Here, we present a protocol with a sol-gel process to synthesize gold intercalated in the walls of mesoporous materials (GMS), which is confirmed to possess a mesoporous matrix with gold intercalated in the walls imparting great stability and recyclability.
Como um promissor reactor nano cataliticamente activo, intercalados em nanopartículas de ouro mesoporosa de sílica (GMS) foram sintetizados com êxito e propriedades dos materiais foram investigados. Usamos uma abordagem sol-gel um pote de intercalar nano partículas de ouro nas paredes de sílica mesoporosa. Para começar a síntese, P123 foi utilizado como molde para formar micelas. Então TESPTS foi utilizado como um agente de modificação da superfície para se intercalam nano partículas de ouro. Seguindo este processo, TEOS foi adicionado como uma fonte de sílica que foi submetido a um processo de polimerização em meio ácido. Após o processamento hidrotérmico e calcinação, o produto final foi adquirida. Várias técnicas foram utilizadas para caracterizar a porosidade, morfologia e estrutura do intercalada sílica mesoporosa ouro. Os resultados mostraram uma estrutura estável de sílica mesoporosa após intercalação ouro. Através da oxidação de álcool benzílico como um valor de referência de reacção, os materiais de GMS mostraram alta selectividade e reciclagem.
Como uma tecnologia emergente que tem um grande potencial em aplicações de catálise, materiais em nanoescala receberam interesse de pesquisa intensiva nas últimas décadas. Entre os catalisadores nanoescala relatado, os catalisadores de metais nobres, tais como Au, Ag, Pd e Pt têm atraído a atenção mundial 1-3. Seleccione reações catalíticas incluem a oxidação de monóxido de carbono pesquisadores em Au, Heck reacção em catalisadores de paládio, e divisão de água com Pt. Apesar do potencial promissor catalítica, ouro escala nano é limitada na sua aplicabilidade devido à desactivação do envenenamento, coque, degradação térmica, e sinterização. Tem sido relatado que o ouro, como um representante para os metais nobres, tem uma selectividade elevada e é menos propenso a lixiviação de metais pesados, a sobre-oxidação e auto-envenenamento 4. No entanto, a performance catalítica de ouro depende fortemente do tamanho da partícula. Haruta et al., Relatou a relação entre o desempenho catalítico e irdiâmetro aglomerado ld, demonstrando a maior atividade de catalisadores de ouro com tamanho de partícula ~ 2,7 nm 5.
O tamanho das partículas dos metais nobres pode ser controlada pelo método de preparação 6-9; no entanto, o grande obstáculo para uma aplicação ampla permanece a agregação e perda de actividade. Para resolver o problema de sinterização, é um método comum para imobilizar as partículas em nano-escala sobre um material de suporte. Vários materiais de apoio foram aplicadas incluindo sílica porosa 10-11, óxidos metálicos semicondutores 12-13, polímeros 14, o grafeno e os nanotubos de carbono 15 16. Entre os materiais utilizados, a sílica porosa é de um material atraente como um apoio, porque é apenas levemente ácida, relativamente inerte, termicamente e quimicamente estável, e podem ser preparadas com muito bem definido meso / micro-porosidade. A estrutura porosa oferece um bom suporte para partículas de metal, mas também dá acesso tamanho do substrato seletiva paraos catalisadores de metal. Esta selectividade é particularmente promissora devido à capacidade de afinação relacionado com estes materiais porosos. Muitas vezes, as partículas de ouro são encontrados para ser extremamente móvel em superfícies de sílica e 17-18 formam facilmente muito grandes (50+) nm partículas não reactivos quando exposto a altas temperaturas, tornando assim difícil para preparar nanopartículas de ouro em sílica 19. Mukherjee et ai. Relataram a imobilização de nanopartículas de ouro sobre mesoporosa de sílica monodispersas MCM-41 de 3-aminopropil-trimetoxi-silano e 3-mercaptopropil-trietoxissilano, e as nanopartículas de ouro apoiados foram encontrados como sendo altamente activo para reacções de hidrogenação e não lixiviação de ouro foi encontrado 20 na reacção.
Seguindo o relatório de modificação da superfície de sílica mesoporosa, que relataram um método para preparar ouro intercalado na parede de sílica mesoporosa (GMS). Além disso, a abordagem de sílica mesoporosa suportada oferece um ap escaláveldagem para alterar potencialmente o catalisador e independentemente ambiente poroso. Desde processos catalíticos são de vital importância económica, os benefícios poderiam ser de grande alcance. A capacidade de desenvolver catalisadores "verdes" teria um profundo impacto positivo sobre o meio ambiente e melhorar a viabilidade e recurso econômico eficiência dos processos industriais importantes.
Dentro do protocolo de síntese, a atenção a concentração de agente tensioactivo, pH da solução e a temperatura de reacção é crítica para o sucesso da formação de GMS. Os passos críticos são 1.2, 1.3, 1.4 e 1.6. Os parâmetros acima mencionados controlar o parâmetro de embalagem crítico e fase de micelas formadas a partir de surfactante. A fase e a morfologia das micelas determina o estado final de matriz de sílica, que serve como o quadro de GMS. Também importante no processo de formação é a sequê…
The authors have nothing to disclose.
The authors acknowledge National Science Foundation grant CHE- 1214068 for supporting this research project.
poly(ethylene glycol)-block-poly(propylene glycol)-block-poly(ethylene glycol) | Aldrich | 435465-250ML | |
tetraethoxysilane | TCI | 201-083-8 | |
bis[3-(triethoxysilyl)propyl]-tetrasulfide | GELEST | SIB1825.0-100GM | |
chloroauric acid | Aldrich | 520918-1G | |
benzyl alcohol | Sigma-Aldrich | 305197-1L | |
nitrogen physisorption | Micromeritics | Tristar II | |
X-ray diffraction | Philips | X'Pert Pro | |
transmission electron microscopy | Philips | CM200 | |
gas chromatography | Shimadzu | GC-2010 |