Summary
Nous présentons une procédure pour le transfert fortement commandé et sans ride des films minces de copolymère de bloc sur les substrats poreux de support utilisant une chambre de vidange 3D-imprimée. La conception de la chambre de vidange est d'intérêt général pour toutes les procédures impliquant le transfert de films macromoléculaires sur des substrats poreux, ce qui est normalement fait à la main d'une manière irréproductible.
Abstract
La fabrication d'appareils contenant de fines membranes composites de film nécessite le transfert de ces films sur les surfaces de substrats de soutien arbitraires. Accomplir ce transfert d'une manière hautement contrôlée, mécanisée et reproductible peut éliminer la création de structures de défauts macro-échelle (p. ex. déchirures, fissures et rides) dans le film mince qui compromet les performances de l'appareil et la zone utilisable. par échantillon. Ici, nous décrivons un protocole général pour le transfert fortement commandé et mécanisé d'un film mince polymère sur un substrat poreux arbitraire de support pour l'utilisation éventuelle comme dispositif de membrane de filtration d'eau. Plus précisément, nous fabriquons un copolymère de bloc (BCP) film mince sur le dessus d'un sacrifice, soluble dans l'eau poly (acide acrylique) (PAA) couche et substrat de plaquette de silicium. Nous utilisons ensuite un outil de transfert imprimé sur mesure et imprimé en 3D et un système de chambre de vidange pour déposer, décoller et transférer le film mince BCP sur le centre d'un disque de support poreuse d'oxyde d'aluminium anodisé (AAO). Le film mince DE BCP transféré est montré pour être uniformément placé sur le centre de la surface de support en raison de la conduite du ménisque formé entre l'eau et la chambre de vidange en plastique 3D-imprimée. Nous comparons également nos films minces traités par transfert mécanisé à ceux qui ont été transférés à la main avec l'utilisation de pinces à épiler. L'inspection optique et l'analyse d'image des films minces transférés du processus mécanisé confirment que peu ou pas d'inhomogénéités macro-échelles ou de déformations plastiques sont produites, par rapport à la multitude de larmes et de rides produites à partir de manuels transfert à la main. Nos résultats suggèrent que la stratégie proposée pour le transfert de film mince peut réduire les défauts par rapport à d'autres méthodes dans de nombreux systèmes et applications.
Introduction
Les dispositifs à film mince et à base de nanomembrane ont récemment suscité un grand intérêt en raison de leur utilisation potentielle dans un large éventail d'applications, allant du photovoltaïque flexible et de la photonique, des écrans pliables et de l'électronique portable1, 2 (en) , 3. Une exigence pour la fabrication de ces différents types d'appareils est le transfert de couches minces à la surface de substrats arbitraires, ce qui reste difficile en raison de la fragilité de ces films et de la production fréquente de défauts macro-échelles structures, telles que les rides, les fissures et les larmes, dans les films après le transfert4,5,6,7. Le transfert manuel à la main, les pinces et les boucles de fil sont des méthodes courantes de transfert de film mince, mais entraînent inévitablement des incongruités structurelles et une déformation plastique8,9. Divers types de méthodes de transfert de pellicules minces ont été explorées telles que : 1) le transfert de timbres polydiméthylsiloxane (PDMS), qui implique l'utilisation d'un timbre élastomérique pour obtenir la pellicule mince du substrat du donneur et ensuite transférer à la réception substrat10, et 2) transfert de couche sacrificielle11, dans lequel un etchant est utilisé pour dissoudre sélectivement une couche sacrificielle entre le substrat de soutien et le film mince, soulevant ainsi le film mince. Cependant, ces techniques à elles seules ne permettent pas nécessairement le transfert de film mince sans encourir des dommages ou la formation de défaut dans les films minces12.
Ici, nous présentons une méthode nouvelle, peu coûteuse et facile et généralisable basée sur le décollage de la couche sacrificielle et le transfert guidé par le ménisque dans un système de chambre de vidange imprimé en 3D sur mesure, pour placer mécaniquement des films minces de copolymère de bloc (BCP) sur le les centres des substrats poreux tels que les disques anodisés d'oxyde d'aluminium (AAO) avec peu ou pas les structures de défaut macroscale encourues, telles que des rides, des déchirures, et des fissures. Dans le contexte actuel, ces couches minces transférées peuvent alors être utilisées comme dispositifs dans les études de filtration de l'eau, potentiellement après le traitement de synthèse par infiltration séquentielle (SIS)9. L'analyse d'images de films transférés obtenus à partir d'une microscopie optique montre que le système de chambre de vidange guidé par le ménisque fournit des échantillons lisses, robustes et sans rides. En outre, les images démontrent également la capacité du système à placer de manière fiable les membranes minces du film sur les centres des substrats récepteurs. Nos résultats ont des implications significatives pour tout type d'application de dispositif exigeant le transfert des structures minces de film sur les surfaces des substrats poreux arbitraires.
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Protocol
1. Fabrication de l'outil de transfert et du système de chambre de vidange
- Ci-joint (Dossiers supplémentaires 1, 2) est le dessin d'ingénierie pour l'assemblage de la chambre de vidange composé de deux parties: haut et bas. Modélisez ce dispositif selon les spécifications du système désiré (p. ex., le diamètre extérieur du substrat récepteur) et exportez comme fichier STL pour l'impression 3D.
- Pour la partie supérieure, utilisez une imprimante filament de choix et imprimez dans la résolution la plus basse possible, y compris l'échafaudage si nécessaire. Adhérez aux paramètres recommandés de l'imprimante. Il est également recommandé d'imprimer la partie supérieure à l'aide d'un poly (acide lactique) (ApL) afin de minimiser l'excrétion des matériaux.
- Pour la partie inférieure, utilisez une imprimante en résine jet d'encre ou une imprimante filament avec une hauteur de construction aussi fine que 20 m.
REMARQUE : L'ALP est un matériau approprié qui minimise l'excrétion des matériaux. - Frotter et nettoyer les deux parties avec de l'eau déionisée, en assurant l'élimination de tout matériau d'excrétion potentiel du processus d'impression. La sonication dans l'eau déionisée est également recommandée. Testez le filetage sur les deux parties pour assurer un bon ajustement.
- Complétez la chambre de vidange avec un anneau O néoprène de taille 117 et un tube des paramètres spécifiés dans les documents justificatifs (Fichierscomplémentaires 1, 2). Un schéma de l'ensemble de l'assemblage de la chambre de vidange est indiqué à la figure 1.
- Imprimez l'outil de transfert à l'aide de n'importe quelle imprimante filament à résolution moyenne à fine. Il y a deux parties : la pince et le bras de chargement.
REMARQUE : Il est fortement recommandé que l'outil de transfert soit imprimé à l'aide de poly (acide lactique) (APL), car d'autres plastiques peuvent être mal mouillés et faire mouiller la plaquette de façon inattendue. - Complétez la pince avec une vis de taille 10, puis attachez la pince sur une prise de laboratoire.
2. Dépôt mécanisé initial et décollage de la membrane du substrat du donneur
- Placez un disque AAO nu de 25 mm de diamètre (ou tout substrat récepteur poreux arbitraire de choix) sur la partie inférieure de la chambre de vidange. Ensuite, placez l'anneau O en néoprène sur le disque AAO et vissez sur la partie supérieure de la chambre de vidange.
- Rincer et/ou sonicate la configuration à plusieurs reprises avec de l'eau déionisée (DI). Cela permet d'éliminer toute poussière et / ou les particules restantes de l'impression 3D.
- Placez le morceau de plaquette Si avec la pile de polymère transférable (plaquette de donneur) sur la lèvre du bras de chargement de l'outil de transfert.
- Remplir la chambre de vidange de 25 ml d'eau DI.
- Abaissez la prise de laboratoire de sorte que l'outil soit plongé lentement dans la rampe d'entrée de la chambre de vidange et que le substrat de silicium du donneur soit lentement submergé. Assurez-vous que la plaquette est suffisamment immergée pour que la membrane se délamine complètement et décolle du substrat du donneur sous-jacent.
REMARQUE : L'utilisation d'un morceau de plaquette Si sans contamination par la poussière assurera une séparation facile du substrat du donneur. - Soulevez lentement l'outil de transfert hors de l'eau et déplacez-le hors de la voie, en veillant à ne pas déranger la membrane flottante.
- Coax la membrane dans l'ouverture de la chambre avec des pinces. Placer la pince à épiler dans l'eau devant la membrane la guidera en raison de la tension de surface. Toucher la membrane flottante elle-même n'est pas nécessaire et doit être évité.
3. Transfert guidé par ménisque sur le substrat récepteur avec le système de chambre de vidange
- Connectez les tubes à la sortie de la partie inférieure de la chambre de vidange. Fixez ce tube à une seringue de verrouillage Luer de 20 ml.
- Obtenir une pompe à seringues avec des fonctionnalités de retrait. Placez la seringue sur la pompe et retirez l'eau à une vitesse de 1 à 2,5 ml/min jusqu'à ce que toute l'eau soit égouttée.
- Après 10 min, l'eau doit être complètement retirée de la chambre de vidange. S'il y a encore de l'eau résiduelle dans la chambre, rebranchez la seringue et le tube et continuez à retirer toute eau résiduelle.
- Après un drainage complet de l'eau, la membrane sera maintenant placée au centre du substrat récepteur. Débranchez la chambre de vidange de la pompe à seringues et démontez la chambre de vidange pour enlever le substrat récepteur contenant la membrane.
REMARQUE : Le processus total, y compris la mise en place, prend 15 min. La réduction du volume de travail de l'eau et l'augmentation du taux de drainage peuvent raccourcir ce processus. - Laisser sécher complètement l'échantillon à température ambiante avant d'être utilisé dans toute application.
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Representative Results
Les échantillons de membrane DE BCP ont été fabriqués selon la procédureprécédemmentdécrite 9. Les échantillons ont été placés sur la lèvre du bras de chargement de l'outil de transfert imprimé en 3D (figure1, à gauche) et ensuite abaissés, avec une prise de laboratoire, sur la rampe d'entrée de l'outil de chambre de vidange imprimé en 3D (figure 1, à droite). Une couche sacrificielle de poly (acide acrylique) (PAA) entre la membrane BCP et le substrat sous-jacent de silicium de distributeur a été dissoute dans l'eau dans la chambre de vidange, ayant pour résultat une membrane flottante de BCP. Ensuite, la pompe à seringues (figure2, fond) a été actionnée pour retirer l'eau à un débit volumeymétrique de 2,5 ml/min, ce qui a donné un temps de transfert total de 10 min (en supposant une première de 25 ml d'eau dans le système de chambre de vidange). Cette méthode de transfert de film mince a été comparée au transfert manuel de film mince à la main et aux pincettes, comme indiqué dans la figure 3.
Des images représentatives d'échantillons de couches minces BCP transférés manuellement sur des substrats AAO poreux sont montrées à la figure 4. Ces images illustrent la mauvaise qualité de la méthode de transfert manuel, comme en témoigne la déformation plastique sévère et les structures de défaut macro-échelle présentes dans les membranes BCP. Toutes les membranes BCP ont ridé et fragmenté après le transfert manuel, en plus de la distorsion de la géométrie rectangulaire initiale des membranes BCP coupées en dés. L'erreur humaine introduite par transfert manuel entraîne un transfert incomplet des membranes, ainsi que le manque de centrage et/ou de précision de placement sur le substrat récepteur AAO-ce qui sera examiné plus en détail avec un logiciel d'analyse d'image.
Des images représentatives d'échantillons de couches minces BCP transférés sur des substrats poreux d'AAO, à l'aide de guidage ménisque et du système de chambre de vidange, sont présentées à la figure5. Lors de l'inspection, ces images montrent une différence marquée par rapport à celles de la figure4, car la géométrie rectangulaire de chaque membrane a été préservée. Il semble y avoir un laminage complet et uniforme de la membrane sur les substrats récepteurs AAO, sans aucun grand effet de déformation plastique observé. En outre, il semble y avoir une grande précision de centrage de la membrane BCP sur les substrats du récepteur, qui sera confirmée avec un logiciel d'analyse d'image.
Pour caractériser l'exactitude du placement et du centrage de la membrane BCP sur le substrat récepteur AAO, l'analyse d'image centroïde a été effectuée à l'aide d'un logiciel d'analyse ImageJ. Plus précisément, la distance entre le centroïde de la membrane BCP et le centroïde du substrat récepteur AAO a été calculée pour chaque échantillon. Ces valeurs sont indiquées dans le tableau 1 et le tableau 2, correspondant respectivement à la méthode de transfert manuel et à la méthode ménisque-guidée/chambre de vidange. Les distances centre-centre pour leséchantillons transférés manuellement (tableau1) variaient considérablement, avec des valeurs allant de 0,533 mm à 8,455 mm. La distance moyenne centre-centre et l'écart type pour les échantillons transférés avec la méthode manuelle étaient de 3,840 mm 2,788 mm. En revanche, les distances centre-centre pour les échantillons transférés par la chambre ménisque/drain (tableau 2) présentaient beaucoup moins de variation, avec des valeurs allant de 0,282 mm à 0,985 mm. La distance moyenne centre-centre et l'écart type pour les échantillons transférés de la chambre de ménisque/drain étaient de 0,521 mm 0,258 mm. Ces résultats suggèrent que le système de transfert de chambre ménisque-guidé/drain fournit une plus grande précision et reproductibilité en ce qui concerne le placement et le centrage de la membrane de BCP sur le substrat de récepteur. Lorsqu'il est couplé avec les structures limitées de déformation plastique et de défaut macro-échelle observées dans ces échantillons (figure 4), par rapport à ceux transférés manuellement (figure 3), le transfert guidé par le ménisque avec l'utilisation de la chambre de vidange système s'avère être un protocole efficace et robuste pour le transfert des membranes minces de film aux substrats poreux arbitraires.
Figure 1 : Schéma représentant la conception et l'assemblage de l'outil de transfert (à gauche) et de la chambre de vidange (à droite). L'outil de transfert (à gauche) se compose de deux parties individuelles : la pince et le bras de chargement, tel qu'étiqueté. La pince se fixe à n'importe quel cric de laboratoire standard à (1) avec une taille #10 vis. Le substrat du donneur contenant la membrane de film mince à transférer est placé à (2). La chambrede vidange (à droite) se compose de deux parties individuelles: la partie supérieure et la partie inférieure, comme l'étiquette. Le substrat du donneur est abaissé surla rampe d'entrée à 3 ). Un anneau O néoprène (4) est fourni pour assurer un joint serré entre le substrat du récepteur (5) et la partie inférieure de la chambre de vidange. L'eau coule à travers la chambre et sort à la sortie (6). Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
Figure 2 : Configuration expérimentale complète. (Top) Sur la photo, on voit l'outil de transfert imprimé en 3D (pince et bras de chargement) et le système de chambre de vidange. (En bas) Sur la photo, une seringue tenue par une pompe à seringues avec des fonctionnalités de retrait, reliée au système de chambre de vidange. La pompe à seringues retire l'eau du système de chambre de vidange et permet le transfert guidé par le ménisque du nanomembrane vers le substrat récepteur. On y trouve également un bécher en verre couvrant le système de chambre de vidange pour empêcher la poussière et d'autres particules étrangères d'entrer dans le système de chambre de vidange. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
Figure 3 : Méthode manuelle de transfert de film mince à la main et pinces. Dans cette méthode, le substrat de silicium de donneur est lentement immergé dans un bain d'eau, dissolvant la couche sacrificielle entre la membrane et le substrat de BCP et libérant la membrane de BCP dans le bain. Par la suite, l'utilisateur tient le substrat AAO récepteur avec une paire de pinces et lentement "scoops" vers le haut pour placer la membrane BCP sur le substrat récepteur AAO. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
Figure 4 : Images optiques de copolymères de blocs transférés manuellement (BCP). Photographies représentant les membranes BCP sur le dessus des substrats récepteurs AAO (25 mm de diamètre), après transfert manuel à la main et pinces. Des structures graves de déformation plastique et de défaut macro-échelle sont observées dans les échantillons. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
Figure 5 : Images optiques de copolymères de blocs transférés guidés par le ménisque (BCP), en particulier avec l'utilisation de l'outil de chambre de transfert/drain imprimé en 3D. Photographies représentant les membranes BCP au-dessus des substrats récepteurs AAO (25 mm de diamètre), après le transfert de chambre guidée par le ménisque/drain. Le lamination uniforme, avec la déformation plastique limitée, est observé dans les échantillons. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.
| échantillon | Distance centre-centre (mm) |
| 1 Fois | 3,055 |
| 2 (en) | 5,334 |
| 3 (en) | 0,533 |
| 4 ( en plus) | 8.455 Annonces |
| 5 Annonces | 3,765 |
| 6 Annonces | 1.895 Annonces |
Tableau 1 : Distances centre-centre pour les échantillons transférés manuellement. Ces valeurs décrivent les distances entre le centre de la membrane BCP et le centre du substrat récepteur AAO, déterminés par la fonction centroïde du logiciel d'analyse ImageJ. La distance centre-centre était de 3.840 2.788 mm (moyenne et SD).
| échantillon | Distance centre-centre (mm) |
| 1 Fois | 0,527 |
| 2 (en) | 0,985 |
| 3 (en) | 0,597 |
| 4 ( en plus) | 0,282 |
| 5 Annonces | 0,438 |
| 6 Annonces | 0,300 |
Tableau 2 : Distances centre-centre pour les échantillons transférés par la chambre guidée par le ménisque/drain. Ces valeurs décrivent les distances entre le centre de la membrane BCP et le centre du substrat récepteur AAO, déterminés par la fonction centroïde du logiciel d'analyse ImageJ. La distance centre-centre était de 0,521 0,258 mm (moyenne et SD).
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Discussion
Alors que bon nombre des étapes énumérées dans ce protocole sont cruciales pour le succès du transfert de film mince, la nature de la chambre de vidange imprimée 3D conçue sur mesure permet une grande flexibilité, selon les exigences spécifiques de l'utilisateur. Par exemple, si le substrat du récepteur a un diamètre plus grand que les disques AAO de 25 mm de diamètre utilisés dans cette étude, la chambre de vidange peut être modifiée de façon appropriée pour s'adapter aux nouvelles spécifications. Cependant, certains aspects du protocole sont nécessaires pour assurer des résultats de transfert efficaces.
Le choix du matériel imprimé en 3D pour l'outil de transfert et la chambre de vidange s'avère important pour le succès de ce protocole. L'outil de transfert et la chambre de vidange doivent être imprimés avec des matériaux qui ne jettent pas continuellement de matériel, car des morceaux de débris provenant de l'excrétion peuvent ruiner l'intégrité de la membrane mince du film. La résine imprimable de pLA et de jet d'encre a été déterminée comme matériaux optimaux à cette fin. Lorsqu'elles sont associées à un nettoyage complet avec de l'eau déionisée et une sonication, les pièces imprimées en 3D ne devraient pas produire de particules qui, autrement, contamineraient les échantillons. En outre, le choix du matériel imprimé en 3D pour l'outil de transfert est essentiel pour éviter les dommages causés par les bulles de tension d'eau résultant du contact initial entre le bras de chargement et l'eau dans la chambre de vidange. PLA a été déterminé pour être le matériau optimal à cet égard, et d'autres polymères hydrophiles devraient fonctionner aussi bien. Par conséquent, nous recommandons fortement que l'APL soit utilisée pour l'outil de transfert, alors que la chambre de vidange doit être imprimée avec de la résine imprimable PLA et/ou jet d'encre.
Un autre aspect critique du protocole est la direction du ménisque dans le processus de transfert, comme le ménisque aide à placer la membrane sur le centre du substrat récepteur. Cela peut être contrôlé par le choix du débit volumétrique de la pompe à seringues. Un taux de retrait trop rapide (supérieur à 5 ml/min pour ce protocole) endommagera probablement la membrane et empêchera le ménisque de guider lentement la membrane vers le centre du substrat récepteur. 2,5 mL/min a été déterminé pour être un taux optimal pour ce protocole, car il préserve l'intégrité structurale de la membrane et la haute précision du centrage et du placement sur le substrat du récepteur, sans sacrifier l'efficacité. De même, ces paramètres peuvent encore être ajustés en fonction des considérations spécifiques du projet, surtout si les spécifications géométriques de la chambre de vidange imprimée en 3D sont modifiées.
Tandis que la méthodologie décrite de transfert de chambre ménisque-guidée/drain aide à éliminer la création des défauts structurels macro-échelle et de la déformation plastique grave dans les films minces transférés, il y a toujours la possibilité de défaut de micro-échelle structures à l'intérieur des membranes, telles que la fracturation et les défauts de ligne/plan. Cependant, ces types d'inhomogénéités à petite échelle pourraient résulter de la fabrication initiale des échantillons plutôt que du protocole de transfert lui-même. Le rôle de ces structures de défaut sériques sur la performance des membranes est un sujet de recherche en cours.
Nous avons démontré une méthodologie simple basée sur l'impression 3D et le guidage du ménisque pour contrôler avec précision et reproductile le transfert des membranes BCP minces de film des substrats de silicium de distributeur aux substrats poreux. Les résultats du logiciel d'inspection optique et d'analyse d'images confirment la haute qualité de placement qui en résulte. Ce protocole pourrait être étendu à toute application de recherche qui nécessite le transfert précis et le laminage uniforme des films minces à des substrats poreux arbitraires.
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Disclosures
Les auteurs n'ont rien à révéler.
Acknowledgments
Ce travail a été soutenu dans le cadre du Advanced Materials for Energy-Water Systems (AMEWS) Center, un Centre de recherche sur la frontière énergétique financé par le Département de l'énergie des États-Unis, Office of Science, Basic Energy Sciences. Nous remercions les discussions utiles avec Mark Stoykovich et Paul Nealey.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| 35% sodium polyacrylic acid solution | Sigma Aldrich | 9003-01-4 | |
| Amicon Stirred Cell model 8010 10mL | Millipore | 5121 | |
| Anodized aluminum oxide, 0.2u thickness, 25mm diameter | Sigma Aldrich | WHA68096022 | |
| o ring neoprene 117 | Grainger | 1BUV7 | |
| Objet500 Connex3 3D Printer | Stratasys | ||
| Onshape 3D software | onshape | ||
| Polylactic acid filament | Ultimaker | ||
| ultimaker3 3d filament printer | Ultimaker | ||
| Vero Family printable materials | Stratasys |
References
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