Vi presenterer eksperimenter som virkelig kjernefysisk drivstoff, kledning containment materialer er laser oppvarmet til temperaturen utover 3000 K mens deres atferd er studert ved utstråling spektroskopi og termisk analyse. Disse eksperimentene simulere, i laboratoriet skala, dannelsen av en lava-fase etter en kjernefysisk reaktor kjernen meltdown.
Store og alvorlige ulykker har skjedd tre ganger i atomkraftverk (NPPs), på Three Mile Island (USA, 1979), Tsjernobyl (tidligere Sovjetunionen, 1986) og Fukushima (Japan, 2011). Forskning på årsaker, dynamikk og konsekvensene av disse mishaps er utført i noen laboratorier over hele verden i de siste tre tiårene. Felles mål for slike forskningsaktiviteter er: forebygging av disse typer ulykker, både eksisterende og potensielle nye atomkraftverk; minimering av sine eventuelle konsekvenser; og til slutt, en full forståelse av den reelle risikoen forbundet med NPPs. På den europeiske kommisjonen felles Forskningssenters Institute for transurane elementer brukes en laser-oppvarming og rask utstråling spectro-pyrometry anlegg for laboratoriet simulering, på en liten skala, av NPP kjernen meltdown, den vanligste typen alvorlig ulykken (SA) som kan oppstå i en kjernefysisk reaktor av en svikt i kjølesystemet. Denne simuleringsverktøy tillater rask og effektiv høy temperatur målinger på ekte kjernefysisk materiale, for eksempel plutonium og mindre antatt sølvhvit inneholder fisjon drivstoff eksempler. I denne forbindelse, og i dens evne til å produsere store mengder data om materialer under ekstreme forhold, er dagens eksperimentelle tilnærming så absolutt unikt. For nåværende og fremtidige konsepter av NPP, eksempel resultatene presenteres på smeltende oppførselen til noen ulike typer av kjernefysisk brensel: uran-plutonium oksider, karbider og nitrider. Resultatene på høy temperatur samspillet av oksid brensel med containment materialer også kort vises.
Selv om kjernefysisk fisjon bredt presenteres som en lovende store, nesten uuttømmelig energi, er fortsatt det full offentlig aksept stoppet av noen sikkerhet, sikkerhet og beskytte risiko. Den eksperimentelle tilnærmingen presentert i dette arbeidet tar sikte på noen grunnleggende materialkunnskap spørsmål knyttet til en av disse risikoene, forekomsten av alvorlige ulykker (SAs) fører til kjernen meltdown i et kjernekraftverk (NPP). Dette kan resultere i en utgivelse svært radioaktivt materiale i miljø, med alvorlige konsekvenser, både for menneskers helse og landets økonomi. Major SAs av denne typen har skjedd tre ganger i NPPs, på Three Mile Island (USA, 1979), Chernobyl (tidligere Sovjetunionen, 1986) og Fukushima (Japan, 2011). Derfor NPP SAs er fokus for betydelig forskning i noen anlegg over hele verden, omfatter mange utfordrende fenomener og komplisert ved svært høye temperaturer (ofte overstiger 3000 K) og tilstedeværelsen av radioaktivt materiale.
Dette scenariet krever et nyere direktiv av Europarådet1 EU-land til å gi den høyeste prioriteten til atomsikkerhet i alle stadier av livssyklusen til et kjernekraftverk. Dette inkluderer gjennomføre sikkerhetsvurderinger før byggingen av nye atomkraftverk og sørge for betydelig sikkerhet forbedringer for gamle reaktorer.
I denne sammenheng en kontrollert-atmosfære, laser-oppvarming og rask utstråling spectro-pyrometry anlegget2,3,4 er implementert på Europakommisjonens felles forskningssenter Institutt for Transurane elementer for laboratoriet simulering, på en liten skala, av NPP kjernen meltdown. Begrenset utvalgsstørrelsen (vanligvis på en cm og 0,1-g-skala) og høy effektivitet og ekstern natur laser oppvarming, denne tilnærming tillater rask og effektiv høy temperatur målinger på ekte kjernefysisk materiale, inkludert plutonium og mindre antatt sølvhvit inneholder fisjon drivstoff prøver. I denne forbindelse, og i dens evne til å produsere en stor mengde data om materialer under ekstreme forhold, er det aktuelle eksperimentelle metoden anerkjent over hele verden som unik. Andre komplementære undersøkelse teknikker basert på induksjonsoppvarming har faktisk vist lider rask høy temperatur samspillet mellom sample materiale og oppdemning5. Dessuten, hvis slike teknikker tillater og hovedsakelig må større mengder materiale for analyse, er de mindre egnet enn nåværende metode for etterforskningen av ekte kjernefysisk materiale, høy radioaktivitet og begrenset tilgjengelighet av prøvene.
De gjeldende eksperimenter (schematized i figur 1), er en prøve, montert i en kontrollert-atmosfære autoklav i en α skjermede hanskerom, oppvarmet med en 4.5-kW Nd:YAG CW laser.
Figur 1: Laser-oppvarming og utstråling spectro-pyrometry eksperimentelle set-up.
Prøven er fast med grafitt (eller tungsten eller molybden) skruene i en gass-tette fartøy under en kontrollert atmosfære. Bildet i hjørnet nederst til venstre viser, som et eksempel, en PuO2 disk fast med grafitt skruer. Hvis prøven er radioaktive, skal fartøyet monteres inne en alpha-tett hanskerommet. Prøven er oppvarmet med en 4.5-kW Nd:YAG laser på 1,064 nm. En rask to-kanals pyrometer brukes for eksempel temperaturen og reflektert signalet fra en lavere strømforbruk Ar+ laser. En tregere flerkanals spectro-pyromenter er ansatt i situ analyse av optiske egenskaper av hot prøven. Klikk her for å se en større versjon av dette tallet.
Stråling pyrometers måle den prøven utstråling Lex. Dette er elektromagnetisk stråling tetthet per enhet overflaten, bølgelengde og solid vinkel fra prøven på en gitt temperatur6. Det er knyttet til eksempel overflate temperatur T gjennom en modifisert Planck-funksjon:
hvor Lλ er strålingspådrivet makt, ελ er den spectral energisparing, c1 = 2· h· c0 2 er det første stråling konstant, c2 = h· c0/kB = 14,388 µm· K er andre stråling konstant, c0 er hastigheten til lys i vakuum, h er Planck’s konstant og kB ladninger. Spectral energisparende tar hensyn til det faktum at en ekte kropp vil avgi, på et bestemt bølgelengde og temperatur, bare en brøkdel lik makt slippes ut av en ideell blackbody ved samme temperatur. Derfor tar verdier mellom 0 og 1, 1 tilsvarer ideelle blackbody tilfelle for hvilke Planck loven var avledet. Siden pyrometers i dette arbeidet var alltid sette opp nær normal med hensyn til utvalg overflaten vinkel avhengigheten av ελ var ikke vurdert og “energisparende” vil alltid se normal spectral energisparende (NSE). NSE må bestemmes for å konvertere, gjennom Formel 1 og en pyrometer kalibreringsprosedyren, Lex i minimumstemperaturen T.
Temperaturen på prøven oppdages ved hjelp av en rask pyrometer kalibrert mot standard lamper til 2500 K på λ = 655 nm og. En ekstra 256-kanals utstråling spectro-pyrometer fungerer mellom 515 nm og 980 nm var ansatt for studier av NSE (ελ) av utvalget. Fastsettelse av NSE er mulig ved å fylle ut en ikke-lineær tilpasning av termisk utslipp spektrum Formel 12, 3 T og ελ blir bare to gratis parameterne. Denne tilnærmingen har vist seg for å være akseptabelt nøyaktig i ildfaste materialer7 som vanligvis finnes i en NPP, som NSE kan antas for å være bølgelengde-uavhengig (grå kroppen hypotese) på en rekke spectral. Når temperaturen på prøven laser-oppvarmet måles riktig som en funksjon av tid, kan termisk analyse utføres på resulterende temperatur-tid kurven (thermogram).Inflections eller termisk arrestasjoner i thermograms gi informasjon relatert til fase overganger (solidus, liquidus og isotermiske fase transformasjoner). Videre, foruten å være nødvendig for NSE besluttsomhet, tillater direkte spektral analyse av den utstråling Lex fra hot prøven også en i situ studie av noen optiske egenskaper av studerte overflaten. Dette utgjør en annen støtte verktøyet for identifikasjon av høy temperatur fenomener, som fase overganger, kjemiske reaksjoner mellom kondensert materialer og gassfase, eller segregering effekter. En ekstra teknikk kalt reflektert lyssignal (RLS) analyse2, 3 brukes til å bekrefte fase overganger. Det er utført ved hjelp av den andre kanalen pyrometer innstilt til en lav-effekt (1 M) Ar+ laser (λ = 488 nm). Denne kanalen oppdager laserstrålen fra Ar+ hulrom og reflektert av prøven overflaten. En konstant RLS signal indikerer en solid overflate, mens tilfeldige svingninger vises etter smelter på grunn av overflatespenningen-indusert vibrasjoner på flytende eksempel overflaten.
Generelt, vannkjølt reaktorer med fast brensel elementer, den vanligste typen NPP, har fire påfølgende barrierer for å sikre kontroll av radioaktivitet8. Det første hinderet er at drivstoff pellets, takket være krystallstrukturen og mikro-makroskopisk porøsitet, kan holde solid fisjon produktene og en del av de flyktige. Generelt plasseres hele drivstoff elementet i en metallisk (Zircaloy eller stål) kledning som fungerer som den andre fasen beskyttelse. Ved feil av kledningen er tredje barrieren hele NPP indre fartøyet, generelt begrenset av en stål vegg som er noen cm tykk (primære system). Endelig er kontroll bygge (m tykke betong) siste sikkerhetsbarriere før utslipp i miljøet.
Ved feil av vannet kjølesystem, kan en NPP SA skje, fører til overoppheting og meltdown. Overoppheting er utgangspunktet fisjon varme. Men i fravær av kjøling, kan overoppheting også fortsette lenge etter avslutningen av kjernefysiske kjedereaksjoner, på grunn av gjenværende forfall varme fisjon og andre svært radioaktive arter i kjernefysiske kjernen rusk. Generelt, starter kjernen smelte fra den sentrale delen av drivstoff elementet, med mindre lavere-smeltende forbindelser (muligens eutectics) er dannet i grensesnittet mellom drivstoff og kledning. Det første målet for dagens forskning består av etablere om slike lavere-smeltende forbindelser kan dannes i ekte drivstoff-kledning systemer, og i dette tilfellet hva det resulterende smelter temperatur depresjon skulle. For å besvare dette spørsmålet, bør smeltende virkemåten til ren og blandet forbindelser først tungt vurderes, som derfor utgjør en viktig mål av nåværende tilnærming. Hvis drivstoff og kledning smelter sammen, den flytende massen raskt faller til bunnen av primære fartøyet og starte reagerer med stål veggen og gjenværende vann og damp, hvis noen. På dette stadiet, stål kan også være smeltet sammen med drivstoff/kledningen hot blanding. Den resulterende væsken lava som kalles “corium”. Denne varme, svært radioaktive blandingen kan diffus utenfor primære kontroll hvis stål veggen er smeltet gjennom og ende opp reagerer selv med betong utgjør de fleste eksterne barrieren. Forhøyet varmen og den høye reaktivitet av artene i corium kan føre til vann dissosiasjon og produksjon av hydrogen. Dette kan resultere i en ytterligere risiko for steam og hydrogen eksplosjoner (jf SAs på Three Mile Island og Fukushima), tunge oksidasjon, eller (mindre sannsynlig) hydrering av corium masse og NPP strukturelle materialer. Aktuelle eksperimentelle metoden tillater separasjon og eksperimentelle analyse av mange komplekse mekanisk-mekanismer knyttet til beskrevet hendelsesforløpet. Foruten nevnte ren komponenten smelter analyse og drivstoff-kledning interaksjon, flere høy temperatur interaksjon mekanismer kan undersøkes i forenklet systemer, slik som mellom Pu inneholder drivstoff og stål, mellom drivstoff og betong, etc. Corium formasjon kan potensielt bli studert i nærvær av ulike atmosfærer (inert gass, luft, spor av hydrogen eller damp), produsere viktig referansedata for en omfattende forståelse av SAs.
Den nåværende tilnærmingen, spesielt egnet for laboratoriet undersøkelse av høy-smeltende materialer, har også vært ansatt for vellykket analyse av andre, mer innovative kjernefysisk brensel (basert, for eksempel på uran karbider eller nitrider) og andre ildfaste forbindelser, som zirkonium9, tantal og hafnium karbider, metallisk superalloys, kalsiumoksid10, etc.
Laser-oppvarming stråling spektroskopi teknikken presenteres her er anerkjent som en innovativ og effektiv metode for etterforskningen av svært høy temperatur og smelte atferd ildfaste materialer15, 16. Takket være dens eksterne og nesten beholder-mindre natur er det spesielt egnet for eksperimentelle studier av radioaktivt kjernefysisk materiale og simulering av kjernen meltdown ulykker i NPPs, som vist av eksempel resultatene presenteres her.
Mens evaluering eksperimentelle data innhentet med metoden gjeldende, bør man uten tvil være forsiktig med riktig tildeling av eksperimentelle peker til fase overganger. Faktisk, ved svært høye temperaturer, materielle kinetics kan være ekstremt rask, og flere vanskelig-å-kontroll fenomener oppstår, som ikke-sammenfallende fordamping, segregering, sammensatte dissosiasjon, etc. Som sammenligningen med mer tradisjonelle oppvarming metoder (som induksjon ovner) viser, rettferdiggjør mulig forekomsten av slike fenomener bruken av en rask oppvarming og avkjøling teknikk som gjeldende. På den annen side, kan det oppstå tvil om effektiv stabilisering av termodynamisk forhold under dagens varme forhold. Som forklart i delen prosedyre, kan ikke slike forhold garanteres i rask laser-oppvarming del av termisk sykluser. Termodynamisk forhold produseres imidlertid sikkert på kjøling scenen. Denne uttalelsen ble validert ved hjelp av datakode simulere gjeldende eksperimenter og basert på nær likevekt masse og varme spredning i nærvær av lokale fase overganger11. Likevel termodynamisk likevekt forhold bør kryss-sjekkes eksperimentelt, vanligvis ved å måle godt vurdert fase overgang temperaturer i forbindelser som kan tas som referanser. Dette ble realisert i dette arbeidet med smelter/størkning poeng W, Mo (anbefales som sekundær referanse temperaturer i den internasjonale temperaturskala 199017,18,19), UO2, og ZrC-C eutektiske9. Måle slik referansepunkt er også nødvendig for å vurdere nøyaktigheten og usikkerhet av nåværende tilnærming.
Gitt den ekstreme forhold og fenomener produsert i laser-oppvarming eksperimenter, er en presis usikkerhet analyse avgjørende for brukbarheten av dataene produsert. For vellykket måling kampanjer, skal kumulative usikkerheten påvirker gjeldende fase overgang temperaturdata utgjøre ±1% av absolutt temperatur, med en 2-standardavvik dekning faktor (95% sikkerhet). Usikkerhet band kan være større for komplisert materialer, der, for eksempel ikke-sammenfallende fordamping kan endre faktisk prøve komposisjon i en ukontrollerbar måte under forsøkene. Slike usikkerhet ta hensyn feil på grunn av kalibreringsprosedyren, NSE bestemmelse, utvalg stabilitet (dvs. repeterbarhet, over påfølgende laser skudd, eksperimentelle fasen overgang temperaturer), etc. Et eksempel på usikkerhet analyse for smelting/fryser punkt av PuO2 rapporteres i tabell 1. Ulike usikkerhet bidrag kan betraktes som uavhengig og kombinert etter feil forplantning lov3.
Tabell 1: Eksempel på usikkerhet analyse for smelting/fryser punkt av PuO2 (referanse13).
Betydningen og verdien c2 rapporteres i delen introduksjon med kommentarer på Formel 1. Δελ står her for to standardavvik rundt eksperimentelle gjennomsnittsverdien oppnådd for ελ av passende eksperimentelle utstråling spectra i grå kroppen forutsetning. ΔTc og δTd representerer to standardavvik rundt gjennomsnittlig lampe ekstrapolert temperatur kurven og gjennomsnittlig eksperimentelle herding temperatur verdi, henholdsvis.
Noen forbedringer kan gjøres på dagens eksperimentelle tilnærming. Spesielt tillater koble press fartøyet med en masse spectrometer gjennom et kompleks rørsystem deteksjon, minst kvalitativt, av arter i damp skyen utgitt av varme materialet. Videre er gjennomføringen av en thermo-kamera forutsett for todimensjonal studier av temperatur distribusjon over hot prøven overflaten for å oppdage mulige inhomogeneities og segregering effekter. Til slutt, forbedringer i sikkerhetssystemet bygget rundt den nåværende utstyret er forutsett. Faktisk, i gjeldende plexiglass hanskerommet her er egnet for studier av svært radioaktive materialer som uran og transurane elementer, takket være det faktum at det effektivt blokkerer α stråling. Dette skjoldet er imidlertid ikke tilstrekkelig sikker for etterforskningen av sterk γ emittere, som nuclides i ekte bestrålt kjernebrensel. Et nytt anlegg inkludert en føre vegger celle er forutsett for studier av brukt atombrensel kommer fra ekte NPPs.
The authors have nothing to disclose.
Forfatterne er gjeld til Europakommisjonen for finansiering nåværende forskning under sin institusjonelle forskningsprogrammer. I tillegg en del av presentert forskningen ble finansiert gjennom EF 6th rammeprogram under det F-prosjektet og 7th FP under SIKRESTE og MILDE prosjekter.
Two-channel fast pyrometer | Assembled privately | Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier. | |
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF, | TRUMPF Schramberg, Germany | HLD4506 | Heating agent |
CDI spectrometer | CDI | Optical Spectrograph card, 256 channels | Multi-wavelength spectro-pyrometer array |
Ar+ laser | Ion Laser Technology | 5500A-00 | 0.75 W RLS laser |
Oscilloscope NICOLET | NICOLET, Madison, Wi, USA | Pro 44C Transient Digitizer | AD converter, data acquisition system |
SETNAG Oxygen analyser | SETNAG, Marseille, France | JC24V-M | ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave |
Blackbody source | POLYTECH CI Waldbronn, Germany | Customized | Black body source for spectro-pyrometer calibration |
Standard calibration lamps | POLARON, Watford, UK | P.224c and P213c | Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration |