconstrução que permitem menos projeções a serem tomadas por varredura e abordagens multivariadas para aquisição de imagem e segmentação que pode melhorar ainda mais informações profundidade, a amplitude e precisão.
The authors have nothing to disclose.
We gratefully acknowledge funding from the Qatar Carbonates and Carbon Storage Research Centre (QCCSRC), provided jointly by Qatar Petroleum, Shell, and Qatar Science & Technology Park. We also gratefully acknowledge the funding and support provided by Diamond Lightsource and Manchester University at the I13 Imaging Branch.
NaCl salt | Sigma Aldrich | S7653-1KG | |
KCl salt | Sigma Aldrich | P9333-1KG | |
KI salt | Sigma Aldrich | 30315-1KG | |
Coreholder | Airbourne Composites | 110mm Coreholder | Constructed in conjunction with Imperial College |
PEEK tubing | Kinesis | 1560xL | |
Thermocouple | Omega Engineering | KMTSS-IM300U-150 | |
Flexible Heating Tape | Omega Engineering | KH-112/10-P | |
1/16" Needle Valve | Hydrasun Ltd | MVE1002 | |
High Pressure Syringe Pump | Teledyne ISCO | 1000D | |
600mL Parr Reactor | Parr Instrument Company | 4547A – hastelloy | |
CO2 Cylinder | BOC | CO2 – size E | |
Viton | Fisher Scientific | 11572583 | |
Aluminium Foil | Coroplast | 1510AWX | |
ImageJ – image processing | NIH | ImageJ | |
Matlab | Mathworks | Matlab | Used for data analysis |
Avizo | FEI | Avizo | |
Snoop Leak Detector | Swagelok | MS-SNOOP-8OZ |