Summary
Los materiales de óxido muestran muchas propiedades exóticas que pueden controlarse ajustando el contenido de oxígeno. Aquí, demostramos el ajuste del contenido de oxígeno en óxidos variando los parámetros de deposición de láser pulsado y realizando postrecocido. Como ejemplo, las propiedades electrónicas de las heteroestructuras basadas en SrTiO3 se ajustan mediante modificaciones de crecimiento y recocido.
Abstract
Las propiedades eléctricas, ópticas y magnéticas de los materiales de óxido a menudo se pueden controlar variando el contenido de oxígeno. Aquí esbozamos dos enfoques para variar el contenido de oxígeno y proporcionamos ejemplos concretos para ajustar las propiedades eléctricas de las heteroestructuras basadas en SrTiO3. En el primer enfoque, el contenido de oxígeno se controla variando los parámetros de deposición durante una deposición de láser pulsado. En el segundo enfoque, el contenido de oxígeno se ajusta sometiendo las muestras a recocido en oxígeno a temperaturas elevadas después del crecimiento de la película. Los enfoques se pueden utilizar para una amplia gama de óxidos y materiales sin óxido donde las propiedades son sensibles a un cambio en el estado de oxidación.
Los enfoques difieren significativamente del gating electrostático, que a menudo se usa para cambiar las propiedades electrónicas de sistemas electrónicos confinados como los observados en heteroestructuras basadas en SrTiO3. Al controlar la concentración de vacantes de oxígeno, podemos controlar la densidad del portador en muchos órdenes de magnitud, incluso en sistemas electrónicos no confinados. Además, se pueden controlar las propiedades, que no son sensibles a la densidad de los electrones itinerantes.
Introduction
El contenido de oxígeno juega un papel vital en las propiedades de los materiales de óxido. El oxígeno tiene una alta electronegatividad y, en el límite totalmente iónico, atrae dos electrones de cationes vecinos. Estos electrones se donan a la red cuando se forma una vacante de oxígeno. Los electrones pueden quedar atrapados y formar un estado localizado, o pueden deslocalizarse y ser capaces de conducir una corriente de carga. Los estados localizados se encuentran típicamente en el espacio de banda entre la banda de valencia y la banda de conducción con un momento angular total que puede ser distinto de cero 1,2,3. Los estados localizados pueden, por lo tanto, formar momentos magnéticos localizados y tener un gran impacto en, por ejemplo, las propiedades ópticas y magnéticas 1,2,3. Si los electrones se deslocalizan, contribuyen a la densidad de los portadores de carga itinerantes. Además, si se forma una vacante de oxígeno u otros defectos, la red se adapta al defecto. La presencia de defectos puede, por lo tanto, conducir naturalmente a campos de deformación locales, ruptura de simetría y un transporte electrónico e iónico modificado en óxidos.
Por lo tanto, controlar la estequiometría de oxígeno es a menudo clave para ajustar, por ejemplo, las propiedades ópticas, magnéticas y de transporte de los materiales de óxido. Un ejemplo destacado es el de las heteroestructuras basadas en SrTiO 3 y SrTiO3, donde el estado fundamental de los sistemas materiales es muy sensible al contenido de oxígeno. SrTiO3 no dopado es un aislante no magnético con una banda prohibida de 3,2 eV; sin embargo, al introducir vacantes de oxígeno, SrTiO3 cambia el estado de aislante a conductor metálico con una movilidad de electrones superior a 10,000 cm 2 / Vs a2 K4. A bajas temperaturas (T < 450 mK), la superconductividad puede incluso ser el estado fundamental favorecido 5,6. También se ha encontrado que las vacantes de oxígeno en SrTiO3 lo convierten en ferromagnético7 y dan como resultado una transición óptica en el espectro visible de transparente a opaco2. Durante más de una década, ha habido un gran interés en depositar varios óxidos, como LaAlO 3, CaZrO 3 y γ-Al2O3, en SrTiO 3 y examinar las propiedades que surgen en la interfaz 8,9,10,11,12,13 . En algunos casos, resulta que las propiedades de la interfaz difieren notablemente de las observadas en los materiales principales. Un resultado importante de las heteroestructuras basadas en SrTiO3 es que los electrones pueden confinarse a la interfaz, lo que permite controlar las propiedades relacionadas con la densidad de los electrones itinerantes utilizando la activación electrostática. De esta manera, es posible sintonizar, por ejemplo, la movilidad de electrones 14,15, la superconductividad11, el emparejamiento de electrones16 y el estado magnético 17 de la interfaz, utilizando campos eléctricos.
La formación de la interfaz también permite un control de la química SrTiO 3, donde la deposición de la película superior en SrTiO3 se puede utilizar para inducir una reacción redox a través de la interfaz18,19. Si se deposita una película de óxido con una alta afinidad por el oxígeno en SrTiO 3, el oxígeno puede transferirse de las partes cercanas a la superficie del SrTiO 3 a la película superior, reduciendo así el SrTiO3 y oxidando la película superior (ver Figura 1).
Figura 1: Formación de vacantes de oxígeno en SrTiO3. Ilustración esquemática de cómo se forman las vacantes de oxígeno y los electrones en la región cercana a la interfaz de SrTiO3 durante la deposición de una película delgada con una alta afinidad por el oxígeno. Figura reimpresa con permiso de un estudio de Chen et al.18. Copyright 2011 por la American Chemical Society. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.
En este caso, las vacantes de oxígeno y los electrones se forman cerca de la interfaz. Se espera que este proceso sea el origen de la conductividad formada durante la deposición en la interfaz entre SrTiO3 y películas u óxidos metálicos cultivados a temperatura ambiente, como LaAlO 3 18,20 amorfo o γ-Al2O3 10,21,22,23. Por lo tanto, las propiedades de estas interfaces basadas en SrTiO3 son altamente sensibles al contenido de oxígeno en la interfaz.
Aquí, informamos el uso de recocido posterior a la deposición y las variaciones en los parámetros de deposición del láser pulsado para controlar las propiedades en materiales de óxido ajustando el contenido de oxígeno. Utilizamos γ-Al2O3 o LaAlO 3 amorfo depositado en SrTiO3 a temperatura ambiente como ejemplos de cómo la densidad del portador, la movilidad de electrones y la resistencia de la lámina se pueden cambiar en órdenes de magnitud controlando el número de vacantes de oxígeno. Los métodos ofrecen algunos beneficios más allá de los obtenidos con el gating electrostático, que se utiliza típicamente para ajustar las propiedades eléctricas 9,11,14 y, en algunos casos, magnéticas15,17. Estos beneficios incluyen la formación de un estado final (cuasi) estable y evitar el uso de campos eléctricos, que requieren contacto eléctrico con la muestra y pueden causar efectos secundarios.
A continuación, revisamos los enfoques generales para ajustar las propiedades de los óxidos mediante el control del contenido de oxígeno. Esto se hace de dos maneras, a saber, 1) variando las condiciones de crecimiento al sintetizar los materiales de óxido, y 2) recociendo los materiales de óxido en oxígeno. Los enfoques se pueden aplicar para ajustar una gama de propiedades en muchos materiales de óxido y algunos materiales de monóxido. Proporcionamos un ejemplo concreto sobre cómo ajustar la densidad de portadoras en la interfaz de heteroestructuras basadas en SrTiO3. Asegúrese de que se ejerza un alto nivel de limpieza para evitar la contaminación de las muestras (por ejemplo, mediante el uso de guantes, hornos tubulares dedicados a SrTiO3 y pinzas no magnéticas / resistentes a los ácidos).
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Protocol
1. Control de propiedades mediante condiciones de crecimiento variables
- Preparación de superficies de alta calidad de SrTiO3
- Compre sustratos SrTiO3 terminados mezclados (por ejemplo, de 5 mm x 5 mm x 0.5 mm de tamaño) con un ángulo de superficie típico de 0.05 ° a 0.2 ° con respecto a los planos de cristal (001).
NOTA: El ángulo de corte incorrecto determina la planitud de la superficie, que es importante para el crecimiento epitaxial en el sustrato, así como para las propiedades resultantes en la interfaz. - Limpie el número deseado de sustratos por ultrasonido en acetona durante 5 min y etanol durante 5 min a temperatura ambiente en un ultrasonido estándar.
- Ultrasonicar los sustratos durante 20 min a 70 °C en agua limpia, que disuelve SrO24 o forma complejos de hidróxido Sr en dominios superficiales terminados con SrO 25, dejando los dominios terminados en TiO2 químicamente estables sin cambios26.
- Ultrasonicar los sustratos en una solución ácida 3:1:16 HCl:HNO 3:H2 O (por ejemplo, 9:3:48 ml) a 70 °C durante 20 min en una campana extractora para grabar selectivamente SrO debido a la naturaleza básica de los dominios superficiales de SrO, la acidez deTiO2y la presencia de los complejos Sr-hidróxido.
- Eliminar el ácido residual de los sustratos mediante ultrasonidos en 100 ml de agua limpia durante 5 minutos a temperatura ambiente en una campana extractora.
NOTA: SrTiO3 terminado enTiO 2 se puede comprar comercialmente o preparar de varias maneras basadas en el grabado selectivo de SrO en la superficie24,27. El grabado convencional en HF también conduce a SrTiO3 terminado en TiO2, pero esto se evita aquí debido a problemas de seguridad y un riesgo de dopaje F involuntario de SrTiO328. - Tratar térmicamente los sustratos en una atmósfera de 1 bar de oxígeno durante 1 h a 1.000 °C con una velocidad de calentamiento y enfriamiento de 100 °C/h en un horno de tubo cerámico, para relajar la superficie del sustrato en un estado con baja energía.
- Compre sustratos SrTiO3 terminados mezclados (por ejemplo, de 5 mm x 5 mm x 0.5 mm de tamaño) con un ángulo de superficie típico de 0.05 ° a 0.2 ° con respecto a los planos de cristal (001).
- Deposición de la(s) película(s) delgada(s) sobre el sustrato
- Monte los sustratos en el calentador o en un portavirutas, dependiendo de si se deben realizar mediciones de transporte in situ durante la deposición.
NOTA: Una pasta de plata que se cura a temperatura ambiente se puede utilizar convenientemente para el montaje del sustrato. - Conecte las cuatro esquinas de la superficie SrTiO3 a un portador de virutas eléctricamente utilizando, por ejemplo, una unión de alambre de cuña estándar con cables de Al de 20 μm de espesor, si se desean mediciones de transporte in situ. Monte el portador de chip en un soporte de chip donde los cables conectan la muestra a una configuración de medición eléctrica a través de un conector compatible con vacío.
- Coloque el sustrato terminado en TiO 2 a 4,7 cm del objetivo monocristalino de Al 2 O3 para una deposición típica de Al2O3 en SrTiO3.
- Mediciones de resistencia de la hoja de inicio utilizando la geometría29 de Van der Pauw, si se van a realizar mediciones de transporte in situ.
- Calentar el sustrato a 650 °C a una velocidad de 15 °C/min o mantener el sustrato a temperatura ambiente.
- Prepárese para la ablación desde un objetivo monocristalino de Al 2O3 en una presión de oxígeno de 1 x 10-5 mbar utilizando, por ejemplo, un láser KrF pulsado de nanosegundos con una longitud de onda de 248 nm, una fluencia láser de 3,5 J/cm2y una frecuencia de 1 Hz. Ajuste las propiedades utilizando el contenido de oxígeno utilizando una presión de deposición de oxígeno en el rango de 10-6 a 10-1 mbar o variando otros Parámetros de deposición.
- Deposite el espesor deseado de γ-Al2O3 (típicamente 0-5 celdas unitarias).
NOTA: Esto se puede determinar utilizando, por ejemplo, oscilaciones reflectantes de difracción de electrones de alta energía (RHEED) o mediciones de microscopía de fuerza atómica, donde esta última se mide como la diferencia de altura producida al evitar la deposición de γ-Al2 O3 por parte del sustrato utilizando una máscara física. - Enfriar la heteroestructura γ-Al2O3/SrTiO3 a una velocidad de 15 °C/min a la presión de deposición sin realizar un paso de recocido adicional si se realiza una deposición a alta temperatura.
- Retire la muestra de la cámara de deposición y detenga las mediciones eléctricas.
- Almacenar la muestra al vacío, nitrógeno o, alternativamente, en condiciones ambientales. La degradación de la muestra es más lenta cuando se almacena al vacío o nitrógeno20.
- Monte los sustratos en el calentador o en un portavirutas, dependiendo de si se deben realizar mediciones de transporte in situ durante la deposición.
2. Control de propiedades mediante recocido térmico
- Monte la muestra con pasta de plata en un portachips.
- Conecte la muestra eléctricamente al portador de chips utilizando, por ejemplo, la unión de alambre de cuña de cables de Al en la geometría29 de Van der Pauw.
- Conecte eléctricamente el portador de chips al equipo de medición, utilizando un conector y cables con aislamiento térmicamente resistente.
- Inicie las mediciones de resistencia de la hoja.
- Coloque el portachips equipado con la muestra en un horno cerrado.
- Enjuague bien con el gas utilizado para el recocido mientras verifica si la resistencia de la muestra es sensible a un cambio en la atmósfera.
- Analice la muestra utilizando el perfil de recocido deseado. Las temperaturas típicas de recocido son de 50–250 °C y 100–350 °C para las heteroestructuras a-LaAlO 3/SrTiO 3 y γ-Al2O 3/SrTiO 3, respectivamente, dependiendo del grosor de la película superior y la tasa deseada de incorporación de oxígeno.
NOTA: Utilice más opciones compatibles con el calor que los cables de Al y los portadores de virutas de cerámica estándar si se necesitan temperaturas superiores a 350-400 °C. - Anule el recocido cuando se haya producido un cambio deseado en la resistencia de la hoja.
- Enfríe la muestra reduciendo la temperatura o saque la muestra.
- Detenga las mediciones eléctricas.
NOTA: La resistencia generalmente depende de la temperatura, lo que debe tenerse en cuenta si el objetivo son propiedades de transporte específicas a una determinada temperatura.
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Representative Results
Control de propiedades mediante condiciones de crecimiento variables
La variación de los parámetros de deposición durante la deposición de óxidos puede conducir a un gran cambio en las propiedades, en particular para las heteroestructuras basadas en SrTiO3, como se muestra en la Figura 2.
Figura 2: Control de las propiedades de transporte ajustando el grosor de la capa superior. a) Ilustración esquemática de las heteroestructuras γ-Al2O 3/SrTiO3. b) Resistencia de la lámina (Rs) de la interfaz γ-Al 2 O 3/SrTiO 3 en función del espesor de la capa γ-Al2O 3. c) Densidad del portador de chapa (ns) en función del espesor de la capa de γ-Al2 O3. d) Movilidad del portador (μ) en función del espesor de la capa de γ-Al2O3. Figura reimpresa con permiso de un estudio de Christensen et al.12. Derechos de autor 2016 por AIP Publishing. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.
Aquí, el espesor de γ-Al 2 O 3 varía y la resistencia de la lámina resultante se mide después de que la heteroestructuraγ-Al2O 3 / SrTiO 3 se retira de la cámara de deposición. Esto da como resultado una gran variación en el comportamiento de transporte de la interfaz γ-Al2O 3 / SrTiO3, que va desde altamente aislante hasta conductores metálicos alrededor de un espesor crítico de celda de 1 unidad (0.8 nm). Si el espesor se controla cuidadosamente cerca del espesor crítico, la conductancia de la lámina y la densidad del portador se pueden ajustar en varios órdenes de magnitud. Sin embargo, a temperatura ambiente, la movilidad de electrones permanece prácticamente sin cambios. Se puede encontrar un ajuste similar cuando se varían otros parámetros de deposición, como la distancia sustrato a objetivo30 y la presión parcial de oxígeno31.
Mientras que la movilidad de los electrones permanece prácticamente sin cambios a temperatura ambiente, cambia drásticamente cuando enfriamos la muestra a 2 K y cuando se varía el espesor deγ-Al2O3o 3 o la presión de deposición (ver Figura 3).
Figura 3: Control de la movilidad de electrones variando los parámetros de deposición. La movilidad electrónica (μ) de γ-Al 2 O 3/SrTiO 3 en función de la densidad portadora (ns), sintonizada variando el espesor de γ-Al2O 3 (diamantes azules), variando principalmente la presión parcial de oxígeno durante la deposición de láser pulsado (círculos grises) o realizando el recocido postrecocido en 1 bar de oxígeno a aproximadamente 200 °C (círculos rojos). Figura reimpresa con permiso de un estudio de Christensen et al.31. Copyright 2018 por la American Physical Society. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.
Aquí, la movilidad electrónica de la heteroestructura γ-Al2O3/SrTiO3 alcanza un valor superior a 100.000 cm 2/Vs a2 K cuando el γ-Al2O3 se depositacon un espesor de 3,5 celdas unitarias en una presión parcial de oxígeno de aproximadamente 10-5 mbar. Elevar la presión parcial o desviarse del espesor deγ-Al2O3da como resultado una disminución tanto en la densidad del portador como en la movilidad de los electrones en dos órdenes de magnitud.
Control de propiedades mediante recocido térmico
El contenido de oxígeno también se puede controlar mediante recocido térmico ex situ en condiciones oxidantes o reductoras. Aquí, el estado final después del recocido está determinado por tres parámetros: el tiempo de recocido, la temperatura y la atmósfera. Un ejemplo se proporciona en la figura 4a,b.
Figura 4: Control de las propiedades de transporte mediante recocido en oxígeno. Conductancia normalizada de la lámina (Gs) de las heteroestructuras (a) γ-Al2O 3/SrTiO 3 y (b) LaAlO 3/SrTiO3 amorfas en función del tiempo durante el cual las muestras son recocidas en 1 bar de oxígeno. c) La densidad del portador de la lámina (n s) en función de la conductancia de la lámina (G s) medida a temperatura ambiente después de que dos muestras de γ-Al2O3/SrTiO3 hayan sido recocidas en 1 bar de oxígeno a aproximadamente 200 °C. Las dos muestras se han sintetizado utilizando una deposición láser pulsada de γ-Al2O3 en SrTiO3 utilizando una presión de fondo de oxígeno de 10-6 mbar y 10-5 mbar, lo que conduce a diferentes densidades portadoras iniciales después de la deposición. Figura reimpresa con permiso de un estudio de Christensen et al.23. Copyright 2017 por la American Physical Society. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.
Aquí, se mide la conductancia de la lámina de heteroestructuras γ-Al2O 3 / SrTiO 3 y Alafo-LaAlO 3 / SrTiO 3 mientras las muestras se recocen en 1 bar de oxígeno a varias temperaturas. La disminución más rápida en la conductancia se observa para las heteroestructuras amorfas-LaAlO 3 / SrTiO 3, y se encuentra que la aniquilación de vacantes en SrTiO 3 ocurre a través de la capa23 amorfa LaAlO 3 de 16 nm de espesor. Sin embargo, se encuentra que la película de γ-Al2O3 sirve como una capa de bloqueo para la difusión de oxígeno, y las vacantes de oxígeno en el lado SrTiO 3 se aniquilan a través de la difusión de oxígeno a través de SrTiO3, lo que lleva a una conductividad de interfaz térmicamente más resistente 23. La densidad portadora de las heteroestructuras puede controlarse deteniendo el recocido en oxígeno, como se muestra en la Figura 4c para el caso de la heteroestructura γ-Al2O3/SrTiO3. En este caso, la heteroestructura se recoce en varios pasos a aproximadamente 200 °C. Después de cada paso, la heteroestructura se enfría a temperatura ambiente, donde se mide la densidad del portador. El recocido da como resultado una disminución controlada de la densidad del portador, así como una transición de un conductor metálico a una interfaz aislante.
El cambio en el estado conductor de la heteroestructura γ-Al2O 3/SrTiO3 se puede utilizar para habilitar diferentes propiedades23. La figura 5 muestra un ejemplo.
Figura 5: Habilitación de la escritura del polímero conductor La resistencia de cuatro sondas en función del tiempo como nanolíneas conductoras se intenta escribir utilizando una punta de microscopía de fuerza atómica conductora (c-AFM). Después del recocido a aproximadamente 150 °C durante 3 h, se pueden escribir líneas conductoras en la interfaz γ-Al2O 3/SrTiO3 aplicando una polarización positiva en la punta c-AFM y escaneando en la superficie γ-Al2O3. Cuando la línea conductora entra en contacto con dos electrodos, la resistencia disminuye bruscamente. La aplicación de un sesgo negativo y el escaneo a través de la línea conductora conduce al borrado del polímero. Figura reimpresa con permiso de un estudio de Christensen et al.23. Copyright 2017 por la American Physical Society. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.
Aquí, las nanolíneas conductoras se pueden dibujar utilizando microscopía de fuerza atómica conductora (c-AFM) solo en un estado de alta resistencia. Después de la deposición de γ-Al2O3, la heteroestructura se encuentra en un estado resistivo bajo, y no se produce ningún cambio observable cuando una punta c-AFM con un sesgo positivo escanea la superficie de γ-Al2O3 de un electrodo a otro. Sin embargo, después de recocir la heteroestructura a 150 °C en aire durante 3 h, se puede obtener un alto estado resistivo en la interfaz. Cuando se escanea la punta polarizada positivamente entre los electrodos, se puede formar una línea conductora con un ancho de aproximadamente 50 nm en la interfaz de alta resistencia. Cuando la nanolínea conecta los dos electrodos, se observa una fuerte disminución en la resistencia, como se informó anteriormente32,33. La nanolínea se puede borrar posteriormente aplicando un sesgo negativo en la punta y escaneando a través de la nanolínea.
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Discussion
Los métodos descritos aquí se basan en el uso del contenido de oxígeno para controlar las propiedades del óxido, y la presión parcial de oxígeno y la temperatura de funcionamiento son, por lo tanto, parámetros críticos. Si el estado de oxidación total del sistema se ajusta de una manera en la que el sistema permanece en un equilibrio termodinámico con la atmósfera circundante (es decir, cambió elpO2 a alta temperatura), los cambios pueden ser reversibles. Sin embargo, en el caso de heteroestructuras basadas en SrTiO3, las vacantes de oxígeno interfacial se forman típicamente utilizando deposición de láser pulsado, que puede capturar el estado de oxidación en un estado de no equilibrio34. En este caso, el perfil de temperatura y la presión parcial de oxígeno en y después de la deposición son cruciales para las propiedades resultantes. Las vacantes de oxígeno en SrTiO3 son típicamente inestables en condiciones ambientales22, y los cambios en el contenido de oxígeno inducidos por el recocido generalmente serán irreversibles.
Otras desventajas son los efectos secundarios de la temperatura elevada o la deposición modificada. Durante temperaturas elevadas, puede ocurrir la difusión de cationes, por ejemplo. Se ha reportado una interdifusión catiónica significativa durante la deposición por láser pulsado de varios óxidos en SrTiO3 10,35,36. El control del contenido de oxígeno generalmente se realiza cambiando la presión de deposición de oxígeno. Por debajo de una presión de aproximadamente 10-3 mbar, el penacho de plasma en la deposición de láser pulsado apenas se ve afectado por la presión de fondo, y un cambio en el estado de oxidación de SrTiO3 ocurre por interacciones con la atmósfera circundante a temperaturas elevadas37. Cuando la presión se incrementa de 10-3 a 10-1 mbar, el gas de fondo interactúa con el penacho de plasma, lo que resulta en la oxidación del penacho, así como en la disminución de la energía cinética de las especies plasmáticas37. Esto puede influir en el nivel de interdifusión catiónica a medida que la temperatura efectiva en la superficie SrTiO3 disminuye y las especies de plasma llegan con velocidades más bajas. El argón detiene las especies plasmáticas aproximadamente tan eficientemente como el oxígeno, y por lo tanto, los efectos secundarios de cambiar la energía cinética pueden evitarse fijando la presión total de deposición pero variando la presión parcial de oxígeno, utilizando una mezcla de argón/oxígeno37. Al realizar el recocido, la difusión catiónica se puede evitar mediante el recocido a temperaturas lo suficientemente altas como para permitir la difusión de oxígeno, pero lo suficientemente bajas como para evitar una difusión significativa de cationes. Este es el caso de las heteroestructuras basadas en SrTiO3 recocidas a 100-350 °C consideradas aquí23,36. Sin embargo, debe tenerse en cuenta que, en algunos casos, la difusión catiónica y las variaciones en la configuración del defecto inducidas por la deposición o el postrecocido también pueden ser una forma deseable de ajustar las propiedades del óxido.
Los dos enfoques diferentes para cambiar el contenido de oxígeno difieren entre sí de varias maneras. Utilizando el enfoque de crecimiento donde los parámetros de deposición del láser pulsado son variados, es posible obtener estados que son termodinámicamente estables o térmicamente apagados en un estado de no equilibrio34. El enfoque de recocido conduce la muestra hacia el equilibrio térmico en las condiciones de recocido dadas, pero también se pueden obtener estados intermedios de no equilibrio. Además, el enfoque de recocido minimiza las variaciones de muestra a muestra, ya que las propiedades se pueden ajustar en una sola muestra, mientras que diferentes muestras con propiedades variables se preparan de acuerdo con el enfoque de crecimiento. Por otro lado, el estado inicial podría perderse después del proceso de recocido.
Los dos enfoques también difieren de la activación electrostática, que generalmente se usa para ajustar, en particular, la densidad de portadores de los sistemas electrónicos confinados. La activación electrostática se beneficia de un cambio rápido y versátil en las propiedades eléctricas, que a menudo se puede hacer in situ mientras se miden otras propiedades. Sin embargo, el estado de obtención no es permanente, se puede observar una histéresis significativa y el rango en el que se puede ajustar la densidad del portador es limitado (típicamente del orden de menos de 10-12 / cm2 para back-gating con ~ 100 V a 0.5 mm de espesor SrTiO3)12,23,38,39 . El control de las propiedades ajustando el contenido de vacantes de oxígeno conduce a un estado (cuasi) permanente con grandes cambios en la densidad del portador10,23 y la posibilidad de cambiar propiedades que no se ven necesariamente afectadas por un cambio en la densidad de los electrones itinerantes. Además, una combinación de los procesos de compuerta y recocido puede utilizar sus respectivas ventajas para un control preciso de las propiedades de la interfaz.
El enfoque de recocido es particularmente compatible con una gama de mediciones adicionales además de las mediciones de resistencia descritas aquí. Estas mediciones pueden incluir mediciones Hall, gate, ópticas y magnéticas, que se pueden usar para sondear el ajuste de varias propiedades. Las mediciones también incluyen aquellas en las que el acceso por cable o la compuerta electrostática son un desafío, como los experimentos de fotoemisión.
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Disclosures
Los autores no tienen nada que revelar.
Acknowledgments
Los autores agradecen a J. Geyti de la Universidad Técnica de Dinamarca por su asistencia técnica. F. Trier agradece el apoyo de la beca de investigación VKR023371 (SPINOX) de VILLUM FONDEN. D. V. Christensen agradece el apoyo del Programa NERD de la Fundación Novo Nordisk: New Exploratory Research and Discovery, Subvención Superior NNF21OC0068015.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| SrTiO3 | Crystec | Single crystalline (001) oriented, 0.05-0.2 degree miscut angle | |
| LaAlO3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Al2O3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Chemicals and gases | Standard suppliers | ||
| Silver paste | SPI Supplies, Structure Probe Inc | 05001-AB, High purity silver paint | |
| Ultrasonicator | VWR | USC500D HF45kHz/100W | |
| Wedge wire bonder | Shenzhen Baixiangyuan Science & Technology Co.,Ltd. | HS-853A Aluminum wire bonder | |
| Pulsed laser deposition | Twente Solid State Technologies (TSST) | PLD from TSST with software version V3.0.29, equipped with a 248 nm KrF nanosecond laser (Compex Pro 205 F) from Coherent |
|
| Resistance measurement setup | Custom made | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 6221 DC and AC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card Keithley 6487 picoammeter |
|
| Hall measurements | Cryogenics | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 2400 DC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card |
|
| Furnace | Custom made | Custom written software control of a FTTF 500/70 tube furnace from Scandia Ovnen AS and a eurotherm 2216e temperature controller |
References
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