Summary
Ici, nous combinons polarisation variable 7-eV laser avec la technique de photoémission résolue de spin et d’angle pour visualiser l’effet de couplage spin-orbite dans les États solides.
Abstract
Le but du présent protocole est de présenter comment effectuer l’essorage et angle-résolue de spectroscopie de photoémission combinée avec polarisation variable 7-eV laser (laser-SARPES) et démontrer une puissance de cette technique pour étudier la physique du solide. Laser-SARPES réalise deux grandes capacités. Tout d’abord, en examinant la règle de sélection orbitale des lasers polarisées linéairement, excitation sélective orbitale est réalisable dans SAPRES expérience. Deuxièmement, la technique peut afficher toute information d’une variation de l’axe de rotation quantique en fonction de la polarisation de la lumière. Pour démontrer la puissance de la collaboration de ces capacités en laser-SARPES, nous appliquons cette technique pour les enquêtes sur les États de surface de couplage de spin-orbite de Bi2Se3. Cette technique permet de décomposer les composants spin et orbitale depuis les fonctions d’onde de spin-orbite couplé. En outre, comme un avantage représentatif de l’utilisation de la détection directe de spin a collaboré avec le laser de polarisation variable, la technique visualisé sans ambiguïté par la dépendance de la polarisation de la lumière de l’axe de rotation quantique en trois dimensions. Laser-SARPES augmente de façon spectaculaire une capacité technique de photoémission.
Introduction
Technique de spectroscopie (ARPES) de photoémission résolue en angle est devenu un des outils plus puissants pour étudier les structures de bande quasi-particules à l’États solide1. La plupart des caractéristique attrayante d’ARPES est la capacité pour la cartographie de la bande caractériser les États électroniques dans l’espace de l’énergie et l’élan. Spin-résolu ARPES (SARPES), qui est ici équipé de détecteurs de spin, par exemple. Mott détecteur2,3, plus nous permet de résoudre le personnage de spin des structures observées bande4. Étant donné que le détecteur de Mott peut mesurer le spin avec deux axes (x et z, ou y et z), la combinaison des deux détecteurs de Mott plus permet d’obtenir l’orientation du spin en trois dimension4,5 . Depuis plusieurs décennies, cependant, les expériences SARPES ont souffert de leur faible efficacité (en général par rapport à celle pour la mesure d’ARPES essorage intégré 1/10000)3,4,5,6 ,7, qui avait limité l’énergie et angulaire-résolutions. Récemment, la résolution en énergie SARPES a été augmentée avec un détecteur de spin haut-efficace basé sur la diffusion de change, le soi-disant très basse énergie-diffraction d’électrons (VLEED) détecteur7,8,9 ,,10. Avec ce détecteur, la qualité des données a été considérablement améliorée et le temps d’acquisition de données a été raccourci. Récemment, SARPES a su grandement pour régler la polarisation du spin des États électroniques et en particulier les effets de couplage spin-orbite aboutissant à la texture de la rotation des bandes surface7.
Ici, nous utilisons SARPES mesures avec un ultraviolet sous vide de polarisation variable laser lumière (laser-SARPES) et démontrer les grands avantages de cette technique combinée. Par le biais de l’enquête sur les États de surface de spin-orbite couplé en Bi2Se3, nous présentons deux fonctionnalités du laser-SARPES. Tout d’abord, en raison de la règle de sélection orbitale des lasers polarisées linéairement dans le régime de transition dipolaire, p- et s-lumières polarisées excitent sélectivement une partie d’eigen-fonctions d’ondes à symétrie orbital différente. Telle une excitation sélective orbitale est ainsi disponible en SARPES, nommément orbitale sélectif SARPES. Deuxièmement, en trois dimensions (3D) spin-détection en SARPES indique la direction de l’axe de rotation quantique et affiche directement les informations complètes de la dépendance de la lumière-polarisation. Dans ce protocole, nous décrivons brièvement une méthodologie pour effectuer cette technique de l’état-of-the-art laser-SARPES pour étudier les effets de couplage spin-orbite forte.
Notre système de laser-SARPES est situé à l’Institut de physique de l’état solide, l’Université de Tokyo,11. Le dessin schématique de notre machine laser-SAPRES est illustré à la Figure 1. La lumière laser de polarisation variable 7-eV12 illumine la surface de l’échantillon et de photoélectrons sont émis par l’échantillon. La polarisation du laser est contrôlée automatiquement par MgF2- fonction λ/2 - et λ/4-waveplates à utiliser de façon sélective des polarisations linéaires et circulaires. Un analyseur hémisphérique électron corrige les photoélectrons et analyse leur énergie cinétique (Ekin) et l’angle d’émission (θx et yde la θ). Les intensités de photoélectrons sont mappées sur le Ekin-θx écran surveillé par une caméra CCD. Cette image est directement transformée en la structure de bande d’énergie dans l’espace réciproque.
Pour la mesure en SARPES photoélectrons avec un angle d’émission spécifique et de l’énergie cinétique analysés par l’analyseur électronique sont guidés vers deux détecteurs de spin de type VLEED avec un déflecteur de photoélectrons de 90 degrés et les faisceaux de photoélectrons sont concentrent sur deux différentes cibles de Fe(001) - films dep(1 × 1) terminés par l’oxygène. Photoélectrons reflétées par les cibles sont détectés dans la détection monocanal en utilisant un channeltron placé dans chaque détecteur de spin. Les objectifs VLEED peuvent être aimantés avec bobines électriques type Helmholtz, qui sont disposés à géométrie orthogonale par rapport à l’autre. La direction de l’aimantation est contrôlée par la Banque de condensateur bipolaire. Les détecteurs de spin VLEED doubles ainsi nous permettent d’analyser le vecteur rotation de la polarisation de la photoélectronique en trois dimensions.
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Protocol
1. montage et Installation de l’échantillon
- Découpe des échantillons monocristallins de Bi2Se313 dans une taille approximative de 1 × 1 × 0,5 mm époxy3 et utilisation axée sur le ruban à coller l’échantillon pour le porte-échantillon.
- Collez le ruban adhésif sur la surface de l’échantillon.
Remarque : Le ruban adhésif est utilisé en conjonction avec l’échantillon en ultra haute chambre du vide (UHV) afin d’obtenir une surface propre atomiquement. - Installation de l’exemple dans la magazine dans la serrure de charge de l’échantillon et démarrer la pompe jusqu'à ce que la pression de l’écluse de la charge est inférieure à 1 × 10-5 PA.
2. l’échantillon de clivage
- Ouvrir la vanne d’UHV entre l’écluse de charge et de la chambre de préparation UHV.
- Déplacer le magazine échantillon du rocher de la charge à la chambre de préparation à l’aide de la traversée de linéaire/rotatif qui est attachée à l’écluse de charge.
- Saisissez l’exemple provient l’échantillon magazine par la tige de transfert jointe à la chambre de préparation.
- Remettre en place l’échantillon magazine dans la serrure de charge et fermer la vanne d’UHV.
- Attendre que la pression de la chambre de préparation est inférieur à 5 × 10-7 PA.
- Peler le ruban adhésif à l’aide de wobble bâton dans la chambre de préparation et s’attacher à l’échantillon sous la condition d’UHV.
3. exemple transfert à la Position de mesure
- Transférer l’échantillon dans la chambre de mesure UHV et difficulté de l’échantillon à la gonio-scène principale de la visseuse équipée de la chambre de mesure.
- Déplacer la gonio-scène à la position de mesure et le stade de micromètre pour déplacer précisément la position de l’échantillon sur la mise au point du spectromètre.
4. installation de 7eV-laser
- Allumer le laser Nd : YVO4.
Remarque : Le laser génère de la lumière laser 355 nm avec une fréquence de répétition élevée de 120 MHz. - Ouvrir l’obturateur de faisceau laser et veillez à ce que le laser traverse le cristal KBBF et une vague de seconde harmonique de 177 nm (6,994 eV) est généré.
- Optimiser la puissance du laser-7eV en changeant la puissance du laser 355 nm avec l’atténuateur variable.
5. ARPES d’Acquisition de données
- Ouvrez le logiciel de contrôle d’analyseur sur l’ordinateur de bureau.
Remarque : Nous utilisons des « Logiciels de SES » qui est un programme général de contrôle ScientaOmicron analyzer avec un déflecteur d’électrons. - Sélectionnez configuration... ci-dessous la séquence dans le menu bar (Figure 2, étape 1-i.2).
- Choisissez configuration ARPES (Figure 3, i.3-étape1) et ARPES mappage dans la liste (Figure 3, étape i.3-2) pour effectuer le mappage surface de Fermi avec le déflecteur de photoélectrons.
- Cliquez sur Edit (Figure 3, étape i.3-3) et configurer un mappage de surface de Fermi allant de-12 ° à 12 °, un angle d’émission θy avec la taille de palier de 0,5 ° (Figure 3, étape 4-i.3).
NOTE : L’analyseur hémisphérique avec un déflecteur d’électrons permet de cartographier la surface de Fermi sans les rotations de l’échantillon. - Cliquez sur exécuter (Figure 2, étape 3-i.2).
6. SARPES d’Acquisition de données
- Modifier manuellement la configuration de machine pour la mesure de SARPES dont la fente d’entrée analyseur et la taille de l’ouverture (Figure 1).
- Sélectionnez configuration... ci-dessous la séquence dans le menu bar (Figure 2, étape 2-i.2).
- Choisissez configuration de Spin (Figure 4, i.4-étape1) et Normal dans la liste (Figure 4, étape i.4-2), puis cliquez sur OK (Figure 4, étape i.4-3).
- Sélectionnez DA30 (Figure 5, étape i.5-1) sur la barre de menu et Contrôle Theta... (Figure 5, étape i.5-2) pour ouvrir le panneau de configuration pour la configuration d’angle (θx, θy) DA30.
- Choisir l’angle d’émission (θx, θy) = (-6 °, 0 °) pour prendre des spectres SARPES (Figure 5, étape i.5-3).
- Appliquer le champ magnétique en contrôlant la Banque de condensateur bipolaire pour aimanter la cible VLEED dans un sens positif sur l’axe particulier (α : x, you z).
Remarque : Dans notre système, ce processus peut être fait via l’invite de commande [Figure 6 (a)]. - Cliquez sur exécuter pour prendre le spectre d’intensité (Figure 2, étape 3-i.2).
- Appliquer un champ magnétique pour aimanter la cible VLEED dans la direction négative le long de α et de lancer le scan pour tenir le spectre d’intensité.
- Calculer la rotation de la polarisation et les spectres résolus en essorage.
7. analyse de la dépendance de la polarisation de la lumière
- Changer l’angle de la λ/2-waveplate contrôlée avec précision par le moteur pas à pas pour régler la polarisation de la lumière du laser-eV 7.
Remarque : Dans notre système, ce processus peut être fait par le biais de la ligne de commande [Figure 6 (b)]. - Prendre les spectres résolus en essorage pour les axes x, y et z .
- Analyser les spectres résolus en rotation en fonction de la polarisation de la lumière avec des variables le demi-angle de waveplate de 0° à 102° avec la taille de palier de 3°.
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Representative Results
Avant de commencer les expériences SARPES, k positions doivent être déterminés avec précision pour la prise de spin résolue en fonction du spectre en utilisant haute statistique intégré essorage ARPES résultats avec énergie - et angulaire-résolutions élevées (protocole de 5,1 à 5,5). Cela est illustré dans la Figure 7 où les résultats ARPES pour un Bi2monocristal de3 Se sont présentés. Ce matériau est connu comme un isolant topologique prototypique avec un États de surface spin polarisé14,15. Le plan de bande ARPES résout clairement la dispersion d’énergie Dirac-conique très raide de l' état de surface à deux dimensions16. Les résultats d’ARPES confirment la qualité de la surface clivée et l’orientation de l’échantillon. D’après les informations de l’énergie et l’élan de la carte de la bande et la cartographie de surface de Fermi, on peut maintenant choisir l’angle d’émission spécifique pour SARPES expérience.
Figure 8 (a) représente les courbes de distribution énergétique (CPSE) pour différents aimantation direction (+My et -My) prise à (θx, θy) = (-6 °, 0 °) tout -kF de la bande de surface, correspondant à la coupe le long de la ligne pointillée sur la Figure 7. Partir des données, les REE spin-résolu peuvent être obtenus par la suite. Dans un premier temps, la rotation de la polarisation (P,y) est estimée à l’aide de cette relation :
où α est l’axe résolu (x, y et z), et j’ai+M α (j’ai–M α) est l’intensité de photoélectrons pour +M α (-M α), et S FEP est la fonction de Sherman, qui est généralement 0,311. Obtenus courbe Py est montré dans la Figure 8 (b). Les spectres résolus en spin pour la mise en rotation (
) et spin down (
) sont alors obtenus par :
Le résultant spin-résolu spectres apparaissent dans (c)de la Figure 8.
Les détecteurs de spin VLEED doubles nous permettent d’obtenir des spin-résolution 3D le long des axes x, y et z . Cela est illustré dans la Figure 9(a) où les spectres résolus en rotation à l’aide de p-réglage de la polarisation et la polarisation de spin correspondante (Pxet Py Pz) sont montré. Le pic clair près de l’énergie de Fermi est attribué à l’état de surface de Bi2Se3. Les données représentent que Py est entièrement spin polarisé ~ 100 % tandis que les autres composants, Px et Pz, sont négligeables. La 3D spin-résolu spectres illustrent ainsi l’axe de rotation quantique de l’état de surface fixé le long y, qui est compatible avec la bande calculs16,17,18.
Ensuite, nous nous concentrons sur l’excitation sélective orbitale p- et s-laser polarisé. En général, sous fort couplage spin-orbite, symétrie orbitalaire différente est mélangé de spin opposé dans une unique fonction propre17,18. Dans notre géométrie expérimentale, p-polarisé (s-polarisé) lumière est sensible aux px et pz (p,y) des éléments orbitaux dans le spin-orbite couplé fonction d’onde (en médaillon dans Figure 9). Ainsi, à travers le couplage spin-orbite, laser orbital-sélectif-SARPES devrait détecter polarisation de spin opposée pour p- et s-polarisation. En effet, cela est illustré dans la Figure 9(a) et 9 b. On observe clairement la dépendance de polarisation de la lumière significative de Py affichant directement les effets de couplage spin-orbite dans l’état de surface17,18.
En outre, laser-SARPES offre à examiner de plus près l’évolution de la polarisation linéaire de P,x, Py et Pz même avec la polarisation de la lumière inclinée entre p- et s-polarisations 19. tel qu’illustré dans la Figure 10(a), laser-SARPES avec détection de rotation 3D affiche P,x, Py et Pz à 0,025 eV l’énergie de liaison en fonction de la linéaire-polarisations. Ici, le résultat contient 102 points de données, qui a été acquise dans les 6 h. La dépendance de la polarisation de Py s’explique facilement par un fait que le positif et négatif Py des photoélectrons excité par p- et s-composants du laser appliquée s’annulent. Toutefois, cela ne peut expliquer l’évolution de Px et Pz. Pour décrire complètement ce résultat, il est nécessaire d’examiner les processus de spin cohérente dans la photoémission qui sont résumées dans la Figure 10(b). Si la polarisation linéaire excite en même temps les États de spin-up et spin down, ces deux bases de spin quantique sont superposées de manière cohérente dans un état de photoélectrons, ce qui entraîne la rotation de spin. En fait, la dépendance de polarisation affichée est bien reproduite par le modèle de calcul avec un facteur de rayonnement cohérent entre spin-up et spin down excité par p- et s-polarisations19. L’effet de rotation semblable a été observé alternativement par 3D SARPES avec rayonnement synchrotron20,21.
Figure 1 : schéma des systèmes détection du laser-SARPES. Deux VLEED spin-détecteurs disposés avec une géométrie orthogonale sont connectés à l’analyseur hémisphérique photoélectronique. Ce chiffre a été modifié par Yaji, K. et al. 11. s’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.
Figure 2 : logiciel de contrôle de captures d’écran de l’analyseur de. I.2-étapes1 à i.2-3 montrent comment démarrer pour sélectionner le mode de détection (ARPES ou SARPES) et prise de données. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.
Figure 3 : captures d’écran du contrôle panel pour choisir le mode de détection. I.3-étapes1 à i.3-4 montrer comment démarrer cartographie surface de Fermi. Si le bouton modifier est enfoncé (étape i.3-3), le nouveau panneau s’ouvrira pour définir les propriétés du mappage (étape i.3-4).
Figure 4 : captures d’écran du contrôle panel pour choisir le mode de détection. I.4-étapes1 à i.4-3 montrent comment démarrer le mode SARPES. Si la région de spin est sélectionné (point i.4-1) et le bas OK est actionné (étape i.4-3), le panneau se ferme et la configuration de l’analyseur entier se tourneront vers le mode SARPES.
Figure 5 : captures d’écran de l’électron déflecteur-panneau de commande. I.5-étapes1 à i.5-3 montrent comment contrôler le déflecteur de photoélectrons. Si la région contrôle thêta... est enfoncé (étape i.5-2), le nouveau panneau s’ouvrira pour définir les propriétés du déflecteur photoélectronique (étape i.5-3). S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.
Figure 6 : captures d’écran des panneaux pour le champ magnétique de spin cibles et la polarisation de la lumière. Ces propriétés sont contrôlées par des lignes de commande dans notre système. (a) la commande pour contrôler le champ magnétique pour les cibles de spin : « spin_coil.exe + X » correspond à « le nom de fichier de l’application », « la direction du champ, + ou - » et « l’axe x, y ou z». (B) la commande pour contrôler la polarisation de la lumière : « wave_plate.exe 180 » correspond à « le nom de fichier de l’application » et « l’angle de la /2-waveplate λ».
Figure 7 : Cartographie surface de Fermi et E-k bande de Bi2Se3 surface État en utilisant ARPES. La ligne pointillée indique k position pour la prise de spectres résolus en spin, illustrés à la Figure 8 et Figure 9. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.
Figure 8 : Spin et angle-résolue de surface des spectres de bandes de Bi2Se3. (a) courbes de distribution d’énergie (CPSE) mesuré pour différents de magnétisation +My et -My à un angle d’émission fixe correspondant à la coupure de ligne en pointillé dans la Figure 7. (b) polarisations de spin en fonction de l’énergie de liaison tirés de l’analyse de spin-résolu. (c) les REE résultants pour la mise en rotation (triangles rouges) et les canaux de spin down (triangles bleus). S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.
Figure 9 : p- et s-dépendance de polarisation des photoélectrons spin de l’état de surface de Bi2Se3. (a) et (b) 3D spectres résolus en rotation pourx, y et z axes et correspondant spin polarisations (Pxet Py Pz) en fonction de l’énergie de liaison en p- s -polarisations à un angle d’émission fixe correspondant à la coupure de ligne en pointillé dans la Figure 7. Dans les configurations encart, expérimentales p- et s-polarisations sont indiqués. Ce chiffre a été modifié par Kuroda K. et al. 19. le p- (s-) polarisation excite sélectivement px et pz (p,y) comme fonction d’onde orbitale. Px et pz (py) États sont couplés aux +y spin (spin dey −) dans le spin-orbite couplé surface état16,17. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.
Figure 10 : effet de polarisation de rotation tridimensionnelle induite par la lumière polarisée linéairement. (a) Les parcelles de P,x,y,z du Bi2état de surface de3 Se en ce qui concerne l’appliquée polarisée linéairement laser. Dans l’encart, le champ électrique appliqué du laser projeté sur le plan x-z apparaît. Les points de données global ont été prises dans les 6 h. Ce chiffre a été modifié par Kuroda, K. et al. 19. (b) visualisé rotation rotation 3D en raison de l’interférence de spin spin-up et spin down. S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.
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Discussion
ARPES et SARPES techniques ont été couramment utilisées pour l’étude des structures de bandes électroniques par le biais de la cartographie de la bande et l’essorage-détection1,2. Outre ces avantages générales ci-dessus, laser-SARPES basé sur la règle de sélection orbitale en excitation optique dipôle peut être utilisé comme une technique originale pour la visualisation de l’effet de couplage spin-orbite dans l’interférence quantique et de la fonction d’onde de spin . Comme le montre la Figure 9 et 10, la polarisation de laser peut être manipulée facilement juste en waveplates à polarisations linéaires inclinées entre p- et s-polarisations19. En principe, lumière polarisée circulaire et même elliptique peut être obtenu et utilisé au laser-SAPRES. Cette variété de polarisation accordable est guère obtenue dans la source de lumière classique tels que lampe à décharge-noble et rayonnement synchrotron. Par conséquent, une combinaison de polarisation variable laser et SARPES avec spin 3D-résolution augmente de façon spectaculaire une capacité technique de photoémission.
Pour effectuer le laser-SARPES dans les meilleures conditions, il faut être toujours prudent sur la charge d’espace effet12, qui généralement élargit l’énergie des photoélectrons à cause de la répulsion coulombienne dans un paquet dense d’électrons émis par le laser à haute intensité. Si ce problème apparaît, il faut optimiser la puissance du laser 7-eV (étape 4.3). Deuxièmement, si l’intensité de photoélectrons provenant d’échantillons est pauvre, fente de l’entrée de l’analyseur et l’ouverture doit être ouvert (étape 6.1), cependant, la résolution en énergie est sacrifiée dans ce cas. Par conséquent, il faut choisir soigneusement le montage expérimental pour s’adapter à des expériences de laser-SARPES.
Le principal inconvénient du laser-SARPES par rapport à la technique de photoémission standard avec le rayonnement synchrotron est qu’en laser-SAPRES l’énergie des photons du laser n’est généralement pas accordable. Technique de photoémission, le photon accordable est nécessaire pour sonder la dispersion kz et identifie les structures de bande 3D en vrac et États de surface à deux dimensions1. Par ailleurs, l’énergie des photons de 7 eV utilisés dans le présent document peut balayer petit k zone par rapport à celle avec l’énergie des photons plus élevé. Par conséquent, laser-SARPES est probablement limité dans les enquêtes sur les États de surface bidimensionnelles autour Centre de zone de Brillouin.
Toutefois, il convient de noter que la puissance de la technique laser-SARPES peut être largement appliquée pour les États de spin-orbite couplé. Récemment, en utilisant le protocole décrit dans cet article, nous avons encore révélé effet de couplage spin-orbite forte et son importante k-dépendance en Bi film mince22 et BiAg2/Ag(111) alliage surface23. En outre, il est à noter que les haut-efficace SARPES technique ne fait que commencer à développer et devient progressivement une standard technique expérimentale. Le protocole est destiné à aider les chercheurs à utiliser SARPES et comprendre les données produites.
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Disclosures
Les auteurs déclarent qu’ils n’ont aucun intérêt financier concurrentes.
Acknowledgments
Nous remercions M. Nakayama, Toyohisa S., A. Fukushima et Y. Ishida pour prend en charge le montage expérimental. Nous sommes reconnaissants de la JSPS Grantin-aides de financement pour la recherche scientifique (B) par le biais de projet no 26287061 et pour les jeunes scientifiques (B) par le biais de projet no 15K 17675. Ce travail a été également soutenu par MEXT japonais (région innovante « topologique Materials Science, » Don no 16 H 00979) et JSPS KAKENHI (Grant No 16 H 02209)
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| DA30-L hemispherical analyzer | ScientaOmicron | http://www.scientaomicron.com/en/products/353/1170 | |
| Silver-based epoxy | Epoxy Technology | H20E | |
| Sctoch tape | 3M | 801-1-18C | |
| UHV valve | VAT | 01034-KE01 | |
| linear/rotary feedthrough | Ferrovac | MD40 | |
| transfer rod | UHV design | PP series | |
| wobble stick | Ferrovac | WM40 | |
| Paladin compact 355 | Coherent | ||
| half waveplate | Kogakugiken | order made | |
| Bipolar condenser bank | Tsuji electronics |
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