全电子纳秒时间分辨扫描隧道显微术：推动单个掺杂原子电荷动力学研究

电子时间分辨扫描隧道显微镜的总体目标是研究发生在原子尺度上的动态过程。在这些实验中，研究了硅中掺杂原子的电荷动力学行为。这些方法可用于研究纳米技术和物理学领域中的一些有趣现象，例如半导体中掺杂原子获得电子的速率，或如何利用隧穿电流驱动单个原子的磁共振。

这些技术的主要优势在于，无需将光学元件集成到隧道结中，即可研究快速动力学过程。这些技术不限于低温或超高真空扫描隧道显微镜。首先，将具备超高真空能力的扫描隧道显微镜冷却至低温。

确保显微镜探针配备有能够支持约500兆赫高频信号的布线。然后，将至少具有两个通道的任意波形发生器连接至探针。通过设置任意波形发生器，使泵浦和探测电压脉冲独立产生并在输入探针前进行叠加，从而准备用于泵浦-探测实验的电压脉冲对周期。

接下来，将常规谱学成像中用于样品的直流偏置电压施加到样品上。然后，将两个射频开关连接到任意波形发生器的输出通道。配置开关，使针尖在扫描、隧穿、成像和常规谱学过程中接地。

通过连接到样品的前置放大器收集所有测量的隧穿电流。使用碳化硅刻划笔在硅片背面划痕，然后用一对玻璃显微镜载玻片轻轻将样品从硅片上折断。

务必使用陶瓷镊子操作硅晶体。将样品固定在扫描隧道显微镜样品台上。固定于样品台后，将其引入超高真空腔室。

然后，在超高真空中通过电阻加热将样品升温至600摄氏度，并在此温度下保持至少六小时以进行脱气。待样品冷却后，使用同一腔室通过电阻加热将钨丝加热至1,800摄氏度，以对其进行脱气，并等待系统恢复至本底压力。随后，通过将样品瞬时加热至900摄氏度并在此温度下保持10秒，以去除样品表面的氧化层，然后将样品冷却回室温。

逐步将样品闪蒸至更高温度，同时尝试达到最终1,250摄氏度的闪蒸温度。每次闪蒸后让样品冷却至室温。为确保样品保持清洁，若压力升至高于9×10⁻¹⁰ Torr，则中止闪蒸。

然后，将氢气以 1×10⁻⁶ Torr 的压力通入腔室，并将钨丝加热至 1,800 摄氏度，使氢气分子裂解为原子氢。在此条件下保持样品两分钟，随后将样品迅速升温至 1,250 摄氏度。

在1,250摄氏度下保持五秒后，将其冷却回330摄氏度。在330摄氏度下保温一分钟，然后同时关闭氢气泄漏阀并关闭钨丝。让样品冷却至室温。

最后，通过启用电流反馈控制器，设置样品偏压为负1.8伏，设定电流为50皮安，并使用控制软件的自动逼近功能，将探针尖端接近样品。对表面进行约50乘以50纳米范围的区域扫描，以验证表面质量。表面应存在由单原子台阶分隔的较大平台，缺陷率低于1%。硅(100)2×1重构表面的二聚体原子列应能被清晰分辨。

悬空键在场态图像中呈现为明亮的凸起。通过获取50纳米×50纳米的大范围扫描图像，寻找样品表面无大尺寸表面缺陷的区域。为表征电子振铃效应，将针尖定位在表面的氢原子上方。

由于每个表面硅原子均以一个氢原子终止，这相当于将探针尖端定位在表面的二聚体行上方。关闭电流反馈控制器，然后将直流电压设为负1.0伏，泵浦电压设为负0.5伏，探测电压设为负0.5伏，泵浦和探测脉冲的宽度设为200纳秒，脉冲的上升和下降时间设为2.5纳秒。随后，发送一系列泵浦和探测脉冲序列，其中泵浦与探测脉冲之间的相对延迟从负900纳秒扫描至900纳秒。

振铃现象表现为在原点两侧的隧穿电流出现小幅度振荡。通过将脉冲的上升时间从2.5纳秒增加到25纳秒，可观察到振铃现象显著抑制。通过增加脉冲的上升和下降时间以消除振铃，从而获得最准确的谱学结果。

然而，请注意增加脉冲宽度会降低分辨率。将针尖定位在硅悬空键上方，硅悬空键在负针尖-样品偏压下表现为明亮的突起。关闭电流反馈控制器，并发送一列仅包含用作参考信号的探测脉冲的脉冲序列，重复频率为 25 千赫兹。

在一系列脉冲序列中，将探测脉冲的偏压在负1.8伏直流偏压的基础上扫描500毫伏的范围，每个脉冲具有不同的偏压。此步骤相当于标准的IV谱学测量，但占空比更低。

确保脉冲的宽度足够长，以获得至少为10的信噪比。发送一列泵浦脉冲，设置为固定的偏置，使得叠加在泵浦电压上的直流电压高于阈值电压，重复频率为25千赫兹。接着，发送另一列由泵浦脉冲和探测脉冲组成的脉冲序列，两者之间延迟10纳秒。

通过在同一张图中绘制泵浦-探测信号中仅含探针的信号进行比较。微弱信号中的任何滞后现象均表明存在可利用时间分辨扫描隧道显微技术探测的动力学过程。为测量弛豫动力学，将显微镜探针定位在硅悬空键上方，并关闭电流反馈控制器。

然后，发送一列泵浦脉冲，其设置为固定的偏置，使得叠加在泵浦电压上的直流电压大于阈值电压，重复频率为 25 千赫兹。接着，发送另一列泵浦脉冲和探测脉冲。确保探测脉冲的幅度小于泵浦脉冲，并且接近出现滞后现象的幅度范围。

最后，将泵浦光与探测光脉冲之间的时间延迟扫描至数十微秒。为了确定激发动力学，再次发送由泵浦脉冲组成的脉冲序列，使叠加在泵浦电压上的直流电压高于阈值电压，脉冲重复频率为25千赫兹。将泵浦脉冲的持续时间从数纳秒扫描至数百纳秒。

然后，发送一连串泵浦脉冲和探测脉冲。探测脉冲的幅度应小于泵浦脉冲，并与发生滞回现象的范围相当。使用常规扫描隧道显微镜时，硅悬空键在负样品偏压的场态图像中表现为明亮的突起。

在某些情况下，它们在负二伏时表现出电导的急剧变化。对于这种特定的悬空键，在负2.1伏、负2伏和负1.8伏下获取的图像也显示出这一现象。在这些时间分辨测量中，泵浦脉冲瞬时使系统超过电压阈值，随后立即使用探测脉冲检测该瞬态的电导。

为了最大限度地提高滞后的可见性，探测脉冲的持续时间应短于高导通态的弛豫速率。在测量掺杂剂弛豫动力学时，泵浦光与探测光之间的延迟时间在脉冲序列中有所变化。通过实验提取单指数衰减曲线，其随时间逐渐趋于一个固定的偏移值。

对于激发时间，需改变脉冲序列泵浦电压的脉宽。通过扫描泵浦脉宽，可绘制出掺杂剂被电离的平均速率。表征显微镜系统中任何电子振铃现象非常重要。

振铃效应可能导致信号伪影，必须予以消除。同时需注意，通过延长脉冲宽度来消除振铃会降低时间分辨率，因此需要进行优化。尽管我们已通过时间分辨扫描隧道显微术研究了硅中的掺杂原子，但这些技术也可应用于许多其他物理体系。

这些技术的主要优势在于无需将光学系统集成到显微镜中。请务必注意，操作低温液体和高电压可能存在危险。在安装和使用显微镜时，始终确保工作环境安全，并遵循适当的安全操作规程。