Summary
氧化物材料显示出许多奇特的特性，可以通过调节氧含量来控制。在这里，我们演示了通过改变脉冲激光沉积参数和执行后退火来调整氧化物中的氧含量。例如，SrTiO3基异质结构的电子性能通过生长修饰和退火来调节。
Abstract
氧化物材料的电学、光学和磁性通常可以通过改变氧含量来控制。在这里，我们概述了两种改变氧含量的方法，并提供了调整SrTiO3基异质结构的电性能的具体示例。在第一种方法中，通过在脉冲激光沉积过程中改变沉积参数来控制氧含量。在第二种方法中，通过在薄膜生长后使样品在高温下在氧气中退火来调整氧含量。这些方法可用于各种氧化物和非氧化物材料，其中其性质对氧化态的变化很敏感。
这些方法与静电门控有很大不同，静电门控通常用于改变受限电子系统的电子特性，例如在基于SrTiO 3的异质结构中观察到的电子特性。通过控制氧空位浓度，我们能够将载流子密度控制在许多数量级上，即使在非受限电子系统中也是如此。此外，可以控制对流动电子密度不敏感的特性。
Introduction
氧含量在氧化物材料的性能中起着至关重要的作用。氧具有很高的电负性，并且在全离子极限下，从相邻阳离子吸引两个电子。当形成氧空位时，这些电子被捐赠给晶格。电子可以被捕获并形成局部状态，或者它们可以离域并能够传导充电电流。局部状态通常位于价带和导带之间的带隙中，总角动量可以是非零1，2，3。因此，局部状态可以形成局部磁矩，并对例如光学和磁性产生很大影响1，2，3。如果电子离域，它们有助于流动电荷载流子的密度。此外，如果形成氧空位或其他缺陷，晶格会适应缺陷。因此，缺陷的存在自然会导致局部应变场、对称性破坏以及氧化物中电子和离子传输的修饰。
因此，控制氧化学计量通常是调整氧化物材料的光学、磁性和传输特性的关键。一个突出的例子是SrTiO 3和SrTiO3基异质结构，其中材料系统的基态对氧含量非常敏感。未掺杂的SrTiO 3是一种非磁性绝缘体，带隙为3.2 eV;然而，通过引入氧空位，SrTiO3将状态从绝缘变为金属导电，在2 K4时电子迁移率超过10，000 cm2 / Vs。在低温（T < 450 mK）下，超导性甚至可能是青睐的基态5，6。还发现SrTiO3中的氧空位使其成为铁磁7，并导致可见光谱中的光学跃迁从透明到不透明2。十多年来，人们一直对在SrTiO 3上沉积各种氧化物（例如LaAlO 3，CaZrO 3和γ-Al2O 3）并检查界面8，9，10，11，12，13上产生的特性非常感兴趣。.在某些情况下，事实证明界面的属性与在母材料中观察到的属性明显不同。基于SrTiO3的异质结构的一个重要结果是电子可以限制在界面中，这使得使用静电门控控制与流动电子密度相关的性质成为可能。通过这种方式，可以使用电场来调整例如界面的电子迁移率14，15，超导11，电子对16和磁性状态17。
界面的形成还可以控制SrTiO 3化学，其中顶部薄膜在SrTiO3上的沉积可用于诱导界面18，19上的氧化还原反应。如果在SrTiO 3上沉积具有高氧亲和力的氧化膜，氧气可以从SrTiO 3的近表面部分转移到顶部薄膜，从而减少SrTiO3并氧化顶部薄膜（见图1）。
图 1：SrTiO3 中的氧空位形成。 在沉积具有高氧亲和力的薄膜期间，如何在SrTiO 3 的界面附近区域形成氧空位和电子的示意图。经Chen等人研究许可转载图18。版权所有 2011 美国化学学会。 请点击此处查看此图的大图。
在这种情况下，氧空位和电子在界面附近形成。该过程有望成为在SrTiO 3与室温生长的金属薄膜或氧化物（如无定形LaAlO 3 18，20或γ-Al2O310，21，22，23）界面处沉积期间形成的导电性的来源。因此，这些基于SrTiO3的界面的性质对界面处的氧含量高度敏感。
在这里，我们报告了使用沉积后退火和脉冲激光沉积参数的变化，通过调整氧含量来控制氧化物材料中的性能。我们使用室温下沉积在SrTiO 3上的γ-Al2O 3或无定形LaAlO 3作为示例，说明如何通过控制氧空位的数量将载流子密度，电子迁移率和薄层电阻改变几个数量级。这些方法提供了一些超出静电门控获得的好处，静电门控通常用于调整电气9，11，14，在某些情况下用于调节磁性15，17特性。这些好处包括形成（准）稳定的最终状态和避免使用电场，这需要与样品电接触并可能引起副作用。
在下文中，我们将回顾通过控制氧含量来调整氧化物性质的一般方法。这通过两种方式完成，即1）通过在合成氧化物材料时改变生长条件，以及2）通过在氧气中退火氧化物材料。这些方法可用于调整许多氧化物和一些一氧化碳材料中的一系列特性。我们提供了一个具体的例子来调整SrTiO3基异质结构界面处的载流子密度。确保保持高水平的清洁度以避免样品污染（例如，使用手套、专用于 SrTiO3 的管式炉和非磁性/耐酸镊子）。
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Protocol
1. 通过不同的生长条件控制性能
- 制备高质量表面的SrTiO3
- 购买混合端接的 SrTiO3 衬底（例如，尺寸为 5 mm x 5 mm x 0.5 mm），相对于 （001） 晶平面的典型表面角度为 0.05°–0.2°。
注意： 错切角度决定了表面的平整度，这对于基板上的外延生长以及界面处产生的特性非常重要。 - 通过在标准超声仪中在丙酮中超声处理5分钟和乙醇在室温下超声处理5分钟来清洁所需数量的底物。
- 在清水中于70°C超声处理底物20分钟，其溶解SrO24或在以SrO 25终止的表面域形成Sr-氢氧化物配合物，同时保持化学稳定的TiO2封端结构域不变26。
- 由于SrO表面结构域的基本性质，TiO 2的酸度以及Sr-氢氧化物配合物的存在，在70°C的3：1：16 HCl：HNO3：H2O酸性溶液（例如，9：3：48 mL）中超声处理底物20分钟，以选择性地蚀刻SrO。
- 通过在室温下在通风橱中在 100 mL 清水中超声处理 5 分钟来去除底物中的残留酸。
注意：TiO2 封端的 SrTiO3 可以商业购买，也可以基于表面24，27 上 SrO 的选择性蚀刻以各种方式制备。HF中的常规蚀刻也会导致TiO2封端的SrTiO 3，但由于安全问题和SrTiO328意外F掺杂的风险，这里避免了这种情况。 - 在陶瓷管式炉中以100°C / h的加热和冷却速率在1，000°C的气氛中对基材进行1，000°C的热处理1小时，使基板表面放松到低能量状态。
- 购买混合端接的 SrTiO3 衬底（例如，尺寸为 5 mm x 5 mm x 0.5 mm），相对于 （001） 晶平面的典型表面角度为 0.05°–0.2°。
- 薄膜在基板上的沉积
- 将基板安装在加热器或芯片载体上，具体取决于是否要在沉积期间进行原位传输测量。
注意：在室温下固化的银浆可以方便地用于基板安装。 - 如果需要原位传输测量，例如，使用标准楔形引线键合和 20 μm 厚的铝线将 SrTiO3 表面的四个角连接到芯片载体。将芯片载体安装到芯片支架上，电线通过真空兼容连接器将样品连接到电气测量装置。
- 将 TiO 2 封端的底物放置在距离单晶 Al 2 O 3 靶标 4.7 cm处，以便在 SrTiO 3 上典型沉积Al 2O 3。
- 如果要执行原位运输测量，则使用范德堡几何形状29开始薄层电阻测量。
- 以15°C / min的速率将基材加热至650°C或将基材保持在室温下。
- 准备在 1 x 10-5 mbar 的氧气压力下从单晶 Al 2 O 3 靶材烧蚀，例如，使用波长为 248 nm、激光通量为3.5 J/cm2 和频率为 1 Hz 的纳秒脉冲 KrF 激光器。 通过使用 10-6 至 10-1 mbar 范围内的氧气沉积压力或通过改变其他沉积参数。
- 沉积所需厚度的 γ-Al2O3 （通常为 0-5 个晶胞）。
注意：这可以使用例如反射高能电子衍射（RHEED）振荡或原子力显微镜测量来确定，后者被测量为通过使用物理掩模防止γ-Al2O3 在基板上沉积而产生的高度差。 - 如果进行高温沉积，则在沉积压力下以15°C / min的速率冷却γ-Al2O 3 / SrTiO3异质结构，而无需执行额外的退火步骤。
- 从沉积室中取出样品并停止电测量。
- 将样品储存在真空、氮气或环境条件下。在真空或氮气20中储存时，样品降解最慢。
- 将基板安装在加热器或芯片载体上，具体取决于是否要在沉积期间进行原位传输测量。
2. 通过热退火控制性能
- 用银浆将样品安装在芯片载体上。
- 例如，使用范德堡几何形状29 中的铝线楔形引线键合将样品电连接到芯片载体。
- 使用连接器和具有耐热绝缘的电线将芯片载体电气连接到测量设备。
- 开始薄层电阻测量。
- 将装有样品的芯片载体放入密闭炉中。
- 用用于退火的气体彻底冲洗，同时检查样品电阻是否对大气变化敏感。
- 使用所需的退火曲线对样品进行退火。a-LaAlO 3/SrTiO 3 和 γ-Al2O 3/SrTiO 3 异质结构的典型退火温度分别为 50–250 °C 和 100–350 °C，具体取决于顶膜的厚度和所需的氧掺入速率。
注意：如果需要高于 350–400 °C 的温度，请使用比铝线和标准陶瓷芯片载体更热兼容的选项。 - 当薄层电阻发生所需变化时中止退火。
- 通过降低温度来冷却样品，或取出样品。
- 停止电气测量。
注意：电阻通常与温度有关，如果目标为特定温度下的特定运输性能，则必须考虑这一点。
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Representative Results
通过不同的生长条件控制属性
在氧化物沉积过程中改变沉积参数会导致性能发生较大变化，特别是对于基于SrTiO3的异质结构，如图 2所示。
图 2：通过调整顶层厚度来控制传输属性。（a） γ-铝2O 3/SrTiO3异质结构示意图。（b） γ-Al 2 O 3/SrTiO 3 界面的薄层电阻 （Rs） 与 γ-Al2O 3 层厚度的关系。（c） 片材载体密度（ns）与γ-Al2O3层厚度的函数关系。（d） 载流子迁移率（μ）与γ-Al2O3层厚度的函数关系。经克里斯滕森等人的研究许可转载图12。版权所有 2016 AIP Publishing。请点击此处查看此图的大图。
在这里，γ-Al 2 O 3的厚度是变化的，并且在从沉积室中去除γ-Al2O 3 / SrTiO 3异质结构后测量产生的薄层电阻。这导致 γ-Al2O 3/SrTiO3 界面的传输行为发生很大变化，范围从高度绝缘到围绕 1 单元电池 （0.8 nm） 临界厚度的金属导电。如果仔细控制厚度接近临界厚度，则可以将薄片电导和载流子密度调整几个数量级。然而，在室温下，电子迁移率基本保持不变。当其他沉积参数发生变化时，例如基板到目标的距离30和氧分压31，也可以找到类似的调谐。
虽然电子迁移率在室温下基本保持不变，但当我们将样品冷却到2K以及γ-Al2O 3厚度或沉积压力变化时，电子迁移率会发生显着变化（见图3）。
图 3：通过改变沉积参数来控制电子迁移率。γ-Al 2 O 3/SrTiO 3 的电子迁移率 （μ） 是载流子密度 （ns） 的函数，通过改变 γ-Al2O 3（蓝色菱形）的厚度进行调整，主要改变脉冲激光沉积期间的氧分压（灰色圆圈）或通过在大约 200 °C 的 1 巴氧气中进行后退火（红色圆圈）。经克里斯滕森等人的研究许可转载图31。版权所有 2018 美国物理学会。请点击此处查看此图的大图。
在这里，当γ-Al 2 O 3以厚度为3.5个单位电池沉积在约10-5毫巴的氧分压中时，γ-Al 2 O3 / SrTiO3异质结构的电子迁移率在2 K时达到超过100，000 cm2 / Vs的值。提高分压或偏离γ-Al2O3厚度会导致载流子密度和电子迁移率降低两个数量级。
通过热退火控制性能
氧含量也可以在氧化或还原条件下使用 非原位 热退火来控制。在这里，退火后的最终状态由三个参数决定：退火时间、温度和气氛。 图 4a，b 中提供了一个示例。
图 4：通过在氧气中退火来控制传输特性。（a） γ-Al2O 3/SrTiO 3 和 （b） 无定形 LaAlO 3/SrTiO 3 异质结构的归一化片状电导率 （Gs） 与样品在 1 bar 氧气中退火的时间的函数关系。（c） 在室温下将两个γ-Al2O3/SrTiO3样品在约200°C的1巴氧气中退火后，片状载流子密度（n s）作为片状电导率（G s）的函数。 这两个样品是使用10-6 mbar和10-5 mbar的氧气背景压力在SrTiO 3上脉冲激光沉积γ-Al 2O3合成的，这导致沉积后的初始载流子密度不同。经克里斯滕森等人的研究许可转载图23。版权所有 2017 美国物理学会。请点击此处查看此图的大图。
在这里，测量γ-Al2O 3 / SrTiO 3和无定形LaAlO 3 / SrTiO 3异质结构的薄层电导率，同时样品在不同温度下在1巴氧气中退火。在非晶态LaAlO 3/SrTiO 3异质结构中观察到电导率下降最快，并且发现SrTiO 3中空位的湮灭发生在16 nm厚的非晶LaAlO 3层23中。然而，发现γ-Al2O 3薄膜充当氧扩散的阻挡层，并且SrTiO 3侧的氧空位通过SrTiO 3的氧气扩散被湮灭，导致更具热弹性的界面电导率23。异质结构的载流子密度可以通过停止氧气退火来控制，如图4c所示，对于γ-Al2O 3 / SrTiO3异质结构的情况。在这种情况下，异质结构在大约200°C下分几个步骤退火。 每一步之后，异质结构被冷却到室温，在那里测量载流子密度。退火导致载流子密度的受控降低，以及从金属导电到绝缘界面的过渡。
γ-Al2O 3/SrTiO3异质结构的导电状态变化可用于实现不同的性质23。图 5 显示了一个示例。
图 5：实现导电聚合物的写入 四探针电阻作为导电纳米线的时间函数，尝试使用导电原子力显微镜（c-AFM）尖端写入。在大约150°C下退火3小时后，通过在c-AFM尖端上施加正偏置并在γ-Al 2 O 3表面上扫描，可以在γ-Al2O3 / SrTiO3界面上写入导电线。当导电线接触两个电极时，电阻急剧下降。施加负偏置并扫描导电线会导致聚合物的擦除。经克里斯滕森等人的研究许可转载图23。版权所有 2017 美国物理学会。请点击此处查看此图的大图。
在这里，导电纳米线只能在高电阻状态下使用导电原子力显微镜（c-AFM）绘制。沉积γ-Al 2 O 3后，异质结构处于低电阻状态，当具有正偏置的c-AFM尖端在γ-Al2O3表面上从一个电极扫描到另一个电极时，没有发生可观察到的变化。然而，在150 °C的空气中退火3 h后，可以在界面处获得高电阻状态。当在电极之间扫描正偏置尖端时，可以在高电阻界面处形成宽度约为50nm的导电线。当纳米线连接两个电极时，观察到电阻急剧下降，如前所述32，33。随后可以通过在尖端上施加负偏置并扫描纳米线来擦除纳米线。
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Discussion
这里描述的方法依赖于使用氧含量来控制氧化物特性，因此氧分压和工作温度是关键参数。如果系统的总氧化状态以系统与周围大气保持热力学平衡的方式进行调整（即在高温下pO2 发生变化），则这些变化是可逆的。然而，在基于SrTiO3的异质结构的情况下，界面氧空位通常使用脉冲激光沉积形成，其可以捕获非平衡状态的氧化态34。在这种情况下，沉积时和之后的温度曲线和氧分压对于所得特性至关重要。SrTiO3 中的氧空位在环境条件22下通常是不稳定的，退火引起的氧含量变化通常是不可逆的。
其他缺点是高温或改良沉积的副作用。例如，在高温期间，可能会发生阳离子扩散。据报道，在SrTiO310，35，36上各种氧化物的脉冲激光沉积过程中，出现了显着的阳离子扩散。控制氧含量通常通过改变氧沉积压力来完成。在大约10-3毫巴的压力下，脉冲激光沉积中的等离子体羽流几乎不受背景压力的影响，并且SrTiO3的氧化态的变化是通过在高温下与周围大气相互作用而发生的37。当压力从10-3增加到10-1毫巴时，背景气体与等离子体羽流相互作用，导致羽流氧化，并降低等离子体物种的动能37。这可能会影响阳离子扩散水平，因为SrTiO3表面的有效温度降低，等离子体物种以较低的速度到达。氩气停止等离子体物质的效率与氧气大致相同，因此，可以通过固定总沉积压力但改变氧分压来避免改变动能的副作用，使用氩气/氧气混合物37。进行退火时，可以通过在足够高的温度下退火以允许氧气扩散但又足够低的温度以防止明显的阳离子扩散来避免阳离子扩散。这里考虑的在100-350°C退火的SrTiO3基异质结构就是这种情况23，36。然而，应该注意的是，在某些情况下，阳离子扩散和沉积或退火后引起的缺陷构型的变化也可以是调整氧化物性能的理想方法。
改变氧含量的两种不同方法在几个方面彼此不同。使用脉冲激光沉积参数变化的生长方法，可以获得热力学稳定或在非平衡状态下热淬灭的状态34。退火方法在给定的退火条件下驱动样品走向热平衡，但也可以获得中间非平衡态。此外，退火方法最大限度地减少了样品间的变化，因为可以在单个样品中调整属性，而根据生长方法制备具有不同性质的不同样品。另一方面，初始状态可能会在退火过程后丢失。
这两种方法也不同于静电门控，静电门控通常用于调整，特别是受限电子系统的载流子密度。静电浇口受益于电性能的快速和多功能变化，这通常可以在测量其他性能时原位完成。然而，获取状态不是永久性的，可能会观察到明显的滞后，并且可以调节载流子密度的范围是有限的（对于~100 V至0.5 mm厚的SrTiO3的反向门控，通常小于10-12 /cm2）12，23，38，39.通过调节氧空位含量来控制性质会导致载流子密度10，23发生较大变化的（准）永久状态，并且有可能改变不一定受流动电子密度变化影响的性质。此外，浇口和退火工艺的组合可以利用它们各自的优势来精确控制界面特性。
除此处描述的电阻测量外，退火方法还特别兼容一系列其他测量。这些测量可以包括霍尔、栅极、光学和磁性测量，可用于探测各种属性的调谐。测量还包括那些电线接入或静电门控具有挑战性的测量，例如光发射实验。
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Disclosures
作者没有什么可透露的。
Acknowledgments
作者感谢丹麦技术大学的J. Geyti提供的技术援助。F. Trier感谢VILLUM FONDEN的研究资助VKR023371（SPINOX）的支持。D. V. Christensen感谢诺和诺德基金会NERD计划的支持：新的探索性研究和发现，高级资助NNF21OC0068015。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| SrTiO3 | Crystec | Single crystalline (001) oriented, 0.05-0.2 degree miscut angle | |
| LaAlO3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Al2O3 | Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd. | Single crystalline | |
| Chemicals and gases | Standard suppliers | ||
| Silver paste | SPI Supplies, Structure Probe Inc | 05001-AB, High purity silver paint | |
| Ultrasonicator | VWR | USC500D HF45kHz/100W | |
| Wedge wire bonder | Shenzhen Baixiangyuan Science & Technology Co.,Ltd. | HS-853A Aluminum wire bonder | |
| Pulsed laser deposition | Twente Solid State Technologies (TSST) | PLD from TSST with software version V3.0.29, equipped with a 248 nm KrF nanosecond laser (Compex Pro 205 F) from Coherent |
|
| Resistance measurement setup | Custom made | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 6221 DC and AC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card Keithley 6487 picoammeter |
|
| Hall measurements | Cryogenics | Based on the following electrical instruments and custom written software: Keithley 2400 DC current source Keithley 2182A nanovoltmeter Keithley 7001 switch system with a matrix card |
|
| Furnace | Custom made | Custom written software control of a FTTF 500/70 tube furnace from Scandia Ovnen AS and a eurotherm 2216e temperature controller |
References
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