Summary
Resonant excitation af en enkelt selvsamlede quantum dot kan opnås ved hjælp af en excitation mode ortogonale i forhold til fluorescens samling tilstand. Vi demonstrere en metode ved hjælp af bølgeleder og Fabry-Perot tilstande af en planar microcavity omkring quantum dots. Metoden giver mulighed for komplet frihed i påvisning polarisering.
Abstract
Evnen til at udføre samtidige resonant excitation og fluorescens opdagelse er vigtig for quantum optiske målinger af quantum dots (QDs). Resonant excitation uden fluorescens afsløring – for eksempel en differentieret transmission måling – kan bestemme nogle egenskaber af udsender systemet, men tillader ikke applikationer eller målinger baseret på de udsendte fotoner. Måling af photon korrelationer, observation af Mollow triplet og realiseringen af single photon kilder alle kræver f.eks samling af fluorescens. Usammenhængende excitation med fluorescens afsløring – for eksempel ovenfor band-gap excitation – kan bruges til at oprette enkelt foton kilder, men forstyrrelse af miljøet på grund af excitation reducerer indistinguishability af fotonerne. Enkelt foton kilder baseret på QDs skal være resonantly glade for at have høj foton indistinguishability, og samtidig indsamling af fotonerne vil være nødvendigt at gøre brug af dem. Vi demonstrere en metode til at resonantly vække en enkelt QD indkapslet i en planar hulrum af kobling excitation stråle i dette hulrum fra prøven kløvet ansigt mens indsamling fluorescens langs den prøve overflade normale retning. Ved omhyggeligt matchende excitation strålen til bølgeleder tilstand af hulrummet, kan excitation-lyset par ind i hulrummet og interagere med QD. De spredte fotoner kan koble til Fabry-Perot tilstand af hulrum og flygte i overfladen normale retning. Denne metode giver mulighed for komplet frihed i påvisning polarisering, men excitation polarisering begrænses af formering retning af excitation stråle. Fluorescens fra befugtning lag giver en guide til at justere stien samling med hensyn til magnetisering stråle. Orthogonality af excitation og påvisning modes giver resonant excitation af en enkelt QD med ubetydelig laser spredning baggrund.
Introduction
Resonant excitation af en enkelt quantum emitter kombineret med registrering af fluorescens var en langsigtet eksperimentelle udfordring hovedsagelig på grund af manglende evne til at spektralt diskriminere den svag fluorescens fra stærke excitation spredning. Denne vanskelighed, dog har været med succes overvinde i det sidste årti af to forskellige tilgange: dark-felt Konfokal excitation baseret på polarisering forskelsbehandling1,2,3,4 ,5, og ortogonale excitation-påvisning baseret på fysisk tilstand forskelsbehandling6,7,8,9,10,11, 12,13,14. Begge metoder viser en stærk kapacitet betydeligt undertrykke laser spredning og dermed er almindeligt vedtaget i forskellige eksperimenter, for eksempel observation af spin-foton entanglement5,15, 16, demonstration af klædt stater2,7,12,17,18,19,20,21 , 22 , 23 , 24 , 25 , 26og sammenhængende manipulation af begrænset spins3,27,28,29,30. Hverken tilgang kan anvendes universelt til enhver situation; hver er begrænset til nogle særlige betingelser. Mørke-felt teknik anvender polarisering frihedsgrad fotoner til at undertrykke excitation laser spredning. Denne teknik har flere fordele. For eksempel, er der ingen krav om en veldefineret bølgeleder tilstand, som muliggør Konfokal-kun gennemførelse. Konfokal gennemførelsen giver cirkulært polariseret excitation og eventuelt strammere fokus af excitation stråle på quantum emitter, hvilket resulterer i højere excitation intensitet. Dog denne polariseringen-selektiv metode begrænser påvisning polarisering skal ortogonale i forhold til magnetisering polarisering, og dermed forhindrer en fuldstændig karakterisering af egenskaberne polarisering af fluorescens. I sammenligning bevarer rumlig tilstand forskelsbehandling påvisning polarisering komplet frihed ved at udnytte orthogonality mellem formering tilstande af excitation og påvisning bjælker til at undertrykke laser spredning4. Begrænsningerne af denne teknik er nødvendigheden af at en bølgeleder struktur i stikprøven til at give en excitation mode ortogonale i forhold til påvisning mode og begrænsning af excitation polarisering skal være vinkelret på formering retning af bjælken .
Her viser vi en protokol til at konstruere en fri-rum-baserede ortogonale excitation-påvisning setup for resonans fluorescens eksperimenter. Sammenlignet med det banebrydende arbejde på fysisk tilstand forskelsbehandling hvor en optisk fiber blev brugt til at par lys ind i hulrummet6, denne protokol giver en løsning i ledig plads, og kræver ikke kinetic komponenter at montere enten prøven eller den fiber i kryostaten. Fin kontrol af retninger af excitation stråle og registrering sti er manipuleret af optik uden for kryostaterne, mens asfærisk singlet objektiver fungere som fokus mål inden den kolde region af kryostaterne. Vi giver repræsentative billeder af de centrale justering skridt i processen med at opnå resonant excitation og afsløring af fluorescens fra en enkelt quantum dot.
Prøver til brug for denne demonstration er vokset med molekylær stråle epitaxy (MBE). InGaAs quantum dots (QDs) er indlejret i en GaAs spacer, der er afgrænset af to distribuerede Bragg reflektorer (DBRs), som vist i visningen zoome ind i eksemplet i figur 1. GaAs spacer mellem DBRs fungerer som en bølgeleder, hvor excitation strålen er begrænset af total interne reflection. DBRs også fungere som høj reflektivitet spejle for wavevectors, det er næsten normale at prøve flyet. Dette udgør en Fabry-Perot tilstand som QDs par når udsender fluorescens. Fabry-Perot tilstand skal være resonant med emission bølgelængde λ af QDs, som kræver GaAs spacer skal være et heltal multiplum af λ/n, hvor n er indekset for brydning af GaAs. For denne demonstration, er tykkelsen af GaAs spacer valgt at være 4λ/n, som er ca 1 µm, for at være i nærheden af diffraktion begrænset spot størrelse af den hændelse excitation stråle. En smallere spacer ville resultere i en lavere kobling effektivitet af excitation stråle i tilstanden bølgeleder.
Opsætningen af eksperimenterende er vist i figur 1. At maksimere kobling effektivitet, en asfærisk single-linse mål Eobj med numerisk blænde NA = 0,5 og brændvidde på 8 mm er valgt at fokusere excitation stråle ind kløvet over for prøven. Funktionen af de keplerske kikkert (sammensat af linse par E1 og E2) i stien excitation er todelt: (1) at fylde blænde af excitation mål Eobj så excitation strålen er stramt fokuseret for bedre tilstand-matching til bølgeleder (i denne erkendelse kollimeres lysbundtets diameter er 2.5 mm), og (2) at give tre grader af frihed til at manøvrere omdrejningspunktet for excitation stråle på prøven kløvet overflade. Linse E1 er monteret på en X-Y translationel mount, der giver to grader af frihed til at flytte excitation stedet frit i flyet af kløvet prøve ansigt. Linse E2 er monteret på en ikke-roterende zoom boliger som giver frihed til at vælge dybden af omdrejningspunktet i prøven. Disse tre grader af frihed tillader os at optimere resonant excitation af en enkelt QD uden at kræve bevægelse af prøven selv.
I stien fluorescens samling bruges en lignende linse konfiguration (Lobj, L1 og L2) til at tillade registrering af fluorescens fra forskellige dele af prøven. Lyset fra prøven er fokuseret af en af to rør linserne på enten en IR-følsomme kamera (Lcam) eller indgangen spalten af spectrometer (Lspec). Bevægelse af L1 langs z-aksen justerer fokus i billedet, og laterale oversættelse af L2 forårsager billede til at scanne hele flyet af prøven. Brændvidder af L1 og L2 er lige så deres forstørrelse er enhed. Dette er gjort for at maksimere området L2 kan oversættes før vignettering opstår.
For at lette justering og placering af en QD, iblandes en hjem-bygget illuminator baseret på Kohler belysning setup, som vist i figur 1. Formålet med Kohler belysning er at levere ensartede belysning til prøven og sikre, at en image af belysning lyskilden er ikke synlige i prøven billede. Linse konfigurationer af både illuminator og stien samling er omhyggeligt designet til at adskille de konjugerede billede fly af prøven og lyskilden. Hver linse i stien samling er adskilt fra sine naboer med summen af deres brændvidder. Dette sikrer, at uanset hvor prøven billede er i fokus – som på sensoren af kamera-lyskilde billedet er helt svækkede. Ligeledes, hvor lyskilden billedet er i fokus – som på tilbage brændplanet af målet – prøve billede er helt område. Lyskilden er en kommerciel light emitting diode (LED) udsender på 940 nm. Blænde membran giver mulighed for justering af belysning intensitet, og feltblændet bestemmer synsfelt skal oplyses. Nøglerne til at realisere ensartet belysning er at indstille afstanden mellem linse K4 og L2 skal summen af brændvidder af de to objektiver, og for at sikre, at blænde af Lobj er ikke overfyldt af belysningen. I denne protokol bruges at belysningen også til at optimere afstanden mellem Lobj og prøven.
Mål Lobj og begge rør objektiv giver en forstørrelse på 20 x på kameraet eller spektrometeret. Linse par L3 og L4 mellem Lobj og Lspec danner en anden keplerske kikkert, der giver en ekstra 4 x forstørrelse til billedet på afgift - sammen enhed (CCD) i spektrometeret. Tilsætning af linser L3 og L4 resultater i en total forstørrelse af 80 x, som er nødvendige til rumligt skelne fluorescens fra nærliggende QDs. L3 og L4 er monteret på flipping mounts til at lette skift af forstørrelse fordi 20 x forstørrelse giver en større synsfelt på prøve.
For at overlappe synsfelt samling stien med stien af excitation stråle gennem bølgeleder, er emission fra kontinuum af quantum dot befugtning lag nyttigt. Man kan bestemme emission boelgelaengden befugtning lag ved at måle emission spektrum af prøven under ovenfor band-gap excitation. For vores eksempel, fugte lag emission forekommer på ca 880 nm ved 4.2 K. Ved at koble en cw laserstråle på 880 nm i bølgeleder af prøven, kan man iagttage en stribe mønster dannet af PL fra befugtning lag, som er vist i den medfølgende video. Streak afslører stien formering af excitation-lyset, der har været koblet ind i bølgeleder. Tilstedeværelsen af denne stribe, kombineret med evnen til at billede overfladen af stikprøven gør justering ligetil.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
forsigtighed: Vær opmærksom på de mulige farer af laser spredning under justeringen. Bære ordentlig beskyttelsesbriller for beskyttelse. For at lette justeringsprocessen, er en infrarød viewer (IR-viewer) nødvendige. En IR-følsomme fluorescerende kortet er også nyttigt, men ikke nødvendigt.
1. Prøvetilberedning
- Brug en diamant scribe at gøre en minimal ridser på kanten af oversiden af stikprøven på den ønskede placering af kløver. Bruge to par flade-ended pincet til at afholde prøven på begge sider af bunden. Anvende en passiv-roterende drejningsmoment med pincet og prøven vil spaltes.
Bemærk: En lang ridse er unødvendigt at fremme holde, og det vil sandsynligvis skære gennem laget bølgeleder umuliggør lys kobling. Kløvet ansigtet er fine nok, at enhver touch på dens overflade kan beskadige bølgeleder ansigt. - Lægger kløvet prøve stykke på en kobber prøve tallerken ved hjælp af termisk ledende sølv maling eller sølv epoxy.
Bemærk: Kløvet ansigtet skal være flugter med kanten af monteringspladen så at excitation laser vil ramme prøve ansigt uden indblanding. - Montere den kobber plade i kryostaterne, således at både kløvet ansigtet og prøveoverfladen er optisk tilgængelige gennem vinduerne kryostaten.
2. Justering af Resonant Excitation stien
Bemærk: for at maksimere kobling effektivitet i bølgeleder, profil af hændelse excitation bom har at blive matchet med de en imaginær baglæns formerings beam afslutter den bølgeleder.
- Grove justering af excitation laserstråle til prøven kløvet overflade.
- Bruger optisk fiber kobling FC0 frihedsgrader og spejl M0 direkte excitation stråle ind kløvet over for prøven før excitation linser er installeret.
- Niveau excitation strålen vandret både med hensyn til den optiske tabel og med hensyn til flyet prøvens.
- Installation af excitation mål E obj
- sætte asfærisk linse E obj i en translationel mount med tre grader af translationel frihed. Center E obj på laser og indstille højden af E obj at være det samme som centrum for prøven.
- Oprettet en hvidbog skærm bag prøve langs stien excitation. Bruge en IR-fremviser til at observere et lyspunkt på papir på grund af laser lyset passerer sample.
- Skub E obj mod prøven langsomt indtil en klar silhuet billede af prøven kan ses på papiret. Justere den højde og lateral position E obj centrere silhuet på midten af den lyse plet.
- Holde glidende E obj mod prøven langsomt og silhuet billede på skærmen oplever en forstørrelse. I mellemtiden, justere sideleje af E obj (venstre/højre) til at kompensere den horisontale forskydning af silhuet billede.
Bemærk: Under den langsomme sats af E obj til prøven, vil diffraktion frynser begynder at dukke op på et tidspunkt. Dette giver et nyt referencepunkt for at sætte den fokuserede spot på overflade lag af stikprøven. - Holde glidende E obj mod prøven langsomt. På hvert sted af E obj, øge Skift E obj højre fringe afstand indtil der er kun én fringe synlig hen til kigge efter frynser på skærmen.
Bemærk: Der vil være to grupper af frynser, en til venstre og en til højre for prøveoverfladen. - Find skub E obj Eobj på en position, der minimerer antallet af frynser synlige.
- Justering af teleskop linser E1 og E2
- indsætter excitation stien centreret på laserstrålen linser E1 og E2. Position E2 adskilt fra E obj med summen af deres brændvidder. Indstille adskillelse mellem E1 og E2 være summen af deres brændvidder, fx, f 1 + f 2 = 150 mm.
- iagttage silhuet og diffraktion mønstret på papiret med en IR-viewer. Justere højden på E1 til centrum silhuet på midten af lyse laser belysningsstyrke spot.
- Skub E2 mod eller væk fra E1 mens du justerer sideleje af E1. Sikker E1 og E2 på positioner, både frynse grupper enten forsvinde eller vise et minimum antal frynser i Se.
- indsætte en lodret orienteret polarisator POL før E1, og centrere det excitation beam.
Bemærk: nogle polarisatorerne har en lille kile vinkel, hvor sagen excitation stråle vil opleve en kantede afvigelse. Bruge E1 og E2 til at opveje denne afvigelse.
3. Justering af fotoluminescens samling stien
Bemærk: ydeevne af imaging systemet bygget i stien samling bestemmes for det meste af præcisionen af placeringen af L obj på grund af sin korte brændvidde ( f obj = 10 mm, NA = 0,55). To generelle trin er involveret i justeringen af L obj: grove justering ved hjælp af en HeNe laser, og fint tweaking af ved hjælp af belysningen og bulk exciton emission af GaAs. Disse justering trin udføres med prøve ved stuetemperatur.
- Justering af ovenstående band-gap (HeNe) excitation stien og installation af kameraet:
- par en ovenfor band-gap laserstråle (HeNe) i en single-mode fiber.
- Direkte output stråle fra fiber kollimator FC1 på prøve via et spejl M3.
- Tilt FC1 vandret til centrum laser spot på prøve ca 1 mm fra kløvet kanten. Vippe M3 vandret for at flytte den tilbage afspejling af laserstråle til at være lige over eller under det indfaldende strålebundt. Gentag denne proces flere gange indtil opfylder begge kriterier.
- Tilt FC1 og M3 lodret til niveau HeNe bjælken med hensyn til optisk tabel og holde det rettet på prøven.
- Bruge IR-fremviseren til at finde både resonant laser og HeNe laser steder på prøve. Kontroller, at HeNe laser stedet ligger på samme højde som resonant laser spot. Hvis ikke, brug FC1 og M3 til at matche beam højder samtidig holde HeNe beam niveau med tabellen.
- Indsætte ikke-polariserende beam splitter kuben (90:10), NPBS, i HeNe sti. Centrere kuben i det indfaldende strålebundt HeNe.
- Find to bjælker på beam splitter output til samling sti, en fra refleksion fra prøven, og en fra interne overvejelser inden for kuben.
- Rotere kuben ved en lille vinkel (~ 5 grader), således at de to bjælker kan let adskilles ved afgangen. Lyset reflekteres fra prøveoverfladen kan bruges som en grov guide til at justere kameraet.
Bemærk: Retningen den internt reflekterede lysstråle vil ikke ændre når kuben drejning om den lodrette akse. - Niveau terning med hensyn til den optiske tabLe ved at sikre HeNe strålen svarende til de interne overvejelser inde i kuben er på samme højde som den indgående beam.
- Læg en IR-følsomme kamera i bane i ryggen afspejles HeNe stråle. Bruge en tube linse L cam med en brændvidde på 200 mm for at fokusere eksempelbillede på kameraet.
Bemærk: Et hjem-bygget tube system er brugt til at huse linse L cam, som vist i figur 1, som forhindrer omstrejfende rumbelysning at blive opdaget af kameraet. - Oprettet en 800 nm long-pass filter, F1, foran L cam til at bortfiltrere HeNe lys, som giver mulighed for observation af PL fra prøven med kameraet.
- Installation og optimering af placeringen af linse L obj
- sætte asfærisk linse L obj i en translationel mount med tre grader af translationel frihed. Center L obj på HeNe laser og indstille adskillelse fra prøven skal brændvidde, f obj = 10 mm.
- Sæt op linse parre L1 og L2 (f 1 = f 2 = 50 mm) ved hjælp af en X-Y translationel mount hvor ene er fast, og anden siden er løsøre i laterale flyet styres af mikrometer.
Bemærk: Linsen L2 går ind i løsøre side af bjerget. L1 er i besiddelse af en linse tube og knyttet til den faste side af bjerget. Tube system giver frihed til at justere afstanden mellem de to linser ved at skrue ind/ud objektivet røret holde L1 langs den optiske akse. - Indstille afstanden mellem de to linser til at være 100 mm. sæt L2 i centrum af mount ved at justere mikrometer.
- Indsætter HeNe stien mellem NPBS og kryostaterne L1 og L2 linse combo. Angiv afstanden mellem L1 og L obj skal f obj + f 1. Centrere L1 og L2 på hændelsen HeNe lys.
- Indsætte illuminator og halvgennemsigtigt i samling stien som vist i figur 1. Angiv afstanden mellem linse K4 og L2 skal summen af deres brændvidder.
- Center belysning stråle på L2 ved at justere vinklen på illuminator.
- Justere vinklen på halvgennemsigtigt til center bagsiden afspejles belysning lys synlige i kamerabilledet til PL spot forårsaget af HeNe excitation.
Bemærk: Med henblik på justering, kan man lukke lysfeltsblænden for at finde midt i det belyste område. - Ved hjælp af kun illuminator lys, finde en overflade defekt eller støv på prøve ved at kigge på kameraet. Søg andre dele af prøven efter behov ved at flytte L2 lateralt.
- Lidt tryk L obj ind/ud langs den optiske akse at gøre kanten af defekt eller støv skarpeste.
- Skift L2 tilbage til midten af mount.
- Se den glade for HeNe PL spot på kameraet, og Flyt L obj vandret, så PL spot er 1-2 mm fra kløvet kanten af prøven.
Bemærk: For en afstand mindre end 1 mm, laser spredning fra kløvet kanten af prøven ville blive indsamlet af mål L obj. For en afstand langt fra kløvet ansigt, excitation strålen kan opleve dæmpning før nå QD, hvilket reducerer den maksimale excitation magt tilgængelige. - Skift L2 vandret till kløvet kanten af prøven er vist på kameraet under belysning.
- Langsomt Skift L obj vertikalt hen til kigge efter en lyse laser spot på kløvet kanten af prøven, som er forårsaget af spredning af resonant excitation stråle på prøven kløvet overflade.
- Niveau PL stedet forårsaget af HeNe excitation til lyse laser spot på kløvet kanten af prøven.
- Justering af HeNe excitation sti med hensyn til den nye placering af L obj .
Bemærk: For at maksimere kan scannes området og minimere vignettering, er det nødvendigt at re center excitation optik og excitation bom med hensyn til placeringen af L obj.- Fjern L1 og L2. Center excitation stråle på L obj samtidig med at bjælken er i prøven overflade normale køreretning.
- Center L2 på mount. Center både L1 og L2 på hændelse excitation stråle. Angiv afstanden mellem L1 og L obj være summen af de to brændvidder, dvs., f 1 + f obj.
- Flyt L cam sådan at det er centreret om reflekterede HeNe stråle. Flytte kameraet sådan at HeNe ophidset PL (brug en lang-pass filter) er centreret om billedet.
- Justere vinklen på illuminator og halvgennemsigtigt centrere belysning lys på L2 og på PL spot forårsaget af HeNe excitation.
- Justering af spejle M1 og M2.
Bemærk: En laser instrueret baglæns gennem spektrometeret vil lette justering.- Skærm HeNe-spændt PL fra prøven på kameraet. Centrere en iris (Iris A) på PL mellem halvgennemsigtigt og M1.
- Center linse L spec på den omvendte stråle og placere det et brændvidde f spec fra indgangen slids i spektrometeret.
- Sende den omvendte stråle fra spektrometeret til prøven ved reflekteres fra to spejle, M1 og M2.
- Oprette en anden iris (Iris B) mellem M2 og L spec og center det på den omvendte beam.
- Styre M2 at centrere omvendt stråle på Iris A. styre M1 til centrum PL på Iris B. Repeat denne proces flere gange indtil begge kriterier er opfyldt.
- Find midten af indgangen spaltede (30 μm bredde) af spektrometer på CCD ved overvågning af nul-ordre diffraktion lysets rum.
- Åbne indgangen slids i spektrometeret. Ved hjælp af en 800 nm lang pass filter, PL fra prøve i HeNe excitation kan observeres på CCD.
- Styre M1 til center dette sted ved indgangen spalteformede af spektrometret og i den midterste højde af CCD, og styre M2 for at centrere den omvendte stråle på Iris A. Gentag denne proces flere gange, indtil begge kriterier er udgangsfeltet
- Justering af linsen parre L3 og L4: Position L3 i stien PL samling på en placering, der er f 2 + f 3 væk fra linsen L2. Sted L4 i stien samling adskilt fra L3 af summen af deres brændvidder, f 3 + f 4. Justere sideleje af L4 til center PL spot på CCD.
4. Overlapning af PL samling sti for Resonant Excitation stien
- Cool ned prøven til 4.2 K. Med over-band excitation, bruge spektrometeret for at lokalisere emission boelgelaengden befugtning lag (typisk omkring 880 nm).
- Oprette en 800 nm long-pass filter F1 foran L cam for at blokere HeNe lys. Med hjælp fra den lysende light, Skift L2 vandret for at finde kløvet kanten af prøven på kameraet.
- Sæt side excitation bølgelængde er resonant med befugtning lag. Find en lyse spredning spot på kløvet kanten af prøven på kameraet.
- Overholde en " stribe mønster " af fotoluminescens på kameraet ved at justere sideleje af E1. Maksimere intensiteten af streak ved at flytte E1 lateralt.
Bemærk: Den " streak " er befugtning lag emission, hvilket indebærer at excitation strålen er koblet ind i bølgeleder prøvens. - Justere E1 lodret for at flytte streak overlapper med PL stedet forårsaget af HeNe excitation.
- Registrere intensiteten af befugtning lag PL. justere E2 i én retning, og derefter igen optimere placeringen af E1; igen registrere intensiteten af PL og sammenligne med den tidligere værdi.
- Hvis intensiteten er steget, Gentag justering af E2 i samme retning. Hvis intensiteten er faldet, derefter vende justering af E2. Gentag denne fremgangsmåde for at finde de optimale positioner for både E1 og E2.
5. Resonant Excitation af en enkelt Quantum Dot
< p class = "jove_content"> NB: Der findes to mulige tilgange til at realisere resonant excitation af en enkelt QD: (1) tune excitation hyppigheden af laser til at matche en specifik QD resonans; eller (2) Skan laser frekvens på tværs af resonans energierne af QD ensemble indtil resonans fluorescens fra en enkelt QD er observeret.- Metode (1) - målrettet excitation:
- sæt spektrometer til at overvåge den første-ordens diffraktion på midten af emission bølgelængde QD ensemble under ovenfor band-gap excitation. Åbne indgangen slids i spektrometeret.
- Justere magt over band excitation indtil en glødende baggrund vises på grund af magnetisering af kontinuum halen af befugtning lag stater. Lukker indgangen spalteformede til 30 μm.
- Skift L2 lateralt til at finde en egnet QD - for eksempel den klareste en i betragtning. Optage bølgelængden af QD λ QD målt i spektrometeret.
- Tune bølgelængde af resonant excitation laser til den samme værdi som λ QD.
Bemærk: Ofte spektrometeret kan afhente det svage signal om spredning af resonant excitation laser fra optikken. Hvis ikke direkte en split-off af excitation stråle i spektrometeret. - Maksimere QD ' s PL intensitet på på CCD af finjustering frekvens af excitation laser.
Bemærk: For nogle QDs, en lille mængde af HeNe lys for at tillade QD at resonantly begejstrede 10 , 31 , 32. Den krævede HeNe laser power er normalt så lav - et par hundrede nanowatts - der ingen fluorescens forårsaget udelukkende af denne HeNe beam kan påvises ved CCD. - Maksimere PL intensiteten af QD ved at justere højden og sideleje af linse E1 og linse E2 aksial position. I fællesskab optimere positioner af linser E1 og E2 at maksimere intensiteten af resonans fluorescens fra QD.
- Metode (2) - spektral søger:
- sæt spektrometer til at overvåge den første-ordens diffraktion på midten af emission bølgelængde QD ensemble. Åbne indgangen slids i spektrometeret.
- Tune hyppigheden af excitation laser energi række QD ensemble. Et resonantly spændt QD vises på CCD som en prik omgivet af par af luftige ringe. Vælge en QD, der er lyse.
- Maksimere PL intensiteten af finjustering bølgelængden af excitation laser.
- Maksimere PL intensiteten af prikken ved at justere højden og lateralt position af E1and linse E2 aksial position. I fællesskab optimere positioner af linser E1 og E2 at maksimere intensiteten af resonans fluorescens fra QD.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Figur 1 viser en bestemt erkendelse af det nødvendige udstyr til at udføre resonant excitation af en enkelt quantum dot. Andre erkendelser er mulige, men de kritiske komponenter er: en excitation sti til par til bølgeleder; en samling sti til at guide fluorescens til detektorer; en Konfokal excitation sti at ophidse langs stien samling; og en belysning stien til aktiverer billeddannelse af prøveoverfladen.
To repræsentative RPLE spektre er vist i figur 2. De er indsamlet fra en neutral QD [figur 2(a) og (b)] og en opladet QD [figur 2(c) og (d)]. De ladede QD nøjagtige afgift tilstand ikke kan bestemmes ved at undersøge spektret. For at opnå det bedste signal / støj-forhold, skal laser spredning holdes på et minimum. De længst til højre billeder i figur 2(a) og (c) vis spredning baggrunden når excitation laser er langt-forstemt fra resonans. Laser spredning er meget svagere end QD fluorescens, men for at illustrere de typiske mønstre af spredning, billederne er blevet forbedret af 284 og 23 gange, henholdsvis. Hvis disse billeder er stødt på i justeringen, indebærer det, at en stærk laser spredning er til stede. Flere årsager kan føre til dette resultat, såsom forskydning af kobling til bølgeleder, ridser i kløvet ansigtet af bølgeleder, et synsfelt for tæt kløvet kanten af prøven, osv. Detaljerede drøftelser på hvert punkt er fastsat i diskussion del af denne protokol.
Billedet af et resonantly spændt QD i en plane microcavity har typisk central disk med ringe omkring det som vist i figur 3. Dette mønster resultater fra kobling af QD til fly-bølge eigenmodes hulrum, hvis udbredelse retninger er bølgelængde afhængige33. Således fremgår fluorescens af en enkelt bølgelængde af hulrum i en hule kegle, hvis spids vinkel bestemmes af bølgelængden af emission. Når dette lys er kollimeret af målet og fokuseret af tube linse, har billedet dannes ring-lignende struktur tydeligt i figur 2 og figur 3. Radier i ringe og disken vil blive bestemt af spids vinkel og dermed emission bølgelængde. Jo mindre emission bølgelængde, jo større spids vinkel, og jo mindre radier. Det mindste mulige spids vinkel er nul, hvilket betyder, at der er en lang bølgelængde cutoff for emissionen, der kan undslippe hulrummet. Den største mulige spids vinkel bestemmes af NA af objektive linse, hvilket betyder, at der er en kort bølgelængde cutoff for emission, som kan blive indsamlet af det optiske system. Et mål med en større NA- eller tilføjelse af en solid fordybelse linse - ville udvide denne lave ende af samling bandet til kortere bølgelængder. På den anden side kan ikke lang bølgelængde årets indsamling band ændres undtagen ved at ændre strukturen prøve. Figur 3 viser billeder af fluorescens fra QDs med forskellige emission bølgelængder spænder fra minimum til cutoff bølgelængde.
Figur 1. Skematisk af eksperimentet.
Resonant excitation af en enkelt QD er realiseret ved at koble en smal linewidth (1 MHz) cw laserstråle i bølgeleder af prøven, som skildret af den orange sti. Fotoluminescens af prøven er indsamlet fra Fabry-Perot-tilstand, efter den røde sti. En Helium-Neon (HeNe) laser giver ovenstående band-gap excitation confocally, efter den grønne sti. Et hjem-bygget illuminator giver ensartet belysning af prøveoverfladen med 940 nm lys, som skildret af den gule kurve. Bemærk, at skematiske ikke er til skala. FC: fiber kobling; Annonce: blænde mellemgulvet; FD: lysfeltsblænden; POL: polarisator; F: long-pass filter. NPBS: ikke-polariserende beam splitter kube. DBR: distribueret Bragg reflektor; CCD: charge - sammen enhed; LED: lysdiode. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 2. Resonans fluorescens af en enkelt quantum dot.
(a) billeder af fluorescens af en neutral quantum prik på forskellige detunings, angivet i lineære frekvens på toppen af hvert billede. Nul stemning svarer til 927.8597 nm. (b) RPLE spektrum af den samme neutrale QD, ved at integrere PL intensiteten i et cirkulært med en diameter på 8 pixel omkring midten. (c) billeder af fluorescens af en opladet QD på forskellige detunings, angivet i lineære frekvens i bunden af hvert billede. Nul stemning svarer til 927.653 nm. (d) RPLE spektrum af samme opkrævet QD, ved at integrere PL intensiteten i et cirkulære område med en diameter på 12 pixel omkring midten. e anden-ordens korrelation måling af den neutrale QD i litra a under resonant excitation på lav-energi peak. Højre-mest rammer i (a) og (c) er langt-forstemt excitation billeder, med intensiteten ganget med 284 og 23, henholdsvis for at vise lavt laser spredning baggrund. Bemærk, at farven skala for (a) og (c) er forskellige, men delt blandt de enkelte sub-plots. Den normaliserede RPLE intensitet i (b) og (d) er skildret af orange prikker, mens blå firkanter viser de data, der svarer til de billeder, der vises i (a) og (b), henholdsvis. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 3. Resonans fluorescens fra otte forskellige prikker på forskellige bølgelængder i tilstanden hulrum.
Resonans-bølgelængde er angivet øverst på hvert billede. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
De kritiske trin i protokollen er: mode-matching og justering af excitation bom til bølgeleder tilstand; og korrekt justering og fokusering af samling optik. De mest vanskelige dele af disse trin er den første tilpasning; optimere kobling af en allerede tilpasset opsætning er relativt ligetil. Overlappende samling og excitation områder er et skridt, der er enkel med evnen til at image prøve på kameraet, men er meget svært uden denne evne. For at have høj kvalitet billeddannelse, er ordentlig Kohler belysning kritisk. Emnet af Kohler belysning er omfattet af denne protokol, men er et velkendt begreb i mikroskopi og er diskuteret i den publicerede litteratur34,35.
Linse brændvidder bemærkede her er typisk, men ikke påkrævet. Forskellige kryostater og andre faktorer kan pålægge yderligere eller særlige krav på arrangementet optik. I sådanne tilfælde korrekt valg af linse brændvidder under design er nøglen til at opfylde kravene i mode-matching i excitation sti og Kohler belysning i stien samling. Kohler belysning vil være tilfreds, hvis linser er adskilt af summen af deres brændvidder. Ordentlig tilstand-matching i bølgeleder kræver så høj en NA som muligt, hvilket betyder, at strålen skal fylde blænde af Eobj. Målet sidder i en hjemmelavet svalehale jernbane XYZ mount, der er løsøre kun ved stuetemperatur, fordi den er placeret inde i kode plads af kryostaterne. Denne tæt til prøve holdning tillader brug af en stor NA linse samtidig minimere det termiske variation i linse mounts, hvilket øger mekanisk stabilitet. Målene er i dette tilfælde asfæriske singlet linser på grund af pladsproblemer. Hvis der er mere plads, kunne kommercielle multi linsen mål bruges i stedet til at forbedre billeddiagnostiske kvalitet, NA og forstørrelse. Opsætningen af eksperimenterende kunne udvides til også for at tillade Konfokal resonant eller nær resonant excitation af erstatter M3 med dichroic spejl og lede en excitation stråle gennem både den dichroic og stråledeler NPBS.
Hvis laser baggrund er for stærk, er dårlig kobling af excitation stråle i bølgeleder en mulig årsag. Koblingen kan reduceres ved ruhed, ridser eller forurening i kløvet ansigtet på grund af forkert håndtering. Ansigtet, der vil blive koblet til må ikke blive rørt ved noget. Det er muligt, men vanskelige at rengøre kløvet over for kontaminering, men ruhed og ridser er permanente. Hvis overflade kvalitet er et problem, et andet sted i kløvet ansigtet kan blive retsforfulgt, men en frisk cleave kan være nødvendigt. Stærk laser spredning baggrunden kan også være forårsaget af den afkoblede del af excitation lys spredning fra støv på overfladen af prøven. En anden mulighed er, at synsfeltet er for tæt på kanten af prøven og lysspredning fra kanten er indtaste stien samling. Endelig kan det være at laser power er bare alt for høj. Excitation laser power er typisk i området 0,5-10 µW målt på wattmeteret vist i figur 1. Bortset fra at reducere kilder til laser spredning, kan spredning være filtreret ud ved at tilføje en vandret polarisator i stien samling. Men for at se QD fluorescens i denne situation kræver en QD hvis dipolemoment ikke er justeret i lodret retning.
Excitation polarisering er begrænset til kun ét valg; i dette tilfælde er det lodret polarisering. Dette er på grund af tre begrænsninger. Først, formering retning af excitation strålen er begrænset skal i prøve flyet. For det andet skal polariseringen være vinkelret på formering retning. For det tredje QD dipol øjeblikke ligge i stikprøven flyet. Hvis, som i dette tilfælde forsaetter excitation stråle vandret, så det eneste valg af polarisering, der kan vække QDs er lodret. Derimod har påvisning polarisering ingen betingelser på det fordi undertrykkelsen af laser spredning opnås hovedsagelig ved indeslutning af laser inden for bølgeleder mode11. En anden begrænsning er, at denne magnetisering ordning kræver, at en bølgeleder at guide lys til quantum dot, en struktur, der ikke kan være muligt for alle prøver. Sammenlign dette med den mørke-felt Konfokal excitation teknik1, som bruger krydsede polarisatorer for at undertrykke laser spredning. I så fald excitation kan bruge vilkårlige polarisering, men påvisning polarisering skal være ortogonale.
Enkelt quantum dots under resonant excitation har vist sig for at være fremragende single photon kilder med høj lysstyrke, smalle linewidth og høj indistinguishability36. Denne protokol giver en realistisk tilgang for at udnytte disse ekstraordinære egenskaber af selvsamlede QD systemet til forskellige applikationer, såsom quantum oplysninger og lineær optisk kvantecomputere. Derudover fotoner viklet ind med enten en anden foton eller en elektron spin vil kræve indsamling uden hensyn til polarisering, som er en funktion af denne metode.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
Forfatterne har ikke noget at oplyse.
Acknowledgments
Forfatterne vil gerne anerkende Glenn S. Solomon giver prøven. Dette arbejde blev støttet af National Science Foundation (DMR-1452840).
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Tunable external cavity diode laser | Toptica Photonics | DL-Pro | |
| Closed-cycle cryostat | Montana Instruments | Cryostation | |
| Spectrometer, 750 mm focal length | Princeton Instruments | SpectraPro 2750 | |
| Thermoelectrically cooled charge-coupled device | Princeton Instruments | Pixis 100BR-eXcelon | |
| HeNe laser | JDSU | 1125P | |
| Infrared sensitive camera | Sony | NEX-5TL | IR blocking filter removed |
| Power meter and detector | Newport | 1918-C, 918D-IR-OD3 | |
| Adjustable aspheric fiber collimator | Thorlabs | CFC-8X-A | |
| Air-Spaced Doublet Collimator | Thorlabs | F810APC-842 | |
| Protected Silver Mirrors x 5 | Thorlabs | PF10-03-P01 | |
| Flip mounts x 2 | Thorlabs | FM90 | |
| Aspheric condenser lens, f = 20 mm; K1 | Thorlabs | ACL2520-B | |
| Best form spherical lens, f = 50 mm; E2, L1, L2, K2 | Thorlabs | LBF254-050-B | |
| Best form spherical lens, f = 100 mm; E1, L4, K3, K4 | Thorlabs | LBF254-100-B | |
| Best form spherical lens, f = 200 mm; Lspec, Lcam | Thorlabs | LBF254-200-B | |
| Plano-convex lens, f = 400 mm; L3 | Thorlabs | LA1172-B | |
| Molded glass aspheric lens, f = 8 mm; Eobj | Thorlabs | C240TME-B | |
| Precision asphere, f = 10 mm; Lobj | Thorlabs | AL1210-B | |
| Longpass Filters, 800 nm, x2 | Thorlabs | FEL0800 | |
| Non-polarizing beam splitter cube (NPBS) | Thorlabs | BS029 | |
| Pellicle beam splitter | Thorlabs | BP108 | |
| Polarizer | Thorlabs | LPNIRE100-B | |
| Light emitting diode, 940 nm | Thorlabs | M940D2 |
References
- Kuhlmann, A. V., et al. A dark-field microscope for background-free detection of resonance fluorescence from single semiconductor quantum dots operating in a set-and-forget mode. Rev. Sci. Instrum. 84 (7), 073905 (2013).
- Vamivakas, N. A., Zhao, Y., Lu, C. -Y., Atatüre, M. Spin-resolved quantum-dot resonance fluorescence. Nat. Phys. 5 (3), 198-202 (2009).
- Vamivakas, A. N., et al. Observation of spin-dependent quantum jumps via quantum dot resonance fluorescence. Nature. 467 (7313), 297-300 (2010).
- Houel, J., et al. Probing Single-Charge Fluctuations at a GaAs/AlAs Interface Using Laser Spectroscopy on a Nearby InGaAs Quantum Dot. Phys. Rev. Lett. 108 (10), 107401 (2012).
- Gao, W. B., Fallahi, P., Togan, E., Miguel-Sanchez, J., Imamoglu, A. Observation of entanglement between a quantum dot spin and a single photon. Nature. 491 (7424), 426-430 (2012).
- Muller, A., et al. Resonance Fluorescence from a Coherently Driven Semiconductor Quantum Dot in a Cavity. Phys. Rev. Lett. 99 (18), 187402 (2007).
- Flagg, E. B., et al. Resonantly driven coherent oscillations in a solid-state quantum emitter. Nat. Phys. 5 (3), 203-207 (2009).
- Konthasinghe, K., et al. Coherent versus incoherent light scattering from a quantum dot. Phys. Rev. B. 85 (23), 235315 (2012).
- Peiris, M., Konthasinghe, K., Yu, Y., Niu, Z. C., Muller, A. Bichromatic resonant light scattering from a quantum dot. Phys. Rev. B. 89 (15), 155305 (2014).
- Chen, D., Lander, G. R., Krowpman, K. S., Solomon, G. S., Flagg, E. B. Characterization of the local charge environment of a single quantum dot via resonance fluorescence. Phys. Rev. B. 93 (11), 115307 (2016).
- Chen, D., Lander, G. R., Solomon, G. S., Flagg, E. B. Polarization-Dependent Interference of Coherent Scattering from Orthogonal Dipole Moments of a Resonantly Excited Quantum Dot. Phys. Rev. Lett. 118 (3), 037401 (2017).
- Ge, R. -C., et al. Mollow quintuplets from coherently excited quantum dots. Opt. Lett. 38 (10), 1691 (2013).
- Proux, R., Maragkou, M., Baudin, E., Voisin, C., Roussignol, P., Diederichs, C. Measuring the Photon Coalescence Time Window in the Continuous-Wave Regime for Resonantly Driven Semiconductor Quantum Dots. Phys. Rev. Lett. 114 (6), 067401 (2015).
- Robertson, J., et al. Polarization-resolved resonant fluorescence of a single semiconductor quantum dot. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 251118 (2012).
- De Greve, K., et al. Quantum-dot spin-photon entanglement via frequency downconversion to telecom wavelength. Nature. 491 (7424), 421-425 (2012).
- Schaibley, J. R., et al. Demonstration of Quantum Entanglement between a Single Electron Spin Confined to an InAs Quantum Dot and a Photon. Phys. Rev. Lett. 110 (16), 167401 (2013).
- Gerardot, B. D., et al. Dressed excitonic states and quantum interference in a three-level quantum dot ladder system. New J. Phys. 11 (1), 013028 (2009).
- Hargart, F., et al. Cavity-enhanced simultaneous dressing of quantum dot exciton and biexciton states. Phys. Rev. B. 93 (11), 115308 (2016).
- Jundt, G., Robledo, L., Högele, A., Falt, S., Imamoglu, A. Observation of dressed excitonic states in a single quantum dot. Arxiv preprint cond-mat/0711.4205v1. , Available from: http://arxiv.org/PS_cache/arxiv/pdf/0711/0711.4205v1.pdf (2007).
- Kim, H., Shen, T. C., Roy-Choudhury, K., Solomon, G. S., Waks, E. Resonant Interactions between a Mollow Triplet Sideband and a Strongly Coupled Cavity. Phys. Rev. Lett. 113 (2), 027403 (2014).
- Unsleber, S., et al. Observation of resonance fluorescence and the Mollow triplet from a coherently driven site-controlled quantum dot. Optica. 2 (12), 1072 (2015).
- Xu, X., et al. Coherent Optical Spectroscopy of a Strongly Driven Quantum Dot. Science. 317 (5840), 929-932 (2007).
- Muller, A., Fang, W., Lawall, J., Solomon, G. S. Emission Spectrum of a Dressed Exciton-Biexciton Complex in a Semiconductor Quantum Dot. Phys. Rev. Lett. 101 (2), 027401 (2008).
- Roy-Choudhury, K., Hughes, S. Quantum theory of the emission spectrum from quantum dots coupled to structured photonic reservoirs and acoustic phonons. Phys. Rev. B. 92 (20), 205406 (2015).
- Ulhaq, A., Weiler, S., Ulrich, S. M., Roßbach, R., Jetter, M., Michler, P. Cascaded single-photon emission from the Mollow triplet sidebands of a quantum dot. Nat. Photonics. 6 (4), 238-242 (2012).
- Ulrich, S. M., et al. Dephasing of Triplet-Sideband Optical Emission of a Resonantly Driven InAs/GaAs Quantum Dot inside a Microcavity. Phys. Rev. Lett. 106 (24), 247402 (2011).
- Atature, M., Dreiser, J., Badolato, A., Hogele, A., Karrai, K., Imamoglu, A. Quantum-dot spin-state preparation with near-unity fidelity. Science. 312 (5773), 551-553 (2006).
- Kroner, M., et al. Resonant two-color high-resolution spectroscopy of a negatively charged exciton in a self-assembled quantum dot. Phys. Rev. B. 78 (7), 075429 (2008).
- Press, D., Ladd, T. D., Zhang, B., Yamamoto, Y. Complete quantum control of a single quantum dot spin using ultrafast optical pulses. Nature. 456 (7219), 218-221 (2008).
- Sun, S., Waks, E. Single-shot optical readout of a quantum bit using cavity quantum electrodynamics. Physical Review A. 94 (1), 012307 (2016).
- Metcalfe, M., Solomon, G. S., Lawall, J. Heterodyne measurement of resonant elastic scattering from epitaxial quantum dots. Appl. Phys. Lett. 102 (23), 231114 (2013).
- Nguyen, H. S., et al. Optically Gated Resonant Emission of Single Quantum Dots. Phys. Rev. Lett. 108 (5), 057401 (2012).
- Benisty, H., De Neve, H., Weisbuch, C. Impact of planar microcavity effects on light extraction-Part I: basic concepts and analytical trends. IEEE J. Quantum Elect. 34 (9), 1612-1631 (1998).
- Köhler, A. Ein neues Beleuchtungsverfahren für mikrophotographische Zwecke. Zeitschrift für wissenschaftliche Mikroskopie und für Mikroskopische Technik. 10 (4), 433-440 (1893).
- Köhler, A. New method of illumination for photomicrographical purposes. Journal Royal Microscopical Society (Great Britain). 14, 261-262 (1894).
- He, Y. -M., et al. On-demand semiconductor single-photon source with near-unity indistinguishability. Nat. Nanotechnol. 8 (3), 213-217 (2013).
