Summary
이 프로토콜 수행 및 펌프-프로브 실험-기체 분자에 초고속 광화학 반응을 공부 하기 위하여 펨 자유 전자 레이저와 광학 레이저를 결합 분석에 대 한 주요 단계를 설명 합니다.
Abstract
이 프로토콜 수행 및 분석 결합 자유 전자 레이저와 광학 레이저 펨 펨 펌프-프로브 실험에서 주요 단계를 설명 합니다. 공간 및 시간 기간 동안에 필요한 도착 시간 지터 보정 등의 데이터 분석의 중요 한 측면 뿐만 아니라 실험, 광학 및 자유 전자 레이저 펄스 사이 오버랩을 설정 하는 방법을 포함 하는이 가장 가능한 시간적 해상도와 높은 품질 펌프-프로브 데이터 집합을 가져옵니다. 이러한 메서드는 속도 지도 이온 이미징에 의하여 가스 단계 분자에 초고속 광화학을 공부 하기 위하여 플래시 (자유 전자 레이저 함부르크) 자유 전자 레이저에서 수행 하는 모범적인 실험에 대 한 설명 했다. 그러나, 전략의 대부분 다른 대상이 나 다른 실험 기법을 사용 하 여 유사한 펌프-프로브 실험에 적용할 수 있습니다.
Introduction
짧고 강렬한 극단적인 자외선 (진공 극 자외선) 및 x 선 자유 전자 레이저 (FELs)1,2 에서 펄스의 가용성 이용 사이트-펨 펌프-프로브 실험에 대 한 새로운 기회를 열었습니다, 안 포탄 사진-흡수 과정3,4,,56요소 특이성 이러한 실험을 사용할 수 있습니다, 예를 들면, 분자 역학 조사 및 청구 전송 액체7 및 가스 단계 분자8,9,,1011 에 처리 , 12, 그리고 촉매 반응 및 초고속 실시간 관측 표면 화학13,14 시간 해상도 100 femtoseconds의 또는 아래. 펌프-프로브 실험은 FEL과 동기화 된 광학 펨 레이저를 결합 하 여 수행 하는 경우는 모든 예의 경우 위에서 언급 한, 광학 레이저와 펠 펄스 사이의 본질적인 도착 시간 지터 측정 하는 쏜 총에 의해 기준 및 최상의 시간적 해상도 달성 하기 위하여 데이터 분석에 대 한 수정.
큰 공동 내의 자유 전자 레이저와 광학 레이저를 결합 하는 몇 가지 펌프-프로브 실험 최근 되었습니다 수행된9,,1011,12, 진공 극 자외선 플래시 FEL15에 ,16 , LCLS x 선 FEL17 시설 및 수행 하 고 이러한 실험 분석 실험 프로토콜 개발 되었습니다,이 다음에 표시 됩니다. 메서드는 속도 지도 이온 이미징11,12에 의하여 가스 단계 분자에 초고속 광화학을 공부 하기 위하여 플래시 자유 전자 레이저에서 수행 하는 모범적인 실험에 대 한 보여 줍니다. 그러나, 전략의 대부분 다른 대상이 나 다른 실험 기법을 사용 하 여 유사한 펌프-프로브 실험에 적용할 수 있으며 또한 다른 FEL 기능을 적용할 수 있습니다. 이 프로토콜의 주요 단계 포괄적인 설명을 제공 합니다 개별 단계 중 일부를 여기에 제시 된 또는 유사 콘텐츠를 갱신 이미 문학18,,1920에서 논의 되었습니다, 이용 하는 가장 최근의 기술 개선의 동기화 및 타이밍 진단, 개선 상당히 안정성 및 펌프-프로브 실험12에 대 한 임시 해결, 포함 21.
다음 프로토콜 가정 플래시22는 이온 시간의 비행, 이온 추진력 영상 또는 이미지 (VMI) 이온 분석기; 속도 지도 캠프 악기 같은 역-펌프-프로브 끝, 심정을 토로 또는 초음속 가스 제트기; 그리고는 동기화 된 근 적외선 (NIR) 또는 자외선 (UV) 펨 레이저의 펄스 수 수 겹쳐 collinearly 또는 가까운 collinearly 자유 전자 레이저 빔으로 그림1에서 개요로 스케치 하는으로. 또한, 진단의 적절 한 스위트 이동식 빔 보는 화면 같은 도구 (예. Ce:YAG 분말 또는 얇은 Ce:YAG 크리스탈 코팅 패드) 상호 작용 영역, 빠른 포토 다이오드 펠과 레이저 펄스, 민감한에 잔뜩 도착 시간 모니터 (BAM)23,24 또는 "타이밍 도구"25,,2627 필요, 모두는 보통 펌프-프로브 끝 역에 통합 또는 펠 시설에 의해 제공 하는 경우 실험 전에 요청. 마지막으로,-의해-쏜 총 지터 보정 실험 데이터는 기록 하 고-의해-쏜 총으로 액세스할 수 있는 연결 된 무리 도착 시간 지터의 쏜 총에 의해 측정 하는 독특한 "무리 ID"를 사용 하 여 또는 다른 가정 등가 체계.
플래시, 펌프-프로브 실험에 대 한 중요 한 특정 시스템입니다.
- 활성, 모든 광 피드백 및 펌프-프로브 레이저는 균형 잡힌된 광 크로스-상관 기 마스터 레이저 발진기 펌프-프로브 레이저 발진기 출력을 안정화 하는 포함 하는 마스터 레이저 발진기의 안정화 시스템 및 크로스-상관 기 "(드리프트 학자 라며) 발진기21에 관하여 레이저 증폭기의 느린 드리프트에 대 한 수정.
- 마스터 기준 가속기에서 다양 한 위치에서 전자 무리 도착 시간에서 쏜 총에 변화를 측정 하는 무리 도착 시간 모니터 (BAMs) 레이저 발진기23,24. 액티브-피드백에 대 한 사용할 수 있습니다 전자의 타이밍을 안정 시키기 위해 루프 마스터 레이저 발진기, 도착 시간에 있는 느린 드리프트 감소에 관하여 움 큼. 또한, BAM 있는 실험에 폐쇄 (BAM 4DBC3) 쏜 총에 지터 수정 단계 5.1 실험 프로토콜의 세부 사항에 있는 데이터 분석에 사용할 수 있습니다.
- 펌프-프로브 레이저 행진 카메라, 측정 하 펌프-프로브 사이의 상대적 타이밍 레이저 출력, 빔 덤프28로 안내 하기 전에 끝에 가속기의 전자 들에 의해 생성 된 쌍 극 자 방사선.
- Parasitically 광학 레이저의 느린 공간 드리프트를 모니터 하기 위해 이미지 초점 뒤에 마지막도 거울을 통해 누수 되는 레이저 광선의 일부를 사용 하 여 "가상" 레이저 초점 렌즈는 초점 카메라.
비슷한 시스템 다른 펠 시설에서 사용할 수 있으며 신뢰할 수 있는 펌프-프로브 실험을 수행 하기 위한 중요 한.
Protocol
주의:이 절차를 시작 하기 전에 그것은 모든 가능한 위험 실험에 연결을 매우 중요 하다입니다. 아래 절차에는 클래스 4 레이저, 진공 극 자외선 또는 엑스레이 방사선, 높은 전압 소스, 압축된 가스, 유해 또는 독성 화학 물질 포함 됩니다. 사용 하기 전에 모든 관련 물질 안전 데이터 시트 (MSDS)를 참조 하 고 펠과 레이저 시설에 의해 명령 하는 모든 안전 요구 사항을 수행 하십시오.
1입니다. 준비
참고: 실험의 시작 하기 전에 몇 가지 선택을 만들 수 있다, 예를 들어., 필요한 측정 펌프와 프로브 파장 및 휘도 계의 적합 한 유형과 관심의 대상에 대 한 최적의 선택에 관한 관찰 가능 개체 (참조, 예., 팡 그 외 20144 와 Rudenko 외. 20155). 다음, 이러한 기술적 측면 특정 프로세스와 관련 된 공부 한다 하는 대상 논의 하지 않습니다, 그리고는 지옥에 대 한 적절 한 빔 매개 변수 및 계획 된 실험에 대 한 광학 레이저 결정 되었습니다 가정 그리고 설정 하 고 적당 한 이온 분석기가 설치 되어 있는.
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정렬 및 펠과 레이저 광선의 안정성을 가리키는
- 실험의 처음부터, 총에 의해 총과 FEL과 상호 작용 지역에서 이동식 빔 보는 화면에 광학 레이저 광선의 장기 포인팅 안정성을 모니터링 하 고 레이저 설치 및 FEL lasing 프로세스의 안정성을 향상 필요한 경우.
참고: 신뢰할 수 있는 펌프-프로브 실험을 수행 하기 위해 결정적 이다 펠 및 광학 레이저 광선 전체 beamline/빔 경로 통해 정렬 최적의 고 포인팅 불안 두 광선의 초점에 그들의 크기 보다 작은 있습니다. 초점된 광학 레이저와 빔 펠의 크기는 일반적으로 몇 수십 마이크로미터, 몇 가지 순서 그래서 빔 스크린 및 광학과이 화면을 이미지 하는 데 사용 되는 카메라의 해상도 (예. 장거리 마이크로 코 프)는 충분히 두 광선의 위치를 정확 하 게 결정 하 높이 필요가 있다. - 피 하거나 실험과 FEL 펄스 에너지는 모든 전송 거울과는 beamline에 가늠 구멍에 광속을 중심으로 하 여 측정 하는 위치 사이 펠 광속의 어떤 클리핑을 최소화. 때 지연 스캔 과정 총에 의해 총 별로 또는 느린 드리프트 변경을 가리키는 빔 펠 펄스 에너지에 대 한 데이터를 정상화 하는 능력을 손상 될 수 있는 빔 클립 수를 어떤 구멍
- 가스 제트와 모든 3 개의 공간 차원에 있는 FEL 포커스 및 광학 레이저의 초점의 위치에 관하여 분석기의 위치를 최적화 합니다. 설치 프로그램의 세부 사항에 따라이 할 수 있다 진공 챔버를 이동 하 여 개별 구성 요소를 이동 하 여 또는 FEL과 광학 레이저 광선의 초점 위치를 이동 하 여.
- 실험의 처음부터, 총에 의해 총과 FEL과 상호 작용 지역에서 이동식 빔 보는 화면에 광학 레이저 광선의 장기 포인팅 안정성을 모니터링 하 고 레이저 설치 및 FEL lasing 프로세스의 안정성을 향상 필요한 경우.
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적절 한 피드백 시스템 및 진단 도구 기능
그 모든 필요한 피드백 시스템 및 진단 및 모니터링 도구를 사용 하도록 설정, 제대로 작동 하는, 그리고-필요한-그들의 데이터 FEL 컴퓨터 데이터 스트림에 기록 됩니다. 플래시,이 모든 광 피드백 및 펌프-프로브 레이저;의 안정화 시스템 포함 무리 도착 시간 모니터 (BAMs); 펌프-프로브 레이저 행진 카메라; 그리고 가상 초점 카메라입니다. 이러한 시스템의 자세한 설명에 대 한 소개를 참조 하십시오.
참고: 그것은 강력 하 게 지속적으로 가능한 문제, 예를 들어알고 있을 펌프-프로브 실험을 수행 하는 동안 이러한 시스템을 모니터링 하는 것이 좋습니다., 레이저 동기화 시스템으로 가능한 한 빨리.
2. 공간 중복 사이 FEL 빔 및 광학 레이저 빔 설정
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시각적으로 상호 작용 영역에서 화면 보기 Ce:YAG 빔에 광선을 중복
- 이온 (및 전자) 탐지기 및 이온 분석기 전극에 고전압은 진행 하기 전에 해제 되어 있는지 확인 합니다.
- FEL 펄스 에너지와 필터 및 1% 미만 beamline에 설치 된 감쇄 기를 사용 하 여 광학 레이저의 파워를 줄이기 위해 집중된 광선으로 보기 스크린의 손상을 방지 하기 위해 전송.
- 빔 스크린 상호 작용 영역으로 보기를 삽입 합니다. 빔 명소를 감지할 수 경우 약간 그들의 농도 증가.
참고: 실험 형상에 따라 (완전 동일 선상 또는 근처-동일 선상, 즉., 광학 레이저 빔 펠 빔, 예에 관하여 작은 각도로 정렬. incoupling의 드릴 구멍에 있는 너무 많은 전력 손실을 방지 하려면 미러), 몇 밀리미터의 작은 변위도 근처 일 직선상 기하학의 경우 광선의 부정합을 일으킬 수 있기 때문 화면 상호 작용 영역의 위치에 정확히 위치는 중요 한 수 있습니다. - 레이저 셔터를 닫아 광 레이저를 차단 하 고는 "관심 영역 (ROI)" 카메라 데이터 수집 소프트웨어를 사용 하 여 만들어 보는 화면에 FEL 광선의 위치를 표시 합니다.
- FEL 셔터를 닫아 FEL 광선을 차단 하 고 보는 화면에 광학 레이저 광선의 위치를 검사. 적절 한 핸들을 사용 하 여 광학 레이저 거울, FEL의 표시 위치와 겹치게 레이저 빔 정렬.
참고: 대부분의 펌프-프로브 실험에 대 한 그것은 프로브 빔의 점 크기 보다 큰 펌프 광속의 점 크기를 사용 하 여 도움이. 이 좋은 공간 중복 찾기 용이 하 게 하 고 실험 작은 더 강력한 포인팅 변동, 공간 대상 펌프 맥 박에 의해 흥분 되었습니다 되지는 지역 검색의 확률을 최소화. 일반적으로, 프로브 자리 보다 더 큰 펌프는 또한 더 균질 여기를 보장합니다. - 2.1.4-2.1.5 오버랩을 세밀 하 고 오버랩 안정 되었는지 확인 하려면 단계를 반복 합니다.
- 빔 스크린 보기를 제거 합니다. 그런 다음, 탐지기 및 분석기 높은 전압 설정.
참고: 상호 작용 지역에서 보는 화면에 광선의 시각 중복 주지 않으면 만족 스러운 결과, 즉., 2 개의 색깔 신호 단계 3.2, 광선 사이의 공간 중복에서에서 설명 하는 다음 단계에서 찾을 수 없는 경우 정의할 수 있습니다 더 정확 하 게 이온 신호를 사용 하 여 단계에서 설명한 2.2, 이온 분석기 이미징 사용할 수 경우. 이 절차는 또한 Johnsson 외. 201019에 설명 됩니다.
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이온 비행의 시간 신호 및 이온 이미지를 사용 하 여 광선을 중복
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검출기 평면에 겹치는
- "공간 이미징 모드", 즉분석기 전압 설정. 이온 검출기 이미지는 상호 작용 영역의 직접, 확대 이미지. 이 모드에 대 한 전압 설정을 특정 분석기에 따라 달라 집니다.
- 조각화 되지 않은 분자 부모 이온에 이온 이미지를 선택 또는 원자 대상을 사용 하 여 고는 FEL와 광학 레이저 혼자, 예에 의해 생산 되는 이온 충전 상태를 선택 합니다. 진공 챔버 내부 잔류 가스에서 H2O+ 이온. 필요한 경우 이러한 충전 상태를 생산 하기 위해 FEL 또는 레이저 강도 줄일 수 있습니다. 이후 빔 속도 절차를 위조 수 있습니다 초음파 빔에 의해 도입 되는 대상 사용 하지 마십시오.
- 레이저 셔터를 사용 하 여 광학 레이저를 차단 하 고 FEL 빔에 의해 생성 하는 이온의 적중된 위치를 표시 합니다.
- FEL 빔 펠 셔터를 사용 하 여 차단 하 고 광학 레이저 빔에 의해 생성 하는 동일한 이온 종의 위치를 기록 합니다. 적절 한 핸들을 사용 하 여 광학 레이저 거울, 이온 충돌 위치 오버랩으로 FEL 빔에 의해 생성 하는 이온의 표시 위치와 가능한 때까지 레이저 빔 정렬.
- 빔 전파 방향 따라 두 광선의 포커스를 겹치는 순서는 분석기에 레이저 초점을 중심으로 때까지 레이저 초점 렌즈를 이동 합니다.
- 2.2.1.3-2.2.1.4 오버랩을 세밀 하 고 오버랩 안정 되었는지 확인 하려면 단계를 반복 합니다.
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시간의 비행 방향에 중복
- ", 즉"시간의 비행 모드에서 분석기를 작동. 이온 검출 타이밍 신호는, (즉., 이온 비행 시간 스펙트럼) 빠른 오실로스코프 또는 펠 마스터 트리거에 의해 트리거되는 디지타이저에 모니터링할 수 있습니다 . 비행 시간은 분석기 축에 따라 시작 위치에 민감한 그런와 일리-맥 라 렌 조건에서 분석기를 작동 하지 마십시오.
- 이온 비행 시간 스펙트럼에서 식별 하 고 해당 동일한 이온 2.2.1.2에서 사용 하는 피크에 확대.
- 레이저 셔터를 사용 하 여 광학 레이저를 차단 하 고 정확 하 게 혼자 FEL 빔에 의해 생성 하는 시간의 비행 피크의 중심을 표시 합니다.
- FEL 빔 펠 셔터를 사용 하 여 차단 하 고 같은 시간의 비행 피크 혼자 광학 레이저 빔에 의해 생산의 센터. 적절 한 핸들을 사용 하 여 광학 레이저 거울, 레이저 빔 광학 레이저 빔에 의해 생성 하는 비행 시간 피크 피크 FEL 빔에 의해 생산의 표시 된 센터와 완벽 하 게 겹치는 때까지 맞춥니다.
참고:이만 광학 레이저 펄스와 펠 펄스의 도착 시간 대략 서로 나노초 내에 있는 경우 작동 합니다. 의심 하는 경우에 공간 중복 절차를 수행 하기 전에 단계 3.1에서에서 설명 된 "거친 타이밍" 단계를 수행 합니다. - 2.2.2.3 및 2.2.2.4 오버랩을 세밀 하 고 오버랩 안정 되었는지 확인 하려면 단계를 반복 합니다.
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검출기 평면에 겹치는
3. 펠 펄스와 광학 레이저 펄스 사이의 시간 중복 구축
- "거친" 타이밍
참고: FEL 펄스와 광학 레이저 펄스 조분의 몇 수만의 정밀도를 사이 거친 타이밍 결정 될 수 있는 짧은 "바이어스 T" "DC" 및 빠른 (≥10 g h z) oscil에 연결 9 V 배터리를 SMA 케이블을 통해 연결 빠른 포토 다이오드를 사용 하 여 loscope 펠 마스터 트리거에 의해 트리거됩니다. 일반적으로, 타락 및 레이저 빔에 직접 다이오드 배치 되지이 다이오드를 파괴할 수 있기 때문. 대신, FEL 빔에 설치 된 수직 이며 움직이는 메쉬 다이오드에 흩어져 광자의 작은 금액을 보내는 데 사용 됩니다.- FEL 펄스 에너지와 필터 beamline 흩어져 빛에서 신호는 포토 다이오드를 파괴 하지 것입니다 어디 지점에 설치 된 감쇄 기를 사용 하 여 광학 레이저의 힘을 줄일 수 있습니다. 안전 출발점은 일반적으로 1%의 전송 값 (즉., 99% 감쇠).
- 빔에 산란 메쉬를 삽입 합니다. 메시의 위치를 최적화 하 고 FEL 펄스 에너지와 레이저 전원 등 각 빔 혼자 명확한 신호를 생성 하 고 두 신호는 같은 높이.
- 레이저 셔터를 사용 하 여 광학 레이저를 차단 하 고, 최고의 시간 기지와 사용할 수 있는 약 100의 평균을 사용 하 여 오실로스코프에서 참조 추적을 저장.
- FEL 빔 펠 셔터를 사용 하 여 차단 하 고 FEL 참조와 레이저 신호에서 결과 추적 비교. 광학 레이저, shift 레이저 펄스 레이저 신호의 발병 FEL 신호의 발병의 위치에 정확 하 게 될 때까지의 도착 시간에 대 한 적절 한 지연 단계를 사용 하 여.
- 3.1.3, 3.1.4 펠과 레이저 펄스는 서로 가까운 광다이오드의 해상도에 따라 가능한 시간에 확인 단계를 반복 합니다.
- 경우, 위의 절차에 따라 레이저 펄스는 이상의 1 나노초에 의해 시간에 이동 되었다, 새로운 레이저 타이밍 2.2.2 ("시간의 비행 방향에 중복") 단계를 반복 합니다.
- "좋은" 타이밍
참고: 정확한 시간T0펠과 레이저 펄스 시간에 정확 하 게 겹친 때 최대 또는 "단계"를 전시 하는 2 색 (FEL + 레이저) 신호를 사용 하 여 찾을 수 있습니다-증가 또는 감소,e.g., 이온 수확량 또는 주어진 이온 조각의 운동 에너지. 적절 한 방법은 펠 레이저 파장에 따라 달라 집니다, 다음에 여러 가지 방법은 설명 합니다.- T 진공 극 자외선 + NIR 0 결정 크 세 논 가스를 사용 하 여 펄스
참고:이 메서드는 800 이나 400 nm 레이저 펄스와 67.5 eV에서 Xe (4d) 이온화 임계값 이상 진공 극 자외선 펄스에 적합 합니다.- 감쇠는 FEL과 광학 레이저 이온 (및 전자) detector(s) 크 세 논의 높은 흡수 횡단면으로 인해 과도 한 수 속도 손상을 방지 하려면.
- 가스 제트 나 니 들 밸브를 통해 진공으로 유출 하 여 챔버로 Xe 가스를 소개 합니다. 후자의 경우에, 1 x 10-7 및 1 x 10-6 mbar 사이 압력을 조정 합니다.
- 이온 비행 시간 스펙트럼을 기록 합니다. 레이저 셔터를 사용 하 여 레이저를 차단 하 고 되도록 이온 비행 시간 스펙트럼은 단일 광자 과정, 즉에 의해 지배 된다 FEL 펄스 에너지 조정. 되도록 Xe2 + 고 Xe3 + 봉우리에 강한 Xe 충전 상태입니다, 시간의 비행 스펙트럼 및 높은 충전 상태는 (거의) 없습니다. 필요한 경우 두 봉우리는 검출기 및 데이터 수집 시스템의 동적 범위 내에서 잘 되도록 Xe 압력을 조정 합니다.
- FEL FEL 셔터를 사용 하 여 차단 하 고 레이저를 차단을 해제. 레이저 펄스 생성 주로 Xe+ 그리고 단지 작은 양의 Xe2 +는 레이저 파워를 조정 합니다.
- 타락을 차단 하 고는 레이저 펄스 약 200 ps 도착 하기 전에 FEL는 FEL과 레이저 사이 타이밍 설정 (단계에서 설명한 "거친" 타이밍 방법에서 얻은 T0 의 대략적인 읽기에 따라 펄스 3.1). 이온 비행 시간 스펙트럼을 기록 하 고 시간의 비행 스펙트럼에 해당 봉우리의 영역에서 Xe3 + Xe2 + 의 비율을 결정.
- 세트는 레이저 펄스 약 200 ps 도착 후 에 FEL는 FEL과 같은 레이저 사이 타이밍 펄스 T0 "거친" 타이밍 방법에서 얻은 기반으로 합니다. Xe 이온 비행 시간 스펙트럼을 기록 하 고 Xe2 + Xe3 +의 비율을 결정 합니다. FEL과 레이저 펄스 사이의 공간 중복 좋은 경우에, 그림 2와 같이 지금 3.2.1.5, 단계에서 보다 더 강한 되 고 Xe3 + 신호 단계 3.2.1.5에서 얻은 비율에서 크게 변경 됩니다.
- 값 사이의 중간 단계 3.2.1.5 및 3.2.1.6에서에서 레이저 타이밍을 설정 합니다.
- 이온 비행 시간 스펙트럼을 기록 하 고 Xe2 + Xe3 +의 비율을 결정 합니다. 비율이 단계 3.2.1.5에서에서 것과 유사한 경우에, 레이저 펄스 아직 도착 하기 전에 FEL 펄스. 비율이 단계 3.2.1.6에서에서 것과 유사한 경우에, 레이저 펄스 아직도 도착 후 는 FEL 펄스.
- 레이저 펄스 FEL 펄스 전에 아직도 오시는 경우 (즉,., 단계로 3.2.1.5 비슷한 비율), 타이밍 설정 단계 3.2.1.6에서에서 값과 현재 값 사이 절반 방법), 그렇지 않으면 단계에서 현재 값과 값 사이 절반 방법 설정 3.2.1.5)입니다.
- 3.2.1.8와 3.2.1.9 T0 의 위치 500 fs 보다 더 나은의 정밀도를 좁혀 되었습니다 때까지 반복 합니다.
- + 50 fs의 (또는 작은, NIR 및 FEL 펄스 지속 시간에 따라) 단계에서 T0 의 대략적인 위치 주위 1 ps의 지역을 통해 지연 검사를 설정 합니다. 시간의 비행 스펙트럼을 기록 하 고 Xe2 + Xe3 + 모든 단계에 대 한 비율을 결정 합니다. 센터는 "단계"에서 함수는 신호 T0의 정확한 위치를 얻을 것입니다.
- 진공 극 자외선 + 적외선 또는 자외선 펄스 채널3를 사용 하 여에 대 한 T0 결정 난
참고:이 방법은 I(4d) 이온화 임계값 ~ 57 eV에서 진공 극 자외선 펄스 중 266 nm 또는 800 nm 레이저 펄스에 대 한 적합 한 (400 nm는 보장도, 하지만 아마도 가능). 그것은 또한 수행할 수 있습니다 사용 하 여 CF3채널3대신 나 나.- 감쇠는 FEL과 광학 레이저 과도 한 수 속도 검출기의 손상을 방지 하려면.
- 채널3소개 나 가스 제트 나 니 들 밸브를 통해 진공으로 유출 하 여 챔버로 분자. 후자의 경우에, 1 x 10-7 및 1 x 10-6 mbar 사이 압력을 조정 합니다. 내가 샘플 채널3의 증기압 분자 빔 형성 하기에 충분 하지 않으면 캐리어 가스로 그를 사용 합니다.
- 이온 비행 시간 스펙트럼을 기록 합니다. 레이저 셔터를 사용 하 여 레이저를 차단 하 고 최고의 사용 가능한 펄스 에너지에 FEL 펄스 에너지 조정.
- FEL FEL 셔터를 사용 하 여 차단 합니다. 266 nm 펄스를 사용할 때 조정 레이저 전원 같은 채널3을 생산 하는 레이저 나+ 이온과 소량의 한 나+ , CH3+. 800 nm의 펄스를 사용 하는 경우는 레이저 나+, 난+, 그리고 채널3+ 이온 채널3의 상당한 금액을 생성 하지만 몇몇 더 높게 위탁 된 이온 레이저 파워를 조정 합니다.
- 레이저 펄스 (3.1 단계에서 설명 하는 "거친" 타이밍 방법을에서 얻은 T0 의 대략적인 읽기에 따라) FEL 펄스 전에 약 200 ps 도착 되도록는 FEL과 레이저 사이 타이밍을 설정 합니다. 이온 비행 시간 스펙트럼 기록 속도 맵을 사용할 때 이미지 (VMI) 분석기, 이온 이미지 I를4 + 조각 또는 (I 600 eV 아래 광자 에너지에 대 한 조각3 + 를 사용할 수 있습니다). 되도록 단독와 곱하기 충전된 요오드 조각에 해당 하는 시간의 비행 봉우리 광범위 한 (때문에 그들의 큰 운동 에너지) 또는 VMI 분석기를 사용 하는 경우 분석기 전압 조정 되도록 I4 + 이온 이미지 검출기의 대부분을 포함 한다.
- 이온 비행 시간 스펙트럼에 해당 하는 피크4 + 조각 (뿐만 아니라 높은 요오드 충전 상태에 해당 하는 봉우리) 해야한다 좁은 스파이크 중간에 ( 그림 3A참조). VMI 분석기, 하나 또는 2 (분석기 해상도의 레이저 편광 방향에 따라)를 사용 하 여 작은 밝은 반점 나타납니다 내가 옆4 + 이온 이미지 ( 그림 3B참조). 이러한 기능이 나타나지 않는 경우, 타이밍 또는 공간 중복 올바르지 않습니다.
- 레이저 펄스 T0 에 따라 펠 펄스 "거친" 타이밍 방법에서 얻은 후 약 200 ps 도착 되도록는 FEL과 레이저 사이 타이밍을 설정 합니다. 기록 이온 비행 시간 스펙트럼 또는 이온 이미지는 나에 대 한4 + 조각. TOF 봉우리 고 VMI 이미지의 중심에 밝은 현장 스파이크 사라질 것 이다.
- 레이저 단계 3.2.2.5 3.2.2.6에서에서 값 사이 절반 방법 타이밍을 설정 합니다.
- 이온 비행 시간 스펙트럼 또는 I4 + 이온 이미지를 기록 하 고 확인 스파이크나는 현장 존재 여부. 있는 경우, 레이저 펄스 아직도 도착 하기 전에 FEL 펄스. 아닌 경우, 펄스 레이저 아직도 후 에 펠 도착 펄스.
- 레이저 펄스는 여전히 FEL 펄스 전에 도착 해 서, 현재 값 및 단계 3.2.2.6, 그렇지 않으면 값 사이 절반 방법 설정 값과 현재 값 사이 절반 방법 단계 3.2.2.5에서에서 타이밍을 설정 합니다.
- 반복 3.2.2.8 및 3.2.2.9 T0 의 위치 500 fs 보다 더 나은의 정밀도를 좁혀 왔다.
- + 50 fs의 단계에서 T0 의 대략적인 위치 주위 1 ps의 지역을 통해 지연 검사를 설정 합니다. 기록 시간의 비행 스펙트럼 또는 이온 이미지는 나에 대 한 모든 단계를 위한4 + 조각. 지연의 기능으로 스파이크 또는 밝은 반점의 수익률을 플롯 합니다. 센터는 "단계"에서 함수는 신호 T09,10~ 120-150 fswith 존중의 지연입니다.
- T 진공 극 자외선 + NIR 0 결정 크 세 논 가스를 사용 하 여 펄스
4. 2 개의 색깔 신호에 공간 중복 조정
참고: 단계 2.1과 2.2에서에서 설명한 공간 오버랩을 설정 하는 절차는 일반적으로 일시적인 중복 (3 단계)을 설정 하기 위한 절차에 설명 된 두 색 신호를 관찰할 수 있을 정도로 정밀, 그것은 종종 미세 조정 하는 것이 좋습니다. 실제 펌프-프로브 실험을 시작 하기 전에이 두 색 신호에 공간 중복.
- 공간 중복 조정, 공간 중복 결정 함으로써 레이저 펄스 도착 약 1 ps 후 는 FEL 때 Xe2 + Xe3 + 비율을 최대화 하는 거울을 신중 하 게 조정 하려면 펄스.
- 또는, 일시적인 중복 절차는 수행 하는 경우 채널3, 수익률 극대화에 낮은 에너지 구성 요소의4 + 조각 레이저 펄스 약 1 ps 도착 하기 전에 FEL 때 펄스.
참고: 이상적으로,이 미세 조정 절차 반복 됩니다 같은 신호를 발견 되 면 실제 대상 분자에서 2 개의 색깔 신호를 사용 하 여.
5. 도착 시간 지터 보정 데이터 분석
참고: 최상의 시간적 해상도 달성 하기 위해 단일-샷 데이터는, 예를 들어, Savelyev에 설명 된 대로 무리 도착 시간 모니터 (BAM) 또는 타이밍 도구, 측정으로 쏜 총에 도착 시간 변동에 대 한 수정 외. 201712.
-
BAM 데이터에 따라 도착 시간 지터 보정
참고: 도착 시간 지터 보정 수 있다 T0, 동일한 절차에 대 한 독특하고 보편적인 가치를 결정 하기 위하여 수행 T0 를 결정 하는 데이터에 둘 다 (예. 데이터에서 얻은 3.2 단계)와 관심의 실제 실험 데이터에 대 한. 다음 설명을 위해 T0 Xe 이온 시간의 비행 흔적을 측정 하 여 결정 됩니다 가정 합니다. 프로토콜은 다른 경우에 동등 하 게 적용할 수 있습니다.- 관심의 펌프-프로브 검사의 전체 범위에 대 한 총된 수의 함수로 행진 카메라 값, 레이저 타이밍 지터 및 BAM 값을 플롯 합니다. 큰, 갑자기 점프 이상의 1 ps의 경우이 레이저 또는 다른 기술적인 문제에의 한 손실의이 특정 스캔 하는 동안 표시 수 있습니다. 그 지역에서 데이터의 일부는 다음에 설명 된 수정에 대 한 순종 하지 않을 수 있습니다 하 고 폐기 해야 할 수도 있습니다.
- 플롯의 위치는 BAM BAM 값 히스토그램 단계 3.2.1.11에서 지연 스캔의 각 총에 대 한 실험 (BAM 4DBC3) 폐쇄.
- 선택 값 분포의 중심을 닫고 BAM0기준 값으로 정의 합니다.
- 지연 검사의 각 총에 대 한 수정된 지연 Dn, 여기서 n은 총된 수로 계산
Dn = Pn + (BAMn -BAM0) (1)
Pn 은 지연 무대 위치와 BAMn 은 n에 대 한 BAM 값 회 총. 더 많은 긍정적인 BAM 값 레이저와 펠 펄스, 즉 더 큰 지연을 의미는., 나중에 도착 하는 지옥. - 정렬 적합 한 지연 쓰레기통에서 단일-샷 시간의 비행 추적 그들의 수정 된 지연 값을 기준 하 고는 Xe에서2 + Xe3 + 비율,0 T의 수정된 위치를 산출 단계 함수의 센터 위치를 확인 .
- 사용 하 여 동일한 값 BAM 0 단계 5.1.4 에서처럼), 식 (1)를 사용 하 여 관심사의 실제 펌프-프로브 데이터 지연 검사의 각 총에 대 한 수정된 지연 Dn 계산.
Representative Results
경우는 FEL과 광학 레이저 펄스 이온 분석기, 시간 중복, 즉상호 작용 지역에 공간적 중첩., T0는 FEL과 레이저 펄스 같은 시간에 정확히 도착 지연 값을 찾을 수 있습니다 FEL과 NIR 펄스 사이의 지연 변화 하 여 고는 Xe2 + Xe3 + 이온의 비율을 분석 하 여 섹션 3.2.1에서에서 위에서 설명한 대로 지연의 기능으로 얻을. NIR 펄스 도착 후 FEL 펄스 (67.5 eV 이상의 광자 에너지를가지고 하는),3 + 이온 항복 후 이온화의 인해 증가 하는 Xe 흥분 한다 Xe2 + 이온 도래 부패 하는 동안 생성 되는 Xe (4d) 안 포탄 이온화18, 그림 2와 같이 다음 과정. 플로팅 Xe2 + Xe3 + 비 이온 양보로 지연의 함수는 따라서 T0의 정확한 값을 추출 하는 장착 되어 수 있습니다 단계 함수를 생성.
다양 한 FEL과 레이저 펄스 사이의 지연 및 이온 비행 시간 추적 또는 나 같은 고도로 청구 요오드 이온의 이온 추진력 이미지를 분석 하 여 비슷한 단계 함수 얻어질 수 있다3 + 나 나4 +, CH3의 이온화에서 만든 나, 단계 3.2.2에서에서 위에서 설명한 대로). 이 경우에, 낮은 에너지 기여 시간의 비행 스펙트럼에서 고도로 청구 요오드 봉우리의 센터에서 추가 피크 또는 그림 3과 같이 해당 기세 이미지의 중심에 밝은 반점으로 나타납니다. 낮은 에너지 이온 생성은 채널3나 분자는 먼저 레이저 펄스에 의해 해리 및 이온 조각 FEL 펄스9,10후 이온화 다음. 이 방법을 사용할 수 있습니다 적외선 또는 자외선 펄스 펌프-프로브 실험을 위해 사용 하는 경우 FEL 광자 에너지는 채널3에서 요오드 4d 안 포탄 이온화 임계값은 57 eV 보다 높은 난.
에 펄스 레이저에 관하여 FEL 펄스의 상대 도착 시간에서 지터에 대 한 올바른 무리 도착 시간 모니터 (BAM), 그림 4, 그림에 의해 기록 된 총에 의해 총 데이터 사용할 수 있습니다에서 기록 된 펌프-프로브 데이터를 정렬 하는 사후 분석, 위의 섹션 5에에서 설명 된 대로입니다. 일반적으로 향상 됩니다 시간적 해상도 및 전반적인 품질의 펌프-프로브 데이터 Savelyev 외. 201712에서 좀 더 자세하게, 그리고 그림 4 에서 같이, 상당히.
그림 1: 실험적인 체제. 가스 단계 분자에 UV-펌프 진공 극 자외선 조사 실험에 대 한 실험적인 체제의 밑그림. UV (266 nm) 레이저 빔을 3 베타 바 륨 붕 산 염 (BBO) 크리스탈을 사용 하 여 800 nm 티타늄: 사파이어 (Ti:Sa) 광속의 고조파 및 프리즘 압축기를 사용 하 여 압축으로 생산 됩니다. 그것은 드릴된 미러를 사용 하 여 진공 극 자외선 FEL 빔과 겹쳐 collinearly 이며 양면 속도 지도 영상 분석기22,29의 센터에서 초음파 가스 빔 내부 초점. 이온 및 전자 기세 배포판 MCP/인광 체 스크린 어셈블리 뒤에 CCD 카메라를 사용 하 여 분석기의 반대 끝에 기록 됩니다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 2: 지연-의존 Xe 이온 수확량의. Xe 이온 비행 시간 스펙트럼 (분리 된 MCP 신호 고속 디지타이저에 의해 기록 된)는 NIR 83 eV 광자 에너지와 레이저 펄스 (정상, 검은 추적) 전에 도착 1 µs (하단, 빨간 추적) 후 FEL 펄스. 에는 Xe2 + Xe3 + 비율 변화는 명확 하 게 표시 됩니다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 3: 지연-의존 요오드 이온 수율 및 추진력의. (A) 나 줌에서4 + 채널3나 기록 (레드 라인) 전에 도착 UV 레이저 펄스와 727 eV 광자 에너지의 이온 비행 시간 스펙트럼에서 피크 (검은 선) 후 FEL 펄스. 파란과 녹색 선, 각각, FEL과 UV 레이저 펄스 혼자에 대 한 비행 시간 스펙트럼을 보여줍니다. 이 그림은 볼이 네 외. 201610에서 수정 되었습니다. (B) 이온 추진력 이미지의 채널3나 107 eV 광자 에너지에는 UV와 함께 기록에서3 + 이온 레이저 펄스 FEL 펄스 전에 도착. (C) 동일 (B), 하지만 UV 펄스 FEL 펄스 후 도착 합니다. (B) 와 (C) 색조 임의의 단위 이온 수익률을 보여줍니다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
그림 4: 상대 도착 시간 지터는 FEL의 펄스 레이저 광 펄스에 관하여. (A) -의해-쏜 총 무리 모범적인 지연 검색 동안 기록 하는 모든 펠 샷 도착 시간 모니터 (BAM) 데이터. 참조 값 BAM0 말은 빵 값이이 스캔에 대 한 설정 되었습니다. (B) 이온의 항복 낮은 운동 에너지 나3 + 이온 쏜 총에 도착 지터의 교정 하기 전에 difluoroiodobenzene에 UV 진공 극 자외선 펌프-프로브 실험에서 생산. 빨간색 선은 최소 제곱 적합의 누적 분포 함수 (가우스 오차 함수) 실험 데이터를 보여 줍니다. 맞는 매개 변수 σ 펌프-프로브 실험의 총 시간 해상도의 척도 이다. (C) (B) 에서 동일 하지만 싱글-샷 이미지 BAM 데이터를 사용 하 여 새로운 지연 쓰레기통에 의존 합니다. 오차 막대 한 표준 편차를 나타냅니다. 그림 Savelyev 외. 201712에서 적응. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭 하십시오.
Discussion
실험 설정의 복잡, 자유 전자 레이저와 펌프-프로브 실험 전문의 높은 수준의 요구 및 경험 및 필요 아주 주의 준비 그리고 상세한 논의 과학 팀을 운영 합니다 자유 전자 레이저, 광학 레이저 고 끝-역, 전에, 실험 중. 실제 실험을 수행 하는 동안 공간 및 시간 중복 및 가까운 모든 진단의 모니터링과 시스템, 타이밍의 정확한 결정이이 프로토콜에서 설명 된 대로 필수적입니다.
이후 그들은 강하게 광자 에너지에 의존 하는 효과에 의존 여기에 설명 된 방법 중 대부분은 FEL의 특정 광자 에너지 범위에 대 한 적용만 note. 광자 에너지를 위해 잘 작동 하는 광다이오드에 감독 흩어져 빛을 사용 하 여 "거친" 일시적인 중복 결정 발견 예를 들어 최대 250 ~ eV. 더 높은 광 양자 에너지에 FEL 펄스에 의해 생성 된 신호는 그래서 작은 그것은 탐지 하기 어려운 된다. 그 경우에는 오픈 SMA 케이블을 주어질 수 있다 아주 가까이 (이 하 밀리미터) 또는 심지어 FEL 빔 3.1 단계에 설명 된 절차를 수행 하려면 보다 신뢰할 수 있는 신호를 생성 하 발견) 프로토콜의. 마찬가지로, "잘" 타이밍을 결정 하기 위한 최고의 대상 단계에서 설명한 3.2), 광자 에너지에 강하게 의존 이다. 진공 극 자외선 65.7 eV와 ~ 57 eV 광자 에너지 (해당 하는 크 세 논 채널34d 이온화 임계값, 각각), Xe와 채널3위 소프트 x 선 영역에 FEL 펄스에 대 한 나 절차에 대 한 적당 한 표적이 될 것을 발견 했다 3.2 단계에서 설명합니다. 채널32 광자 에너지에 대 한 작업을 발견 했다를 사용 하 여 메서드 케빈 (는 그것은 아직 테스트 되지), 동안 Xe를 사용 하 여 메서드를 테스트 되었습니다 250 eV. 광자 에너지 50 eV 아래, H2 에서 프로세스를 부드럽게 본드 사용된19일 수 있습니다. 400 eV 이상의 광자 에너지에서 N2 에서 비슷한 과정 적합 한20이기도합니다. 대체 방법을 고체 샘플25,,2630 의 반사도 또는 광전자 스펙트럼31,32쪽 밴드의 형성에는 변화를 포함 한다.
최고를 달성 하기 위하여 시간적 해상도, 그것은 단계 5에서에서 설명한 대로 데이터 분석은 FEL와 광학 레이저 펄스 사이의 도착 시간 지터에 대 한 보상을 쏜 총에 의해 기준 실험 데이터를 정렬 하는 데 필요한. 그러나, 그리고, 특히, 달성 시간적 해상도 펌프-프로브 데이터의 품질 강력 하 게 따라 실험 동안에 FEL의 성능에 광학 레이저 펄스 및 제공할 수 있는 펠 펄스 펄스 기간에 그 기간 동안. 여기에 표시 된 모범적인 데이터, UV 펄스 펄스 기간 150 fs (FWHM) 이기 위하여 견적 되었다 및 FEL 펄스 기간 120 fs (FWHM) 이기 위하여 견적 되었다. 비록 총 도착 시간 지터 약 90 fs (rms)의 지터 보정 약 27 fs (rms) 절차를 사용 하 여 감소 될 수 있었다 전에 여기에 설명 된12의 총 시간 해상도의 결과 개선 합니다 실험은 오히려 작은 FEL과 광학 레이저의 펄스 비교적 긴 기간 때문에. 그러나 둘 다 수,, 실질적으로 감소,이 경우 지터 수정 계획의 영향에 더 중요 한. 예를 들어 새로운 광학 레이저 현재 설치 되 고 것입니다 있는 펄스 기간 (근처-적외선) 플래시에 새로운 펠 작업 모드는 또한 테스트 되 고 또는 몇 femtoseconds의 펄스 기간 FEL 펄스를 생성할 수 있는 동안 15 fs 아래 아래. 곧 이러한 발전 펌프-프로브 실험 몇 수십 femtoseconds의 전반적인 시간적 해상도 펠 및 광학 레이저 펄스를 결합 하면 수 있습니다.
제작한 FELs 짧고 강렬한 진공 극 자외선 및 x 선 펄스의 증가 가용성 NIR/UV-수 양산 했다 하는 동안 진공 극 자외선 펌프-프로브 여기에 설명 된 것과 같은 실험, 비슷한 펌프-프로브 실험 높은 고조파 생성을 수행할 수 있습니다. (HHG)33,,3435소스입니다. FEL 기반 실험의 주요 한계는 일반적으로 달성 시간적 해상도 FEL과 광학 레이저 사이의 동기화 또는 정밀도 의해 기본적으로 제한 되는 상대는 펌프 사이 타이밍 및 프로브 펄스 측정 될 수 있다. HHG 기반 펌프-프로브 실험, 하위 주기 정밀 진공 극 자외선 및 적외선 펄스는 본질적으로 동기화 하 고 있을 수 있는 따라서, 일반적으로 훨씬 더 높은 시간 해상도 대 한이 경우 아니다. FEL 기반 실험의 주요 장점은 다른 한편으로는 몇 배나 더 높은 광자 fluence, 실험, 예수는., 희석 현재 HHG 소스, 실현 되지 않을 목표에서 특히 높은 부드러운 선 정권에서 광자 에너지입니다. 예측 가능한 미래에 대 한 펌프-프로브 실험 FELs와 HHG 따라서 보완, 둘 다 비슷한 수사를 위해 사용 될 수 있는 진공 극 자외선 영역에서 중복으로 유지 됩니다. 이러한 실험을 수행 하는 단계 중 일부는 또한 비슷한, 그리고 여기에 설명 된 방법 중 일부 적용할 수 있는 따라서 또한 펌프-프로브 HHG 기반 실험.
Disclosures
저자 아무 경쟁 관심사를 선언합니다.
Acknowledgments
저자 감사 Evgeny Savelyev, 세 드 릭 Bomme, 노라 Schirmel, 하랄 드 Redlin, 스테판 Düsterer, Erland 뮐러, Hauke Höppner, 스벤 Toleikis, Jost 뮐러, 마리 크리스틴 Czwalinna, Rolf Treusch, 토마스 Kierspel, 테렌스 멀 린, 세 바스 챤 Trippel, 조 스 비제 Jochen Küpper, 펠릭스 Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Johnsson, Kasra Amini, 알렉산드라 라우 어, 마이클 버트, 마크 Brouard, Lauge 크리스텐슨, 1 월 Thøgersen, 헨리 Stapelfeldt, Piotr Rudawski 노라 Berrah, 마리아 뮐러, Anatoli Ulmer, 시몬 Techert 아 Rudenko, 다니엘 렆, 그리고 멜 라 니 사, 플래시 beamtime는 특정 데이터를 표시 하 고 여기에 논의 인수 했다 고 누가 분석과 해석에 공헌에 참가. 만든 실험 가능, 플래시, 과학 및 기술 팀의 작품 또한 기꺼이 인정 했다. 박사는 화학 과학, Geosciences, 및 생물 과학, 기본적인 에너지 과학의 사무실, 과학, 미국 에너지 부, 부여 번호에서 지원 인정 드-FG02-86ER13491입니다. 플래시에서 실험 헬름홀츠 영 조사 프로그램을 통해 헬름홀츠 Gemeinschaft에 의해 또한 지원 되었다. 우리는 개발 및 최대 Planck 고급 연구 그룹 내의 CFEL에서 캠프 최종 스테이션의 초기 운영 자금 및이 장비를 제공 하는 CAMP@FLASH에 대 한 최대 플랑크 사회 인정 합니다. CAMP@FLASH의 설치 BMBF 보조금 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 및 FSP 302에서 05K10KTB에 의해 부분적으로 투자 되었다
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Xenon | Linde | minican | |
| CH3I (methyl iodide) | Sigma Aldrich | 67692 | or other suitable sample |
| FEL pump-probe endstation | CAMP@FLASH or LAMP@LCLS | or a similar endstation at another FEL facility | |
| fast XUV photodiode | Opto Diode Corp. | AXUVHS11 | |
| bias T | Tektronix | PSPL5575A | |
| fast ( ≥2 GHz) oscilloscope | LeCroy WaveMaster | 8600A |
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