Bu iletişim kuralı gerçekleştirmek ve gaz fazlı molekülleri ultrafast fotokimyasal reaksiyonlar çalışma için femtosecond optik lazer serbest elektron lazer ile birleştirerek pompa-sonda deneyler analiz anahtar adımları açıklar.
Bu iletişim kuralı bir femtosecond optik lazer serbest elektron lazer ile birleştirmek femtosecond pompa-sonda deneyler çözümleme ve performans anahtar adımları açıklar. Bu kayma ve zamansal veri analizi için gerekli olan düzeltmeler için varış zaman değişimi, gibi önemli özellikleri yanı sıra deney sırasında optik ve serbest elektron lazer bakliyat arasında örtüşme oluştururken yöntemi içerir yüksek kaliteli pompa-sonda veri kümeleri en iyi olası geçici çözüm ile elde edilir. Bu yöntemler içinde flaş (serbest elektron lazer Hamburg) serbest elektron Lazer gaz fazlı molekülleri içinde Shaping photochemistry hız harita iyon görüntüleme aracılığıyla çalışma amacıyla gerçekleştirilen örnek teşkil eden bir deney için gösterilen. Ancak, çoğu stratejileri de diğer hedefler veya deneysel diğer teknikleri kullanarak benzer pompa-sonda deneyler için geçerlidir.
Kısa ve yoğun aşırı ultraviyole (XUV) ve x-ışını bakliyat serbest elektron lazerler (FELs)1,2 sitesi – istismar femtosecond pompa-sonda deneyler için yeni fırsatlar açtı ve öğe-özgüllük iç kabuk fotoğraf-emme işlemi3,4,5,6. Bu tür deneyler-ebilmek var olmak kullanılmış, moleküler dinamiği araştırmak ve transfer şarj Örneğin, sıvı7 ve gaz fazlı molekülleri8,9,10,11 ‘ işler , 12, ve gerçek zamanlı gözlemler katalitik reaksiyonlar ve ultrafast Kimya13,14 zamansal çözünürlük 100 femtoseconds veya aşağıda yüzey için. Pompa-sonda deney FEL ile eşitlenmiş optik femtosecond lazer birleştirerek gerçekleştirilirse, hangi tüm örnekler olduğu yukarıda bahsedilen, ölçülecek optik lazer ve FEL darbeler arasında içsel varış saati değişimi vardır atış atış olarak ve mümkün olan en iyi zamansal çözünürlük elde etmek için verileri analiz için düzeltilmiş.
Büyük bir işbirliği içinde birkaç pompa-sonda deneyler serbest elektron Lazer optik lazerlerle birleştirerek gerçekleştirilen9,10,11,12, FLASH XUV FEL15, her ikisi de son zamanlarda ,16 ve LCLS x-ışını FEL17 imkanları ve gerçekleştirme ve bu deneylerin analiz için deneysel bir iletişim kuralı geliştirilmiştir, hangi aşağıda sunulmuştur. Yöntem FLASH serbest elektron Lazer gaz fazlı molekülleri içinde Shaping photochemistry hız harita iyon görüntüleme11,12aracılığıyla çalışma amacıyla gerçekleştirilen örnek teşkil eden bir deney için gösterilmiştir. Ancak, çoğu stratejileri de diğer hedefler veya deneysel diğer teknikleri kullanarak benzer pompa-sonda deneyler için geçerlidir ve ayrıca diğer FEL imkanları için adapte edilebilir. Bazı bireysel adımlar burada sunulan veya bunların varyasyonları zaten edebiyat18,19,20dakikaya tartışılmıştır, bu protokolü anahtar adımların kapsamlı açıklaması sağlar, en son teknik gelişmeler senkronizasyon ve istikrar ve pompa-sonda deneyler12zamansal çözünürlük önemli ölçüde iyileştirilmiştir zamanlama tanılama yararlanan bazı dahil olmak üzere, 21.
Aşağıdaki iletişim kuralı pompa-sonda uç-istasyon, FLASH22bir iyon saat-in-uçuş, iyon ivme görüntüleme veya bir hız harita görüntüleme (VMI) iyon Spektrometre ile donatılmış, kamp enstrüman gibi varsayar; bir dilli veya süpersonik gaz jet; ve bir eşitlenmiş yakın kızılötesi (Nur) veya kimin bakliyat üst üste collinearly veya yakınındaki-collinearly serbest elektron lazer ışını ile Şekil 1‘ de şematik kabataslak olarak ultraviyole (UV) femtosecond lazer. Ayrıca, tanılama uygun bir dizisi bir çıkarılabilir ışın izleme ekranı gibi araçları (Örn. Ce:YAG toz veya ince Ce:YAG kristal ile kaplı bir raket) etkileşim bölgesi, hızlı fotodiyot FEL ve lazer bakliyat hassas ve bir grup varış saati monitör (BAM)23,24 veya “zamanlama aracı”25,26,27 gerekli, tüm bunların genellikle pompa-sonda uç-istasyon içinde entegre veya FEL tesis tarafından sağlanır deneme önce istedi. Son olarak, atış atış değişimi düzeltme deneysel veriler grup varış-zaman zaman değişimi atış atış ölçümleri için benzersiz bir “demet kimliği” kullanarak veya başka bir kayıtlı ve atış atış olarak erişilebilir ve bağlantılı olduğunu varsayar eşdeğer düzeni.
FLAŞ, pompa-sonda deneyler için çok önemli olan belirli sistemleri şunlardır:
Benzer sistemleri diğer FEL imkanlar mevcuttur ve güvenilir pompa-sonda deney gerçekleştirmek için çok önemlidir.
Deneysel kurulumları karmaşıklığı nedeniyle, pompa-sonda deneyler serbest elektron lazerler ile yüksek düzeyde bir uzmanlık gerektirir ve deneyim ve ihtiyaç çok dikkatli hazırlık ve bilimsel ile ayrıntılı tartışmalar takım çalışması serbest elektron lazer, optik lazer ve uç-istasyon, öncesi ve deney sırasında. Gerçek deney yerine getirirken, kayma ve geçici örtüşme ve yakın tüm Tanılama izleme ve sistemleri, zamanlama kesin belirlenmesi bu protokol için açıklandığı gibi temel.
Kuvvetle bağlı foton enerji etkileri itimat beri burada açıklanan yöntemlerin çoğu sadece FEL belirli foton enerji aralığı için geçerli olduğunu unutmayın. Örneğin, “kaba” geçici örtüşme dağınık ışık bir fotodiyot yönettiği aracılığıyla belirlenmesi de foton enerji için çalışmaya bulundu kadar ~ 250 eV. Daha yüksek foton enerjilerde FEL bakliyat tarafından üretilen sinyal tespit etmek zor kadar küçük olur. Bu durumda, çok yakın (az bir milimetre) veya bile FEL kiriş içine getirilebilir açık uçlu bir SMA kablo 3.1. adımda açıklanan yordamı gerçekleştirmek için daha güvenilir bir sinyal üretmek için bulundu) iletişim kuralı. Benzer şekilde, “iyi” zamanlama belirlemek için en iyi hedef açıklanan adım 3.2), şiddetle foton enerji üzerinde bağlıdır. FEL bakliyat XUV ve yumuşak x-ışını bölgesinde 65,7 eV ve (karşılık gelen 4d iyonizasyon eşikleri xenon ve CH3için ben, sırasıyla) ~ 57 eV foton enerji, Xe ve CH3yukarıda için ben bulunmuştur yordamı için uygun hedefler 3.2. adımda anlatılan. En çok 2 foton enerji için çalışmaya bulundu CH3kullanarak yöntemi (üzerinde bu değil henüz test edilmiş) keV, Xe kullanarak yöntemi sırasında kadar test edilmiştir 250 eV. Aşağıda 50 eV foton enerji için kullanılan19H2 sürecinde yumuşatma bond olabilir. Foton enerji 400 eV yukarıda, benzer bir süreç olarak N2 uygun20da. Alternatif yaklaşımlar Değiştir yansıtma bir katı numune25,26,30 veya yan photoelectron spektrum31,32bantlarında oluşumu içerir.
En iyi ulaşmak için zamansal çözünürlük, adım 5’te açıklandığı gibi bir atış atış olarak varış zaman değişimi FEL ve optik lazer bakliyat arasında telafi etmek için veri analizi deneysel verileri sıralamak gerekli olduğunu. Ancak, pompa-sonda veri ve özellikle, ulaşılabilir zamansal çözünürlük, kalite güçlü FEL performans sırasında deneme ve optik lazer bakliyat ve sağlanabilir FEL darbeleri darbe süreleri bağlıdır Bu süre içinde. Burada gösterilen örnek veriler için UV darbeleri darbe süresi 150 fs (FWHM) olarak tahmin edilmiştir ve FEL darbe süresi 120 fs (FWHM) olarak tahmin edildi. Her ne kadar toplam varış zamanı-değişimi, yaklaşık 90 FS’nin (yaklaşık 27 yordamı kullanarak fs için (rms) değişimi-düzeltme azaltılabilir önce rms) burada12, toplam zamansal çözünürlük elde edilen iyileştirme açıklanan deney FEL ve optik lazer nispeten uzun nabız süreleri nedeniyle oldukça küçüktü. Her ikisi de olabilir, ancak, önemli ölçüde azalır, bu değişimi düzeltme düzeni etkisini durumda daha önemli olacak. Örneğin, yeni bir optik lazer Şu anda bir darbe süresi (yakın kızılötesi içinde) olacak flaş, 15 TB, FEL darbeleri darbe sürelerini bir kaç femtoseconds ile üretmek ya da modları da test edilen yeni FEL işlemi sırasında aşağıda yükleniyor aşağıda. Bu gelişmeler yakında FEL ve optik lazer bakliyat femtoseconds sadece birkaç onlarca genel olarak geçici bir çözünürlük ile birleştirerek pompa-sonda deneyler sağlayacaktır.
Kısa ve yoğun XUV ve x-ışını nabız FELs tarafından üretilen Artırılmış kullanılabilirlik NIR/UV – bir dizi Promise iken XUV pompa-sonda gibi biri burada açıklanan deneyler, benzer pompa-sonda deneyler da yüksek harmonik üretimi ile gerçekleştirilir (HHG)33,34,35kaynakları. Ana FEL tabanlı deneyleri genellikle temelde FEL ve optik lazer arasındaki eşitleme veya duyarlık sınırlıdır ulaşılabilir zamansal çözünürlük kısıtlamasıdır hangi ile pompa arasında göreli zamanlama ve sonda bakliyat ölçülebilir. HHG tabanlı pompa sonda deneme için nerede XUV ve NIR nabız özünde alt döngüsü hassasiyetle eşitlenir ve hangi bu nedenle, genel olarak, çok daha yüksek zamansal çözünürlük olabilir bu durum böyle değil. FEL tabanlı deneyler büyük avantajı, öte yandan, deneyler, e.gsağlayan birkaç büyüklük daha yüksek foton akım, olmasıdır., üzerinde seyreltik geçerli HHG kaynakları ile mümkün olmayacak olan hedefler özellikle yüksek foton enerji yumuşak x-ışını rejim. Yakın gelecekte, pompa-sonda deneyler FELs ve HHG bu nedenle tamamlayıcı, nereye her ikisi-ebilmek var olmak kullanılmış için benzer araştırmalar XUV bölgedeki bazı örtüşme ile kalacaktır. Bu deneyler gerçekleştirme adımları da benzer bazı ve burada açıklanan yöntemlerden bazıları bu nedenle de HHG tabanlı pompa-sonda deneyler için uygulanabilir.
The authors have nothing to disclose.
Yazarlar Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese teşekkür, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Piotr Rudawski Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp ve Melanie Schnell, kim hangi sırasında gösterilen ve burada tartışılan belirli veri satın alınan ve kim katkıda Analizi ve yorumu FLASH beamtime katıldı. Deneme mümkün kılan, bilimsel ve teknik ekipleri, FLASH, çalışmalarını da minnetle kabul edilmektedir. Dr kimyasal Bilimler, yerbilim ve Biosciences bölüm, temel enerji Bilimler Office, Office Bilim, ABD Enerji Bakanlığı, Grant No destek kabul eder. DE-FG02-86ER13491. FLASH, deneyler Helmholtz Gemeinschaft Helmholtz genç araştırmacı programı aracılığıyla tarafından da desteklendi. Max Planck toplum geliştirme ve kamp uç istasyon Max Planck gelişmiş çalışma grubu CFEL, içinde ilk işletme finansmanı için ve CAMP@FLASH için bu donanımları sağlamak için anıyoruz. CAMP@FLASH yükleme kısmen BMBF hibe 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 ve 05K10KTB üzerinden FSP-302 tarafından finanse edildi
Xenon | Linde | minican | |
CH3I (methyl iodide) | Sigma Aldrich | 67692 | or other suitable sample |
FEL pump-probe endstation | CAMP@FLASH or LAMP@LCLS | or a similar endstation at another FEL facility | |
fast XUV photodiode | Opto Diode Corp. | AXUVHS11 | |
bias T | Tektronix | PSPL5575A | |
fast ( ≥10 GHz) oscilloscope | Tektronix | TDS6124C |