Summary
Vi fabrikere metal/LaAlO3/SrTiO3 heterostructures ved hjælp af en kombination af pulserende laser deposition og i situ magnetron sputtering. Gennem magnetotransport og i situ X-ray photoelectron spektroskopi eksperimenter undersøger vi samspillet mellem elektrostatiske og kemiske fænomener af kvasi todimensionale elektron gas dannet i dette system.
Abstract
Kvasi 2D elektron system (q2DES), der danner på grænsefladen mellem LaAlO3 (LAO) og SrTiO3 (STO) har tiltrukket stor opmærksomhed fra Fællesskabets oxid elektronik. En af dens hallmark egenskaber er eksistensen af en kritisk LAO tykkelse 4 unit-celler (uc) for interfacial ledningsevne at dukke op. Selv elektrostatiske mekanismer er blevet foreslået i fortiden for at beskrive forekomsten af denne kritiske tykkelse, har betydningen af kemiske defekter været for nylig forstærkes. Her, beskriver vi væksten af LAO-metal-STO heterostructures i en ultra-højt vacuum (UHV) klyngesystem kombinerer pulserende laser deposition (at dyrke LAO), magnetron sputtering (for at vokse i metal) og X-ray photoelectron spektroskopi (XPS). Vi studere trin for trin dannelse og udvikling af q2DES og de kemiske samspil, der opstår mellem metal og LAO/STO. Derudover belyse magnetotransport eksperimenter på transport og elektroniske egenskaber af q2DES. Denne systematiske arbejde ikke kun viser en måde at studere den elektrostatiske og kemiske samspillet mellem q2DES og sine omgivelser, men også låser muligheden for at par multifunktionelle takstlofter lag med rige fysik observeret i to-dimensionelle elektron systemer, tillade fremstilling af nye typer af enheder.
Introduction
Kvasi 2D elektron systemer (q2DES) har været flittigt brugt som legeplads for at studere et væld af lavdimensional og kvantum fænomener. Startende fra den skelsættende papir på LaAlO3/SrTiO3 system (LAO/STO)1, en byge af forskellige systemer, som vært for nye interfacial elektroniske faser er blevet oprettet. Kombinere forskellige materialer førte til opdagelsen af q2DESs med yderligere egenskaber, såsom elektriske-felt afstemmelige spin polarisering2, ekstremt høje elektron mobiliteter3 eller ferroelectricity-kombineret fænomener4. Selv om en enorm krop arbejde har været dedikeret til at optrævle oprettelse og manipulation af disse systemer, har flere eksperimenter og teknikker vist modstridende resultater, selv under lignende forhold. Derudover blev balance mellem elektrostatiske og kemiske interaktioner anset for at være vigtigt at korrekt forstå fysik på spille5,6,7.
I denne artikel, vi grundigt beskriver væksten af forskellige LAO-metal-STO heterostructures, ved hjælp af en kombination af pulserende laser deposition (PLD) og i situ magnetron sputtering. Derefter, for at forstå virkningen af forskellige overflade betingelser i den begravet q2DES på grænsefladen LAO/STO, en elektronisk og kemisk undersøgelse udføres, ved hjælp af transport og elektron spektroskopi eksperimenter.
Da flere metoder har tidligere været brugt at vokse krystallinsk LAO på STO, valget af passende deposition teknikker er et afgørende skridt for fabrikation af høj kvalitet oxide heterostructures (ud over mulige omkostninger og tid begrænser). I PLD hits en intens og kort laser puls målet for det ønskede materiale, som er derefter ablated og bliver deponeret på substrat som en tynd film. En af de store fordele ved denne teknik er evnen til at pålideligt overføre støkiometrisk af målet til film, et centralt element for at opnå den ønskede fase dannelse. Desuden mulighed for at udføre lag på lag vækst (overvåges i realtid ved hjælp af refleksion højenergi elektron diffraktion - RHEED) af en lang række komplekse oxider, mulighed for at få flere mål inde i salen på samme tid ( gør det muligt vækst af forskellige materialer uden at bryde vakuum) og enkelhed af opsætningen gør denne teknik, en af de mest effektive og alsidige.
Endnu, tillade andre teknikker som Molekylær stråle epitaxy (MBE) væksten af endnu højere kvalitet epitaxial vækst. I stedet for at have et mål for et bestemt materiale, i MBE er hvert specifikt element sublimeret mod underlaget, hvor de reagerer med hinanden til at danne veldefinerede atomare lag. Derudover har manglen på meget energiske arter og mere ensartet energidistribution tillader fabrikation af ekstremt skarpe grænseflader8. Denne teknik er imidlertid langt mere kompleks end PLD når det kommer til vækst af nitrogenoxider, da det skal udføres i ultra-høje vakuum betingelser (således at langt mener omkostningsfrit bane ikke er ødelagt) og kræver generelt en større investering, pris - og tidsmæssigt. Selv om den vækstproces, der anvendes i de første LAO/STO publikationer var PLD, er prøver med ensartede egenskaber blevet dyrket af MBE9. Det er også værd at bemærke, at LAO/STO heterostructures er dyrket ved hjælp af spruttende10. Selv om atomically skarpe grænseflader blev opnået ved høje temperaturer (920 ° C) og høj ilt pres (0,8 mbar), blev interfacial ledningsevne ikke opnået.
Til vækst af metallisk udjævningen lag, bruger vi magnetron sputtering, da det giver en god balance mellem kvalitet og fleksibilitet. Andre kemiske dampe deposition baseret teknikker kan dog bruges til at opnå lignende resultater.
Endelig, kombinationen af transport og spektroskopi teknikker viste i denne artikel er et eksempel på en systematisk måde af probing både elektroniske og kemiske interaktioner, understreger betydningen af krydschecke forskellige tilgange til fuldt ud at forstå de mange funktioner i disse typer af systemer.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
Bemærk: Alle 5 trin, der beskrives i denne protokol kan standsede og restartet når som helst, med enkelt betingelse af, at prøven er holdt under højt vakuum fra trin 3.4 gennem 5.
1. STO(001) substrat opsigelse:
- Fyld en ultralyds renere (med en 40 kHz transducer) med vand og varme det til 60 ° C. Fyld en borsilikatglas bægerglas med acetone. Uafhængig af bægerglas størrelse, Sørg for at fylde det med mindst 20% af sin maksimale volumen, at sikre, at substraterne godt neddykket.
- Placer en ud af boksen mix-afsluttet single-side poleret (001)-orienterede STO single-krystal substratet (55 mm2 lateral størrelse, 0,5 mm i tykkelse, miscut vinkel mellem 0,01 ° og 0,02 °) inde borsilikatglas bægerglas.
- Der sonikeres substrat i acetone i 3 min. tør underlaget ved hjælp af en nitrogen slag pistol med et driftstryk på omkring 5 bar.
- Gentag proceduren for trin 1,1 men ved hjælp af isopropanol og derefter deioniseret vand.
- Placer den rene substrat i en stikprøve indehaveren af polyvinylidene fluor, PVDF, med en "dipper" figur (figur 1en). Fyld en anden borsilikatglas bægerglas (figur 1b) med rindende deioniseret vand.
Bemærk: Bægerglasset bør være stor nok så prøveholderen passer ind i det. - Sted substrat i prøveholderen.
- Iført passende beskyttelse, fylde et bægerglas (figur 1b), typisk lavet af polytetrafluorethylen, PTFE, at omkring 20% af sin maksimale volumen, med en "buffered" flussyre (HF) løsning (HF:NH4F = 1:7). Bruge cirka samme størrelse bægerglasset som den, der anvendes i trin 1.3.
- Dykke prøveholderen i HF for præcis 30 s og straks flytte det ind i ionbyttet rindende vand til at stoppe enhver efterfølgende kemiske reaktioner. Gnub det let.
- Efter 2 min, fjerne prøveholderen fra deioniseret vand. Tag substratet og tør det med en nitrogen slag pistol.
Bemærk: Flere detaljer kan findes i Kawasakis opskrift11.
Forsigtighed: HF løsningen anvendes er stærkt ætsende og giftige. Altid udføre manipulation og bortskaffelse af brugt HF løsninger i passende arbejdsmiljøer. Symptomer på forgiftning efter kontakt med en del af kroppen kan begynde at ses op til én dag efter eksponering og kan ikke forårsage nogen smerter i de første par timer. Det er også muligt at bruge en alternativ afslutning proces baseret på en HCl-HNO3 sure løsning12 eller en syrefri opsigelse opskrift13. - Indsæt underlaget i en tube ovn (figur 1c) ved 20 ° C. Indstil ovnen partialtrykket til ca. 1 atm af ilt. Rampe temperatur til 1000 ° C med en hastighed på 20 ° C/min. Anneal substraterne til 3 timer ved 1000 ° C. Efter 3 timer, lad den prøve køle ned til 20 ° C. Fjerne substratet. Luk ilt kilden.
- Gentag trin 1.1 fjerne efterfølgende overflade forureninger fremmes under afkølingen.
2. forberedelse af single-krystal LAO mål:
- Mekanisk polsk et single-krystal LAO mål (1-inch diameter) forsigtigt med sandpapir og isopropanol løsning som et smøremiddel. Tør det ved hjælp af en nitrogen slag pistol.
- Montere mål i en karrusel.
Bemærk: Sørg for at karrusellen tillader target rotation. - Indsæt karrusellen i loadlock kammer (figur 2). Lad målet degas i vakuum, mens løbende pumpe kammer (indtil den når et pres i området 10-8 mbar). Overføre karrusellen til PLD kammer (fig. 3en og 3b). Vent indtil den base pres er i området 10-9 mbar.
Bemærk: I mangel af en loadlock kan afdeling og i vakuum transfersystem, typisk ventetid og base pres blive alvorligt påvirket. - Inspicere den laser energi ved hjælp af en excimer laser energi meter. For at gøre dette, bruge en rektangulær spalte (6 mm x 16 mm) og en ekstern lyddæmper lige efter Laserkilde til at modulere form og energi stråle (figur 4en og 4b). Placer energimåler i vejen for laserstråle, mellem den anden konvergerende linse og vinduet kvarts. Derefter skyde laser på en vilkårlig frekvens og læse energiforbrugende energimåler.
- Indstille energi til at være den samme (eller marginalt højere) som den, der anvendes under væksten (trin 3.12).
Bemærk: Absolutte værdier af Laseren energi kan variere afhængigt af opsætningen af geometri. Men for LAO målrette ablation, bruge en laser fluens af omkring 1 J/cm2 (fluens = energi/spot område). Også, bruge en pulserende KrF excimer laser af bølgelængde λ = 248 nm, med en karakteristisk impulslængde på 25 ns og drives på et minimum af 21 kV (for forbedret puls til pulse reproducerbarhed). - Rotere LAO målet på ca 10 rpm (med rotation platform af carrousel, hvor målet er monteret).
- Tilpasse mål hastigheden til spot størrelse og laser gentagelseshyppighed at undgå to overlappende optagelser i træk, potentielt fører til nogle lokale overophedning eller smeltning af målet og efterfølgende off støkiometrisk. En visuel beskrivelse er leveret i fig. 4c.
- Indsæt ilt til stede i salen, indtil en oxygen partialtrykket af 2 x 10-4 mbar er opnået. Fjerne energimåler. Pre ablate LAO målet på 3 eller 4 Hz til 20000 pulser.
Bemærk: Laser skal sættes op, således at vinklen mellem strålen og målet er 45° (figur 4d). Denne relativt lange ablation af LAO single-mål blev fundet til at have en afgørende rolle i LAO/STO prøve til prøve reproducerbarhed.
3. PLD vækst:
- Udfør en atomic force mikroskopi (AFM) scanning af de tidligere afsluttede STO substrat overflade at kontrollere opsigelse, morfologi og renhed (figur 5).
- Med sølv Indsæt, lim substrat, med afsluttede overfladen peger opad, på en prøveholderen. Selv om orientering af underlaget ikke er relevant, være sikker på, at det er placeret i midten af indehaveren (figur 6en).
- Varme den op til omkring 100 ° C i 10 min, så Opløsningsmidlet fordamper og pastaen størkner (for optimal termisk overledning). Lad prøveholderen køle ned.
- Indsæt prøveholderen inde i loadlock. Overføre ved hjælp af arm inden for klyngen, prøveholderen XPS herhen for at analysere de ilt, carbon og titanium toppe (Se trin 5 for flere detaljer).
- Overføre prøveholderen PLD afdeling, med substratet vender mod LAO mål (fig. 6b).
- Indsæt ilt inde i kammeret til at nå en oxygen partialtrykket af 2 x 10-4 mbar. Hæve temperaturen af prøveholderen til 730 ° C (ved 25 ° C/min.).
- Brug af reflekterende høj energi elektronen diffraktion (RHEED), justere elektronstråle på græsning vinkel (mellem 1° og 3°) med substrat overflade så at diffraktion steder iagttages på skærmbilledet fosfor. Overvåge i realtid intensiteten af hvert sted ved hjælp af en CCD kamera og billede analyse software. Bruge en kilde spænding på 30 kV og strøm af 40 µA.
- Sted prøveholderen 63 mm fra målet.
Bemærk: Target til substrat afstand kan kræve en vis grad af optimering afhængigt af geometrien af PLD opsætning bruges. - Skyde laser for at kalibrere energien, så det svarer til ca. 1 J/cm2 (på samme måde som i trin 2.4). Igen, bruge en rektangulær spalte (6 mm x 16 mm) og en ekstern lyddæmper lige efter afkørslen laser til at modulere form og energi stråle (figur 4en og 4b).
- Indstil laser frekvens til 1 Hz. Stop skydning laser og fjerne energimåler.
- Start rotation af LAO mål (samme vej som i trin 2.6). Indlede RHEED svingninger læsning. Vent, indtil det stabiliserer.
- Begynde at skyde laseren. Observere plume (figur 6c) og RHEED svingninger (figur 6d). Stop laser på toppen af en af svingning afhængigt af den ønskede tykkelse.
Bemærk: Husk, at hver svingning repræsenterer én enhed celle (uc) vokset. Med henblik på dette eksperiment, vokse 1 og 2 uc for transport og spektroskopiske eksperimenter, henholdsvis. - Efter væksten er færdig, lukning RHEED pistol og Fortsæt til efter udglødning trin.
Bemærk: Trinnet efter udglødning er gjort lige efter væksten er færdig.- For at starte den efter glødning, øge oxygen partialtrykket i salen fra 2 x 10-4 mbar (vækst pres) til 1 x 10-1 mbar og sænke temperaturen i prøveholderen fra 730 ° C (vækst temperatur) til 500 ° C.
- Efter temperatur og tryk er stabiliseret, indføre en statisk oxygen partialtrykket af omkring 300 mbar, samtidig med at prøve indehaveren temperatur på 500 ° C. Lad prøven i disse betingelser for 60 min.
- Køle ned prøven ved 25 ° C/min. mens du holder det i den samme oxygen partialtrykket, indtil den når stuetemperatur.
- Overføre prøven XPS herhen for at undersøge mulige valence ændringer i titanium peak eller den relative La/Al koncentration (Se trin 5 for flere detaljer).
- At sikre, at LAO overfladen holdes uberørte, overføre den prøve i vakuum til spruttende kammer (fig. 7en), som opbevares på alle tidspunkter ved et tryk i intervallet 10-8 mbar.
Bemærk: Udførelse af disse eksperimenter ex situ vil forårsage ophobning af kulstof og vand på overfladen, hvilket i sidste ende fører til ændret resultater.
4. magnetron Sputtering af metallisk Overlayers:
Bemærk: Afhængigt af den ønskede metal, parametre såsom Ar pres, kan deposition strømninger og target til substrat afstande variere lidt. Det tilrådes at optimere hver deposition proces afhængigt af geometri af spruttende opsætning bruges. Følgende procedure beskriver aflejring af 3 nm af co
- Prøven anbringes med overfladen nedad mod målet.
- Indsæt ren Ar inde den spruttende kammer for at opnå en atmosfære af om 4.5x10-4 mbar (ca. 100 sccm).
- Placer substrat (LAO/STO) ca 7 cm fra Co målet.
- Med lukkeren lukket, rampe strøm op til omkring 100 mA (36 W) således at plasmaet er antændt.
- Med en stabil plasma (fig. 7b), sænke nuværende til 80 mA (deposition aktuelle) samt indstrømning af Ar til 5,2 sccm. Sikre, at plasma forbliver stabil.
- Pre sputter Co målet for ca 5 min til at fjerne enhver oxideret lag, som kan have dannet på dens overflade.
- Med prøve ved stuetemperatur, åbne lukkeren og depositum for 25 s. lukke lukkeren afslutningsvis deposition.
- For transport eksperimenter, deponere et efterfølgende takstlofter lag af omkring 3 nm af Al (hvis overflade passivates, danner en AlOx beskyttende lag ved udsættelse for luft) at forhindre oxidation af det underliggende metalliske lag.
Bemærk: Væksten er ikke målt direkte inde i salen. For at gøre dette, dyrke forskellige prøver med forskellige deposition gange mens du bruger de samme parametre. Derefter, måle tykkelsen af hver prøve ved hjælp af X-ray reflectometry. Gøre denne procedure en gang for hver metallisk mål anvendes.
- For transport eksperimenter, deponere et efterfølgende takstlofter lag af omkring 3 nm af Al (hvis overflade passivates, danner en AlOx beskyttende lag ved udsættelse for luft) at forhindre oxidation af det underliggende metalliske lag.
- Rampe aktuelt ned til nul, lukke Ar kilde og pumpe kammer.
- Overføre endnu prøveholderen til XPS kammeret (fig. 8en) til at inspicere muligt valence ændring på Ti 2 p niveau samt en eventuel oxidation på grænsefladen metal/LAO (Se trin 5 for flere oplysninger).
5. i Situ X-ray Photoelectron spektroskopi:
- Anbring prøven med det overflade normalt justeret parallelt med elektron analyzer akse (figur 8b).
- Tilgang X-ray pistol så tæt som muligt til prøven (undgå mekanisk kontakt mellem slutningen af pistolen og prøveholderen til at forebygge skader) og tænde den.
- I dette eksperiment, skal du bruge en Mg Kα kilde med en excitation energi af 1253.6 eV. Indstille glødetråden at opnå en emission strøm på 20 mA ved en anode spænding på 15 kV. Vedrørende analyzer elektron-optik, vælge en indgang spalte 2 mm i diameter og en exit slids med rektangulær form af 5 x 11 mm.
Bemærk: Se i brugervejledningen til den af XPS opsætning bruges oplysninger om maksimal emission strømninger og anode spændinger. Også, størrelsen af indgang og udgang podekviste kan være anderledes for andre specifikke opsætninger. Hvis analyseenheden har forskellige specifikationer, skal du vælge spalterne i en måde at undgå for høj intensitet i elektron tælle enhed.
- I dette eksperiment, skal du bruge en Mg Kα kilde med en excitation energi af 1253.6 eV. Indstille glødetråden at opnå en emission strøm på 20 mA ved en anode spænding på 15 kV. Vedrørende analyzer elektron-optik, vælge en indgang spalte 2 mm i diameter og en exit slids med rektangulær form af 5 x 11 mm.
- Efter ombøjning X-ray pistol, sikre, at salen er i ultra-højt vacuum betingelser (10-10 mbar range). Indsamle survey spektre (mellem 0 og 1200 eV bindende energi) med et markeret trin af 0,05 eV, en hviletid på 0,5 s, en pass energi mellem 30 og 60 eV og en passende linsetilstand at opnå den mindste spot størrelse mulige. Justere værdier afhængig af opløsning bestemt.
- Find placeringen af de relevante toppe (fig. 8c). For bedre statistikker, måle hver top flere gange og gennemsnitlig spektrene indsamlet.
- Analysere spektrene ved hjælp af passende XPS behandling software.
- For at identificere elektroner fra en given overgang, definere en energi område, som omfatter peak til at analysere.
- Oprette en passende baggrund kurve (normalt en Shirley baggrund14) og trække det fra de oprindelige data.
- Brug bibliografiske referencer15, finde mulige toppene, at komponerer den målte peak. Særlig opmærksomhed til tabelform afstande og relative intensiteter for forskellige toppe.
Bemærk: En mere indgående kig på de indsamlede data, XPS leveres i "repræsentant" afsnittet resultater såvel som i Ref.7.
6. Magnetotransport eksperimenter:
- Ved hjælp af en ultralyds kile-bonding maskine, wire-bond LAO-metal-STO prøven med Al eller Au ledninger til at kontakte begravet interface ( figur 9en).
Bemærk: Vælg en passende kile til prøve distance, kraft og tid, afhængigt af opsætningen af bruges og typen af transport måling indehaveren. - Bruge en 8-wire geometri (4 i van der Pauw - kanal 1 - og 4 i Hall geometri - kanal 2-). For at gøre dette, skal du starte ved at kontakte en af kanalerne transport måling indehaveren til de fire hjørner af prøven i van der Pauw geometri. Derefter kontakte en anden kanal til kontakterne tidligere gjort i stikprøven (fig. 9b).
- Kontrollere hvis kontakter er gode ved at måle modstanden med et multimeter. For at sikre, at prøven er ensartet, du kontrollere at modstand målt i forskellige retninger er omtrent det samme, så at van der Pauw R100≈R010 betingelsen er opfyldt.
Bemærk: Hvis R100 og R010 er væsentligt forskellige, skal van der Pauw måling udføres i begge retninger (efter Ref.16). Tidligere undersøgelser rapport stærk anisotrope elektriske transport egenskaber i LAO/STO17. - Mount indehaveren i en transport setup.
- Måle modstand (kanal 1) ned til 2 K.
- Ved lav temperatur sourcing foranstaltning sekventielt magnetoresistance (kanal 1) og Hall-effekt (kanal 2) ved at feje en ekstern og vinkelrette magnetfelt (fra -9 til 9 T), en strøm af typisk 10 til 100 µA LAO-metal-STO prøver.
- Gentag trin 6.4.2. for 5 K, 10 K, 50 K, 100 K, 200 K og 300 K, for at observere magnetoresistance evolution med temperatur.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Den fulde eksperimentel system anvendes til vækst og karakterisering er vist i figur 2. At have forskellige opsætninger forbundet i UHV gennem en distribution kammer er stærkt anbefales at sikre, at overfladen af prøven efter hver vækstproces er holdt uberørt. PLD kammer (figur 3), magnetron sputtering (figur 7) og XPS kammer (figur 8) er også beskrevet i detaljer. Yderligere oplysninger om den optiske transmissionslængde i opsætningen PLD vises i figur 4en og 4b (tilpasset fra Ref.18). Vi noterer, at de betingelser, der er drøftet i protokollen for hver teknik kan variere afhængigt af den nøjagtige geometri af hvert kammer, type mål anvendes eller type af udstyr.
Vi bekræftede atomically flad og ren STO overflader, før du starter vækst gennem atomic force mikroskopi (AFM), som det ses i figur 5en. En "skridt og terrasse" som struktur med enkelt enhed celle trinhøjde fremgår på grund af den miscut vinkel i forhold til (001) fly orientering. Alle prøver blev dyrket på substrater med et trin størrelse på omkring 250 nm (for en miscut vinkel mellem 0,01 og 0,02 °) og en trinhøjde mellem 2,5 og 5 nm. Både LAO og metal film reproducere overflade morfologi af lag under, som det ses i figur 5b.
Under PLD vækst genereres en plume gennem processen med ablating arter fra target til substrat, som vist i figur 6c. For en oxygen partialtrykket af 2 x 10-4 mbar, røgfanen har en lys lilla farve og er ikke meget lys. Bemærk, at intensiteten og farve af røgfanen afhængige af ilt pres, fluens og type mål materiale anvendes. At ændre fluensen var tidligere vist at ændre La/Al kationiske forholdet, som i sidste ende føre til en graduering af interfacial ledende egenskaber19,20. Også, RHEED overvågning bruges til at sikre lag på lag vækst. Typiske RHEED data er vist i figur 6d for 2 uc bevoksning af LAO på STO.
En XPS analyse af nøgne STO underlaget tillader os at bekræfte den virtuelle manglende yderligere funktioner i ilt peak, normalt er til stede på grund af vedlagte vand og hydrogen molekyler (figur 8d), samt en meget lille mængde af adsorberet carbon . Opvarmning proces anvendes under PLD væksten normalt reducerer fjerner/disse funktioner. En analyse foretaget på en prøve, LAO/STO afslører udseende af La og Al toppe og en ekstra intensitet fald på Ti og Sr toppe, på grund af dæmpning indført af LAO film. Bemærk at Al toppe er næppe observerbare fra en survey scanning, da kun 1 uc af LAO blev deponeret. Endelig en XPS analyse udført efter metal deposition viser klart dæmpning af alle toppe kommer fra LAO/STO. Vi diskutere videre, giver analyse af toppene tilknyttet den deponerede metal os oplysninger om dens oxidationstrin. Alle undersøgelse spectra rettet vises i figur 8c.
Transport eksperimenter er udført ved lav temperatur (2K) ved hjælp af en 8-wire geometri (4 ledninger for tværgående målinger) og 4 ledninger for Hall målinger, som vist i figur 9en og 9b. Målinger viser påfaldende anderledes opførsel afhængigt af metallisk udjævningen lag valgt. Lao(2 UC)/STO prøver udjævnede med ædle metaller såsom Au, Pt eller Pd viste en lineær Hall spor med en ændring i modstanden i et par snese MΩ over 9 T (figur 9c). Dog tilsvarende prøver udjævnede med reaktiv metaller som Ti, Ta, Co, Ni80Fe20 og Nb (2,5 nm) viste underskrifter af en 2DES, nemlig S-formet Hall spor (figur 9d). Vi konkludere, at fra transport, LAO/STO prøver under 4 uc kritiske tykkelsen (som i almindelige betingelser isolerende) danner en interfacial q2DES hvis en reaktiv metal er tilføjet på toppen. Loft med ædle metaller fører til en isolerende grænseflade, hvor kun metallag er fundet (Se figur 9c og indsatser i figur 9d). Ja, disse resultater stemmer overens med teoretiske forudsigelse udføres på lignende heterostructures21. De synes også at støtte at for metaller med lavere arbejdsfunktioner (φ) elektron overførsel mod STO er begunstiget, hvilket forklarer, hvorfor for Au udjævnede prøver der er ingen 2DES opdaget men for Co og Ta udjævnede Flyselskabet tæthed er ca 3 x 1013 og 4 x 1013 cm-2 (Bemærk at ΦTa< ΦCo< ΦAu) en mere dybtgående analyse af denne transport data kan findes i afsnittene metoder i Ref.7.
Selv om en elektrostatisk tilgang synes at fuldt ud at beskrive dette system, kemiske reaktioner skal tages i betragtning22,23,24. Ved at deponere et meget reaktive metal såsom Ta på LAO/STO, ilt har tendens til at diffuse mod metal, således at det begynder at oxidere. Fra en XPS synspunkt (figur 10en), ses to ting: for det første forskellige Ta oxid toppe vises (figur 10b) og funktionen metallisk Ta er (helt eller delvis) undertrykt; sekund, på grund af passiv ilt diffusion, ilt ledige stillinger form på overfladen af perovskite, således at elektroner er frigivet til gitter. Ti atomer i STO kan derefter være vært for nogle af disse elektroner derfor danner en q2DES. Derfor skifter tilstanden valence af Ti fra 4 + til 3 + som giver anledning til en ekstra funktion på den lavere bindende energi side af Ti peak (Se figur 10c og 10 d). Analysen af denne Ti3 + funktion kan derefter være korreleret med antallet af luftfartsselskaber i q2DES25.
Vinkel-afhængige undersøgelser kan også give værdifulde oplysninger om dybde profil. Hvis elektronen takeoff vinkel er 90° (overflade normale parallelt med elektron analyzer akse) aftestede den maksimale lydstyrke. Når takeoff vinkel falder (skrå prøve) vil elektroner fra den samme dybde rejse større afstande, således at det samlede volumen måles reduceres. En vinkel-afhængige undersøgelse er vist på figur 10djustering. Bemærk, at ved at ændre vinklen fra 0° til 50° omtrent de samme Ti3 + intensitet er observeret, hvilket betyder, at regionen q2DES strækker sig mere som den XPS maksimale sondering dybde (af om 5nm). Disse resultater viser tydeligt betydningen i opbakning transport eksperimenter med elektron spektroskopi og vice versa. For flere detaljer om analysen henvises til Ref.7.
Figur 1 : Materialer anvendes til STO substrat opsigelse. (a) PTFE bægerglas for HF og borsilikatglas bægerglas for deioniseret vand. (b) PVDF prøveholderen med "dipper" form. Bemærk, at begge bægerglas bør være stor nok, så at dipper passer inde i dem. (c) Tube ovn plejede at anneal substraterne efter opsigelse. Tre termostater styre temperaturen i tre forskellige positioner af ovnen. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 2 : Komplet opsætning. Alle opsætninger, herunder pulserende laser deposition kammer, magnetron sputtering og X-ray photoelectron spektroskopi, er tilsluttet via en klynge, der giver mulighed for eksempel overførsel uden at bryde vakuum (10-9 mbar range). En prøve er i første omgang indsat i loadlock og den ventil, der forbinder den til klyngen er åben. En arm placeret inde i klyngen er derefter i stand til at afhente prøven og flytte det til nogen af opstillingerne nævnt. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 3 : Pulserende laser deposition system. (a) udvendige PLD kammer. Selv om ikke synlige, er fosfor skærmen og kameraet bruges til at overvåge RHEED diffrakteres elektroner bag kammeret, afstemt med RHEED pistol. (b) indre PLD kammer. Target carousel giver mulighed for opbevaring af 5 forskellige mål inde i salen på samme tid. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 4 : Optik for PLD system. (a) bjælken udgange laser og er straks reduceret i størrelse gennem en slids. Den variable lyddæmper tillader kontrol af stråle energien uden varierende kilde laser parametre. To konvergerende linser bruges derefter til at fokusere strålen på målet. (b) detaljeret skitse af den optiske apparater (modificeret fra Ref.18). (c) for at undgå to efterfølgende skud på det samme sted, som kan overophedet målet, mål rotation er programmeret således at det følger mønstret viste. Laser starter ved ablating yderste kurven (sti nummer 1). Efter at gøre halvdelen en rotation (90°) fortsætter det til ablate langs stien nummer 2. Efter en anden 90° flytter det til sti nummer 3 og så videre. For enden af vejen nummer 6 går det tilbage til sti nummer 1. (d) laser ablation, udført på 45 °, genererer en plume, der udvider vinkelret til målet. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 5 : Atomic force mikroskopi af (a) STO substrat anvendes til væksten i (b) en Co (2nm) / LAO(2 uc)/STO prøve. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 6 : Vækst af LAO ultra-tynde film (a) STO substrat monteret på et substrat indehaveren med sølv pasta. (b) indre PLD kammer. En infrarød laser bruges lokalt varme bagside af prøveholderen. x og y positionering er kontrolleret gennem knopper på ydersiden af salen. (c) karakteristiske plume dannet efter ablating LAO målet med en enkelt stråle pulse, på 2 x 10-4 mbar af ilt. (d) typisk RHEED svingninger og diffraktion steder. For konsistens, overvågning er altid udføres på (0-1) diffraktion spot placeret inde den gule stiplede boks. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 7 : Magnetron sputtering system. (a) udvendige af den spruttende kammer. (b) indre af den spruttende kammer. Ar atomer er accelereret på metal målet, placeret inde den vist cylinder og monteret på en dc-magnetron kilde, derfor genererer en plasma. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 8 : X-ray photoelectron spektroskopi system. (a) udvendige XPS kammer. Udsendte elektroner Angiv overførsel linsen af Analyseværktøjet. Der, er de retarderede/accelereret til at matche analyzer pass energi før analysatoren sig selv, og endelig samles af elektron detektor. En preamplified signal sendes til den optiske modtager før nå forstærker og computer. (b) interiør af XPS kammer. X-ray pistol kan trækkes tilbage for at give mulighed for placering af prøveholderen. (c) typisk undersøgelse scanning udføres på nøgne STO substrat, en LAO(1 uc)/STO og en Co/LAO(1 uc)/SFOR. Bemærk udviklingen i toppene. Ti og Sr toppe er gradvist svækket som øverste lag tykkelse stigninger. La og knap synlig Al toppe vises efter LAO vækst. Tilføjelsen af en ultra-tynde lag (3 Å) i Co-dæmper hastigt alle de andre toppe. (d) zoomet O 1s peak (STO substrat). Bemærk, at en meget lille hale er observeret ved høj bindende energi side af peak, signalering lille adsorption af vand og kulstof molekyler. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 9 : Transport af LAO-metal-STO heterostructures egenskaber. (a) Wire bonding af en prøve i en (b) 8-wire geometri (4-wire for Hall modstand og 4-wire for langsgående modstand) skitse. Denne geometri giver mulighed for samling af både hal og magnetoresistance, sekventielt sourcing mellem de to kanaler, men i en enkelt måling køre. Hall modstand Rxy som en funktion af vinkelrette magnetfelt µ0H af LAO(2 uc)/STO prøver udjævnede med (c) ædle metaller og (d) reaktive metaller. Indsatsen viser en skematisk kredsløb efter wire bonding, hvor RM og Rq2DES repræsenterer den langsgående resistenser og VH, M og VH, q2DES Hall spændinger genereret i hvert lag. Dette tal er blevet ændret fra DC Vaz et al. 7. venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 10 : X-ray photoelectron spektroskopi af LAO-Ta-STO heterostructures. (a) skematisk skitse af måling udføres. Photoelectrons udsendes af X-ray excitation indeholde oplysninger om både LAO/STO og metal/LAO interface. (b) den Ta 4f spectra informerer om niveauet oxidation af metallisk loft over anvendes. Spektre kan monteres udelukkende med forskellige Ta oxid toppe, der angiver, at 100% af det metal lag har oxideret oven på oxide heterostructure. (c) montering Ti 2 p peak med to komponenter, 4 + og 3 +, giver os mulighed at udtrække en Ti3 +/Ti4 + intensitet ratio på 20%. (d) Spectra indsamlet på LAO-Ta-STO prøver (med rødt) på Ti 2 p niveau viser en ekstra (Ti3 +) skulder på lavere bindende energi, forbundet med ekstra elektroner hostet på interfacial Ti atomer. Derudover viser inset svage vinkel-afhængighed af Ti3 + funktion, afslører, at udvidelsen af q2DES dannet på grænsefladen LAO/STO er større end den maksimale elektron sondering dybde. Dette tal er blevet ændret fra DC Vaz et al. 7. venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
Under substrat opsigelse, bør man være meget omhyggelig med den submerging tid i HF løsning. Vi observeret under - og over - etched overflader af varierende bare 5 s til den oprindelige opskrift. Derudover observeret vi en afhængighed mellem substrat trin størrelse og sænkes ned i tid. For mindre step størrelser (mindre end 100 nm) nedsænkning 30 s kan føre til overdreven ætsning, selv om bagefter de optimerende procedure kan være tilstrækkelig til korrekt rekonstruere overfladen. På grund af risiciene ved at bruge HF baseret syrer, anbefaler vi også optimering af en HCl-HNO3 sure løsning opsigelse12 eller en syrefri opsigelse teknik13 , hvilket bør føre til lignende resultater.
Vedrørende væksten af LAO, vi anbefaler brugen af enkelt krystal mål for at undgå de mulige præferentielle ablation af særlige arter, som kan opstå for eksempel i keramik/sintret mål. I vores tilfælde resulterede prøver vokset med en keramisk mål i isolerende prøver, sandsynligvis skyldes off støkiometrisk af voksen film20. 20000 pulser før ablation trin beskriver vi kan virke alt for lang, men vi observerede, at transport egenskaber forringes meget hurtigt af med udsigt over dette trin. Pre ablating med mindre end 10000 pulser gentagne gange viste isolerende LAO/STO grænseflader. Som forventet fra PLD vækst anbefaler vi desuden ikke for at vokse på substrater større end 10 mm x 10 mm lateral størrelse. 4-punkts elektriske sondering på forskellige områder af disse 10 x 10 prøver viste mindre uoverensstemmelser sandsynligvis off støkiometrisk spørgsmål på prøver hjørner. Vi bemærker også, at alle prøver blev dyrket med midten af røgfanen lodret justeret med substratet. På lav ilt pres (lavere end 10-2 mbar) og på grund af den lave mål-substrat afstand, ablated arter rejse i en ballistisk regime, som måske også begrunde, hvorfor fluensen udnyttet påvirker så drastisk egenskaberne for interfacial ledningsevne19.
Da laser energi målingen sker uden for mødesalen og vinduet laser indgangen bliver belagt med tiden, hvilket giver et tab af transmission, guide vi os selv ved at målrette en konstant vækst værdi i stedet. Efter ca. 15 vækster, kan vinduet variere op til 20 mJ fra energi målt uden for. Optimeret vækstraten for LAO blev fundet for at være ca 25 pulser/enhed celle til vores specifikke PLD vækstproces, svarende til en (udefra) energi af omkring 60 mJ.
RHEED svingninger målt under vækst er ekstremt følsomme over for den fine placering af underlaget. Den nøjagtige samme vækstproces kan medføre betydelige forskelle i RHEED svingninger intensiteter. Anbefaler vi at bruge den samme placering parametre og sondering de samme diffraktion steder for hver vækst. Vi har vokset alle vores prøver overvågning kun den (01) diffraktion spot, da dette vil for det meste vise elastisk spredning begivenheder at elektronerne gennemgå på crystal-overfladen, mens de (00) spot kan bære nogle yderligere uønskede baggrundsoplysninger på uelastisk spredning begivenheder26. TEM imaging viste god ensartethed og bekræftet, sammen med standard røntgen diffraktion, det korrekte tilsvarende antal LAO enhed celler.
Endelig, som nævnt i indledningen, fabrikation af LAO/STO strukturer har med succes opnået af enten PLD eller MBE. Begge teknikker kræver en høj grad af optimering, men vi anbefaler følgende: MBE skal anvendes, når interface kvalitet er afgørende for forsøget, da det giver høj kvalitet heterostructures med en stor kontrol af lagtykkelse og meget lav defekt koncentration8. Endnu, det besidder langsommere depositionen og indebærer en større investering.
PLD giver på den anden side også mulighed for at skabe høj kvalitet prøver. Det har fordelene ved at være alsidig (tillader flere mål inde i salen på samme tid), omkostningseffektiv, hurtig (vækst kan vare mindre end 2 min) og konceptuelt simpel. Da det er baseret på ablation af høje energipriser arter mod et substrat, det kan dog føre til en lidt større koncentration af defekter. Som et eksempel, er en sammenlignende undersøgelse af LaNiO3/LaAlO3 heterostructures vokset med PLD og MBE vist i Ref.27. Bemærk også at mens MBE er blevet gennemført inden for store aflejring af forskellige materialer, PLD er nu også betragtes som en mulig kandidat til industriapplikationer28.
Hvad angår den spruttende deposition, vi lægger vægt på at forskellige metaller har forskellige befugtning adfærd på toppen af oxid substrater22. Overveje at øge tykkelsen i overensstemmelse hermed for at opnå fuld dækning. Film under et par nm i tykkelse kan resultere i ikke-nedsives film. Udføre SEM karakterisering efter deposition at kontrollere god ensartethed.
Ved hjælp af langsommere depositionen og mindre energiske indgående arter også anbefales, at fint kontrollere filmens tykkelse og undgå mulige indtrængen spruttede arter i prøven. For at gøre dette, en kan øge mål-substrat afstanden og/eller reducere plasma excitation aktuelle.
Med hensyn til XPS målinger, da målinger er udført i situ, der er ingen elektrisk forbindelse mellem de metalliske overlayer (eller q2DES) og prøveholderen. Det betyder, at opladning virkninger vil være svær på grund af STO substrat isolerende karakter. Vi råder derfor ikke for at konkludere på placeringen af den indsamlede toppe, da de kan være flyttet flere eV. Det vides også, at metaller har tendens til at screene elektroner ganske effektivt, således at en 1 nm metallisk udjævningen kunne allerede vanskeliggøre sondering andre begravet lag. Tillægsgebyr erstatning af en oversvømmelse pistol kan bidrage til at undgå peak skiftende og deformation. I vores tilfælde var peak deformation ubetydelig, da vi brugte en ikke-monokromatiske X-ray kilde giver nok sekundære elektroner.
Vinkel-afhængige undersøgelser kan også give værdifulde oplysninger om dybde profil. Hvis elektronen takeoff vinkel er 90° (overflade normale parallelt med elektron analyzer akse) aftestede den maksimale lydstyrke. Når takeoff vinkel falder (skrå prøve) vil elektroner fra den samme dybde rejse større afstande, således at det samlede volumen måles reduceres. Man er derefter i stand til, for eksempel vurdere tykkelsen af en q2DES gennem en valence stat dybde-afhængige analyse, som tidligere blev vist for LAO/STO heterostructures25.
Vi bringer også opmærksom på yderligere toppene set i undersøgelsen spektre. Hvis stikprøvestørrelse er mindre end det detekterede område af elektron analyzer, spor af sølv Indsæt på grænserne af prøven og af de arter, der er deponeret på indehaveren af substrat, såsom La eller Al, er indsamlet. Bemærk, at disse arter til en vis grad lider forskellige opladning effekter, som fører for eksempel til udseendet af dobbelt peak funktioner. Dette kan let ordnes ved at reducere indgang slids størrelse for elektron samling og stigning hviletid (for højere elektron count).
Alt i alt selvom vejledningen i dette dokument fungerer som en guide til at vokse LAO ultra-tynde film, viser de et generisk måde vokser de fleste ABO3 perovskites med PLD. Selv om hvert materiale kræver specifikke foranstaltninger for optimeret ønskede strukturelle, elektriske eller magnetiske egenskaber, man skal være specielt opmærksom på nogle vigtige funktioner: type og sammensætning af den indskyde29, ilt delvis pres under væksten og udglødning30,31, substrat temperatur, ablation frekvens og laser fluens19,32 og type af substrater (og tidligere overfladebehandlinger).
Gennem en kombination af transport og spektroskopi eksperimenter er vi også i stand til at tegne et mere præcise og komplette billede af et komplekst system hvor fanger samspillet mellem elektrostatiske og kemiske fænomener er vigtigt at forstå den iboende versus ydre doping mekanismer. Vi gentager, at på grund af deres stærkt korreleret karakter, disse komplekse oxid systemer er yderst følsom over for små støkiometrisk og elektroniske ændringer, således at deres omfattende undersøgelse kræver forskellige supplerende i situ og ex situ teknikker.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
Forfatterne har ikke noget at oplyse.
Acknowledgments
Dette arbejde modtaget støtte fra ERC samlegodsspeditøren Grant #615759 "MINT", regionen Île-de-France DIM "Oxymore" (projekt "NEIMO") og ANR projekt "NOMILOPS". H.N. blev delvist støttet af EPSRC-JSP'ER Core til Core Program, JSP'ER licensbetaling for videnskabelig forskning (B) (#15 H 03548). A.S. blev støttet af Deutsche Forschungsgemeinschaft (HO 53461-1, postdoc stipendium til A.S.). D.C.V. tak det franske ministerium for højere uddannelse og forskning og CNRS for finansiering af hans ph.d.-afhandling. J.S. tak University Paris-Saclay (D'Alembert program) og CNRS til finansiering af hans ophold på CNRS/Thales.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Pulsed Laser Deposition | SURFACE | PLD Workstation + UHV Cluster System | |
| KrF Excimer Laser | Coherent | Compex Pro 201F | |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) | R-Dec Co., Ltd. | RDA-003G | Distributed in Europe by SURFACE. |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) | k-Space Associates, Inc. | kSA 400 | |
| Variable Laser Beam Attenuator | Metrolux | ML 2100 | |
| Excimer Laser Sensor | Coherent | J-50MUV-248 | |
| LaAlO3 target | CrysTec | Single-crystal target | |
| SrTiO3 subtrates | CrysTec | Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated. | |
| Buffered HF Acid | Technic | BOE 7:1 | buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality. |
| Silver Paste | DuPont | 4929N | Conductive Silver Composite. |
| Ultrasonic Cleaner | Bransonic | 12 | Ultrasonic Cleaning Bath |
| Tube Furnace | AET Technologies | Heat Treatment Furnace | |
| Borosilicate Glass Beaker | VWR | 213-1128 | Iow form |
| PTFE Beaker | Dynalon | PTFE Beaker | |
| Substrate holder "dipper" | Eberlé | Custom made dipper | |
| Magnetron Sputtering | PLASSYS | Sputtering system | 5 chambers for targets. |
| Metal targets | Neyco S.A. | Purity > 99.9% | |
| X-Ray Photoelectron Spectroscopy System | Omicron | Custom XPS System | |
| X-Ray Source | Omicron | DAR 400 | Twin Anode X-Ray Source. |
| Energy Analyser | Omicron | EA 125 | |
| Atomic Force Microscopy | Bruker | Innova AFM | |
| Atomic Force Microscopy Probes | Olympus | OMCL-AC160TS-R3 | Micro Cantilevers |
| Wire bonding | Kulicke & Soffa | 4523AD | |
| PPMS | Quantum Design | PPMS Dynacool | 9T magnet. |
References
- Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
- Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
- Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
- Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
- Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
- Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
- Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486 (2017).
- Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
- Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107 (2009).
- Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156 (2015).
- Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
- Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
- Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
- van der Heide, P. X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
- Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , John Wiley & Sons, Inc. Eden Prairie, Minnesota, USA. (1979).
- van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
- Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904 (2011).
- Lesne, E. Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , Université Pierre et Marie Curie. France. Ph.D. Thesis (2015).
- Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602 (2013).
- Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
- Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
- Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
- Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
- Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
- Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
- Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , (October 2012) 1925-1938 (2012).
- Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0-5 (2017).
- Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006 (2014).
- Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
- Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
- Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
- Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).
