Summary
本論文では、ソリューションの蒸発速度検出のためのインピーダンスに基づく装置を提供します。高速応答、高感度の検出、洗浄および再利用の目的のために小さなサンプル要件、複数のサンプル測定、および容易な分解：これは、従来の減量のアプローチを超える明確な利点を提供しています。
Abstract
本論文では、蒸発速度の検出のための新規のインピーダンスベースのプラットフォームの方法を記載しています。モデル化合物のヒアルロン酸は、デモンストレーションの目的のために、ここで使用しました。溶液中の種々の濃度の湿潤剤のようなモデル化合物に複数の蒸発試験は、比較のために行きました。従来の減量法は、蒸発速度を検出するための最も直接的な、しかし、時間がかかり、測定技術として知られています。しかし、明確な欠点は、試料の大容量が必要とされ、複数のサンプルの試験を同時に行うことができないということです。文献で初めて、電気インピーダンス感知チップが正常時分割、連続的かつ自動的な方法でリアルタイム蒸発調査に適用されます。また、わずか試験試料のmlを0.5として、このインピーダンスベースの装置に必要とされる、大きなインピーダンス変化は、種々の希釈soluti間実証されていますアドオン。提案された高感度と高速応答インピーダンス感知システムは、蒸発速度検出の点で従来の減量方法を上回ることがわかりました。
Introduction
蒸発は液体気化のタイプであり、水の集団的身体の気液界面に沿って発生します。表面付近の水の分子が水分子の衝突に液体から脱出することが可能になります。蒸発速度は、蒸発プロセスの間に重要な鍵となる要因です。一般的に、バランスまたは体積管1-3は、ソリューションの蒸発を検出するために広く使用されています。しかし、不足額または体積管の精度限界に蒸発速度を測定するために長い時間を要します。このため、応答性と高感度の機器は、蒸発プロセスの詳細を探索するために開発されなければなりません。
電気化学インピーダンス分光法（EIS）は、高速応答、電気化学系のキャラクタリゼーション4用のin-situインピーダンス検出の点で敏感かつ効果的な実験的な手段です。したがって、EISは、様々な情けないにも適用することができますLDS、 このような最近の細胞挙動5に関する研究、生物分析センシング6-7、電解8、導電性ポリマー9、及び電気化学的抽出10として。 EISシステムが正常分野の広範囲に適用されたにもかかわらず、蒸発研究への応用の刊行物の非常に少ないが存在します。
ヒアルロン酸は、強力な水結合能力を有する高分子量の多糖類は、化粧品用途のための周知の湿潤剤です。一つのヒアルロン酸分子は500水分子11まで結合して、1000倍元の体積12に到達することができます 。ヒアルロン酸の極めて少量の保湿機能13-14を有することができます。高い保湿に、ヒアルロン酸は、世界中の15の高い商業的価値を持つ化粧品の保湿剤製品の重要な構成要素となっています。
T彼の研究では、高速検出、小容量のサンプル要件、および複数のサンプル測定値16から19を搭載した新規インピーダンスに基づく装置の方法を提示しています。これは、従来の計量方法を超える革新的な検出機構の優位性を検証する方法として、ソリューション間の相対蒸発速度の比較に焦点を提示されます。
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Protocol
1.実験チップモジュール
- フォトリソグラフィおよび化学的ウエットエッチングプロセスによりインジウムスズ酸化物（ITO）電極チップを製造
- 商業的に2600オングストロームのITO層とITO基板（370ミリメートル×480ミリメートル×0.5ミリメートル（長さx幅x H））を取得する（物質一覧を参照してください）。 4インチアライナにおけるITO電極のパターニングプロセス用のガラスカッターで×90ミリメートル×0.5ミリメートル90ミリメートルの寸法にITO基板をスライス。
- 15分ごとに、脱イオン水で、次にアセトンでITOガラスをきれいにするために、超音波洗浄器を使用して。きれいな乾いた空気でITOガラスを乾燥させます。
- ITOガラスの表面上にポジ型フォトレジスト溶液5mlを分配します。
- 均一なフォトレジスト層を生成するために30秒間500×gでスピンコーターを使用してください。その後、フォトレジスト中に過剰の溶媒を追い出すために5分間90℃でホットプレート上で焼きます。
- 3.1秒のtについて436 nmの紫外線の14ミリワットにITOガラスを露出させます設計したパターンを有するフィルムフォトマスクhrough（物質一覧を参照してください）。
- パターン化されたルートを開発するために30秒間23℃で60 mLの現像液中に試料を浸します。その後、フォトレジストを硬化し、フォトレジストの密着性を向上させるために10分間、120℃のホットプレート上で焼きます。
- 保護されていないITO層をエッチングするために80℃のエッチング液60mlに3分間サンプルを浸漬。
- ITOガラスの表面上のフォトレジストを除去し、60 mlのアセトン中で1分間サンプルを浸漬。
- ガラスカッターで実験的なITO電極チップ（ 図1）のためのx 35ミリメートル62ミリメートルの寸法にITOガラスをスライス。
図1：ITO 電極チップザが示されている電極パターン化ルートの8組にITOチップを作製しました。 15の電極があります。側縁に×8平方ミリメートルmmの、そして中央の二つの経路が、同じ電極を共有します。試験ウェル中の電極指の各ペア間の距離は7ミリメートルである。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
- 実験的なチップモジュールを構築
- 界面活性剤と、図2に示すように、超音波洗浄機を有する市販の8ウェルシリコーン配列を清掃、15分間、次いで、脱イオン水、次いで95％エタノール、及び脱イオン水。
- 清浄な乾燥空気を吹き付けて8ウェルシリコーンアレイを乾燥させます。
- 実験的なチップモジュール（ 図3）を形成するために、ITOチップに8ウェルシリコーン配列を押します。しっかりシリコーンアレイおよびITOチップをバインドします。
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図2： シリコーンウェルアレイは、市販の 8ウェルシリコーンアレイは、同時に8試験した試料を保持することができます。各ウェルのサイズは×8ミリメートル×8.5ミリメートル（長さx幅x H）11ミリメートルである。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
図3：実験チップモジュール ITO電極チップは、実験的なチップモジュールを形成するために、8ウェルシリコーンアレイが取り付けられています。シリコーンアレイとITOチップとの密着性が強いです。したがって、シリコーンアレイおよびITOチップは、任意の接着性物質なしに使用するために一緒に結合することができる。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
2.インピーダンス測定
- 図4に示すように、インピーダンス読み出しモジュールを形成するためのパーソナルコンピュータ、ロックイン増幅器、スイッチ、リレーを接続します。
図4：インピーダンスに基づく装置の概略ロックイン増幅器、スイッチ、リレー、およびパーソナルコンピュータは、インピーダンス読み出しモジュールを含みます。商業位相敏感ロックイン増幅器は、電気信号を送信し、抽出するために使用されます。様々なITOチップを接続する自家製スイッチリレー回路を試験するために十分にどのとするITOチップを指定するために使用されます。 6チップの合計は、時間分割で48サンプルを指定するスイッチリレーに接続することができます。リアルタイム同相抵抗し、試験溶液の信号の位相シフトは、全体evaporatパーソナルコンピュータ上で連続的に記録されていますイオンプロセス。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
- スイッチリレーのソケットに実験的なチップ・モジュールを置きます。
- コンピュータ・プログラムでの入力パラメータ。入力信号周波数（1kHzで）、指定されたウェル番号（0-7）、実行サイクル（100）、ファイル名（HA）。
3.蒸発実験
- 水中で0、0.05、0.5および1 w / vの％で4 2.5ミリリットルのヒアルロン酸溶液を準備します。 14.75ミリメートル×45ミリメートル×8ミリメートル（OD X H X ID）を測定バイアルに各2.5ミリリットル試料溶液を配置します。
- 各ソリューションについて、ITOチップモジュールの1ウェルに0.5ミリリットル試料溶液を追加します。
- 電子天秤機により各バイアルの初期重量を計量し、記録します。
- 自動的に測定し、同相抵抗をリアルタイムで記録するためのコンピュータプログラム及び信号pを実行しますITOチップ上の指定された井戸の長谷シフト。
- 計量法とインピーダンス法の両方によって同じ場所で同時に蒸発実験を開始します。
- スケジュールされた時点で電子天秤機により各バイアルの重量を計量し、記録します。
- 計量法とインピーダンス法で収集されたデータを分析します。19
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Representative Results
蒸発プロセス中、試験液中の導電性イオンが減少溶液体積で濃縮なり、この溶液のインピーダンスが減少しました。各試験液の蒸発の進行中の重量損失とインピーダンスの減少率を測定しました。比較のために、体重減少及びインピーダンスの減少率のデータは、水に対して標準化し、その後、図5に併せてプロットした。 図5に示すように 、重量損失は、インピーダンスと同様の傾向を示して、その相対蒸発速度を示し水の蒸発にヒアルロン酸濃度と共に減少します。しかし、変化の大量蒸発試験のための従来の計量方法に比べ提案インピーダンスベースのアプローチに見出されます。一方、正規化されたデータは、計量的なアプローチでは0％〜1％のヒアルロン酸濃度の介入から0.06秋を持っていました0.84の多大な低下は、インピーダンスベースの装置で発見されました。単純な線形方程式は、体重減少及びインピーダンス低下の正規化速度を関連付けるために使用されます。
Y = 0.0852X + 0.9166、R 2 = 0.97
ここで、XおよびYは、それぞれ、インピーダンス低下、体重減少の正規化率を表します。重量損失の割合、 すなわち、関心の蒸発速度は、ヒアルロン酸溶液中でインピーダンスの減少で測定されたデータを介して相応に見出すことができます。実際の応用において、測定されたインピーダンスデータがすぐにこの線形方程式によってヒアルロン酸溶液の重量損失に変換することができます。
図5：種々の濃度のヒアルロン酸溶液の水に対する相対蒸発速度 WAに相対蒸発速度。TERを水で正規化し、溶液の蒸発速度として定義されます。バランスインピーダンスチップの試験によって、ヒアルロン酸の濃度に対する水の相対蒸発速度は、比較のために一緒に示されています。バランスのテストを比較して、インピーダンスチップのテストでより大きな変化があります。エラーバーは、3つの実験の標準偏差である。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
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Discussion
このインピーダンスベースの検出における蒸発測定のための重要なステップは、試験溶液の調製です。脱イオン水は、その巨大なインピーダンスに使用することはできません。その代わりに、導電性イオンを含む水道水は、実験のためのヒアルロン酸溶液を調製しました。しかし、水道水の電気特性は、使用するために一定ではなかったです。したがって、このような本研究における水に対する蒸発速度として正規化、蒸発のための代替指標として採用しました。この技術の限界は、試験されたソリューションは、電気化学的特性評価のための導電性イオンを有していなければならないということです。
ごく最近、グラフェン系インピーダンスチップは、この技術20の変形が提案されています。例外的な電子および光電子特性により、グラフェンは、様々な電極や導体APPLのためのITOの代替として注目を達成していますications。グラフェン系指状電極チップが正常に電気化学的インピーダンス分光法によって乳化物の安定性を調べることで実証されました。
この研究では、インピーダンスによって測定されるように、0.05％のヒアルロン酸溶液は、12％の水に対する相対蒸発速度を減少させることができることを明らかにしました。したがって、0.1％ヒアルロン酸クリームの局所適用は、皮膚の水和21の大幅な改善につながることができます。ヒアルロン酸の分子量は、その用途において重要な役割を果たしています。例えば、より高い分子量のヒアルロン酸は、より良好な鎮痛効果22を有することができます。低分子ヒアルロン酸の適用は、より良好な浸透力21によるしわの深さの有意な減少を示しました。将来的には、ヒアルロン酸の保湿能力に対する分子量の影響はmultipこのインピーダンスベースのプラットフォーム上で同時に研究することができます比較のためルサンプル測定。 6チップの合計は、時間分割で48サンプルのリアルタイムテストをテストするだけでなく指定自家製スイッチリレーに接続することができます。
従来の重量変化のアプローチは、単純な溶液の保湿能力を測定する最も簡単な方法として表しているが、それは正確な蒸発速度を決定するために、十分な重量変化を観察するための時間のかかるアプローチです。例えば、それは、本研究で妥当実験誤差と精密天秤の検出限界のために、ヒアルロン酸溶液の所望の蒸発速度を検出するために、約半日かかりました。しかし、溶液の電気的特性は、重量よりも敏感です。電気的特性の変化は、蒸発プロセスにおける体重減少よりも早く検出することができます。 1時間のobservaの最後にこの研究では、ヒアルロン酸溶液の電気インピーダンスの変化率で蒸発化期間が十分に決定されました。したがって、提示されたインピーダンスベースの検出装置は、検出感度と応答時間の点で、従来の計量方法を上回ることがわかりました。
経皮水分損失の評価のために以前の出版物23と商用デバイスに対応し、電気特性は、蒸発速度を反映する指標として扱うことができます。しかし、この提示インピーダンスベースの検出装置は、前者に勝る利点以下を示しています。（ⅰ）少量のサンプル要件、（ii）の並列検出、（iii）のクリーニングと再利用のための容易な分解、および（iv）、バイオなどの複数のアプリケーション分子検出、細胞の挙動、および相分離16-19。提案された高感度かつ高速応答のインピーダンスベースの装置は、従来の減量アプローチに対する蒸発試験を処理するための優れた候補として確認されます。将来は、この提案インピーダンスベースの装置はまた、潜在的に材料の任意の固有の特性や電気化学システム24の導電率に影響を与える可能性があり、特定のプロセスに適用することができます。
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Disclosures
著者らは、開示することは何もありません。
Acknowledgments
この作品は、助成金番号MOST 104から2221-E-241から001-MY3およびMOST 105から2627-B-005から002の下に、台湾、科学技術省が主催しました。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| 95% ethanol | Echo Chemical Co., Ltd., Miaoli, Taiwan | 484000001103C-00EC | |
| Acetone | Avantor Performance Materials Inc., Center Valley, PA, USA | JTB-9005-68 | |
| Development solution | Kemitek Industrial Crop., Hsinchu, Taiwan | 12F01031 | KTD-1 |
| Etching solution | eSolv Technology Co., Taipei, Taiwan | EG-462 | |
| Hyaluronic acid | Shandong Freda Biopharm Co., Ltd., Jinan, China | 1010212 | Molecular weight 980k, Cosmetic Grade |
| Photoresist solution | AZ Electronic Materials Taiwan Co., Ltd., Hsinchu, Taiwan | 65101M19 | AZ6112 |
| 8-well silicone array | Greiner bio-one Inc., Frickenhausen, Baden-Württemberg, Germany | FlexiPERM | |
| ITO glass | GemTech Optoelectronics Co., Taoyuan, Taiwan | ||
| Vial | Sigma-Aldrich Co. LLC., St. Louis, MO, USA | 854190 | |
| Film photomask | Taiwan Mesh Co., Ltd, Taoyuan, Taiwan | ||
| Lock-in amplifier | Stanford Research Systems, Inc., Palo Alto, CA, USA | SR830 | |
| Switch relay | Instrument Technology Research Center, National Applied Research Laboratories, Hsinchu, Taiwan | ||
| Electronic balance machine | Radwag Inc., Radom, Poland | AS 60/220/C/2 |
References
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