Summary
미리 입금된 전이 금속 sulfurization를 통해 큰 지역 및 수직 2D 크리스탈 이종 구조 날조 될 수 있다. 영화 전송 및 장치 제조 절차는 또한이 보고서에 설명 했다.
Abstract
우리는 몰 리브 덴 (Mo), 텅스텐 (W), 큰 지역 등 전이 금속 필름의 sulfurization를 통해 그를 증명 하 고 전이 금속 dichalcogenides (TMDs) MoS2 를 균일 고 WS2 사파이어 기판에 준비 될 수 있다. 금속 필름 두께 조절 하 여 좋은 레이어 번호 제어 TMDs의 단일 계층까지이 성장 기술을 사용 하 여 얻어질 수 있다. 유황 결핍 상태 하에서 sulfurized 모 영화에서 얻은 결과 바탕으로, (a) 평면 MoS2 성장 및 (b) sulfurization 절차 동안 관찰 모 산화물 분리의 두 가지 메커니즘이 있습니다. 배경 황 이면 충분 한 평면 TMD 성장 sulfurization 절차 후 균일 한 MoS2 영화 귀 착될 것 이다 지배적인 성장 메커니즘입니다. 배경 유황 결핍 이면 모 산화물 분리 sulfurization 절차의 초기 단계에서 지배적인 성장 메커니즘을 될 것입니다. 이 경우에, 모 산화 클러스터 몇 레이어 MoS2 로 덮여와 함께 샘플 얻어질 것입니다. 후 순차적 모 증 착/sulfurization 및 W 증 착/sulfurization 절차, 수직 WS2/MoS2 이종 구조가 성장 기술을 사용 하 여 설정 됩니다. 라만 봉우리에 해당 하는 WS2 와 모스2, 각각, 그리고 개별 2D 자료의 합계와 이종 구조 동일한 레이어 수 수직 2D 크리스탈의 성공적인 설립을 확인 했습니다. hetero-구조입니다. WS2미리 패턴된 소스/드레인 전극으로 SiO2/Si 기판에 /MoS2 필름을 전송 후 하단-게이트 트랜지스터 조작입니다. 만 모스2 채널 트랜지스터와 비교, WS2/MoS2 hetero-구조 장치의 더 높은 드레인 전류는 전시는 2D 크리스탈 hetero-구조, 우수한 장치 도입 성능을 얻을 수 있습니다. 결과 2 차원 결정의 실용적인 응용 프로그램에 대 한이 성장 기술의 잠재력을 계시 했다.
Introduction
2D 크리스탈 필름을 얻기 위해 가장 일반적인 방법 중 하나는 기계적인 벗겨짐 대량 자료1,2,3,,45에서 사용 하는. 2D 크리스탈 필름 높은 결정 질은이 메서드를 사용 하 여 쉽게 얻을 수, 비록 확장 가능한 2D 크리스탈 필름 실용적인 응용 프로그램에 대 한 불리는이 방법을 통해 사용할 수 없습니다. 그것은 화학 기상 증 착 (CVD)에 사용 하 여, 큰 지역 및 균일 한 2D 크리스탈 영화 될 수 있는 준비 된6,7,,89이전 간행물에서 증명 되었습니다. 사파이어 기판 및 레이어 수 제어 MoS2 영화 같은 성장 주기를 반복 하 여 준비에 그래 핀의 직접 성장은 또한 시연 CVD 성장 기술이10,11. 1 개의 최근 간행물에서 비행기에서 WSe2/MoS2 이종 구조 조각도는 CVD 성장 기술이12를 사용 하 여 조작. CVD 성장 기술이 제공 하는 확장 가능한 2D 크리스탈 영화 약속 이지만,이 성장 기술의 주요 단점은 다른 선구자는 다른 2 차원 결정에 대 한 위치입니다. 성장 조건이 다른 2D 결정 사이 다. 이 경우에, 성장 절차 2D 크리스탈 hetero-구조에 대 한 수요가 성장 하는 때 더 복잡 하 게 될 것입니다.
CVD 성장 기술에 비해, 미리 입금된 전이 금속 필름의 sulfurization TMDs13,14와 유사 하지만 훨씬 간단 성장 접근을 제공 했습니다. 성장 절차 포함 하므로 금속 증 착 및 다음 sulfurization 절차, 동일한 성장 절차를 통해 다른 TMDs 성장 가능 하다. 다른 한편으로, 2 차원 결정의 레이어 숫자 제어 사전 입금된 전이 금속 두께 변경 하 여 또한 달성 될 수 있습니다. 이 경우 단일 계층까지 성장 최적화 및 레이어 번호 제어는 다른 TMDs. 필요한 성장 메커니즘을 이해 또한 매우 복잡 한 TMD hetero-구조가이 메서드를 사용 하 여의 설립에 대 한 중요 하다.
이 종이, MoS2 와 WS2 에서 영화는 sulfurization 프로시저 다음 금속 증 착의 비슷한 성장 과정을 준비 하 고 있다. 모 영화 황 충분 하 고 부족 한 조건에서의 sulfurization에서 얻은 결과 함께 두 개의 성장 메커니즘은 sulfurization 절차15동안 관찰 됩니다. 황 충분 한 조건 하에서 균일 하 고 레이어 번호 제어 MoS2 영화 sulfurization 절차 후 얻을 수 있습니다. 샘플 유황 결핍 상태 하에서 sulfurized는, 배경 황 모 산화물 분리 및 합체 초기 성장 단계에서 지배적인 기계 장치가 있을 것입니다 그런 완전 한 MoS2 필름을 형성 하기에 충분 한지 않습니다. MoS2 의 몇 층에 의해 덮여 모 산화 클러스터와 샘플 sulfurization 절차15후 얻을 수 것입니다. 순차적 금속 증 착 및 다음 sulfurization 프로시저를 통해 WS2/MoS2 수직 hetero-구조 단일 레이어 아래 레이어 번호 제어와15,16준비 될 수 있습니다. 이 기술을 사용 하 여, 샘플 4 개 지역으로 단일 사파이어 기판에 얻어진 다: (I) 사파이어 기판, (II) 독립 실행형 모스2, (III) WS2/MoS2 이종 구조, 및 (IV) 독립형 WS217 빈 . 결과 성장 기술 수직 2D 크리스탈 이종 구조의 설립에 대 한 유리의 선택적 성장 수 보여줍니다. 2D 크리스탈 이종 구조의 향상 된 장치 공연 2 차원 결정을 위해 실용적인 응용 프로그램을 향한 첫 번째 단계를 표시 합니다.
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Protocol
1. 개별 2D 자료 (MoS2 와 WS2)의 성장
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RF 스퍼터 링 시스템을 사용 하 여 전이 금속 증 착
- 깨끗 한 2 x 2 cm2 사파이어 기판 샘플 홀더 전이 금속 증 착을 위한 스퍼터 링 시스템의 대상으로 광택 측면에 배치 됩니다. 사파이어 기판은 사파이어의 높은 온도 원자 평면 표면에 화학 안정성 때문에 선택 됩니다.
- 확산 펌프에 의해 다음 기계적인 펌프를 사용 하 여 순차적으로 3 x 10-6 torr에 스퍼터 링 챔버를 펌프.
- 스퍼터 링 시스템에 Ar 가스를 주입 하 고 40 mL/min 유량 컨트롤러 (MFC)를 사용 하 여 가스 흐름 유지.
- 수동 압력 제어 밸브를 사용 하 여 5 x 10-2 torr에 약 실 압력을 유지 하 고 Ar 플라즈마 점화. W. 40에서 출력을 유지
- 수동 휠 각도 포 펫 밸브를 사용 하 여 5 x 10-3 torr에 약 실 압력을 감소.
- 수동으로 사파이어 기판 및 2 인치 금속 대상 사이의 셔터를 열고 금속 증 착을 시작 합니다. 증 착 절차 동안 스퍼터 링 파워에서 계속 40 W Mo와 w. 배경 압력 40 mL/min Ar 가스 흐름 5 × 10-3 torr에서 유지 됩니다.
- 다른 두께와 전이 금속 필름을 예금 하는 스퍼터 링 시간을 제어 합니다. 얇은 금속 두께 때문 번 스퍼터 링 필름 두께 크리스털 공 진 기에서 신호 보다 더 나은 제어를 제공할 것입니다.
참고: MoS2 와 WS2 현재 원고에서 설명 하는 메서드를 사용 하 여 재배의 레이어 번호는 미리 입금 Mo와 W 필름의 스퍼터 링 시간에 비례. 필요한 레이어 숫자 모스2 과 WS2 을 번 스퍼터 링의 결정은 다른 스퍼터 링 시간 샘플에 대 한 횡단면 고해상도 전송 전자 현미경 (HRTEM) 이미지를 기반으로 합니다. 그러나, 미리 입금된 Mo와 W 영화 너무 두꺼운 경우에, Mo와 W 산화물 분리 지배적인 성장 메커니즘 대신 평면 MoS2 와 WS2 영화 성장 될 것 이다. 따라서, 스퍼터 링 타임 레이어 숫자의 비례는 몇 층 TMDs 제한 됩니다. 현재 원고에 MoS2 의 성장 상태, 레이어 숫자 때 MoS2 영화 10 미만 계층은 스퍼터 링 시간에 비례 됩니다. 스퍼터 링 시간은 30 5 층 MoS2의 성장에 대 한 s.
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전이 금속 필름 sulfurization
- 미리 입금된 전이 금속 필름 사파이어 기판 sulfurization에 대 한 뜨거운 용광로의 중앙에 놓습니다.
- 황 (S) 분말 가스 흐름, 보일 러의 난방 영역에서 2 cm의 상류를 놓습니다. 기판 온도 800 ° c 증가 하는 경우이 위치에 S 분말의 증발 온도 120 ° C를 있을 것입니다. 정확 하 게 sulfurization에 대 한 다른 전이 금속에 대 한 S 분말 무게를 제어 합니다. 작품에서 S 분말 무게는 1.5 g 모와 W. 1.0 g
참고: 우리는 MoS2 와 다른 양의 유황 분말을 사용 하 여 준비 하는 각 재료에 대 한 얻은 결과에 따라 WS2 영화 준비에 대 한 유황 분말 양을 결정 합니다. - 0.7 torr에서 보일 러 압력을 유지. Sulfurization 절차 동안 130 mL/min Ar 가스 캐리어 가스로 사용 되었다.
- 황 분말은 완전히 증발 때까지 램프 온도 20 ° C/분의 램프 속도 40 분에 800 ° C에 실내 온도에서 용광로의 온도 800 ° C에는 온도 유지. 그 후, 히터 전원 보일 러 온도 낮추기 위하여 떨어져 전환 된다. 그것은 800 ° c.에서 실내 온도 도달 하는 보일 러에 대 한 약 30 ~ 40 분 소요
- 488 nm 레이저15,,1617를 사용 하 여 라만 스펙트럼 측정을 수행 합니다. 2D 크리스탈15,,1617의 레이어 숫자를 확인 하려면 횡단면 HRTEM 이미지를 가져옵니다.
2. WS2/MoS2 세로 단일 Hetero-구조의 성장
참고:이 섹션은 단일 hetero-MoS2 의 5 층 사파이어 레이어와 WS2의 4 개의 층으로 구성 된 구조를 만드는 데 사용 됩니다.
- 1.1 단계로 동일한 절차를 따릅니다. RF 스퍼터 링 30으로 시스템을 사용 하 여 사파이어 기판에 모 영화 입금 시간을 스퍼터 링 s.
- MoS2의 성장에 대 한 1.2 단계 동일한 sulfurization 절차를 다음과 같은 모 영화 sulfurize MoS2 의 5 층 sulfurization 절차 후 얻을 수 것입니다.
- 1.1 단계로 동일한 절차를 따릅니다. MoS2W 필름을 예금/사파이어 기판 RF 스퍼터 링 시스템 30 사용 하 여 시간을 스퍼터 링 s.
- WS2의 성장 위한 단계 1.2의 동일한 sulfurization 절차에 따라 W 필름 sulfurize WS2 의 4 개의 층 sulfurization 절차 후 MoS2 위에 얻을 것 이다.
참고: 금속 증 착 및 sulfurization 절차는 개별 자료와 동일 합니다. Mo와 W 필름의 스퍼터 링 시간 MoS2 와 WS2 층의 필요한 레이어 숫자에 따라 결정 됩니다. 더블-또는 멀티-hetero-구조 같은 성장 절차를 반복 하 여 설정할 수 있습니다. 수직 이종 구조에서 TMDs의 시퀀스 샘플 구조에 따라 변경할 수 있습니다.
3. 영화 전송 및 장치 제작 절차
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2D 크리스탈 필름의 절차를 전송 하는 영화
- 스핀 코트 poly(methyl methacrylate) (PMMA) 실 온에서 전체 영화를 충당 하기 위해 TMD 필름에의 3 드랍 스. 회전자의 2 단계 회전 속도 10 s 500 rpm 및 800 rpm 10 s. 5 분 동안 120 ° C에서 경화 후 아크릴 두께 약 3 µ m 이다.
- PMMA/TMD/사파이어 샘플을 이온된 (DI) 물으로 가득 페 트리 접시에 놓습니다.
- 디 물에 핀셋을 사용 하 여 사파이어 기판에서 PMMA/TMD 영화의 한 모퉁이 벗기십시오.
- 100 ° c 비 커에 250 mL의 1 M KOH 용액 (14 g 코 펠 릿 250 mL 물 혼합) 열 열띤된 코 수성 해결책에서 샘플을 이동 하 고 영화는 기판에서 완전히 떨어져 벗 겨 때까지 PMMA/TMD 영화 필 링 계속. 필 링 약 1 분 완료 하는 데 필요 합니다.
- 사용 하 여 별도 사파이어 기판 코 솔루션에서 PMMA/TMD 영화 특. 영화 영화에 코 잔류물을 씻어 디 물으로 채워진 250 mL 비 커에 이동 합니다. 이 단계에서 PMMA/TMD 영화와 영화를 특 종 사파이어 기판 사이의 접착은 약 합니다. 따라서, 영화 디 물에 침수 후 사파이어 기판에서 연결 해제 됩니다.
- 3.1.5 3.1.4-단계 3 번 반복 되도록 새로운 디 물을 사용 하 여 찌 꺼 기 코의 대부분 영화에서 제거 됩니다.
참고: 각 TMD 레이어 간의 접착은 사파이어 기판으로는 TMDs 보다 훨씬 강력. 따라서, 동일한 전송 절차는 개별 MoS2/WS2 재료 또는 그들의 이종 구조에 적용할 수 있습니다. 2D 크리스탈 필름 것입니다 수 완전히 벗 겨 기판에서 비슷한 구조의 MoS2/graphene 이종-이전 게시18에서 설명 필 링. 영화 전송의 목적에 따라이 단계에서 언급 한 기판 수 사파이어 기판 또는 미리 예금 된 전극 가진 SiO2/Si 기판 3.2 단계에서 설명한 대로 있습니다. 다른 기판은 또한이 목적을 위해 사용할 수 있습니다.
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2D 크리스탈 트랜지스터의 제조입니다.
- SiO2/Si 기판15,,1617에 전극 패턴을 정의 하기 위해 표준 사진 평판을 사용 합니다. 10 nm 티타늄 (Ti) 또는 100 nm 금 (Au)의 소스와 드레인 전극 300 nm SiO2/p-type Si 기판에 조립 됩니다.
- 젖어 SiO2/Si 기판으로 미리 디 물으로 채워진 비 커에 소스/드레인 전극 패턴 및 단계 3.1에서에서 준비의 PMMA/TMD 영화 TMD 측에 연결.
- 영화 물 잔류물을 제거 하는 SiO2/Si 기판에 연결 된 후 3 분 동안 100 ° C에서 샘플을 구워.
- 전체 표면을 커버 하 고 더 확고 하 게 기판에 부착 된 필름을 PMMA/TMD 필름 샘플에 PMMA의 3 드랍 스 물방울
- 다음 단계로 이동 하기 전에 적어도 8 h에 대 한 전자 건조 캐비닛에 샘플을 놓습니다.
- 아세톤과 두 개의 다른 250 mL 비 커를 채우십시오. 담가 가기 PMMA 층을 제거 하려면 각각 50, 10 분, 아세톤으로 가득 두 개의 서로 다른 비 커에 순차적으로 PMMA/TMD 영화와 함께 첨부 된 샘플.
- 표준 사진-리소 그래피 및 반응성 이온 에칭15,,1617를 사용 하 여 트랜지스터 채널을 정의 합니다. 백 게이트 MoS2 와 WS2/MoS2 이종 구조 트랜지스터는 조작된15,,1617. 채널 길이 소자의 너비는 각각 5, 150 μ m입니다.
- 듀얼-채널 시스템 sourcemeter 악기를 사용 하 여 트랜지스터15,,1617의 전류-전압 특성을 측정.
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Representative Results
라만 스펙트럼과 개별 MoS2 와 WS2 미리 입금 전이 금속 sulfurization를 사용 하 여 날조의 횡단면 HRTEM 이미지 각각 그림 1a-b17에 표시 됩니다. 두 특성 라만 봉우리 MoS2 와 WS2, 해당 비행기에서 하는 관찰 된다 및 밖으로의 비행기는1 g 2 차원 결정에서 phonon 진동 모드. MoS2 샘플에 대 한 두 개의 라만 봉우리의 주파수 차이가 Δk 24.1 c m-1는 MoS2 의 4-5 층19얻은 제안입니다. 그러나, WS217의 큰 Δk 값 63.4 c m-1 에서 직접 가능한 레이어 수를 확인 하려면 어렵습니다. 그림 1 c-d에 나와 있는 두 개의 샘플의 횡단면 HRTEM 이미지는 5-4 레이어 MoS2 와 WS2 얻을 수 있습니다 두 샘플에 대 한 각각 밝혀졌다. 결과 전이 금속, 큰 지역 및 균일 한 MoS2 및 WS sulfurizing 통해2 영화 얻어질 수 있다 설명 했다.
유황 결핍 조건 sulfurized 1.0 nm 모 영화의 횡단면 HRTEM 이미지 그림 2a, 어떤 점에서 몇 레이어 2 차원 결정으로 덮여 클러스터 관찰 되었다에 표시 됩니다. 이러한 결과 표시 두 성장 메커니즘 sulfurization 절차15동안 관찰 했다. 황 충분 한 조건 하에서 유황을 위한 산소 반응 했다 장소 신속 하 게 같은 평면 MoS2 덮여 짧은 시간에 전체 샘플. 이 평면 MoS2 필름 샘플 표면에 수 있습니다. 막을 추가 소재 마이그레이션 되도록 균일 하 고 레이어 번호 제어 MoS2 영화 sulfurization 절차 후 얻을 수 있습니다. 그러나, 샘플 유황 결핍 상태 하에서 sulfurized는 때 배경 황 모 산화물 분리 및 합체는 초기 성장 단계에서 지배적인 기계 장치는 완전 한 MoS2 영화를 형성 하기 위하여 충분 하지 않았다. 이 경우에, 모 산화 클러스터 몇 레이어 MoS2 적용 샘플 sulfurization 절차15후 얻을 것 이다. 전이 금속 sulfurization의 모델 설명 회로도 그림 2b15에 표시 됩니다. 이후 두 성장 메커니즘, sulfurization 절차 동안 관찰 되었다. MoS2 레이어 수는 1 회 성장에 대 한 상한값이 있었습니다.
순차적 금속 증 착을 사용 하 여 위에서 설명한 sulfurization 절차, WS2/MoS2 단일 hetero-구조 전이 금속 증 착/sulfurization의 두 가지 절차 후 준비 되었다. 라만 스펙트럼과 샘플의 횡단면 HRTEM 이미지 그림 3a-b17에 표시 됩니다. 라만 봉우리 모스2 , WS2, 각각 해당 특성 외 개별 5 및 4 계층 MoS2 및 WS2 의 합계와 동일 층 수 9 제안 샘플 WS2가 / MoS2 단일 hetero-구조입니다. 비슷한 성장 절차 다음 WS2/MoS2/WS2 double hetero-구조 전이 금속 증 착/sulfurization의 3 개의 절차 후 준비 되었다. 라만 스펙트럼과 샘플의 횡단면 HRTEM 이미지 그림 3 c-d에 표시 됩니다. MoS2 와 WS2 특성 라만 봉우리 위에서 설명한 비슷한 관찰, 2 차원 결정의 3 개의 층이이 샘플에 대 한 관찰 되었다. 이러한 결과 단일 계층까지 (a) 좋은 레이어 번호 제어가 성장 기술과 이중 이종 구조는 3 개의 원자 층 두께16에 설정할 수 있습니다 (b)는 수직 2D 크리스탈에 대 한 취득 했다 계시 했다.
반 덮 음 전이 금속 증 착과 다른 샘플의이 보고서에서 설명 하는 성장 기술을 사용 하 여 선택적 성장 가능성을 보여줄 준비가 되었습니다. 1.0 nm 모 증 착 동안 사파이어 기판의 절반을 차폐 하 여 기판의 절반 수로 덮여 MoS2 sulfurization 후. 그 후, 샘플 사파이어 기판의 절반을 커버 입금 W에 90 °를 회전 했다. 동일한 sulfurization 절차는 다시 실시 됐다. 이 경우에, (a) 빈 사파이어 기판, (b) 독립 실행형 모스2, hetero-구조, (c) WS2/MoS2 와 (d) 독립 실행형 WS2 4 개 지역 단일 사파이어 기판17에서 얻은 했다. 그림 및 샘플에 4 개의 다른 지역의 라만 스펙트럼은 그림 4에 표시 됩니다. 그림 에서처럼 큰 지역 및 균일 한 WS2 MoS2 영화와 그들의 수직 이종 구조 선택적으로 동일한 사파이어 기판에 성장 했다. 이러한 결과 수직 이종 구조의 설립, 외 전이 금속 sulfurization의 성장 방법을 선택적으로 성장 2D 결정 기판에 나타내 었 다. 이 유연성 2D 재료와 그들의 이종 구조에 따라 실용적인 장치 제작에 더 많은 공간을 줄 수 있습니다.
장치 채널 MoS2 와 WS2/MoS2 수직 hetero-구조 트랜지스터의 소자 성능을 비교, 두 트랜지스터 제조 절차의 3 단계에서 설명한 조작 했다는 프로토콜입니다. 제작 절차를 보여주는 회로도 그림 5a에 표시 됩니다. 내가DV 장치 VDS 의GS 곡선 = 10 V 그림 5b에 표시 됩니다. MoS2 트랜지스터와 비교 하면, 상당한 드레인 전류 증가 이종 구조 장치에 대 한 관찰 되었다. 커브에서 추출 하는 채널 MoS2 와 WS2/MoS2 이종 구조는 두 개의 장치-이펙트 이동성 값은 0.27와 0.69 cm2/V·s, 각각. 전자 주입 WS 모스2 ~2 와 열 평형에서 더 높은 전자 농도 채널에서의 우리의 이전 예측이이 현상에 대 한 책임 수 있습니다.
얇은 모 필름 증 착, 후 샘플 스퍼터 링 챔버 밖으로 이동 하 고 공기에 노출 되었다. 모 영화 아주 얇은 이기 때문에, 그것은 산화 했다 하 고 주위 조건 하에서 신속 하 게 모 산화물을 형성. Sulfurization 프로시저는 그림 6a에 표시 하기 전에 샘플의 XPS 곡선 (엑스레이 광전자 분광학). 그림 에서처럼 영화 MoO2 , sulfurization 절차 전에 무3 구성 되었다. 이러한 결과 모 영화 뜨거운 용광로에 스퍼터 링 챔버에서 전송 절차 동안 산화는 것이 좋습니다. 2D 크리스탈 이종 구조 형성에 대 한 다른 지원 증거 2D 크리스탈 이종 구조의 해당 선택적 에칭에서 온 수 있습니다. 이 위해 우리 원자 에칭 MoS2 를 WS2 절전 산소 플라즈마 처리20를 사용 하 여 달성 될 수 있다 설명 했다. 우리는 원자 층 에칭 절차를 반복 하 여 수직 이종 구조에 해당 선택적 에칭을 얻을 수 있습니다. 에칭 및 취소 에칭 4 레이어 WS2/3-layer MoS2 수직 hetero-구조 라만 스펙트럼은 그림 6b에 나와 있습니다. 원자 층 에칭 시간 (4 회)의 WS2 레이어 번호와 일치 했다. MoS2 와 WS2 라만의 관측 취소 에칭 지역에 봉우리 그리고 수직 이종 구조가이 문서에서 설명 하는 성장 기술을 사용 하 여 설립 되었다 하는 것을 제안 MoS2 에칭된 지역에만 신호.
MoS2 와 WS2그림 1: 개별 2D 크리스탈. (a, b) 라만 스펙트럼 및 독립형 MoS2 의 (c, d) 횡단면 HRTEM 이미지 및 WS2, 각각17. 샘플 하 여 가져온 sulfurizing 1.0 nm Mo와 W 필름 스퍼터 링 시스템에 의해 준비. 라만 스펙트럼 같이 두 특성 라만 봉우리 MoS2 와 WS2에서 비행기에 대응에 대 한 관찰 되었다 및 밖으로의 비행기 2 차원 결정에서 phonon 진동 모드. MoS2 와 WS2 현재 원고에서 설명 하는 메서드를 사용 하 여 재배의 레이어 숫자 번호 미리 입금 Mo와 W 필름의 스퍼터 링 시간에 비례 했다. 필요한 레이어 숫자 모스2 과 WS2 을 번 스퍼터 링의 결정은 다른 스퍼터 링 시간 샘플에 대 한 횡단면 HRTEM 이미지를 기반으로 합니다. 그러나, 미리 입금된 Mo와 W 영화 너무 두꺼운 경우에, Mo와 W 산화물 분리 평면 MoS2 와 WS2 영화 성장 대신 지배적인 성장 메커니즘을 될 것입니다. 따라서, 스퍼터 링 타임 레이어 숫자의 비례 몇 레이어 TMDs에 국한 되었다. 현재 원고에 MoS2 의 성장 조건, 레이어 숫자 때 MoS2 영화 10 미만 계층은 스퍼터 링 시간에 비례 됩니다. 스퍼터 링 시간은 30 5 층 MoS2의 성장에 대 한 s. 이 그림에서 우 외. 수정 되었습니다. 17 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 2: 전이 금속 sulfurization의 성장 모델. (한) 횡단면 HRTEM 이미지를 1.0 nm 모 영화 sulfurized 유황 결핍 상태 및 (b) 회로도 전이 금속 sulfurization15에 대 한 모델을 설명 하. 샘플으로 아무 유황 가루로 준비의 성장 조건 유황 결핍 상태 라고 합니다. 항상 잔류물 황 축적 하류 근처 성장 챔버의 성장 주기를 반복 후 때문에, 유황의 작은 금액 것입니다 여전히 샘플 표면에 확산 하 고 MoS2 성장 될 전망 이다. 그러나, 이러한 유황 결핍 조건 하에서 모든 사전 입금된 모는 MoS2로 변형 됩니다. 이 그림은 우 외15에서 수정 되었습니다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 3: MoS2/WS2 싱글-더블-hetero-구조. 라만 스펙트럼 및 WS2/MoS2 (a, b) 단일 및 (c, d) 이종 구조16,17의 횡단면 HRTEM 이미지. 라만 스펙트럼, 비행기에서와 같이 그리고 밖으로의 비행기 phonon 진동 모드 MoS2 와 WS2 의 2D 크리스탈 hetero-구조에 대 한 관찰 된다. 패널 첸 외. 우 외 에서 수정 된 16 , 17 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 4: 2 차원 결정의 선택적 성장. 그림 그리고 단일 사파이어 기판17에 반 덮 음 전이 금속 증언 준비 샘플의 4 개 지역의 라만 스펙트럼. 라만 스펙트럼은 (는) 빈 사파이어 기판에, (b) 독립 실행형 모스2, (c) 샘플의 WS2/MoS2 이종 구조, (d) 독립 실행형 WS2 지역 공개 특성 라만 봉우리. 이 그림에서 우 외. 수정 되었습니다. 17 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 5: MoS2 및 WS2/MoS2 수직 이종 구조 트랜지스터의 소자 성능을. (한) MoS2 와 WS2/MoS2 수직 hetero-구조 채널 및 (b) 트랜지스터의 제작 절차 IDV VDS 에 2 개의 장치의GS 곡선 = 10 V 17. 1.0의 두께 Mo와 W 영화에 대 한 nm 크리스털 공 진 기의 수치에서 얻은 했다. 스퍼터 링 시간 했다 30 두 자료에 대 한 s. 이 그림에서 우 외. 수정 되었습니다. 17 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 6: 사전 입금된 모 영화와 WS2/MoS2 수직 hetero-구조체의 해당 선택적 에칭의 산화. sulfurization 수술 전에 미리 입금된 모 영화와 샘플의 (a)는 XPS 곡선입니다. 영화는 MoO2 , sulfurization 절차 전에 무3 구성 됩니다. 이러한 결과 모 영화 뜨거운 용광로에 스퍼터 링 챔버에서 전송 절차 동안 산화는 것이 좋습니다. 에칭 및 취소 에칭 4 레이어 WS2/3-layer MoS2 수직 hetero-구조 (b)는 라만 스펙트럼. 원자 층 에칭의 4 배, 후만 모스2 봉우리 에칭된 지구;에 관찰 되었다 패널 B 첸 외 에서 수정 되었습니다. 20 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
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Discussion
Si, GaAs 등 기존의 반도체 재료에 비해, 장치 응용 프로그램에 대 한 2 차원 재료의 장점은 여러 원자 층으로 매우 얇은 시체와 함께 장치 제조의 가능성에 있다. Si 산업으로 발전 하는 때는 < 10 nm 기술 노드를 Si 핀 FET의 높은 종횡비 만들 것입니다 장치 아키텍처 응용에 적합. 따라서, 2D 자료 전자 장치 응용 프로그램에 대 한 시를 대체 하는 그들의 잠재력 등장 했습니다.
가장 공부 2D 소재, 그래 핀, 높은 이동성 값 전시 예정 이다, 하지만 제로 갭 자연 그래 핀 트랜지스터에 대 한 아무 OFF 상태를 주도하 고 있다. 이 경우에, 보이는 갭 값 TMDs 같은 다른 2D 물자 고려 사항으로 왔습니다. 요즘, 큰 지역 TMDs 얻기 위해 가장 일반적인 방법은 증 착 기법을 사용 하는. 이 성장 기술은 큰 지역 및 균일 한 TMD 영화를 제공 않지만, 적절 한 선구자 및 다른 성장 온도가 다른 TMDs의 선택은 2D 물자와 같은 복잡 한 구조의 개발에 대 한 불리 한 hetero-구조입니다. 이 경우에,이 문서에 설명 된 대로 전환 금속의 sulfurization TMD 이종 구조의 설립을 위한 유망한 접근 되고있다. 그것은 유사한 sulfurization 조건 하에서 다른 TMDs sulfurize 수 있습니다.
2 차원 재료의 성장에 대 한 하나의 중요 한 문제는 레이어 번호 제어. 이 문서에 설명 된 대로 sulfurizing 전이 금속에 의해 준비 된 MoS2 영화의 레이어 숫자 제어 사전 입금된 모 필름 두께 제어 하 여 달성 되었다. 모 영화의 두께 스퍼터 링에 의해 통제 되었다. 경우에 30 ~ 1 시간, 모 필름 두께 스퍼터 링 s 추정 되었다 nm. Sulfurization 절차 후 MoS2 의 5 개의 층17을얻을 수 해야 합니다. 10의 경우 시간, 모노 레이어 MoS2 를 스퍼터 링 s16을 얻을 수 있어야.
이 성장 방법의 주요 한계는 최대 레이어 숫자 1 회 sulfurization에에서 있다. 얇은 모 필름 증 착, 후 이전 섹션에서 설명한 것 처럼 샘플 스퍼터 링 챔버 밖으로 이동 하 고 공기에 노출 되었다. 모 영화 매우 얇은 이었기 때문에, 그것은 산화 했다 하 고 주위 조건 하에서 신속 하 게 모 산화물을 형성. 따라서, 미리 입금된 모 영화 너무 두꺼운 경우에, 평면 MoS2 sulfurization 절차 동안 모 산화물 분리를 방지 하기 위해 충분 하지 않을 것입니다 그리고 모 산화물을 다루는 멀티 레이어 MoS2 의 클러스터와 함께 샘플을 얻을 수 것입니다. 성장 조건이 종이에 채택, 높은 MoS2 레이어 수 약 10 번 성장 주기 했다.
레이어 10 보다 큰 숫자와 함께 MoS2 영화 필요한 경우이 단점을 극복 하기 위해 그것은 금속 증 착 및 필요한 레이어11수와 함께 영화를 sulfurization의 동일한 성장 절차를 반복 수 있습니다. 미리 입금 전이 금속 sulfurization 좋은 레이어 번호 제어와 확장 가능한 TMD 영화 성장의 가능성을 제공 하고있다. 이 방법을 사용 하 여, 수직 hetero-구조와 선택적 성장 사파이어 기판에의 설립 또한 입증 되었습니다. 이 문서에서 설명 하는 성장 기술 2 차원 결정의 실용적인 응용 프로그램으로 중요 한 단계를 표시 합니다. 2D 크리스탈 이종 구조의 향상 된 장치 성능, 2D 재료 nm 크기의 전자 장치 개발을 위한 가능한 후보자 일 수 있다. 미래에 작업, 스태킹 2D 자료 개별 자료와 다른 광학 및 전기 재산을 얻기 위해 다양 한 이종 구조를 확립 하는 실용적인 응용 프로그램에 대 한 중요 한 문제가 될 것입니다.
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Disclosures
저자는 공개 없다.
Acknowledgments
이 작품은 가장 105-2221-E-001-011-MY3 사업과 가장 105-2622-8-002-001 과학과 기술, 대만에 의해 투자 부분에 초점을 맞춘 프로젝트 응용 과학, 학계의 Sinica, 리서치 센터 투자에 의해 부분적으로 지원 대만.
Materials
Name | Company | Catalog Number | Comments |
RF sputtering system | Kao Duen Technology | N/A | |
Furnace for sulfurization | Creating Nano Technologies | N/A | |
Polymethyl methacrylate (PMMA) | Microchem | 8110788 | Flammable |
KOH, > 85% | Sigma-Aldrich | 30603 | |
Acetone, 99.5% | Echo Chemical | CMOS110 | |
Sulfur (S), 99.5% | Sigma-Aldrich | 13803 | |
Molybdenum (Mo), 99.95% | Summit-Tech | N/A | |
Tungsten (W), 99.95% | Summit-Tech | N/A | |
C-plane Sapphire substrate | Summit-Tech | X171999 | (0001) ± 0.2 ° one side polished |
300 nm SiO2/Si substrate | Summit-Tech | 2YCDDM | P-type Si substrate, resistivity: 1-10 Ω · cm. |
Sample holder (sputtering system) | Kao Duen Technology | N/A | Ceramic material |
Mechanical pump (sputtering system) | Ulvac | D-330DK | |
Diffusion pump (sputtering system) | Ulvac | ULK-06A | |
Mass flow controller | Brooks | 5850E | The maximum Argon flow is 400 mL/min |
Manual wheel Angle poppet valve | King Lai | N/A | Vacuum range from 2500 ~1 × 10-8 torr |
Raman measurement system | Horiba | Jobin Yvon LabRAM HR800 | |
Transmission electron microscopy | Fei | Tecnai G2 F20 | |
Petri dish | Kwo Yi | N/A | |
Tweezer | Venus | 2A | |
Digital dry cabinet | Jwo Ruey Technical | DRY-60 | |
Dual-channel system sourcemeter | Keithley | 2636B |
References
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