Here, we present a protocol with a sol-gel process to synthesize gold intercalated in the walls of mesoporous materials (GMS), which is confirmed to possess a mesoporous matrix with gold intercalated in the walls imparting great stability and recyclability.
Als veelbelovende katalytisch aktieve nano reactor werden goud nanodeeltjes tussengevoegd in mesoporeuze silica (GMS) met succes gesynthetiseerd en eigenschappen van de materialen onderzocht. We gebruikten een één pot sol-gel benadering gouden nanodeeltjes in de wanden van mesoporeuze silica intercaleren. Om te beginnen de synthese, P123 werd gebruikt als matrijs om micellen te vormen. Vervolgens werd TESPTS gebruikt als oppervlakmodificatie middel goud nanodeeltjes intercaleren. Na dit proces is in het TEOS toegevoegd als silicabron die een polymerisatiewerkwijze in zure omgeving ondergaan. Na hydrothermische behandeling en calcinering, werd het eindproduct verkregen. Verschillende technieken werden gebruikt om de porositeit en structuur van de gouden geïntercaleerde mesoporeuze silica karakteriseren. De resultaten toonden een stabiele structuur mesoporeuze silica gold na intercalatie. Door de oxidatie van benzylalcohol als benchmark reactie, de GMS materialen toonde hoge Selectiviteit en recycleerbaarheid.
Als een opkomende technologie die een groot potentieel in katalyse toepassingen heeft, hebben nanoschaal materialen intensief onderzoek interesse in de afgelopen decennia ontvangen. Onder de nanoschaal katalysatoren gemeld, hebben edelmetaalkatalysatoren zoals Au, Ag, Pd en Pt wereldwijd de aandacht trok 1-3. Selecteer katalytische reacties omvatten de oxidatie van koolmonoxide onderzoekers over Au, Heck reactie op Pd katalysatoren en water splitsen met Pt. Ondanks de veelbelovende katalytische potentiaal wordt nanoschaal goud beperkt in zijn toepassing als gevolg van deactivering door vergiftiging, verkooksen thermische afbraak en sinteren. Vermeld is dat goud, als vertegenwoordiger van edelmetalen, heeft een hoge selectiviteit en minder gevoelig voor metaaluitloging, overoxidatie en zelfvergiftiging 4. De katalytische prestaties van goud sterk afhankelijk van de deeltjesgrootte. Haruta et al. Rapporteert de relatie tussen katalytische prestatie en gald cluster diameter, het aantonen van de hoogste activiteit van goud katalysatoren met een deeltjesgrootte ~ 2.7 nm 5.
De deeltjesgrootte van de edelmetalen kan worden geregeld door de bereidingswijze 6-9; Echter, de belangrijkste hindernis in de richting van een brede toepassing blijft aggregatie en verlies van activiteit. Om het probleem van sinteren lossen, gemeenschappelijke methode om nanodeeltjes te immobiliseren op een dragermateriaal. Diverse ondersteunende materialen zijn toegepast, waaronder poreuze silica 10-11, halfgeleidende metaaloxiden 12-13, polymeren 14, grafeen 15 en koolstof nanobuisjes 16. Onder de gebruikte materialen, poreuze silica is een aantrekkelijk materiaal als drager omdat het slechts licht zuur, betrekkelijk inert, thermisch en chemisch stabiel, en kunnen worden bereid met goed gedefinieerde meso- / microporositeit. De poreuze structuur biedt een goede ondersteuning voor metaaldeeltjes, maar verleent ook de grootte selectieve substraat toegang totde metaalkatalysatoren. Deze selectiviteit is veelbelovend vanwege de tunability verband met deze poreuze materialen. Vaak worden gouddeeltjes vinden zeer mobiel op silica oppervlakken 17-18 zijn en vormen gemakkelijk zeer groot (50 + nm) reactieve deeltjes bij blootstelling aan hoge temperaturen, waardoor het moeilijk is om goud nanodeeltjes te bereiden op silica 19. Mukherjee et al. Beschreven immobilisatie van monodisperse gouden nanodeeltjes mesoporeuze silica MCM-41 met 3-aminopropyl-trimethoxysilaan en 3-mercapto–triethoxysilaan en de gedragen goud nanodeeltjes bleken zeer actief hydrogeneringsreacties zijn en geen uitlogen van goud werd gevonden in de 20 reactie.
Naar aanleiding van het rapport van de oppervlakte modificatie van mesoporeuze silica, we melding gemaakt van een methode om goud te bereiden ingelast in de wand van mesoporeuze silica (GMS). Daarnaast is de mesoporeuze silica gedragen aanpak biedt een schaalbare apdering potentieel onafhankelijke weg katalysator en poreuze milieu. Omdat katalytische processen zijn van vitaal economisch belang, kan de voordelen verreikend zijn. De mogelijkheid om de ontwikkeling van "groene" katalysatoren zou een grote positieve invloed hebben op het milieu en het verbeteren van de economische haalbaarheid en resource efficiency van belangrijke industriële processen.
In de synthese protocol, aandacht surfactant concentratie, pH van de oplossing en de reactietemperatuur is kritisch voor de succesvolle vorming van GMS. De kritische stappen zijn 1.2, 1.3, 1.4 en 1.6. De bovengenoemde parameters bepalen de pakking parameter en fase van micellen gevormd uit oppervlakteactieve kritisch. De fase en de morfologie van micellen bepaalt de uiteindelijke stand van silica matrix, die als raamwerk voor GMS. Ook belangrijk bij het vormingsproces is de volgorde en tijd om de HAuCl -oplossing. TEOS …
The authors have nothing to disclose.
The authors acknowledge National Science Foundation grant CHE- 1214068 for supporting this research project.
poly(ethylene glycol)-block-poly(propylene glycol)-block-poly(ethylene glycol) | Aldrich | 435465-250ML | |
tetraethoxysilane | TCI | 201-083-8 | |
bis[3-(triethoxysilyl)propyl]-tetrasulfide | GELEST | SIB1825.0-100GM | |
chloroauric acid | Aldrich | 520918-1G | |
benzyl alcohol | Sigma-Aldrich | 305197-1L | |
nitrogen physisorption | Micromeritics | Tristar II | |
X-ray diffraction | Philips | X'Pert Pro | |
transmission electron microscopy | Philips | CM200 | |
gas chromatography | Shimadzu | GC-2010 |