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Chemistry

Ein experimentelles Protokoll für Femtosekunden NIR/UV - XUV Pumpe-Probe Experimente mit freie-Elektronen-Laser

Published: October 23, 2018 doi: 10.3791/57055
Automatic Translation
1, 2,3, 2, 2, 2
1J.R. Macdonald Laboratory, Department of Physics, Kansas State University, 2Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY, 3European XFEL GmbH

Summary

Dieses Protokoll beschreibt die wichtigsten Schritte für die Durchführung und Analyse von Pumpe-Sonde Experimente einen optische Femtosekunden-Laser mit einem freie-Elektronen-Laser kombiniert, um ultraschnelle photochemische Reaktionen in der Gasphase Moleküle zu studieren.

Abstract

Dieses Protokoll beschreibt die wichtigsten Schritte bei der Durchführung und Analyse von Femtosekunden-Pumpe-Sonde-Experimente, die einen optische Femtosekunden-Laser mit einem freie-Elektronen-Laser kombinieren. Dazu gehören Methoden, um festzulegen, dass die räumliche und zeitliche Überschneidungen zwischen der optischen und freie-Elektronen-Laserimpulse während das Experiment sowie wichtige Aspekte der Datenanalyse, z. B. Korrekturen für Ankunft Zeit Jitter, die notwendig, um sind erhalten Sie qualitativ hochwertige Pumpe-Sonde Datensätze mit den besten zeitlicher Auflösung. Diese Methoden sind für ein vorbildliches Experiment durchgeführt, bei der freie-Elektronen-Laser FLASH (Free-Electron LASer Hamburg) um ultraschnelle Photochemie in Gasphase Moleküle durch Geschwindigkeit Karte Ionen-Bildgebung zu studieren unter Beweis gestellt. Die meisten der Strategien gelten jedoch auch für ähnliche Pumpe-Sonde-Experimente mit anderen Zielen oder anderen experimentellen Techniken.

Introduction

Die Verfügbarkeit von kurzen und intensiven extreme Ultraviolet (XUV) und röntgenpulse von freie-Elektronen-Laser (FELs)1,2 eröffnet neue Möglichkeiten für Femtosekunden Pumpe-Sonde Experimente, die Nutzung der Website und Element-Spezifität der inneren Schale Foto-Aufnahme-Prozess3,4,5,6. Solche Experimente können verwendet werden, z.B., zu untersuchen molekulare Dynamik und aufladen Transfer-Prozesse in Flüssigkeiten7 und Gasphase Moleküle8,9,10,11 , 12, und für Echtzeit-Beobachtungen der katalytischen Reaktionen und ultraschnelle Chemie13,14 mit einer zeitlichen Auflösung von 100 Femtosekunden oder unten Oberfläche. Der Pumpe-Sonde Versuch erfolgt durch die Kombination eines synchronisierten optische Femtosekunden-Lasers mit der FEL, erwähnt die bei allen Beispielen oben, die intrinsische Ankunftszeit Jitter zwischen der optischen Laser und die FEL Impulse muss gemessen werden auf einen Schlag für Schlag-Basis und für die Datenanalyse zur Erreichung den bestmöglichen Zeitauflösung korrigiert.

Im Rahmen einer großen Zusammenarbeit wurden mehrere Pumpe-Sonde Experimente kombinieren optische Laser mit einem freie-Elektronen-Laser kürzlich durchgeführten9,10,11,12, sowohl auf die FLASH XUV FEL15 ,16 und LCLS Röntgen FEL17 Einrichtungen und ein experimentelles Protokoll für die Durchführung und Analyse von diesen Experimenten entwickelt wurde, ist die im folgenden vorgestellt. Die Methode ist für ein vorbildliches Experiment auf der Flash-freie-Elektronen-Laser durchgeführt, um ultraschnelle Photochemie in Gasphase Moleküle durch Geschwindigkeit Karte Ion imaging11,12Studie gezeigt. Aber die meisten der Strategien gelten auch für ähnliche Pumpe-Sonde-Experimente mit anderen Zielen oder anderen experimentellen Techniken und können auch zu anderen FEL-Einrichtungen angepasst werden. Während einige der einzelnen Schritte hier vorgestellten oder Varianten davon bereits in der Literatur18,19,20erörtert worden sind, bietet dieses Protokoll eine umfassende Beschreibung der wichtigsten Schritte, darunter auch einige, die profitieren Sie von den neuesten technischen Verbesserungen in der Synchronisation und bei der Timing-Diagnose, die Stabilität und die zeitliche Auflösung für Pumpe-Sonde Experimente12deutlich verbessert haben, 21.

Das folgende Protokoll übernimmt eine Pumpe-Sonde-Endstation, wie das CAMP Instrument bei Flash-22, ausgestattet mit eine Ionen-Time-of-Flight, ein Ion-Dynamik-Bildgebung oder eine Geschwindigkeit Karte imaging (VMI) Ionen-Spektrometer; ein überschwängliches oder Überschall Gasstrahl; und eine synchronisierte Nah-Infrarot (NIR) oder ultravioletten (UV)-Femtosekunden-Laser, dessen Impulse überlappt werden können in der Nähe-so oder so mit dem freie-Elektronen-Laser-Strahl, wie in Abbildung 1schematisch skizziert. Darüber hinaus eine entsprechende Suite der Diagnose tools wie eine abnehmbare Träger Sichtschirm (zB. ein Paddel, beschichtet mit Ce:YAG Pulver oder eine dünne Ce:YAG Kristall) in der Interaktion-Region, eine schnelle Photodiode empfindlich auf FEL und Laser-Impulse und eine Reihe Ankunftszeit Monitor (BAM)23,24 oder "Timing-Tool"25,26,27 erforderlich sind, von denen alle sind in der Regel in der Pumpe-Sonde Endstation integriert oder werden zur Verfügung gestellt durch die FEL-Anlage, wenn vor dem Experiment angefordert. Schließlich übernimmt der Schuss für Schuss Jitter-Korrektur, dass die experimentelle Daten aufgezeichnet und auf einen Schlag für Schlag-Basis zugänglich und verknüpfte zu den Schuss für Schuss-Messungen des Jitters Haufen Ankunftszeit Zeit mithilfe einer einzigartigen "Haufen ID" oder durch ein anderes entsprechende Regelung.

FLASH sind die spezifischen Systeme, die entscheidend für Pumpe-Sonde Experimente sind:

  • Das aktive, optisches Feedback und Stabilisierungssystem des Pumpe-Test-Lasers, der master laseroszillator, der eine ausgewogene optische Kreuz-Korrelator, die Pumpe-Test-Lasers Oszillator Ausgabe der master laseroszillator stabilisiert enthält, und ein Kreuz-Korrelator ("Drift-Korrelator"), langsam driftet von der Laser-Verstärker in Bezug auf die Oszillator-21zu korrigieren.
  • Der Haufen Ankunftszeit Messgeräten für (BAMs) die Variationen von Schuss zu Schuss in der Elektron-Haufen-Ankunftszeit an verschiedenen Positionen in der Beschleuniger in Bezug auf den Master laser Oszillator23,24. Sie eignet sich für ein aktives Feedback Schleife um das Timing des Elektrons zu stabilisieren Trauben in Bezug auf den master laseroszillator, wodurch langsam driftet in der Ankunftszeit. Darüber hinaus befindet sich die BAM geschlossen, um das Experiment (BAM-4DBC3) für einen Schuss zu Schuss Jitter-Korrektur in der Datenanalyse, die im Detail im Schritt 5.1 des experimentellen Protokolls genutzt werden.
  • Die Pumpe-Sonde Streifen Laserkamera, welche Maßnahmen die relative zeitliche Steuerung zwischen den Pumpe-Sonde laser-Output und die Dipol-Strahlung von der Elektron-Gruppe am Ende des Beschleunigers erzeugt, bevor es in der Beam Dump28geführt wird.
  • Der Fokus-Kamera, die Bilder der "virtuelle" Laser Fokus mithilfe den Teil des Laserstrahls, die durch den letzten drehen Spiegel hinter die Fokussierung undicht ist Objektiv um langsame räumliche Abweichungen der optischen Laser parasitär zu überwachen.

Ähnliche Systeme gibt es bei anderen FEL-Anlagen und sind entscheidend für eine zuverlässige Pumpe-Sonde Experiment durchführen.

Protocol

Achtung: Bevor Sie diese Schritte ausführen, ist es sehr wichtig, alle möglichen Gefahren verbunden, das Experiment kennen. Das folgende Verfahren enthält Laser Klasse IV, XUV oder Röntgen-Strahlung, Hochspannungs-Quellen, komprimierte Gase und schädlichen oder giftigen Chemikalien. Bitte konsultieren Sie alle relevanten Sicherheitsdatenblätter (SDB) vor Gebrauch und folgen Sie allen Sicherheitsanforderungen durch die FEL und Laser-Anlage beauftragt.

1. Vorbereitung

Hinweis: Vor dem Start des Experiments, mehrere Möglichkeiten müssen gemacht werden, zB., in Bezug auf die optimale Wahl der Pumpe und Sonde Wellenlängen und Intensitäten für das Ziel und die geeignete Art der Spektrometer, das erforderliche zu messen Observablen (sehen, zB., Fang Et Al. 20144 und Rudenko Et Al. 20155). Im folgenden diese technischen Aspekte im Zusammenhang mit der jeweiligen Prozesse und Ziele, die untersucht werden soll, werden nicht behandelt, und es wird davon ausgegangen, dass die geeignete Strahlparameter für die FEL und der optischen Laser für das geplante Experiment ermittelt wurden und einrichten und eine geeignete Ion-Spektrometer ist installiert und betriebsbereit.

  1. Ausrichtung und Stabilität von FEL und Laserstrahlen zeigen
    1. Überwachen Sie zu Beginn des Experiments der Schuss für Schuss und zeigenden Langzeitstabilität von FEL und optische Laserstrahlen auf den abnehmbaren Träger Bildschirm in der Interaktion Region und verbessern Sie die Stabilität des Laser-Setup und der FEL erkennbare Prozess , wenn nötig.
      Hinweis: Um eine zuverlässige Pumpe-Sonde Versuch durchzuführen, ist es entscheidend, dass FEL und optische Laserstrahlen durch den gesamten Strahlrohr/Strahlengang optimal aufeinander abgestimmt sind und zeigende Instabilitäten der beiden Balken kleiner als die Punktgröße im Fokus sind. Die Größen der fokussierten optischen Laser und FEL-Balken sind in der Regel in der Größenordnung von wenigen bis zu einigen zehn Mikrometer, also die räumliche Auflösung des Balkens Anzeigen von Bildschirm und die Optik und die Kamera, die verwendet werden, um diesen Bildschirm Bild (zB. ein Langstrecken Micros Cope) muss hoch genug, um die Position der beiden Strahlen genau zu bestimmen.
    2. Zu vermeiden Sie oder minimieren Sie alle Clipping des FEL Strahls zwischen Experiment und dem Ort, wo die FEL Pulsenergie gemessen wird durch den Strahl auf allen Verkehrsmitteln Spiegel und Öffnungen in das Strahlrohr zentrieren. Öffnungen, die den Balken befestigen können, wenn der Strahl zeigt Änderungen auf einen Schlag für Schlag-Basis oder nach langsam driftet im Laufe eines Scans Verzögerung die Möglichkeit, die Daten auf die FEL Pulsenergie normalisieren gefährden kann.
    3. Optimieren Sie die Position des Gas-Jet und das Spektrometer in Bezug auf die Position des FEL-Schwerpunkt und der Fokus des optischen Lasers in allen drei Raumdimensionen. Dies kann abhängig von den Details der Einrichtung durch Verschieben der Vakuumkammer oder durch Verschieben der einzelne Komponenten und/oder durch das Verschieben der Fokus von der FEL und der optischen Laserstrahl erfolgen.
  2. Funktionsfähigkeit des Feedback-Systeme und Diagnose-tools
    Stellen Sie sicher, dass alle notwendigen Feedbacksysteme und Diagnose und monitoring-Tools und ordnungsgemäß funktionieren aktiviert sind, und – soweit erforderlich –, dass ihre Daten im Datenstrom FEL Maschine aufgezeichnet werden. Bei FLASH dazu gehören das optisches Feedback und Stabilisierungssystem des Pumpe-Test-Lasers; die Haufen Ankunftszeit Monitore (BAMs); Pumpe-Sonde Laserkamera Streifen; mit der virtuellen Fokus-Kamera. Siehe die Einleitung für eine ausführlichere Beschreibung dieser Systeme.
    Hinweis: Es ist dringend zu empfehlen, diese Systeme kontinuierlich zu überwachen, während der Durchführung des Pumpe-Sonde Versuch um mögliche Probleme, z.B.beachten., mit dem Laser-Synchronisation-System so schnell wie möglich.

2. Einrichtung räumliche Überschneidungen zwischen der FEL Strahl und der optischen Laserstrahl

  1. Überlappende Balken visuell auf einem Bildschirm in der Interaktion-Region Ce:YAG
    1. Sicherstellen, dass die Ionen (und Elektronen) Detektor und die hohe Spannung auf die Ionen-Spektrometer Elektroden ausgeschaltet sind, bevor Sie fortfahren.
    2. Reduzieren der FEL-Impuls-Energie und die Kraft des optischen Lasers mit Hilfe der Filter und Dämpfungsglieder eingebaut in das Strahlrohr auf weniger als 1 % Übertragung zur Vermeidung von Schäden an den Bildschirm von den fokussierten Strahlen.
    3. Setzen Sie den Balken Bildschirm in der Interaktion-Region. Wenn Sie nicht in der Lage, die Strahl-Flecken zu erkennen sind, erhöhen Sie leicht ihre Intensitäten.
      Hinweis: abhängig von der experimentelle Geometrie (voll kollinear oder in der Nähe-kollinear, dh., mit dem optischen Laserstrahl ausgerichtet, in einem kleinen Winkel in Bezug auf der FEL-Strahl, zB. zu verlieren zu viel Macht in das Loch von der gebohrten incoupling Spiegel), kann es entscheidend sein, dass der Bildschirm genau an der Position der Region Interaktion, liegt da sogar eine kleine Verschiebung von wenigen Millimetern dazu führen, eine Schiefstellung der Balken bei in der Nähe von kollinearen Geometrie dass kann.
    4. Blockieren des optischen Lasers durch die Laser-Verschluss schließen und markieren Sie die Position der FEL-Balken auf dem Bildschirm durch die Schaffung einer "Region of Interest (ROI)" mit der Kamera Datenerfassungs-Software.
    5. Blockieren des FEL-Strahls durch die Schließung des FEL-Verschluss und überprüfen Sie die Position des optischen Laserstrahls auf den Bildschirm. Mit der entsprechenden Steuerung für den optischen Laser spiegelt, richten Sie den Laserstrahl mit der markierten Position des FEL Spots überlappen.
      Hinweis: Für die meisten Pumpe-Sonde Experimente ist es vorteilhaft, eine Punktgröße des Strahls Pumpe verwenden, die größer ist als die Punktgröße des Strahls Sonde. Dies erleichtert die Suche nach guten räumlichen Überschneidungen und macht das Experiment robustere, kleiner zeigte Schwankungen minimiert die Wahrscheinlichkeit einer Sondierung einer Region des Weltraums, wo das Ziel nicht von den Pump-Puls begeistert gewesen hat. Im Allgemeinen sorgt eine größere Pumpe als Sonde vor Ort auch homogenere Anregung.
    6. Wiederholen Sie die Schritte 2.1.4 und 2.1.5 um die Überlappung zu optimieren und um sicherzustellen, dass die Überlappung stabil ist.
    7. Entfernen Sie Balken Bildschirm. Schalten Sie dann Detektoren und Spektrometer hohe Spannungen.
      Hinweis: Wenn die visuelle Überlagerung der Strahlen auf den Bildschirm in der Interaktion-Region nicht zufriedenstellende Ergebnisse, dhgeben., wenn ein zwei-Farben-Signal in den nachfolgenden Schritten beschriebene in Schritt 3.2, die räumliche Überlappung zwischen den Balken gefunden werden kann kann definiert werden genauer mit dem Ion-Signal, wie unter Schritt 2.2, wenn ein Ion bildgebende Spektrometer zur Verfügung steht. Dieses Verfahren wird auch in Johnsson Et Al. 201019beschrieben.
  2. Überlappung der Balken mit der Ion-Time-of-Flight-Signal und die Ionen-Bilder
    1. Überschneiden sich in den Detektor-Flugzeug
      1. Legen Sie die Spektrometer-Spannungen "räumliche imaging-Modus", dh., so dass die Ionen-Detektor-Bild eine direkte, vergrößertes Bild der Interaktion Region ist. Spannungs-Einstellungen für diesen Modus hängen von der spezifischen Spektrometer.
      2. Wählen Sie die Ionen-Bild entspricht einem molekularen Elternteil nicht fragmentiert Ion oder verwenden Sie eine atomare Ziel und eine ionische Ladezustand, die durch die FEL und der optischen Laser allein, z.B.entsteht. H2O+ -Ionen aus dem Restgas in der Vakuumkammer. Falls erforderlich, reduzieren Sie die FEL oder Laser Intensität zu solch einem Ladezustand zu produzieren. Vermeiden Sie die Verwendung ein Ziel, das durch ein Überschall Strahl eingeführt wird, da die Strahl Geschwindigkeit des Verfahrens verfälschen kann.
      3. Blockieren des optischen Lasers mit der Laser-Shutter und hit Anzeichnen der Ionen durch den FEL-Strahl erzeugt.
      4. Blockieren des FEL-Strahls mit der FEL-Shutter und Stellung produziert durch den optischen Laserstrahl Ion Artgenossen aufnehmen. Mit der entsprechenden Steuerung für den optischen Laser spiegelt, richten Sie den Laserstrahl, bis das Ion Positionen Überlappung so gut wie möglich mit der markierten Position der Ionen produziert von der FEL-Strahl getroffen.
      5. Um die Schwerpunkte der beiden Balken entlang der Ausbreitungsrichtung Strahl überlappen, bewegen Sie die Linse des Lasers bis Laserfokus in das Spektrometer zentriert ist.
      6. Wiederholen Sie die Schritte 2.2.1.3 und 2.2.1.4 um die Überlappung zu optimieren und um sicherzustellen, dass die Überlappung stabil ist.
    2. Überschneiden sich in die Zeit der Flugrichtung
      1. Betreiben das Spektrometer in einem "Time-of-Flight-Modus", dh., so dass das Ion-Erkennung-Timing-signal (i.e., das Ion-Time-of-Flight-Spektrum) lässt sich auf eine schnelle Oszilloskop oder Digitizer, die von der FEL-master-Trigger ausgelöst wird . Vermeiden Sie den Betrieb der Spektrometer in Wiley-McLaren Bedingungen so, dass die Zeit des Fluges empfindlich auf die Startposition der Spektrometer-Achse.
      2. Im Ion-Time-of-Flight-Spektrum identifizieren und Zoomen auf dem Gipfel entspricht dem gleichen Ion in 2.2.1.2 verwendet.
      3. Blockieren des optischen Lasers mit der Laser-Shutter und genau markieren Sie den Mittelpunkt des Time-of-Flight Peak von der FEL-Strahl allein produziert.
      4. Blockieren des FEL-Strahls mit der FEL-Shutter und finden Sie das Zentrum des gleichen Time-of-Flight-Peak produziert durch den optischen Laserstrahl allein. Mit der entsprechenden Steuerung für den optischen Laser spiegelt, richten Sie den Laserstrahl bis der Time-of-Flight-Gipfel durch den optischen Laserstrahl produziert perfekt mit der markierten Mitte des Berges von der FEL-Strahl produziert überlappt.
        Hinweis: Dies funktioniert nur, wenn die Ankunftszeiten der optischen Laserimpulse und die FEL Impulse innerhalb etwa einer Nanosekunde voneinander entfernt sind. Durchführen Sie im Zweifelsfall den "rauen Timing" Schritt zuvor das räumliche Überlappung Verfahren in Schritt 3.1 beschrieben.
      5. Wiederholen Sie die Schritte 2.2.2.3 und 2.2.2.4 um die Überlappung zu optimieren und um sicherzustellen, dass die Überlappung stabil ist.

3. Festlegung zeitliche Überlappung zwischen der FEL-Impulse und die optische Laserpulse

  1. "Grobe" timing
    Hinweis: Das grobe Timing zwischen der FEL-Impulse und die optische Laserpulse mit einer Genauigkeit von ein paar Dutzend von Pikosekunden kann bestimmt werden, verbunden mit einer schnellen Fotodiode, über einen kurzen SMA-Kabel, um eine "Tendenz T" mit einer 9 V-Batterie angeschlossen an "DC in" und eine schnelle (≥10 GHz) oscil Loscope, die von der FEL-master-Trigger ausgelöst wird. Die Diode wird in der Regel nicht direkt in die FEL und Laserstrahlen gelegt, da dies die Diode zerstören könnte. Stattdessen ist es installierte senkrecht zum Strahl FEL, und ein bewegliches Netz wird verwendet, um eine kleine Menge der gestreuten Photonen an der Diode zu senden.
    1. Reduzieren Sie die FEL-Impuls-Energie und die Kraft des optischen Lasers mit Hilfe der Filter und Dämpfungsglieder eingebaut in das Strahlrohr bis zu dem Punkt, wo das Signal vom Streulicht der Photodiode nicht zerstören wird. Ein sicherer Ausgangspunkt ist in der Regel eine Getriebe-Wert von 1 % (IE., 99 % Dämpfung).
    2. Legen Sie die Streuung-Netz in den Strahl. Die Position des Netzes zu optimieren und die Pulsenergie FEL Laser macht und so, dass jeder Strahl allein ergibt sich ein deutliches Signal, beide Signale die gleiche Höhe haben.
    3. Blockieren der optischen Laser mit der Laser-Verschluss und mit der besten Zeitbasis speichern eine Referenz-Spur auf dem Oszilloskop mit etwa 100 durchschnitten.
    4. Blockieren des FEL-Strahls mit der FEL-Verschluss und die daraus resultierende Spur aus dem lasersignal mit der FEL-Referenz vergleichen. Verwenden die entsprechende Verzögerung-Bühne für den optischen Laser, Verschiebung der Ankunftszeit des Laserpulses bis Beginn der das lasersignal genau an der Position für das Auftreten von FEL-Signal ist.
    5. Wiederholen Sie die Schritte 3.1.3 und 3.1.4 um sicherzustellen, dass die FEL und Laser Impulse rechtzeitig wie möglich auf der Grundlage der Resolution der Fotodiode so nahe beieinander sind.
    6. Wenn durch das oben beschriebene Verfahren der Laserpuls in Zeit von mehr als 1 Nanosekunde verlagert wurde, wiederholen Sie Schritt 2.2.2 ("Überschneidung in der Time-of-Flight-Richtung") mit dem neuen Laser-Timing.
  2. "Fein" timing
    Hinweis: Die genaue ZeitT0, wenn FEL und Laser Impulse genau rechtzeitig überlappende sind, finden Sie mit ein zwei-Farben (FEL + Laser) Signal, das ein Maximum oder eine "Treppenfunktion" zeigt-wie erhöht oder verringert,e.g., in der Ionen-Ausbeute oder kinetische Energie eines bestimmten Ionischen Fragments. Als die geeignete Methode hängt von der FEL und Laser-Wellenlängen, sind mehrere Methoden im folgenden beschrieben.
    1. T 0 -Bestimmung für XUV + NIR pulsiert mit Xenongas
      Hinweis: Diese Methode eignet sich für 800 oder 400 nm Laserimpulse und XUV Impulsen oberhalb der Xe (d) Ionisation Schwelle bei 67,5 eV.
      1. Dämpfen Sie die FEL und der optischen Laser zur Vermeidung von Schäden der Ionen (und Elektronen) Detektor(en) mit einer übermäßigen Anzahl aufgrund hoher Absorption Querschnitte von Xenon.
      2. Führen Sie Xe-Gas in die Kammer durch den Gasstrahl oder durch in das Vakuum durch ein Nadelventil undicht ein. Stellen Sie im letzteren Fall den Druck auf 1 x 10-7 bis 1 x 10-6 Mbar.
      3. Notieren Sie die Ion-Time-of-Flight-Spektrum. Blockieren des Lasers mit Hilfe des Laser-Verschluss und passen Sie die FEL-Impuls-Energie derart, dass das Ion-Time-of-Flight-Spektrum von Single-Photon-Prozesse, dhdominiert wird., so dass die Xe2 + und Xe3 + Gipfel die stärksten Xe Ladungszuständen in sind Das Time-of-Flight-Spektrum und die höheren Ladungszustände sind (fast) nicht vorhanden. Passen Sie ggf. die Xe-Druck, so dass beide Gipfel gut innerhalb der dynamische Bereich des Detektors und das Datenerfassungssystem sind.
      4. Blockieren die FEL mit FEL Shutter und Entsperren des Lasers. Passen Sie die Laserleistung, so dass die Laserpulse meist Xe+ und nur eine kleine Menge von Xe2 erzeugen +.
      5. Die FEL zu entsperren und das Timing zwischen den FEL und der Laser so eingestellt, dass die Laserpulse etwa 200 Ps vor die FEL ankommen (basierend auf der ungefähren Lesung T0 im Schritt beschriebene "grobe" Timing-Methode gewonnenen Impulse 3.1). das Ion-Time-of-Flight-Spektrum erfassen und bestimmen Sie das Verhältnis von Xe2 + Xe3 + aus dem Bereich der entsprechenden Peaks im Spektrum der Flugzeit.
      6. Stellen Sie das Timing zwischen den FEL und der Laser so, dass die Laserpulse ca. 200 Ps nach dem FEL kommen Impulse basierend auf T0 aus der "groben" Timing-Methode gewonnen. Zeichnen Sie das Xe Ion Time-of-Flight-Spektrum und bestimmen Sie das Verhältnis von Xe2 + Xe3 +. Wenn die räumliche Überschneidungen zwischen FEL und Laser Impulse gut ist, ändert sich deutlich aus dem Verhältnis erwarb Schritt 3.2.1.5, mit dem Xe3 + Signal jetzt wird stärker als im Schritt 3.2.1.5, wie in Abbildung 2dargestellt.
      7. Das Laser-Timing auf halbem Weg zwischen den Werten im Schritt 3.2.1.5 und 3.2.1.6 eingerichtet.
      8. Erfassen Sie das Ion-Time-of-Flight-Spektrum und bestimmen Sie das Verhältnis von Xe2 + Xe3 +. Wenn das Verhältnis der in Schritt 3.2.1.5 ähnelt, die Laserpulse kommen noch vor der FEL Impulse. Wenn das Verhältnis der in Schritt 3.2.1.6 ähnelt, die Laserpulse noch anreisen, nach der FEL Impulse.
      9. Wenn die Laserpulse noch bevor die FEL Impulse ankommen (i.e., Verhältnis ähnlich Schritt 3.2.1.5), legen Sie das Timing auf halbem Weg zwischen den aktuellen Wert und der Wert in Schritt 3.2.1.6), sonst setzen Sie ihn auf halbem Weg zwischen dem aktuellen und den Wert im Schritt 3.2.1.5).
      10. 3.2.1.8 und 3.2.1.9 zu wiederholen, bis die Position des T0 bis zu einer Genauigkeit von besser als 500 fs eingegrenzt worden.
      11. Richten Sie eine Verzögerung Scan über eine Region von + /-1 Ps um die ungefähre Position des T0 in Schritten von 50 fs (oder kleiner, abhängig von der Impulsdauer NIR und FEL). Zeichnen Sie die Time-of-Flight-Spektrum und bestimmen Sie das Verhältnis von Xe2 + Xe3 + für jeden Schritt. Das Zentrum der "Schrittfunktion" des Signals wird die genaue Position des T0ergeben.
    2. T0 Bestimmung für XUV + NIR oder UV-Pulse mit CH3ich
      Hinweis: Diese Methode eignet sich für XUV Pulsen oberhalb der I(4d) Ionisation Schwelle bei ~ 57 eV und entweder 266 nm oder 800 nm Laserpulse (400 nm ist nicht getestet, aber wahrscheinlich auch möglich). Es kann auch durchgeführt werden, mit CF3I statt CH3ich.
      1. Die FEL und der optischen Laser zur Vermeidung von Schäden des Detektors mit einer übermäßigen Zählrate zu vermindern.
      2. CH3vorstellen ich Moleküle in die Kammer durch den Gasstrahl oder durch in das Vakuum durch ein Nadelventil undicht. Stellen Sie im letzteren Fall den Druck auf 1 x 10-7 bis 1 x 10-6 Mbar. Ist der Dampfdruck der CH3, den ich Probe nicht ausreichen, um einen Molekularstrahl bilden, verwenden Sie er als Trägergas.
      3. Notieren Sie die Ion-Time-of-Flight-Spektrum. Blockieren Sie des Lasers mit Hilfe des Laser-Verschluss und passen Sie die FEL-Impuls-Energie auf die höchste verfügbare Pulsenergie.
      4. Die FEL mit FEL Shutter zu blockieren. Bei der Verwendung von 266 nm Impulse einstellen die Laserleistung, derart, dass der Laser CH3 erzeugtich+ -Ionen und eine kleine Menge von+ und CH3+. Bei der Verwendung von 800 nm Impulsen passen Sie die Laserleistung derart, dass der Laser erzeugt einer erheblichen Menge an CH3I+, ich+und CH3+ Ionen, aber nur wenige mehr stark Ionen aufgeladen an.
      5. Das Timing zwischen den FEL und der Laser so eingestellt, dass die Laserpulse etwa 200 Ps vor die FEL-Impulse (basierend auf der ungefähren Lesung T0 der "groben" Timing in Schritt 3.1 beschriebenen Methode gewonnenen) ankommen. Das Ion-Time-of-Flight-Spektrum aufzunehmen oder bei Verwendung eine Karte Geschwindigkeit Bildgebung (VMI) Spektrometer, das Ion-Bild für das ich4 + fragment (für photonenenergien unter 600 eV, die ich3 + Fragment kann auch verwendet werden). Die Spektrometer-Spannungen anpassen, so dass die Time-of-Flight-Gipfel, die einzeln und mehrfach geladenen Jod Fragmente entspricht (aufgrund ihrer großen kinetischen Energie) breit sind oder wenn ein VMI-Spektrometer mit derart, dass das ich4 + Ionen-Bild deckt den Großteil des Detektors.
        1. Im Ion-Time-of-Flight-Spektrum der Spitze entspricht das ich4 + Fragment (sowie die Spitzen entsprechend höhere Jod Ladungszustände) haben eine schmale Spitze in der Mitte (siehe Abbildung 3A). Bei Verwendung einer VMI-Spektrometer, ein oder zwei (abhängig von der Spektrometer-Auflösung und die Richtung der Polarisation Laser) kleine helle Flecken erscheinen nah an der Mitte des I4 + Ionen-Bild (siehe Abb. 3 b). Wenn diese Funktionen nicht, zeitliche oder räumliche angezeigt werden Überschneidungen sind nicht korrekt.
      6. Das Timing zwischen den FEL und der Laser so eingestellt, dass die Laserpulse etwa 200 Ps ankommen, nachdem die "grobe" Timing-Methode basierend auf T0 FEL-Pulse entnommen. Nehmen Sie das Ion-Time-of-Flight-Spektrum oder das Ion-Bild für die ich4 + Fragment. Die Spitze in der Mitte die TOF-Gipfel und die helle Stelle in der Mitte der VMI Bilder verschwinden.
      7. Legen Sie den Laser timing auf halbem Weg zwischen den Werten im Schritt 3.2.2.5 und 3.2.2.6.
      8. Erfassen Sie das Ion-Time-of-Flight-Spektrum oder die ich4 + Ionen-Bild und bestimmen Sie, ob die Spikes oder die Spots oder nicht vorhanden sind. Wenn sie vorhanden sind, kommen die Laserpulse noch vor der FEL Impulse. Wenn sie nicht sind, kommen die Laserpulse noch nachdem die FEL Impulse.
      9. Wenn die Laserpulse noch bevor die FEL Impulse ankommen, legen Sie das Timing, die auf halbem Weg zwischen den aktuellen Wert und der Wert in Schritt 3.2.2.6, sonst es auf halbem Weg zwischen dem aktuellen und den Wert im Schritt 3.2.2.5 festlegen.
      10. Wiederholen Sie 3.2.2.8 und 3.2.2.9, bis die Position des T0 bis zu einer Genauigkeit von besser als 500 fs eingegrenzt worden.
      11. Richten Sie eine Verzögerung Scan über eine Region von + /-1 Ps um die ungefähre Position des T0 in Schritten von 50 fs. Nehmen Sie das Time-of-Flight-Spektrum oder das Ion-Bild für die ich4 + Fragment für jeden Schritt. Darstellen Sie die Ausbeute an Spike oder helle Flecken als Funktion der Verzögerung. Das Zentrum der "Schrittfunktion" in das Signal ist mit einer Verzögerung von ~ 120-150 Fswith Bezug auf T09,10.

4. Feinabstimmung der räumliche Überlappung auf ein zwei-Farben-Signal

Hinweis: Zwar das Verfahren zur räumlichen Überlappung in Schritte 2.1 und 2.2 beschriebenen meist präzise genug, um das Zweifarben-Signal in das Verfahren für die Festlegung der zeitlichen Überlappung (Schritt 3) beschriebenen beobachten zu können, ist es oft ratsam zur Feinabstimmung die räumliche Überlappung auf dieser zwei-Farben-Signal vor Beginn den eigentlichen Pumpe-Sonde Versuch.

  1. Um die räumliche Überlappung zu optimieren, stellen vorsichtig die Spiegel, die bestimmen der räumliche Überlappung und damit maximieren die Xe2 + Xe3 + -Verhältnis der Laserpulse ca. 1 Ps nach dem FEL angekommen pulsiert.
  2. Alternativ, wenn das zeitliche Überlappung Verfahren durchgeführt wird mit CH3ich, maximieren die Ausbeute der Niedrigenergie-Komponente in der ich4 + Fragmente der Laserpulse ca. 1 Ps vor die FEL angekommen pulsiert.
    Hinweis: Im Idealfall ist diese Feinabstimmung Prozedur wiederholt eine Zweifarben-Signal in das eigentliche Zielmolekül verwenden, sobald ein solches Signal gefunden wurde.

(5) Ankunftszeit Jitter-Korrektur in der Datenanalyse

Hinweis: Um die bestmögliche zeitlicher Auflösung zu erreichen, hat die Single-Shot-Daten für den Schuss zu Schuss Ankunftszeit Schwankungen gemessen an den Haufen Ankunftszeit Monitor (BAM) oder timingwerkzeug korrigiert werden, wie beschrieben, z. B.in Savelyev Et al. 2017-12.

  1. Ankunftszeit Jitter-Korrektur basierend auf BAM-Daten
    Hinweis: Um eine einzigartige und universellem Wert für T0, das gleiche Verfahren zu bestimmen, für die Ankunftszeit Jitter-Korrektur muss sowohl auf die von dem T0 ermittelten Daten durchgeführt (zB. die Daten Schritt 3.2) und für die eigentliche experimentelle Daten von Interesse. Zum Wohle der folgenden Beschreibung wird davon ausgegangen, dass T0 bestimmt wird durch die Messung Xe Ion Time-of-Flight Spuren. Das Protokoll kann gleichwertig in den anderen Fällen angewendet werden.
    1. Plot-Streifen-Kamera-Werte, Laser Timing Jitter und die BAM-Werte als Funktion der Schuss-Nummer für den gesamten Bereich der Pumpe-Sonde Scans von Interesse. Gibt es große, plötzliche Sprünge von mehr als 1 Ps, kann dies ein Hinweis auf einen Verlust von Laser-Sperre oder ein anderes technisches Problem während dieser bestimmten Scan sein. Einige der Daten in dieser Region möglicherweise nicht zugänglich für die Korrektur, die im folgenden beschriebenen und müssen entsorgt werden.
    2. Grundstück ein Histogramm der BAM-Werte für die BAM befindet sich geschlossen zum Experiment (BAM-4DBC3) für jeden Schuss der Verzögerung Scan im Schritt 3.2.1.11 genommen.
    3. Wählen Sie einen Wert in der Nähe der Mitte der Verteilung und definieren es als Referenzwert BAM-0.
    4. Berechnen Sie für jeden Schuss der Verzögerung Scan die korrigierte Verzögerung Dn, wobei n die Schuss-Nummer als ist
      Dn = Pn + (BAMn – BAM0) (1)
      wo Pn ist die Verzögerung Tischposition und BAMn ist der BAM-Wert für nSchuss th. Beachten Sie, dass mehr positive BAM-Werte eine größere Verzögerung zwischen der Laser und der FEL-Puls, dh bedeuten., die FEL späterankommen.
    5. Sortieren Sie die einschüssigen Time-of-Flight Spuren in geeigneten Verzögerung Bins anhand ihrer korrigierten Verzögerungswert und bestimmen die Mittelposition des Schritt-Funktion in der Xe2 + Xe3 + Verhältnis, die die korrigierte Stellung der T0 ergibt .
    6. Mit dem gleichen Wert für BAM0 wie in Schritt 5.1.4), die korrigierte Verzögerung Dn für jeden Schuss der Verzögerung Scan mit der eigentlichen Pumpe-Probedaten mit GL. (1) zu berechnen.

Representative Results

Wenn die FEL und optisches Laserpulsen im Großraum Wechselwirkung der Ionen-Spektrometer, zeitliche Überlappung, d.h.räumlich überlappende sind., finden Sie den Verzögerungswert T0, an dem FEL und Laser Impulse genau zur gleichen Zeit kommen, ergeben Sie durch Variation der Verzögerung zwischen FEL und NIR Impulsen und analysiert das Verhältnis von die Xe2 + Xe3 + -Ion als Funktion der Verzögerung, wie oben in Abschnitt 3.2.1 beschrieben. Wenn die NIR-Puls nach FEL Puls kommt (das muss eine Photonenenergie von 67,5 eV oder höher), das Xe3 + -Ionen Ausbeute durch Post-Ionisierung erhöht wird angeregt, metastabile Xe2 + Ionen, die beim Zerfall Auger erstellt werden Prozess im Anschluss an die Xe (d) Inner-Schale Ionisation18, wie in Abbildung 2dargestellt. Das Verhältnis der Xe2 + Xe3 + Plotten Ion ergeben, wie eine Funktion der Verzögerung ergibt somit eine Treppenfunktion, die angebracht werden können, um den genauen Wert des T0zu extrahieren.

Eine ähnliche Schrittfunktion wie erhalten Sie durch die Variation der Verzögerung zwischen FEL und Laser-Impulse und durch die Analyse der Ionen-Time-of-Flight-Spuren oder Ion Schwung Bilder von hoch geladenen Jod-Ionen, wie ich3 + oder ich4 +, erstellt in der Ionisation des CH3 ich, wie oben in Schritt 3.2.2 beschrieben). In diesem Fall erscheint ein niedrig-Energie-Beitrag als eine zusätzliche Spitze in Mittelpunkt der hochbrisanten Jod-Peaks im Spektrum der Flugzeit oder einen hellen Fleck in der Mitte der entsprechenden Schwung Bilder, wie in Abbildung 3dargestellt. Die niedrig-Energie-Ionen werden erstellt, wenn die CH3ich Moleküle sind zunächst von der Laserpuls dissoziiert und das Ion-Fragment wird dann Post-ionisiert durch den FEL Puls9,10. Diese Methode kann verwendet werden, wenn entweder NIR oder UV-Impulse für den Pumpe-Sonde Versuch verwendet werden, solange die FEL-Photonen-Energie höher als 57 eV ist das Jod 4d innere Schale Ionisation Schwelle in CH3ich.

Zur korrekt für den Jitter in die relative Ankunftszeit der FEL Impulse im Hinblick auf die Laserpulse Schlag für Schlag von den Haufen Ankunftszeit Monitor (BAM) in Abbildung 4dargestellte aufgezeichneten Daten können zum Sortieren verwendet werden die aufgezeichneten Pumpe-Sonde Daten in die Post-Analyse, wie oben in Abschnitt 5 erläutert. Dies verbessert in der Regel die zeitliche Auflösung und Gesamtqualität der Pumpe-Sonde Daten erheblich, wie in Abbildung 4 und ausführlicher im Savelyev Et Al. 201712gezeigt.

Figure 1
Abbildung 1: Versuchsaufbau. Skizze des experimentellen Aufbaus für eine UV-Pumpe XUV-Sonde Versuch auf Moleküle der Gasphase. Die UV (266 nm) Laserstrahl wird als dritte harmonische eines 800 nm Titan: Saphir (Ti:Sa)-Balkens mit Beta Barium Borat (BBO) Kristalle und komprimierte mit einem Prisma-Kompressor erzeugt. Es ist so überlappt mit dem XUV FEL Strahl mit einem gebohrten Spiegel und konzentriert in einem Überschall Gas-Strahl in der Mitte des einen doppelseitigen Geschwindigkeit Karte bildgebende Spektrometer22,29. Ionen und Elektronen Dynamik Distributionen sind an entgegengesetzten Enden des Spektrometers mit einem MCP/Phosphor Bildschirm Assembly, gefolgt von einer CCD-Kamera aufgenommen. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 2
Abbildung 2: Verzögerung-Abhängigkeit der Xe Ion Ertrag. XE Ion Time-of-Flight Spektrum (entkoppelten MCP-Signal aufgezeichnet von einem schnellen Digitizer) mit 83 eV-Photonen-Energie und NIR Laser pulsiert ankommenden 1 μs vor (oben, schwarze Spur) und nach (unten, rote Spur) der FEL-Impulse. Die Änderung in der Xe2 + Xe3 + -Verhältnis ist deutlich sichtbar. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 3
Abbildung 3: Verzögerung-Abhängigkeit der Jod-Ionen Ausbeute und Dynamik. (A) Zoom-in auf die ich4 + Peak im Spektrum Ion Time-of-Flight CH3ich nahm am 727 eV-Photonen-Energie und mit der UV-Laserpulsen vor (rote Linie) und nach (schwarze Linie) die FEL-Impulse. Die blaue und grüne Linie zeigen jeweils, die Time-of-Flight-Spektrum für FEL und UV-laser-Puls allein. Diese Zahl wurde von Boll Et Al. 201610geändert. (B) Ion Dynamik Bild ich3 + -Ionen aus CH3ich bei 107 eV-Photonen-Energie und mit der UV nahm-laser-Impulse vor der FEL-Impulse ankommen. (C) dasselbe wie (B), aber mit der UV-Pulsen nach FEL Impulse ankommen. Die Farbskala (B) und (C) zeigt den Ionen-Ertrag in beliebigen Einheiten. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 4
Abbildung 4: Relative Ankunft Zeit Jitter von der FEL-Impulse im Hinblick auf die optischen Laserpulse. (A) Schuss für Schuss Haufen Ankunftszeit Monitor (BAM)-Daten für alle FEL Aufnahmen aufgezeichnet während eines beispielhaften Verzögerung-Scans. Der Referenzwert BAM0 wurde auf die mittlere BAM Wert für diese Überprüfung festgelegt. (B) Ionen ergeben geringe kinetische Energie ich3 + -Ionen in einem UV-XUV-Pumpe-Sonde-Experiment auf Difluoroiodobenzene vor der Korrektur von Schuss zu Schuss Ankunft Jitter produziert. Die rote Linie zeigt, dass eine kleinste-Quadrate eine kumulative Verteilungsfunktion (Gauss-Error-Funktion) an die experimentellen Daten Passform. Die Fit-Parameter σ ist ein Maß für die zeitliche Gesamtauflösung des Experiments Pumpe-Sonde. (C) wie in (B) , aber mit der Single-Shot-Bilder zurückgegriffen in neue Verzögerung Lagerplätze mit der BAM-Daten. Die Fehlerbalken repräsentieren eine Standardabweichung. Abbildung von Savelyev Et Al. 201712angepasst. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Discussion

Aufgrund der Komplexität der die Versuchsaufbauten, Pumpe-Sonde Experimente mit freie-Elektronen-Lasern erfordern ein hohes Maß an Kompetenz und Erfahrung und bedarf sorgfältiger Vorbereitung und ausführliche Gespräche mit den wissenschaftlichen teams, arbeiten die Freie-Elektronen-Laser, der optischen Laser und der Endstation, sowohl vor als auch während des Experiments. Während der Durchführung der eigentlichen Experiment, genaue Bestimmung der räumlichen und zeitlichen Überschneidungen nahe Überwachung alle Diagnostik und timing-Systeme, wie beschrieben in diesem Protokoll sind unerlässlich.

Beachten Sie, dass die meisten der hier beschriebenen Methoden nur anwendbar für vielfältige spezifische Photon Energie die FEL da beide Effekte verwenden, die stark von der Photonenenergie abhängen. Zum Beispiel die Bestimmung der "groben" zeitliche Überlappung mit Streulicht gerichtet auf eine Fotodiode erwies sich als gut für photonenenergien arbeiten bis zu ~ 250 eV. Bei höheren photonenenergien wird das Signal durch die FEL-Impulse erzeugt so klein, dass es schwer zu erkennen ist. In diesem Fall eine offene SMA-Kabel, das ganz in der Nähe (weniger als einen Millimeter) kann, oder sogar in den FEL-Strahl gebracht werden erwies sich ein zuverlässiger Signal, das in Schritt 3.1 beschriebenen Verfahren durchzuführen) des Protokolls. In ähnlicher Weise das beste Ziel für die Bestimmung des "feinen" Zeitpunkts beschrieben Schritt 3.2), ist stark abhängig von der Photonenenergie. Für FEL Impulse in den XUV und weiche Röntgen-Bereich oberhalb 65,7 eV und ~ 57 eV-Photonen-Energie (entsprechend den 4d Ionisation Schwellen in Xenon und CH3I, beziehungsweise), Xe und CH3ich erwiesen sich geeignete Ziele für das Verfahren im Schritt 3.2 beschrieben. Die Methode mit CH3ich fand Arbeit für photonenenergien bis 2 keV (oben, es hat noch nicht getestet), während die Methode mit Xe getestet bis 250 eV. Für photonenenergien unter 50 eV kann die Anleihe Erweichung Prozess in H2 gebrauchte19sein. Bei photonenenergien über 400 eV ist ein ähnlicher Prozess in N2 auch geeignet20. Alternative Ansätze beziehen die Änderung im Reflexionsvermögen von einer festen Probe25,26,30 oder die Bildung von Seitenbänder in der Photoelektronen Spektrum31,32.

Um optimale zeitliche Auflösung ist es notwendig, die experimentellen Daten auf Tagesbasis Schuss für Schuss in der Datenanalyse zum Ausgleich des Ankunft Zeit Jitters zwischen der FEL und die optische Laserpulse zu sortieren, wie in Schritt 5 beschrieben. Allerdings hängt die Qualität der Pumpe-Sonde Daten und insbesondere die erreichbare Zeitauflösung stark auf die Leistung der FEL während des Experiments und Pulsdauern der optischen Laserimpulse und der FEL-Impulse, die zur Verfügung gestellt werden können Während dieser Zeit. Für die beispielhafte Daten hier gezeigt die Impulsdauer der UV Impulse wurden schätzungsweise 150 fs (FWHM) und die Impulsdauer FEL war schätzungsweise 120 fs (FWHM). Obwohl die totale Ankunft Zeit-Jitter von ca. 90 fs (rms) bevor Jitter-Korrektur auf ca. 27 fs (rms) mit dem Verfahren reduziert werden könnte hier12, die daraus resultierende Verbesserung der Gesamt Zeitauflösung von beschrieben die Experiment war wegen der relativ langen Pulsdauern der FEL und der optischen Laser eher klein. Beide können jedoch erheblich reduziert werden, wobei die Auswirkungen der Jitter-Korrektur-System werden bedeutsamer. Beispielsweise wird ein neue optische Laser derzeit installiert bei Blitz, die eine Impulsdauer (in der Nah-Infrarot) muss unter 15 fs, während neue FEL-Operation, die Modi auch getestet werden, die FEL Impulse mit Pulsdauern von wenigen Femtosekunden produzieren können oder sogar unten. Diese Entwicklungen werden bald Pumpe-Sonde Experimente Kombination von FEL und optische Laserpulse mit einer insgesamt zeitliche Auflösung von nur ein paar Dutzend Femtosekunden ermöglichen.

Während die zunehmende Verfügbarkeit von kurzen und intensiven XUV und Röntgen-Impulse von FELs produziert eine Reihe von NIR/UV - gelaicht hat XUV Pumpe-Sonde wie die hier beschriebenen Experimente, ähnliche Pumpe-Sonde Experimente auch mit hohen harmonischen Generation durchgeführt werden kann (HHG) Quellen33,34,35. Die wichtigste Einschränkung der FEL-basierten Experimente ist in der Regel die erreichbare Zeitauflösung, die grundsätzlich begrenzt durch die Synchronisation zwischen der FEL und der optischen Laser oder durch die Präzision ist mit denen die Relative timing zwischen der Pumpe und der Sonde Impulse sind messbar. Dies ist nicht der Fall für eine HHG Pumpe-Sonde experiment, wo die XUV und NIR Impulse untrennbar mit Sub-Zyklus Präzision synchronisiert sind und die daher in der Regel eine viel höhere zeitliche Auflösung haben können. Der große Vorteil der FEL-basierten Experimente, auf der anderen Seite ist der mehrere Größenordnungen höhere Photon Fluence, die Experimente, z.B.ermöglicht., weiter verdünnen Sie Ziele, die mit Stromquellen HHG nicht durchführbar sind vor allem bei höheren photonenenergien in das weiche Röntgen-Regime. Für die absehbare Zukunft bleibt Pumpe-Sonde Experimente mit FELs und HHG daher ergänzende, mit Überschneidungen im Großraum XUV wo beide für ähnliche Untersuchungen verwendet werden können. Einige der Schritte, um diese Experimente sind auch ähnlich, und einige der hier beschriebenen Methoden kann daher auch für HHG-basierte Pumpe-Sonde Experimente angewendet werden.

Disclosures

Die Autoren erklären keinen Interessenkonflikt.

Acknowledgments

Die Autoren danken Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Land-, pro Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp und Melanie Schnell, wer die Flash-Strahlzeit teilgenommen, in denen die spezifischen Daten gezeigt und diskutiert hier erworben wurden und wer dazu beigetragen, die Analyse und Interpretation. Die Arbeit der wissenschaftlichen und technischen Teams von FLASH, die das Experiment möglich gemacht haben, ist auch dankbar anerkannt. D.r. räumt Unterstützung von Chemie, Geowissenschaften, und Biowissenschaften Division, Office Basic Energiewissenschaften, Office of Science, U.S. Department of Energy, Grant Nr. DE-FG02-86ER13491. Die Experimente am Blitz wurden auch von der Helmholtz-Gemeinschaft über das Helmholtz Young Investigator-Programm unterstützt. Wir anerkennen die Max-Planck-Gesellschaft zur Förderung der Entwicklung und Inbetriebnahme der CAMP Ende-Station innerhalb der Max Planck Advanced Study Group am CFEL und für die Bereitstellung dieses Geräts für CAMP@FLASH. Die Installation des CAMP@FLASH war teilweise finanziert durch das BMBF Zuschüsse 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 und 05K10KTB von FSP-302

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Xenon Linde minican
CH3I (methyl iodide) Sigma Aldrich 67692 or other suitable sample
FEL pump-probe endstation CAMP@FLASH or LAMP@LCLS or a similar endstation at another FEL facility
fast XUV photodiode Opto Diode Corp. AXUVHS11
bias T Tektronix PSPL5575A
fast ( ≥2 GHz) oscilloscope LeCroy WaveMaster 8600A

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References

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Chemie Ausgabe 140 Pumpe-Sonde Experimente Femtosekunden Laser Free-Electron Laser Jitter Korrektur zeitliche und räumliche Überschneidungen Gasphase Moleküle Atomic und Molekularphysik Photochemie
Ein experimentelles Protokoll für Femtosekunden NIR/UV - XUV Pumpe-Probe Experimente mit freie-Elektronen-Laser
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Rolles, D., Boll, R., Erk, B., Rompotis, D., Manschwetus, B. An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers. J. Vis. Exp. (140), e57055, doi:10.3791/57055 (2018).

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