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आर्सेनिक को हटाने के एक Cationic पॉलिमर जेल आयरन हाइड्रोक्साइड के साथ गर्भवती का उपयोग

Published: June 28, 2019 doi: 10.3791/59728

Summary

इस कार्य में, हमने एक अधिशोषक तैयार किया है जो कि धनायनी छ,एन-डाइमेथिलअमीनो प्रोपिलैक्लामाइड मिथाइल क्लोराइड चतुर्थक (डीएमएपीएक्यू) बहुलक जेल और भू-जल से आर्सेनिक को अधिशोषित करने के लिए लौह हाइड्रॉक्साइड से बना है। जेल अपनी संरचना में लोहे के कणों की अधिकतम सामग्री सुनिश्चित करने के लिए बनाया गया एक उपन्यास विधि के माध्यम से तैयार किया गया था.

Abstract

इस कार्य में, हमने एक अधिशोषक तैयार किया है जिसमें एक धनायनी बहुलक जेल तैयार किया गया है जिसमें इसकी संरचना में लौह हाइड्रॉक्साइड युक्त होता है, जिसे भूजल से आर्सेनिक को अधिशोषित करने के लिए डिज़ाइन किया गया है। जेल हम चयनित एन, एन-di-dimethylamino propylacrylamide मिथाइल क्लोराइड चतुष्क (DMAPAAQ) जेल था. हमारी तैयारी विधि का उद्देश्य जेल की संरचना में लोहे की हाइड्रॉक्साइड की अधिकतम सामग्री सुनिश्चित करना था। इस डिजाइन दृष्टिकोण जेल के बहुलक संरचना और लोहे हाइड्रॉक्साइड घटक दोनों द्वारा एक साथ अधिशोषण सक्षम, इस प्रकार, सामग्री के अधिशोषण क्षमता को बढ़ाने. जेल के प्रदर्शन की जांच करने के लिए, हमने प्रतिक्रिया गतिजता को मापा, पीएच संवेदनशीलता और चयनात्मकता विश्लेषण किया, आर्सेनिक अधिशोषण प्रदर्शन की निगरानी की, और पुनर्जनन प्रयोगों का आयोजन किया। हमने निर्धारित किया कि जेल एक रसोशोषण प्रक्रिया से गुजरता है और 10 ज पर संतुलन तक पहुँचता है। इसके अलावा, जेल ने हार्मोनिक को तटस्थ पीएच स्तर पर प्रभावी ढंग से अधिशोषित किया और चुनिंदा रूप से जटिल आयन वातावरण में, 1.63 एम एम/जी की अधिकतम अधिशोषण मात्रा प्राप्त की। जेल 87.6% दक्षता के साथ पुनर्जीवित किया जा सकता है और NaCl हानिकारक NaOH के बजाय विशोषण के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है. एक साथ लिया, प्रस्तुत जेल आधारित डिजाइन विधि उच्च प्रदर्शन आर्सेनिक adsorbents के निर्माण के लिए एक प्रभावी दृष्टिकोण है.

Introduction

जल प्रदूषण एक महान पर्यावरणीय चिंता का विषय है, जिससे शोधकर्ताओं को अपशिष्ट पदार्थ1से आर्सेनिक जैसे संदूषकों को हटाने के लिए तरीके विकसित करने के लिए प्रेरित किया जाता है। सूचित सभी विधियों में , अधिशोषण प्रक्रियाभारी धातु निष्कासन2,3,4,5,6,7के लिए अपेक्षाकृत कम लागत दृष्टिकोण है . लौह ऑक्सीहाइड्रोक्साइड पाउडर को जलीय समाधान8,9 से आर्सेनिक निकालने के लिए सबसे कुशल अधिशोषकों में से एक माना जाताहै. फिर भी, इन सामग्रियों जल्दी संतृप्ति बार और विषाक्त सिंथेटिक अग्रदूतों सहित कमियों की एक संख्या से ग्रस्त हैं. इसके अतिरिक्त, जब इन adsorbents10समय की एक लंबी अवधि के लिए उपयोग किया जाता है पानी की गुणवत्ता में एक गंभीर प्रतिकूल प्रभाव पड़ता है. एक अतिरिक्त पृथक्करण प्रक्रिया, जैसे अवसादन या निस्पंदन, तो दूषित पानी को शुद्ध करने की आवश्यकता होती है, जिससे उत्पादन की लागत और बढ़ जाती है8,11.

हाल ही में, शोधकर्ताओं ने इस तरह के धनायनी hydrogels, microgels, और cryogels कि कुशल अधिशोषण गुणों का प्रदर्शन किया है के रूप में बहुलक जैल विकसित किया है. उदाहरण के लिए, 96% की आर्सेनिक हटाने की दर धनायनी क्रायओगेल, पॉली (3-ऐक्रिलमिडोप्रोपिल) ट्राइमेथिल अमोनियम क्लोराइड [पी (एपीटीएमएसीएल)]12द्वारा प्राप्त की गई थी। इसके अतिरिक्त, पीएच 9 में, लगभग 99.7% हटाने की दक्षता इस धनायनिक हाइड्रोजेल13द्वारा प्राप्त की गई थी। पीएच 4, 98.72 मिलीग्राम/जी में अधिकतम आर्सेनिक अधिशोषण क्षमता माइक्रोजेल द्वारा प्राप्त की गई थी, जो ट्राइस (2-एमिनोएथिल) एमिन (टीएईए) और ग्लिसरल्डिगलीसिडिल ईथर (जीडीई), च (टीएईए-को-जीडीई)14के आधार पर प्राप्त की गई थी। हालांकि इन जैल अच्छा अधिशोषण प्रदर्शन का प्रदर्शन किया, वे प्रभावी ढंग से तटस्थ पीएच स्तर पर पानी से आर्सेनिक को दूर करने में विफल रहा है, और सभी अध्ययन वातावरण में उनके चयन15रिपोर्ट नहीं किया गया. फे (III)-Sn(IV) मिश्रित बाइनरी ऑक्साइड-कोट रेत के तापमान पर 313 K और 716का पीएच उपयोग किया गया था, जब 227 मिलीग्राम/ग की अधिकतम अधिशोषण क्षमता मापी गई थी। वैकल्पिक रूप से, एफ-जेडर बाइनरी ऑक्साइड-कोटेड रेत (आईजेडबीओसीएस) का उपयोग आर्सेनिक को हटाने के लिए भी किया गया है और 318 K पर अधिकतम अधिशोषण क्षमता 84.75 मिलीग्राम/जी और 717का पीएच प्राप्त किया गया है। अन्य सूचित adsorbents कम अधिशोषण प्रदर्शन से पीड़ित हैं, recyclability की कमी, कम स्थिरता, उच्च परिचालन और रखरखाव लागत, और संश्लेषण प्रक्रिया में खतरनाक रसायनों का उपयोग4.

हम बेहतर आर्सेनिक अधिशोषण प्रदर्शन, जटिल वातावरण में उच्च चयनात्मकता, रीसाइक्लिंग क्षमता, और तटस्थ पीएच स्तर पर कुशल गतिविधि के साथ एक सामग्री के विकास के द्वारा उपरोक्त सीमाओं को संबोधित करने की मांग की. इसलिए, हमने आर्सेनिक हटाने के लिए एक अधिशोषक के रूप में एन,एन-डिमिथलिनो प्रोपिलाक्रिलमाइड मिथाइल क्लोराइड चतुर्थक (डीएमएएपीएडी) जेल और आयरन (III) हाइड्रॉक्साइड (FeOOH) कणों का एक धनायनिक जेल मिश्रित विकसित किया है। हमने फीओएच को अपने जेल के साथ संयोजित करने का फैसला किया क्योंकि फीओएच आर्सेनिक के दोनों रूपों के अधिशोषण को बढ़ाताहै 18. इस अध्ययन में, हमारे जेल समग्र गैर पोरस होने के लिए डिजाइन किया गया था और तैयारी के दौरान FeOOH के साथ गर्भवती था. अगले अनुभाग में, जेल तैयारी विधि का विवरण, FeOOH की सामग्री को अधिकतम करने के लिए हमारी रणनीति सहित आगे चर्चा की है.

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Protocol

चेतावनी: आर्सेनिक बेहद विषाक्त है. प्रयोग के दौरान हर समय दस्ताने, लंबी आस्तीन के कपड़े, और प्रयोगात्मक काले चश्मे का उपयोग करें त्वचा और आंखों के साथ आर्सेनिक समाधान के किसी भी संपर्क को रोकने के लिए. यदि आर्सेनिक आपके शरीर के किसी भी भाग के संपर्क में आता है, तो इसे तुरंत साबुन से धो लें। इसके अतिरिक्त, कृपया प्रयोगात्मक परिवेश को नियमित रूप से साफ करें ताकि आप और अन्य लोग आर्सेनिक के संपर्क में न आएं, भले ही प्रयोग न किया जा रहा हो। आर्सेनिक जोखिम के लक्षण समय की एक लंबी अवधि के बाद प्रकट हो सकता है. उपकरणों की सफाई से पहले, पहले इसे साफ पानी से कुल्ला और आर्सेनिक के लिए नामित एक प्रयोगात्मक अपशिष्ट कंटेनर में अलग से पानी का निपटान। फिर, डिटर्जेंट के साथ उपकरणों को अच्छी तरह से साफ करें। पर्यावरण के आर्सेनिक संदूषण को रोकने के लिए, आर्सेनिक नमूनों का निपटान करते समय सावधानी बरतें। उन्हें आर्सेनिक के लिए नामित प्रयोगात्मक अपशिष्ट कंटेनरों में अलग से निपटान करें। अधिशोषण या अधिशोषण प्रयोग किया जाता है के बाद, जैल आर्सेनिक की एक उच्च राशि होते हैं। इसलिए, केवल आर्सेनिक युक्त जैल के लिए एक नामित प्रयोगात्मक कचरे के डिब्बे के लिए अलग से जैल के निपटान.

1. DMAPAAQ+FeOOH जेल समग्र का संश्लेषण

  1. सूखी दो 20 एमएल को मापने फ्लास्क और दो 20 एमएल बीकर चुंबकीय हलचल सलाखों के साथ सुसज्जित.
  2. स्थानांतरण 2.07 ग्राम DMAPAAQ (75%), 0.15 ग्राम N,N'-methylene bisacrylamide (MBAA), 0.25 ग्राम सोडियम सल्फेट और 1.68 ग्राम NaOH के एक 20 एमएल बीकर के लिए स्थानांतरण।
  3. पूरी तरह से आसुत पानी में समाधान को 'विलायक' के रूप में भंग करें और इसे चुंबकीय हलचल बार के साथ 30 मिनट के लिए हिलाते हैं।
  4. बीकर से मिश्रण को एक 20 एमएल मापने वाले फ्लास्क में स्थानांतरित करें और 20 एमएल घोल उत्पन्न करने के लिए आसुत जल जोड़ें। समाधान को "मोनोमर समाधान" के रूप में लेबल करें.
  5. इसी प्रकार, एक अन्य 20 एमएल बीकर में 0.27 ग्राम अमोनियम पेरोक्सोडिसल्फेट (एपीएस) और 3.78 ग्राम फेक्ल3 लें।
  6. आसुत पानी में पूरी तरह से समाधान भंग और यह एक चुंबकीय हलचल पट्टी के साथ 30 मिनट के लिए सरगर्मी.
  7. बीकर से मिश्रण को एक और 20 एमएल मापने के फ्लास्क में स्थानांतरित करें और 20 एमएल समाधान बनाने के लिए आसुत जल जोड़ें। समाधान को "इनेटर समाधान" के रूप में लेबल करें.
  8. चित्र 1में दर्शाए अनुसार प्रायोगिक सेटअप तैयार की।
  9. संबंधित 20 एमएल अलग कीप में समाधान स्थानांतरित करें।
  10. 10 मिनट के लिए एन2 गैस के साथ समाधान पर्ज करें.
  11. समाधानों को एक साथ मिलाएं, उन्हें एक इलेक्ट्रिक स्टरास्टर के साथ 50 एमएल टेस्ट ट्यूब में हिलाएं, और फिर मिश्रण को 40 मिनट के लिए 10 डिग्री सेल्सियस पर बनाए गए चिलर में रखें।
  12. परखनली से जेल ब्लॉक बाहर ले लो और यह एक फ्लैट काटने बोर्ड पर जगह है.
  13. एक घन आकार में जेल ब्लॉक कट, लंबाई में 5 मिमी.
  14. अशुद्धियों को दूर करने के लिए 24 एच के लिए जेल स्लाइस को डी-आयनीकृत पानी के साथ भिगो दें।
  15. 12 ज के बाद, पानी की जगह लें और जेल स्लाइस को फिर से भिगो दें।
  16. एक पेट्री डिश पर जेल स्लाइस बिखरा हुआ है और 24 ज के लिए कमरे के तापमान पर उन्हें सूखी।
  17. 24 ज के लिए 50 डिग्री सेल्सियस पर ओवन में जेल स्लाइस के साथ पेट्री डिश रखें।

2. पीएच संवेदनशीलता विश्लेषण

  1. नौ 40 एमएल प्लास्टिक के कंटेनर सूखी.
  2. उपाय नौ 20 मिलीग्राम सूखे जेल टुकड़े और एक अलग 40 एमएल प्लास्टिक कंटेनर में उनमें से प्रत्येक डाल दिया.
  3. प्रत्येक कंटेनर के लिए 4 एमएम डाइसोडियम हाइड्रोजनआर्सेनेट हेप्टाहाइड्रेट (Na2HASO4$7H2O) समाधान के 20 एमएल जोड़ें।
  4. पीएच स्तर को नियंत्रित करने के लिए, विभिन्न सांद्रता के साथ NaOH समाधान या HCL समाधान के 20 एमएल जोड़ें (0.1, 0.01, 0.001, 0.0001 एम) संबंधित कंटेनरों में 2, 6, 8, 10, 12, 13 के पीएच स्तर को बनाए रखने के लिए और उन्हें लेबल.
  5. 24 ज के लिए 20 डिग्री सेल्सियस और 120 आरपीएम पर हलचल में कंटेनर रखें।
  6. प्रत्येक कंटेनर से एक 5 एमएल नमूना ले लीजिए और एक micropipette का उपयोग कर एक प्लास्टिक ट्यूब में प्रत्येक नमूना जगह है.
  7. सभी नमूनों के लिए संतुलन पीएच को मापने।
  8. एक उच्च प्रदर्शन तरल क्रोमैटोग्राफी (HPLC) का उपयोग कर समाधान में आर्सेनिक की शेष एकाग्रता को मापने। एक विश्लेषणात्मक स्तंभ (4 x 200 मिमी), एक गार्ड स्तंभ (4 x 50 मिमी) और निम्न स्थितियों के साथ एक 4 मिमी suppressor का उपयोग करें:
    फ्लोरेट: 1.5 एमएल/
    इंजेक्शन नमूना की मात्रा: 10 एमएल;
    स्तंभ का तापमान: 30 डिग्री सेल्सियस;
    एल्यूएंट समाधान: 2.7 m Na2CO3 और 0.3 m M NaHCO3;
    पम्प दबाव: 2000 साई;
    इलेक्ट्रिक चालकता का पता लगाने: दमन विधि.
    नोट: हम एक 1 एमएल एकल उपयोग सिरिंज में नमूना के 1 एमएल खरीद लिया. सिरिंज एक सिरिंज झिल्ली फिल्टर के साथ युग्मित किया गया था (पोर आकार: 0.22 मिमी, व्यास: 13 मिमी) नमूने से जेल के सूक्ष्म टुकड़े असतत करने के लिए. लगभग 0.7 एमएल का नमूना कॉलम में डाला गया था। खाली नमूने के रूप में नमूनों को इंजेक्शन लगाने की शुरुआत से पहले आसवनित पानी को संचार किया गया था। नमूने में आर्सेनिक के अस्तित्व को दर्शाने वाली चोटियों का 13 मिनट में पता चला।
    चेतावनी: नमूना इंजेक्शन लगाने के बाद, कृपया लगभग 2 मिनट के लिए एचपीएलसी के चूषण सिर में सिरिंज छोड़ दें, जिसमें लगभग 0.2-0.3 एमएल नमूना शेष है। क्योंकि धूल और हवा स्तंभ घुसना और अपनी कुशलता है, जो संभवतः गलत परिणाम में परिणाम होगा बदल सकता है.

3. आर्सेनिक अधिशोषण प्रयोग

  1. पांच 40 एमएल प्लास्टिक के कंटेनर सूखी.
  2. उपाय और जगह 20 प्रत्येक 40 एमएल प्लास्टिक कंटेनर में सूखे जेल की मिलीग्राम.
  3. डाइसोडियम हाइड्रोजनरसेनेट हेप्टाहाइड्रेट (Na2HASO4$7H2O) के 40 एमएल को निम्न सांद्रता में प्रत्येक कंटेनर में मिलाएं: 0.1, 0.2, 0.5, 1, 2 एम.एम.
  4. 24 ज के लिए 20 डिग्री सेल्सियस और 120 आरपीएम पर हलचल में कंटेनर रखें।
  5. प्रत्येक कंटेनर से एक 5 एमएल नमूना ले लीजिए और एक micropipette का उपयोग कर एक प्लास्टिक ट्यूब में जगह है.
  6. HPLC का उपयोग कर समाधान में संतुलन आर्सेनिक के स्तर का आकलन करने के लिए चरण 2.8 का पालन करें।

4. DMAPAAQ +FeOOH जेल की चयनात्मकता विश्लेषण

  1. पांच 40 एमएल प्लास्टिक के कंटेनर सूखी.
  2. पांच 40 एमएल प्लास्टिक के कंटेनरमें से प्रत्येक में 20 मिलीग्राम सूखे जेल रखें।
  3. प्रत्येक कंटेनर में 0.4 एमएल डाइसोडियम हाइड्रोजनसेनेट हेप्टाहाइड्रेट (Na2HASO4$7H2O) घोल डालें।
  4. पांच कंटेनरों के लिए 0.5, 1, 2, 5, 10 एमएम ना2SO4 की सांद्रता में 20 एमएल जोड़ें।
  5. 24 ज के लिए 20 डिग्री सेल्सियस और 120 आरपीएम पर हलचल में कंटेनर रखें।
  6. प्रत्येक कंटेनर से एक 5 एमएल नमूना ले लीजिए और micropipettes का उपयोग कर अलग प्लास्टिक ट्यूब में जगह है.
  7. HPLC का उपयोग कर समाधान में आर्सेनिक की शेष एकाग्रता की मात्रा निर्धारित करने के लिए चरण 2.8 का पालन करें।

5. संतुलन दर विश्लेषण

  1. सात 40 एमएल प्लास्टिक के कंटेनर सूखी.
  2. 40 एमएल प्लास्टिक के प्रत्येक कंटेनर में 20 मिलीग्राम सूखे जेल रखें।
  3. प्रत्येक कंटेनर के लिए 0.2 एमएल डाइसोडियम हाइड्रोजनरसेनेट हेप्टाहाइड्रेट (Na2HASO4$7H2O) समाधान जोड़ें।
  4. अपने निर्धारित समय की अवधि के लिए 120 आरपीएम पर 20 डिग्री सेल्सियस पर हलचल में कंटेनर रखें।
  5. 0.5, 1, 3, 7, 11, 24, और 48 एच के बाद micropipettes का उपयोग कर प्लास्टिक ट्यूबों में 5 एमएल नमूने ले लीजिए।
  6. HPLC का उपयोग कर प्रत्येक समाधान में संतुलन आर्सेनिक स्तर निर्धारित करने के लिए चरण 2.8 का पालन करें।

6. पुनर्जनन विश्लेषण

  1. अवशोषण विश्लेषण
    1. एक 40 एमएल प्लास्टिक कंटेनर सूखी.
    2. 20 मिलीग्राम सूखे जेल लें और इसे 40 एमएल प्लास्टिक कंटेनर में रखें।
    3. कंटेनर में 0.2 एमएल डाइसोडियम हाइड्रोजनसेनेट हेप्टाहाइड्रेट (Na2HASO4$7H2O) घोल डालें।
    4. 24 ज के लिए 20 डिग्री सेल्सियस और 120 आरपीएम पर हलचल में कंटेनर रखें।
    5. एक माइक्रोपिपेट का उपयोग कर एक प्लास्टिक ट्यूब में एक 5 एमएल नमूना ले लीजिए।
    6. HPLC का उपयोग करके समाधान में संतुलन आर्सेनिक स्तर का मूल्यांकन करने के लिए चरण 2.8 देखें।
  2. जेल की सफाई
    1. एक जाल छलनी प्राप्त करें.
    2. ध्यान से जेल टुकड़े एक समय में एक इकट्ठा इतना है कि वे तोड़ नहीं है और उन्हें जाल छलनी में जगह है.
    3. जेल को कई बार धोएं (कम से कम पांच बार) डी-आयनीकृत पानी का उपयोग करके ताकि जेल की सतह पर कोई भी शेष आर्सेनिक बह जाए।
      चेतावनी: जेल टुकड़े नाजुक हैं. उन्हें देखभाल के साथ संभाल जबकि धोने और उन्हें आर्सेनिक समाधान से NaCl समाधान के लिए स्थानांतरित.
  3. विशोषण विश्लेषण
    1. एक 40 एमएल प्लास्टिक कंटेनर सूखी.
    2. एक 40 एमएल प्लास्टिक कंटेनर में कदम 6.2 से जेल टुकड़े रखो.
    3. कंटेनर के लिए एक 0.5 M NaCl समाधान के 40 एमएल जोड़ें.
    4. 24 ज के लिए 20 डिग्री सेल्सियस और 120 आरपीएम पर हलचल में कंटेनर रखें।
    5. एक माइक्रोपिपेट का उपयोग कर एक प्लास्टिक ट्यूब में एक 5 एमएल नमूना ले लीजिए।
    6. HPLC का उपयोग कर समाधान में संतुलन आर्सेनिक स्तर का मूल्यांकन करने के लिए चरण 2.8 का पालन करें।
  4. प्रक्रिया की पुनरावृत्ति
    1. चरण 6.3 से जेल एकत्रित करने के बाद, आठ पूर्ण चक्रों के लिए निम्नलिखित अनुक्रम में प्रक्रिया को दोहराएँ: 6.2 और 6.1; 6.2 ; 6.3 ; 6.3 ; 6.2 ; 6.1 ; 6.2 ; 6.2 ; 6.2; 6.3; 6.2; 6.3; 6.3; 6.3; 6.2; 6.2; 6.3; 6.2; 6.3; 6.2; 6.2; 6.3; 6.2; 6.3; 6.2; 6.3; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2 ; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2; 6.2 ;

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Representative Results

चित्र 1 DMAPAAQ +FeOOH जेल की तैयारी के लिए प्रयोगात्मक सेटअप का वर्णन करता है। तालिका 1 जेल की तैयारी में शामिल सामग्री की रचनाओं को दिखाता है।

चित्र 2 DMAPAAQ+FeOOH जेल द्वारा आर्सेनिक के अधिशोषण के साथ संपर्क समय के संबंध को दर्शाता है। इस आंकड़े में आर्सेनिक के अधिशोषण की मात्रा 0.5, 1, 3, 7, 11, 24 और 48 एच पर जांच की गई थी। परिणाम दर्शाते हैं कि आर्सेनिक का अधिशोषण 10 ज के बाद अपने संतुलन तक पहुँच जाता है, और 24 ज अधिशोषण के बाद आर्सेनिक के अधिशोषण की मात्रा में न्यूनतम वृद्धि पाई गई।

चित्र 3क ,b DMAPAAQ+FeOOH जेल द्वारा आर्सेनिक अधिशोषण के लिए छद्म प्रथम क्रम और छद्म द्वितीय क्रम प्रतिक्रिया गतिजता दिखाता है। परिणाम बताते हैं कि छद्म प्रथम क्रम के लिए सहसंबंध गुणांक (आर2) तथा छद्म द्वितीय क्रम क्रमशः 0ण्866 तथा 0.999 थे।

चित्र 4 DMAPAAQ +FeOOH जेल के पीएच संवेदनशीलता से पता चलता है. सूखी DMAPAAQ +FeOOH जेल (20 मिलीग्राम) की एक ही राशि आर्सेनिक समाधान (0.2 लाख) में विभिन्न पीएच स्तर पर 24 एच के लिए 20 डिग्री सेल्सियस और 120 आरपीएम में डूब गया था। परिणामबतायकि आर्सेनिक का अधिशोषण निम्न और उदासीन पीएच स्तर पर उच्च तथा उच्च पीएच स्तर पर कम था।

चित्र 5 DMAPAAQ+FeOOH के अधिशोषण निष्पादन को दर्शाता है। सूखी DMAPAAQ की एक ही राशि + FeOOH जेल (20 मिलीग्राम) विभिन्न आर्सेनिक समाधान सांद्रता में डूब गया था (0.1, 0.2, 0.2, 0.5. 1, 2 m) पर 20 डिग्री सेल्सियस और 120 आरपीएम के लिए 24 एच. परिणाम बताते हैं कि DMAPAAQ+FeOOH जेल की अधिकतम आर्सेनिक अधिशोषण क्षमता 1.63 m/ डेटा भी Langmuir समताप रेखा के साथ संगत थे.

चित्र 6 DMAPAAQ+FeOOH जेल की चयनात्मकता विश्लेषण दिखाता है। सूखी DMAPAAQ की एक ही राशि + FeOOH जेल (20 मिलीग्राम) आर्सेनिक समाधान में डूब गया था (0.2 लाख) विभिन्न SO42 के साथ सांद्रता (1, 2, 5, 10, 20 लाख) पर 20 डिग्री सेल्सियस और 120 rpm के लिए 24 ज. विश्लेषण से पता चलता है कि आर्सेनिक के अधिशोषण की मात्रा SO42] सांद्रता में वृद्धि के साथ थोड़ी कम हुई; हालांकि, परिवर्तन छोटा था, और SO42के उच्च सांद्रता पर, जेल अभी भी आर्सेनिक प्रभावी ढंग से adsorbed.

चित्र 7 DMAPAAQ +FeOOH जेल के पुनर्जनन प्रयोग से पता चलता है. शुष्क जेल की एक ही राशि (20 मिलीग्राम) प्रयोग के लगातार आठ दिनों के लिए इस्तेमाल किया गया था. यह प्रयोग 0.2 मीटर आर्सेनिक विलयन का उपयोग 20 डिग्री सेल्सियस और 24 ज के लिए 120 आरपीएम से किया गया था। desorption प्रक्रिया प्रदर्शन करने के लिए, जेल तो धोया गया था और 20 डिग्री सेल्सियस और 24 एच के लिए 120 आरपीएम पर एक 0.5 एम NaCl समाधान में डूब गया। जेल सफलतापूर्वक निरंतर अधिशोषण-विशोषण चक्र के आठ दिनों के बाद पुनर्जीवित किया गया था. हमने पहले दिन और 7 दिन के अधिशोषण डेटा से पुनर्जनन दक्षता की गणना की; 87.6% की पुनर्जनन दक्षता प्राप्त की गई थी।

रासायनिक मात्रा (mol/m3)
मोनोमर DMAPAAQ 500
क्रॉसलिंकर एमबीए 50
एक्सेलेरेटर सोडियम सल्फाइट 80
सोडियम हाइड्रोक्साइड (NaOH) 2100
प्रारंभकर्ता अमोनियम peroxodisulfate (एपीएस) 30
फेरिक क्लोराइड (FeCl3) 700

तालिका 1: DMAPAAQ +FeOOH जेल की संरचना. इस तालिका के मेमिमंडल से अपनाया गया है -217, 808-815, doi: 10.1016/J.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 और विवरण DMAPAAQ + FeOOH जेल तैयार करने में इस्तेमाल सामग्री.

Figure 1
चित्र 1: DMAPAAQ +FeOOH जेल तैयार करने के लिए प्रायोगिक सेटअप| यह आंकड़ा DMAPAQ + FeOOH जेल तैयार करने के लिए उपकरणों की व्यवस्था से पता चलता है. चूंकि हमारी तैयारी विधि अद्वितीय है, यह आंकड़ा शोधकर्ताओं को हमारे सेटअप को दोहराने में मदद करेगा। कृपया इस चित्र का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहाँ क्लिक करें.

Figure 2
चित्र 2: DMAPAAQ +FeOOH जेल और आर्सेनिक समाधान के बीच अधिशोषण राशि के साथ संपर्क समय से संबंधित. यह आंकड़ा रसायन मंडल से संशोधित किया गया है -217, 808-815, doi: 10.1016/J.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 और DMAPAAQ+FeOOH जेल और संपर्क समय द्वारा आर्सेनिक के अधिस्पदन राशि के बीच संबंध दिखाता है. इसके अतिरिक्त, यह जेल के लिए अपने अधिशोषण संतुलन तक पहुँचने के लिए आवश्यक समय दिखाता है. कृपया इस चित्र का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहाँ क्लिक करें.

Figure 3
चित्र 3: आर्सेनिक अधिशोषण प्रतिक्रिया गतिजता DMAPAQ+FeOOH जेल की. (क) छद्म प्रथम क्रम। (ख) छद्म दूसरा क्रम। यह आंकड़ा रसायन मंडल से संशोधित किया गया है -217, 808-815, doi: 10.1016/J.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 और DMAPAAQ+FeOOH जेल के लिए गतिज मॉडल की उपयुक्तता से पता चलता है. कृपया इस चित्र का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहाँ क्लिक करें.

Figure 4
चित्र 4: DMAPAAQ+FeOOH जेल के पीएच संवेदनशीलता विश्लेषण. यह आंकड़ा रसायन मंडल से अपनाया गया है -217, 808-815, doi: 10.1016/J.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 और आर्सेनिक समाधान में DMAPAAQ+FeOOH जेल के pH संवेदनशीलता विश्लेषण के परिणामों से पता चलता है. कृपया इस चित्र का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहाँ क्लिक करें.

Figure 5
चित्र 5: DMAPAAQ+FeOOH जेल का अवशोषण निष्पादन। यह आंकड़ा रसायन मंडल से संशोधित किया गया है -217, 808-815, doi: 10.1016/J.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 और DMAPAAQ+FeOOH जेल द्वारा आर्सेनिक अधिशोषण राशि से पता चलता है आर्सेनिक के विभिन्न सांद्रता में और Langmuir समताप मॉडल के साथ इन डेटा की फिटिंग. कृपया इस चित्र का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहाँ क्लिक करें.

Figure 6
चित्र 6: DMAPAAQ+FeOOH जेल की चयनात्मकता विश्लेषण. यह आंकड़ा केमोस्फीयर से संशोधित किया गया है -217, 808-815, doi: 10.1016/J.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 और विभिन्न सांद्रता की उपस्थिति में आर्सेनिक अधिशोषण चयन से पता चलता है सल्फेट आयनों की. कृपया इस चित्र का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहाँ क्लिक करें.

Figure 7
चित्र 7: DMAPAAQ +FeOOH जेल के पुनर्जनन विश्लेषण. यह आंकड़ा रसायनमंडल से अपनाया गया है -217, 808-815, doi: 10.1016/J.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15. DMAPAAQ +FeOOH जेल की पुन: प्रयोज्यता आठ निरंतर दिनों के लिए अधिशोषण और desorption प्रक्रियाओं के लिए NaCl के लिए आर्सेनिक समाधान का उपयोग कर जांच की गई थी. कृपया इस चित्र का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहाँ क्लिक करें.

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Discussion

हमारे विकसित विधि की मुख्य प्रगति जेल समग्र की अद्वितीय डिजाइन रणनीति है. हमारे जेल तैयारी विधि का उद्देश्य जेल में लोहे की सामग्री की मात्रा को अधिकतम करने के लिए किया गया था. तैयारी के दौरान, हम FeCl3 और NaOH को "इनेटर समाधान" और "मोनोमर समाधान" में क्रमशः जोड़ा गया। एक बार मोनोमर समाधान शुरू करने वाला समाधान के साथ मिलाया गया था, वहाँ FeCl3 और NaOH के बीच एक प्रतिक्रिया थी, जेल के अंदर FeOOH उत्पादन. इस घटना जेल समग्र में अधिकतम लोहे की सामग्री सुनिश्चित किया. इस विधि के फायदे के बावजूद, जेल निम्नलिखित शर्तों के तहत फार्म नहीं करता है: 1) जब समाधान अच्छी तरह से मिश्रित नहीं होते हैं; 2) जब FeCl3 की मात्रा 700 mol/m3 या शुरुआत, एपीएस, और त्वरक, सोडियम सल्फाइट से अधिक है, कम कर रहे हैं.

जेल फार्म नहीं करता है, तो धीरे-धीरे शुरू करने वाला और त्वरक जोड़ें और समाधान को अच्छी तरह से मिलाएं। यदि प्रारंभक और त्वरक की मात्रा बहुत अधिक है, तो जेल की बहुलक संरचना अलग है, और वांछित प्रदर्शन प्राप्त नहीं किया जा सकता है। जब जेल बनाने शुरू होता है, यह मिश्रण बंद करो जेल विकृत से बचने के लिए.

पिछले अध्ययनों में उदासीन पीएच स्तरों पर आर्सेनिक के अप्रभावी अधिशोषण की सूचना दी गई है। इस प्रकार, वर्तमान कार्य में पीएच संवेदनशीलता प्रयोग विकसित जेल के व्यावहारिक प्रयोज्यता का संकेत करने के लिए महत्वपूर्ण था. हमारे अध्ययनों से पता चलता है कि जेल asorbed आर्सेनिक प्रभावी ढंग से और तटस्थ पीएच स्तर पर NaCl द्वारा पुनर्जीवित किया गया था. यद्यपि आर्सेनिक का अधिशोषण मात्रा अम्लीय चह् मानों में अधिक तथा मूल चह् मानों में निम्नथी, अधिशोषण उदासीन च् स्तरपरप्रभावी था (चित्र 4)। वास्तविक जीवन की स्थितियों के अंतर्गत अधिशोषण व्यवहार का आकलन करने के लिए, हमने उदासीन पीएच स्तरों पर अन्य प्रयोग किए.

जेल/आर्सेनिक विलयन संपर्क समय और आर्सेनिक अधिशोषण राशि के बीच संबंध का अध्ययन किया गया था। DMAPAAQ+FeOOH जेल ने 10 ज पर अधिशोषण संतुलन प्राप्त किया (चित्र 2)। इसके अतिरिक्त, हमने दो गतिज मॉडलों, छद्म प्रथम क्रम और छद्म द्वितीय क्रम (चित्र 3क, ख) के साथ DMAPAAQ+FeOOH जेल द्वारा अधिशोषण की दर की जांच की। सहसंबंध गुणांक (त्2) प्रायोगिक मानों तथा परिकलित मानों के बीच समानता को निरूपित करता है। हमने पाया कि त2 मान छद्म द्वितीय क्रम अभिक्रिया गतिज ताक के लिए अधिक था। इस निष्कर्ष से पता चलता है कि आर्सेनिक विलयन और DMAPAAQ+FeOOH जेल के बीच अधिशोषण एक रसायन अवशोषण प्रक्रिया19है।

हमने उदासीन पीएच स्तरों पर अधिशोषण निष्पादन विश्लेषण किया है। 20 शुष्क जेल की मिलीग्राम As(V) के विभिन्न सांद्रता में 24 h के लिए आर्सेनिक समाधान में डूब गया था। चित्र 5 में DMAPAAQ+FeOOH जेल द्वारा अधिशोषित आर्सेनिक की मात्रा को दिखाया गया है। ये परिणाम अधिशोषण के लैंगम्यूर समताप रेखा मॉडल के अनुरूप थे। जेल द्वारा अधिकतम अधिशोषण राशि 1.63 mM/g तक पहुँच गई (चित्र 5)। विशेष रूप से, विकसित जेल ने तटस्थ पीएच स्तर पर अध्ययन किए गए पहले सूचित adsorbents से बेहतर प्रदर्शन किया। हम जेल की अद्वितीय संरचना द्वारा इस प्रेक्षण को युक्तिसंगत बनाते हैं, जो DMAPAAQ और FeOOH इकाइयों दोनों द्वारा एक साथ आर्सेनिक अधिशोषण को सक्षम बनाता है। हमने पाया कि 35.5% आर्सेनिक को डीएमएपीएक्यूक्यू+फीओएच कम्पोजिट के एमिनो समूह द्वारा अधिशोषित किया गया था औरआर्सेनिक का 64.4% फीओएच कणों द्वारा अधिशोषित किया गया था। अधिशोषण प्रक्रिया के दौरान, सुनिश्चित करें कि जेल आर्सेनिक समाधान में पूरी तरह से डूब जाता है। पारंपरिक और हाल ही में अध्ययन सामग्री पर वर्तमान जेल द्वारा आर्सेनिक अधिशोषण के उच्च स्तर एक अत्यधिक कुशल adsorbent के रूप में अपनी आशाजनक उपयोगिता प्रदर्शित करते हैं.

चयन एक अधिशोषक का एक महत्वपूर्ण गुण है क्योंकि पानी में कई प्रतिस्पर्धी आयन हैं, जिनमें सीएल,एच एस,SO32], SO42 ], H2CO3, HCO3]और CO 3 2] 20. हॉफमिस्टर श्रृंखला से पता चलता है कि सल्फेट आयन ( एसओ42 ]) हाइड्रोकार्बन पैकिंग को बाधित कर सकता है और अधिशोषित21के मोनोलेयर के शीर्ष समूह क्षेत्र में प्रवेश कर सकता है . भूजल में सल्फेट की सांद्रता 230 मिलीग्राम/एल22तक निर्धारित की गई है . इसलिए, अगर विकसित जेल चुनिंदा एक प्रतिस्पर्धा आयन के रूप में सल्फेट के साथ आर्सेनिक adsorb कर सकते हैं, यह पर्यावरण भूजल के इलाज के लिए उपयुक्त हो सकता है. इस प्रकार सल्फेट आयनों के साथ चयनात्मकता विश्लेषण किया गया और यह दिखाया गया कि DMAPAQ+FeOOH जेल सल्फेट की उच्च सांद्रता पर आर्सेनिक को प्रभावी ढंग से अधिशोषित करता है (चित्र6)। चूंकि आर्सेनिक का अधिशोषण मात्रा सल्फेट आयनों की अनुपस्थिति या उपस्थिति में समान थी, इसलिए जेल प्रयोगशाला की तरह भूजल में प्रभावी रूप से कार्य कर सकती है।

पुनर्जनन किसी भी व्यावहारिक adsorbent की एक महत्वपूर्ण विशेषता है क्योंकि यह लागत में कमी सुनिश्चित करता है, पर्यावरण मित्रता, और प्रयोज्य23. विकसित जेल को लगातार आठ दिनों तक प्रयोग करने में सफलता मिली (चित्र 7) . इसके अतिरिक्त, 87.6% पुनर्जनन दक्षता प्राप्त किया गया था जब एक ही जेल सभी आठ अधिशोषण-विशोषण चक्र के लिए इस्तेमाल किया गया था. हमारे शोध के सबसे महत्वपूर्ण निष्कर्षों में से एक desorption प्रक्रिया में NaCl का उपयोग किया गया. जबकि NaOH पारंपरिक विशोषण के लिए प्रयोग किया जाता है, यह मानव स्वास्थ्य के लिए हानिकारक हो सकता है. इसलिए, हम अपने अध्ययन में NaCl के लिए NaOH प्रतिस्थापित, जो पहले से सूचित नहीं किया गया था.

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Disclosures

लेखकों को खुलासा करने के लिए कुछ भी नहीं है.

Acknowledgments

इस शोध जेएसपीएस KAKENHI अनुदान संख्या (26420764, JP17K06892) द्वारा समर्थित किया गया था। इस अनुसंधान के लिए निर्माण प्रौद्योगिकी अनुसंधान और विकास सब्सिडी कार्यक्रम के अंतर्गत भूमि, संरचना, परिवहन और पर्यटन (एमएलआईटी), जापान सरकार के योगदान को भी मान्यता दी गई है।  हम भी इस अनुसंधान के लिए श्री Kiyotaka Senmoto के योगदान को स्वीकार करते हैं. सुश्री एडेल पिटकेथली, हिरोशिमा विश्वविद्यालय के लेखन केंद्र से वरिष्ठ लेखन सलाहकार फेलो भी अंग्रेजी सुधार और सुझावों के लिए स्वीकार किया है. इस शोध को 7वें आईडब्ल्यूए-एस्पायर सम्मेलन, 2017 और जल और पर्यावरण प्रौद्योगिकी सम्मेलन, 2018 में मौखिक प्रस्तुति के लिए चुना गया था।

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

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References

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Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Removal of Arsenic Using a Cationic Polymer Gel Impregnated with Iron Hydroxide. J. Vis. Exp. (148), e59728, doi:10.3791/59728 (2019).

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