Summary
本プロトコルは、電解質依存性グラフェン電界効果トランジスタ(EGGFET)バイオセンサの開発と、バイオマーカー免疫グロブリンG(IgG)検出への応用を実証するものである。
Abstract
現在の研究では、グラフェンおよびその誘導体が調査され、エレクトロニクス、センシング、エネルギー貯蔵、および光触媒を含む多くの用途に使用されている。高品質、良好な均一性、および低欠陥グラフェンの合成および製造は、高性能および高感度デバイスにとって重要である。多くの合成方法の中で、グラフェンを製造するための主要なアプローチと考えられている化学気相成長法(CVD)は、グラフェン層の数を制御し、高品質のグラフェンを収めることができる。CVDグラフェンは、それが成長した金属基板から絶縁性基板上に転写され、実用的な用途のために必要とされる。しかし、新しい基板へのグラフェンの分離および転写は、グラフェンの構造および特性を損傷または影響することなく均一な層にとって困難である。さらに、電解質依存性グラフェン電界効果トランジスタ(EGGFET)は、その高感度と標準的なデバイス構成のために、様々な生体分子検出におけるその幅広い用途のために実証されている。本稿では、ポリ(メチルメタクリレート)(PMMA)支援グラフェン転写アプローチ、グラフェン電界効果トランジスタ(GFET)の作製、バイオマーカー免疫グロブリンG(IgG)検出について紹介する。転写されたグラフェンを特徴付けるために、ラマン分光法および原子間力顕微鏡法を適用した。この方法は、エレクトロニクスまたはバイオセンシングアプリケーション用の絶縁基板上に基礎となるグラフェン格子を維持しながら、クリーンで残留物のないグラフェンを転写するための実用的なアプローチであることが示されている。
Introduction
グラフェンおよびその誘導体は、エレクトロニクス1,2、センシング3,4,5、エネルギー貯蔵6,7、および光触媒1,6,8を含む多くの用途に調査され、使用されている。高品質、良好な均一性、および低欠陥グラフェンの合成および製造は、高性能および高感度デバイスにとって重要である。2009年の化学気相成長(CVD)の開発以来、それは巨大な約束を示し、グラフェンファミリー9、10、11、12、13の不可欠なメンバーとしてその場所を設定しました。これは、金属基板上に成長し、後に実用化のために、絶縁性基板14上に転写される。CVDグラフェンを転写するために、いくつかの転写方法が最近使用されている。ポリ(メチルメタクリレート)(PMMA)支援法は、異なる技術の中で最も使用されている。この方法は、その大規模な能力、低コスト、および転写グラフェン14、15の高品質のために、工業的使用に特に適している。この方法の重要な側面は、CVDグラフェンの用途のためにPMMA残基を取り除くことであり、残留物はグラフェン14,15,16の電子特性の偏角を引き起こし、バイオセンサの感度および性能に影響を与え、17,18、およびデバイス間の著しい変動を引き起こす可能性がある19。
ナノ材料ベースのバイオセンサは、シリコンナノワイヤ(SiNW)、カーボンナノチューブ(CNT)、グラフェン20など、過去数十年にわたって大幅に研究されてきました。グラフェンは、その単原子層構造と独特の特性により、優れた電子特性、良好な生体適合性、容易な機能化を示し、バイオセンサ14、21、22、23の開発に魅力的な材料となっている。高感度、標準構成、費用対効果の高い大量生産性などの電界効果トランジスタ(FET)特性21,24により、FETは他のエレクトロニクスベースのバイオセンシングデバイスよりもポータブルおよびポイントオブケア実装においてより好ましい。電解質依存性グラフェン電界効果トランジスタ(EGGFET)バイオセンサは、述べられたFET21、24の例である。EGGFETは、核酸25、タンパク質24、26、代謝産物27、および他の生物学的に関連する分析物28などの様々な標的化分析物を検出することができる。ここで言及される技術は、他のバイオセンシングデバイス29よりも高感度かつ正確な時間検出を提供するラベルフリーのバイオセンシングナノエレクトロニクスデバイスにおけるCVDグラフェンの実装を保証する。
この研究では、CVDグラフェンを絶縁基板、ラマンに転写すること、および転写されたグラフェンのAFM特性評価を含む、EGGFETバイオセンサを開発し、バイオマーカー検出のためにそれを機能化するための全体的なプロセスを実証する。さらに、EGGFETの作製およびポリジメチルシロキサン(PDMS)サンプル送達ウェルとの統合、生体受容体機能化、およびスパイクおよび回収実験による血清からのヒト免疫グロブリンG(IgG)の検出の成功もここで議論される。
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Protocol
1. グラフェンの化学気相成長の移送
- 銅基板上のグラフェンシートをハサミで半分(2.5 cm x 5 cm)に切ります。耐熱テープを貼り、グラフェン四角の四隅をスピナーガスケットに固定します( 材料表参照)。
注:購入したグラフェンの寸法は5cm x 5cmです( 材料表を参照)。 - グラフェンのシートを、PMMA 495K A4の薄層(100〜200nm)でスピンコートし、500rpmで10秒間回転させ、次に2000rpmで50秒間回転させる。その後、サンプルを150°Cで5分間ベークする。
- グラフェンの裏面を酸素プラズマ( 材料表を参照)で30W、15sccmで5分間除去する。
- プラズマ処理したグラフェンを正方形の正方形に切断し、デバイス作製用です。
- 事前に洗浄した基板(SiO2)を、おおよその寸法2.5 cm x 2 cmの小片に切ります。
- 市販のグラフェンエッチャント(塩化第二鉄)を使用して銅をエッチングオフします( 材料表を参照)。エッチャントを希釈しないでください。銅側を下にしてPMMA側を上にしてサンプルを液体エッチング液に浮かべます。
- 銅エッチング後、プラズマ処理基板を用いてグラフェン膜をゆっくりと持ち上げる。
- 転写したグラフェンを2時間風乾し、次いで80°Cで15分間焼成する。
- 以下の手順に従って PMMA を削除します。
- アセトン蒸気でサンプルを70°Cでウォームアップする。 サンプルをアセトン蒸気の上から約2cm上に4分間保ち、PMMA側を下向きにします。次いで、試料をアセトンに5分間浸漬する。
- 試料をDI水で注意深く洗浄し、転写したグラフェンを顕微鏡下で観察する。最後に、試料をN2で穏やかにブロードライする。
- 原子間力顕微鏡(AFM)観察を行い、PMMA残基を含まないグラフェンを確保した。PMMA残留物が画像に写っている場合は、アセトン蒸気洗浄と浸漬をもう一度行います。
- ラマンおよびAFM特性評価を行い、グラフェン転移の単層を確認し、表面特性を観察します(図1A、B)。
2. グラフェン電界効果トランジスタ(GFET)の作製
- アセトン、IPA、およびDI水を用いて転写されたグラフェンで基板を洗浄する。その後、基板を75°Cのホットプレート上で30分間ベークします(図2A)。
- Eビーム蒸発器30 ( 材料表参照)を用いて、グラフェン試料上に5nmニッケルおよび45nm金を堆積させる(図2B)。
- 電極のパターニングのためにマスクA(補足図1)を用いた第1のフォトリソグラフィー30プロセスを適用する(図2C)。
- ポジ型フォトレジスト(AZ 5214E、 材料表参照)をサンプル(2000rpmで45秒)にスピンさせ、120°Cで1分間サンプルを硬化させた。
- サンプルをUVフラッド露光システムに入れ、200mJ/cm2以下で約10秒間露光します。
- サンプルをフォトレジスト現像液(AZ300 MIF、 材料表を参照)で約2分間現像し、DI水ですすいでください。
- サンプルを金のエッチング液に浸して、金の層を10秒間エッチングします。DI水ですすぎ、アセトンに10分間浸漬して残りのフォトレジスト層を除去した(図2C)。
- アセトン、IPA、およびDI水を使用して、サンプルを洗浄する。75°Cのホットプレート上で30分間焼く。次いで、マスクB(補足図1)を用いて第2のフォトリソグラフィープロセスを適用し、グラフェンチャネルをパターニングする。
メモ:マスクアライナーのUV露光システムを除き、最初のプロセスパラメータ(ステップ2.4~2.6)と同じプロセスパラメータを使用します(図2D)。 - サンプルを60°Cのニッケルエッチング液に浸して、ニッケル層を10秒間エッチングする。DI水ですすいでください。N2を用いてブロードライする(図2D)。
- サンプルをプラズマアッシャーに入れ、酸素プラズマ(49sccmで酸素流で90秒間100W)を使用して露出したグラフェンを除去する。その後、アセトンに10分間浸漬してフォトレジスト層を除去した(図2E)。
- アセトン、IPA、およびDI水を使用してサンプルを洗浄する。75°Cのホットプレート上で30分間ベークし、パッシベーションフォトレジスト層のパターニングのためにマスクC(補足図1)を用いて第3のフォトリソグラフィープロセスを適用し、基板上の下地グラフェンを保護する。マスクアライナーのUV露光システムを除き、最初のプロセスパラメータ(ステップ2.4-2.6)と同じプロセスパラメータを使用します(図2F)。
- 第3のフォトリソグラフィー工程の後、試料をニッケルエッチング液に60°Cで10秒間浸漬し、残りのニッケル層を除去する;その後、DI水ですすぎ、N2 を使用してブロードライします(図2G)。最後に、サンプルをホットプレート上で120°Cで30分間ベークします(図2H)。
3. IgG 検出のための GFET の機能化
- サンプル配信チャネルを組み立てます。
- ソフトリソグラフィー技術31を用いてPDMSにおけるサンプル送達チャネルを作製する。
- グラフェンデバイスを0.1MのNaOH溶液に30秒間浸漬する。DI水ですすぎ、デバイス表面に薄い水層を残して、PDMSウェルの位置合わせと接着を支援します。次に、酸素プラズマを使用してPDMSウェルの表面を活性化します。
- 試料送達チャネルおよびグラフェン装置を顕微鏡下で整列させる。位置合わせした装置を60°Cのオーブンに3時間置き、接合を可能にする。組み立てられた装置を 図3Aに示す。
- GFET を機能化します。
- グラフェン表面をIgGアプタマーで官能化する( 材料表を参照)。ピペットを使用して、PDMSウェルに各試薬またはバッファーをロードして除去します。その概略プロセスを 図4に示します。
注:次の手順は室温で操作しました。 - グラフェン表面をDMSOで3回リンスした後、1-ピレン酪酸N-ヒドロキシスクシンイミドエステル(PBASE、DMSOに溶解した10mM、 材料表参照)を塗布し、2時間保持する。
- DMSOでリンスした後、5'-アミノ修飾IgGアプタマー(1x PBS中で20μM)を塗布し、3時間インキュベートし、1x PBSで3回リンスする。
- ウシ血清アルブミン(BSA、1x PBS中で10%w/v)をグラフェンに1時間塗布し、1x PBSで3回すすいだ。
- グラフェン表面をIgGアプタマーで官能化する( 材料表を参照)。ピペットを使用して、PDMSウェルに各試薬またはバッファーをロードして除去します。その概略プロセスを 図4に示します。
4. IgG 検出
- デバイスを0.01x PBSで3回すすいでください。PDMSを0.01x PBS(検出バッファ)でよく満たします(図3A、B)。
- 高性能パラメータアナライザで電極を接続します( 材料表を参照)。ソース電極をグランド、ドレイン、およびゲート電極にそれぞれパラメータアナライザを備えたソース測定ユニット(SMU 1およびSMU 2)に接続します(図3C)。
- 測定パラメータを設定し、サンプリングプロセスをオンにします。
- ドレイン電流を継続的に監視することにより、IgGに対するEGGFETの応答をテストします。IgGを異なる濃度の0.01x PBSに溶解し、溶液を検出チャンバに追加し、ドレイン電流を連続的に監視する。データを保存します。
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Representative Results
代表的な結果は、それぞれラマンおよびAFMによって特徴付けられる転写されたCVDグラフェンを示す。ラマン画像のGピークおよび2Dピークは、転写された単層グラフェン32の存在および品質に関する包括的な情報を与える(図1)。標準的なリソグラフィープロセス30、31は、図2に示すようにGFETデバイスを作製するために適用された。図3は、組み立てられたPDMSサンプル送達ウェルを用いて作製されたGFETおよび実験セットアップを示す。PDMSを10:1の重量比で混合し、ペトリ皿にキャストした。次いで、PDMS混合物でディッシュ全体を60°Cのオーブンで3時間焼成した。硬化したPDMSをディッシュから剥がし、立方体(1cm×1cm×1cm)にトリミングした。その後、PDMSキューブをパンチャーで打ち抜くことによって井戸(直径6mm)が作成されました。
EGGFETによるIgG検出のための概略官能化プロセスを図 4に示し、そして 図5 は、異なる電解質条件下でのIgG検出24を示す。グラフェンの広く使用されている官能化試薬であるPBASEは、グラフェンの電気的特性を損なうことなく、π π相互作用24 を介してグラフェン表面に吸着させることができる(図4A)。5'アミノ修飾IgGアプタマーは、PBASE中の反応性 N-ヒドロキシスクシンイミド(NHS)エステルとIgGアプタマーの5'末端のアミン基との間のアミド結合結合によってPBASEと結合される(図4B)。バイオセンサ検出のための標準的なアプローチであるウシ血清アルブミン(BSA)インキュベーションは、1x PBSでデバイスをすすぎた後に残りの非結合部位をブロックするために使用された(図4C)。より詳細な議論は、以前に出版された私たちの作品24で見つけることができます。Ag/AgCl参照電極を印加して、検出中のゲート電位を定義した。検出範囲は、センサが確実に測定できる濃度範囲であり、EGGFETデバイスに対して〜2〜50nM付近であると決定される。IgG 検出に関わる化学的および測定原理、および EGGFET の感度および検出限界に関するより詳細な議論は、以前に報告されています24.
図1:CVDグラフェンは、ラマンおよびAFM分光法によって特徴付けられる。Gピークおよび2Dピークは、手付かずのグラフェンの主要なピークである。(b)グラフェンの代表的なAFM像。AFM画像内の対応する高さプロファイルは、青色の破線に沿って下部パネルに表示されます。この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。
図2:グラフェン電界効果トランジスタの模式的作製 (A)二酸化ケイ素基板上に転写された単層グラフェン。(B)転写されたグラフェン上に堆積したニッケルおよび金。(c)第1のフォトリソグラフィー工程後にエッチングされた金。(d)第2のフォトリソグラフィー工程後にエッチングしたニッケル。(E)酸素プラズマを用いて保護されていないグラフェンを除去する。(f)パッシベーション層形成用のフォトレジストでパターンを塗布し、第3のフォトリソグラフィー工程を行う工程。(g)第3のフォトリソグラフィー工程後にエッチングしたニッケル。(h)ニッケルをエッチングした後に焼鈍する。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。
図3:IgG検出のためのデバイスと実験セットアップ。 (A)標準Ag/AgCl参照電極とサンプルを収容するためのPDMSウェルと統合されたEGGFETバイオセンサ。(b)グラフェンチャネルの拡大図。(c)EGGFETバイオセンサを用いてIgGを検出するための回路接続の模式図。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。
図4:IgG検出のためのグラフェン表面の官能化。 参考文献24の許可を得て転載。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。
図5:異なる希釈剤下でのバイオマーカーIgGに対するEGGFETバイオセンサの応答。 参考文献24の許可を得て転載。 この図の拡大版を表示するには、ここをクリックしてください。
補足図1:フォトリソグラフィプロセスに使用されるマスク設計。 (a)第1のフォトリソグラフィー工程で用いるマスク設計。電極は、拡大画像A1において寸法とともに与えられる。(b)寸法を有する第2のフォトリソグラフィー法で用いるマスク設計。(c)第3のフォトリソグラフィー工程で用いるマスク設計。電極は、拡大画像C1において寸法とともに与えられる。(d)3つのフォトリソグラフィー工程全ての最終生成物及び拡大画像D1が電極構成を示す。寸法の単位はミリメートル (mm) 単位です。 このファイルをダウンロードするには、ここをクリックしてください。
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Discussion
銅膜上の購入したCVDグラフェンは、次の製造ステップのために適切なサイズにトリミングする必要があります。フィルムの切断はしわを引き起こす可能性があり、これは防止する必要があります。製造工程で提供されるパラメータは、グラフェンのプラズマエッチングのために参照することができ、これらの数値は、異なる機器を使用する場合に変化させることができる。エッチングされたサンプルは、完全なグラフェンエッチングを確実にするために、綿密に監視および検査されなければなりません。アセトン、IPA、およびDI水での超音波処理、DI水すすぎ、窒素ガス乾燥またはO2 プラズマによる処理(300W、〜100sccmで5分間)など、複数の予備洗浄方法を適用して基板を洗浄することができます。銅エッチングレートは、市販の塩化第二鉄銅エッチング液を使用しながら、約1.25〜1.67ミクロン/分である。エッチング工程には綿密な観察が必要である。エッチングに続いて、DI水で十分なすすぎが必要です。
プロトコルに記載されているアセトン洗浄技術は、最適な残留物洗浄技術です。プラズマ洗浄は、単層グラフェンに害を及ぼす危険性がある。したがって、最もグラフェン層に優しい技術はアセトン洗浄です。しかし、PMMA残留物を除去することは、後者のプロセスに影響を与えるため、最も重要なことです。ラマン分光法とAFMを行うことで、グラフェンとPMMA残基のリアルタイム品質を得ることができます。プロトコルで使用される機器と化学物質は、製造されたデバイスの品質に直接影響するため、非常に重要です。したがって、機器の品質と化学物質の有効性をチェックし、更新する必要があります。
PBASEは、生体受容体の機能化のための加水分解を避けるために、乾燥させ、-20°Cの冷凍庫に保管する必要があります。保存されたバイアルは、それを開く前に室温に達する必要があります。さもなければ、水はバイアル内部で凝縮し、PBASEを加水分解する可能性がある。10 mM の PBASE を作るには、まず 38.5 mg の PBASE を 1 mL の DMSO に溶解し、次に 10 倍に希釈して 100 mM の PBASE 溶液を調製する必要があります。
試薬および緩衝液はPDMSウェルに直接ピペッティングによって追加または除去されたため、原稿で実証された装置は、陰性対照による現場での較正を可能にしないであろう。この目的のためには、適切に設計されたマイクロ流体デバイスと統合されたマルチチャネルアレイが必要になります。装置を横方向の流れプラットフォームと組み合わせるなど、装置のさらなる開発は、ポイントオブケアアプリケーション33に大きな可能性を提供するであろう。さらに、固体と液体の界面は、科学的および技術的に非常に重要なトピックです34。例えば、水性媒体およびグラフェンの特定の場合において、それは、グラフェンの多くの新たな用途、例えば、分析化学35、エネルギー貯蔵および変換36、水濾過37、およびバイオセンシング38において重要な役割を果たしている。界面での挙動を解明することは、特にグラフェンの特性と実用的な用途の正確でより深い理解のために、不可欠な科学的および技術的意義を有する39,40。
本研究では、EGGFETバイオセンサの開発とバイオマーカー検出におけるその応用を実証するために、詳細なプロトコルが提供される。PMMAアプローチによって転写されたCVDグラフェンの実用的な使用のためには、PMMA残基を完全に除去してきれいな表面を得ることが重要です。この方法は、基礎となるグラフェン格子を維持しながらPMMA残基を効果的に除去する。機能デバイスは、ヒトIgGを検出するための一貫した結果を示す。関心のある研究者は、このプロトコルを参考にして、インターフェース相互作用の研究、バイオセンシング、他のナノ材料を使用した同様のデバイスの開発など、特定のアプリケーション用のデバイスを構築することができます。
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Disclosures
著者らは、開示する競合する利益または相反する利益を有していない。
Acknowledgments
実験はウェストバージニア大学で行われました。我々は、デバイス製造及び材料特性評価のためのウェストバージニア大学の共有研究施設を認識する。この研究は、米国国立科学財団の助成金Noの下で支援されました。NSF1916894。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| 1-pyreneutyric acid N- hydroxysuccinimide ester | Sigma Aldrich | 457078-1G | functionalization |
| Asylum MFP-3D Atomic Force Microscope | Oxford Instruments | graphene characterization | |
| AZ 300 MIF | MicroChemicals | AZ 300 MIF | photoresist developer |
| AZ 300 MIF | MicroChemicals | AZ 300 MIF | photoresist |
| Bovine Serum Albumin | Sigma Aldrich | 810014 | blocking |
| Branson 1210 Sonicator | SONITEK | sample cleaning | |
| Copper Etchant | Sigma Aldrich | 667528-500ML | removing copper film to release graphene |
| Dimethyl Sulfoxide (DMSO) | VWR | 97063-136 | functionalization |
| Disposable Biopsy Punches, Integra Miltex | VWR | 21909-144 | create well in PDMS |
| Gold etchant | Gold Etch, TFA, Transene | 658148 | enchant |
| Graphene | Graphene supermarket | 2" x 2" sheet | biosensing element of the device |
| IgG aptamer | Base Pair Biotechnologies | customized | bioreceptor |
| Keithley 4200A-SCS Parameter Analyzer | Tektronix | measurement and detection | |
| KMG CR-6 | KMG chemicals | 64216 | Chromium etchant |
| Kurt J. Lesker E-beam Evaporator | Kurt J. Lesker | metal deposition | |
| Laurell Technologies 400 Spinners | Laurell Technologies | WS-400BZ-6NPP/LITE | thin film coating |
| March PX-250 Plasma Asher | March Instruments | sample cleaning | |
| Nickel etchant | Nickel Etchant, TFB, Transene | 600016000 | etchant |
| OAI Flood Exposure | OAI | photolithography | |
| Phosphate Buffered Saline (PBS) | Sigma Aldrich | 806552-500ML | buffer |
| PMMA 495K A4 | MicroChemicals | PMMA 495K A4 | Photoresist for assisting graphene transferring |
| Polydimethylsiloxane (PDMS) | Sigma Aldrich | Sylgard 184 | sample delivery well |
| Renishaw InVia Raman Microscope | Renishaw | graphene characterization | |
| Sodium Hydroxide (NaOH) | Sigma Aldrich | 221465-25G | functionalization |
| Suss Microtech MA6 Mask Aligner | Suss MicroTec | photolithography | |
| Thermo Scientific Cimarec Hotplate | Thermo Scientific | SP131635 | sample and device Baking |
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