Summary
I detta arbete, vi förberedde en adsorbent sammansatt av katjonsyra n, n-dimethylamino propylacrylamide metyl chloride kvartärgeologi (dmapaaq) polymer gel och järnhydroxid för adsorbera arsenik från grundvattnet. Gelen bereddes via en ny metod som utformats för att säkerställa den maximala halten av järnpartiklar i sin struktur.
Abstract
I detta arbete har vi utarbetat en adsorbent sammansatt av en katjonpolymer gel som innehåller järnhydroxid i sin struktur för att adsorberat arsenik från grundvattnet. Gelen vi valde var n, n-dimethylamino propylacrylamide metyl chloride kvartärgeologi (dmapaaq) gel. Syftet med vår beredningsmetod var att säkerställa maximal halt av järnhydroxid i Gelens struktur. Denna design tillvägagångssätt möjliggj橬一j samtidig adsorption vid både polymeren strukturerar av gelen och järnhydroxiddelen, således förbättra adsorptionkapaciteten av det materiellt. För att undersöka utförandet av gelen, vi mätt reaktionskinetik, utförde pH-känslighet och selektivitet analyser, övervakade arsenikadsorption prestanda, och genomförde förnyelse experiment. Vi bestämde att gelen genomgår en Chemisorption process och når jämvikt vid 10 h. Dessutom har gelen adsorberat arsenik effektivt vid neutrala pH-nivåer och selektivt i komplexa Jon miljöer, vilket uppnår en maximal adsorptions volym på 1,63 mM/g. Gelen kunde regenereras med 87,6% effektivitet och NaCl kunde användas för desorption i stället för skadligt NaOH. Sammantaget är den presenterade gel-baserade designmetoden en effektiv metod för att konstruera högpresterande arsenikadsorbenter.
Introduction
Vattenförorening är ett stort miljöproblem, motiverande forskare att utveckla metoder för att avlägsna föroreningar som arsenik från wastewaster1. Bland alla de rapporterade metoderna är adsorptionsprocesserna en relativt lågkostnads metod för borttagning av tungmetaller2,3,4,5,6,7. Järnoxihydroxidpulver anses vara en av de mest effektiva adsorbenterna för att utvinna arsenik från vattenlösningar8,9. Fortfarande, dessa material lider av ett antal nackdelar, inklusive tidiga mättnadstider och giftiga syntetiska prekursorer. Dessutom, det finns en allvarlig negativ effekt i vattenkvaliteten när dessa adsorbenter används under en lång tid10. En ytterligare separationsprocess, såsom sedimentering eller filtrering, behövs sedan för att rena det förorenade vattnet, vilket ökar kostnaden för produktionen ytterligare8,11.
Nyligen har forskarna utvecklat polymergeler som katjoniska hydrogels, microgels och kryogel som har visat effektiva adsorptionsegenskaper. Till exempel uppnåddes en avlägsnande av arsenik på 96% av katjoniska kryogel, poly (3-akrylamidopropyl) trimetylammoniumklorid [p (APTMACl)]12. Dessutom, vid pH 9, cirka 99,7% avlägsnande effektivitet uppnåddes genom denna katjoniska hydrogel13. Vid pH 4, 98,72 mg/g av maximal arsenikadsorptionskapacitet uppnåddes genom microgel, baserat på tris (2-aminoetyl) Amin (TAEA) och glyceroldiglycidylether (GDE), p (TAEA-Co-GDE)14. Även om dessa geler visat bra adsorption föreställningar, de misslyckats med att effektivt ta bort arsenik från vatten vid neutrala pH-nivåer, och deras selektivitet i alla studerade miljöer rapporterades inte15. En maximal adsorptionskapacitet på 227 mg/g mättes när FE (III)-SN (IV) blandad binär oxid-belagd sand användes vid en temperatur på 313 K och ett pH på 716. Alternativt, Fe-ZR binär oxid-belagd sand (IZBOCS) har också använts för att ta bort arsenik och uppnått en maximal adsorption kapacitet på 84,75 mg/g vid 318 K och ett pH på 717. Andra rapporterade adsorbenter lider av låga adsorptionsföreställningar, bristande återvinningsbarhet, låg stabilitet, höga drifts-och underhållskostnader samt användning av farliga kemikalier i syntes processen4.
Vi försökte ta itu med ovanstående begränsningar genom att utveckla ett material med förbättrad arsenikadsorption prestanda, hög selektivitet i komplexa miljöer, återvinning kapacitet, och effektiv verksamhet på neutrala pH-nivåer. Därför utvecklade vi en katjonsammansatt gel komposit av n, n-dimetylamino propylacrylamide metyl chloride kvartärgeologi (dmapaaq) gel och järn (III) hydroxid (FeOOH) partiklar som en adsorbent för arsenikavlägsnande. Vi valde att kombinera FeOOH med vår gel eftersom FeOOH ökar adsorption av båda formerna av arsenik18. I denna studie, vår gel komposit var avsedd att vara icke-porösa och var impregnerad med FeOOH under beredning. I nästa avsnitt, detaljerna i gel förberedelse metod, inklusive vår strategi för att maximera innehållet i FeOOH diskuteras ytterligare.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
FÖRSIKTIGHET: arsenik är extremt giftigt. Använd handskar, långärmad klädsel och experimentella skyddsglasögon hela tiden under experimentet för att förhindra all kontakt med arseniklösning med hud och ögon. Om arsenik kommer i kontakt med någon del av kroppen, tvätta den omedelbart med tvål. Dessutom, vänligen städa upp den experimentella omgivningen regelbundet så att du och andra inte kommer i kontakt med arsenik, även när experimentet inte utförs. Symptomen på arsenikexponering kan förekomma efter en lång tidsperiod. Innan utrustningen rengörs, skölj den först med rent vatten och kassera vattnet separat i en försöks avfallsbehållare som är avsedd för arsenik. Rengör sedan utrustningen väl med rengöringsmedel. För att förhindra förorening av arsenik i miljön, vidta försiktighetsåtgärder vid kassering av arsenikprover. Kassera dem separat i experimentella avfallsbehållare avsedda för arsenik. Efter adsorption eller desorption experiment utförs, geler innehåller en hög mängd arsenik. Kassera därför gelen separat till en avsedd försöks avfallsbehållare för endast arsenikhaltiga geler.
1. syntes av DMAPAAQ + FeOOH gel komposit
- Torr 2 20 mL mätkolvar och 2 20 mL bägare utrustade med magnetiska rör stänger.
- Överför 2,07 g DMAPAAQ (75%), 0,15 g n, n '-metylen bisacrylamid (mbaa), 0,25 g natriumsulfit och 1,68 g NaOH till 1 20 ml bägare.
- Lös upp lösningen helt i destillerat vatten som "lösningsmedel" och rör om den i 30 minuter med en magnetisk omrörbar.
- Överför blandningen från bägaren till 1 20 mL mätkolv och Tillsätt destillerat vatten för att generera en 20 mL lösning. Märk lösningen som "monomerlösning".
- Likaså, ta 0,27 g ammoniumperoxodisulfat (APS) och 3,78 g av FeCl3 i en annan 20 ml bägare.
- Lös upp lösningen helt i destillerat vatten och rör om den i 30 minuter med en magnetisk omrörbar.
- Överför blandningen från bägaren till en annan 20 mL mätkolv och Tillsätt destillerat vatten för att komponera en 20 mL lösning. Märk lösningen som "initierarlösning".
- Förbered den experimentella installationen som visas i figur 1.
- Överför lösningarna till respektive 20 mL separeringstrattar.
- Rensa lösningarna med N2 -gas i 10 minuter.
- Blanda lösningarna tillsammans, rör dem i ett 50 mL provrör med en elektrisk omrörare, och sedan placera blandningen i en kylaggregat hålls vid 10 ° c för 40 min.
- Ta ut gel blocket från provröret och placera det på en platt skärbräda.
- Skär gel blocket i en kubisk form, 5 mm i längd.
- Blötlägg gel skivorna med de-joniserat vatten för 24 h för att ta bort orenheter.
- Efter 12 h, Byt ut vattnet och Blötlägg gel skivorna igen.
- Fördela gelskivorna på en petriskål och torka dem i rumstemperatur under 24 timmar.
- Placera petriskål med gel skivorna i ugnen vid 50 ° c för 24 h.
2. pH-känslighetsanalyser
- Torr 9 40 mL plastbehållare.
- Mät 9 20 mg torkade gel bitar och Lägg var och en av dem i en separat 40 mL plastbehållare.
- Tillsätt 20 mL av en 4 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) lösning på varje behållare.
- För att kontrollera pH-nivåerna, tillsätt 20 mL NaOH-lösning eller HCL-lösning med olika koncentrationer (0,1, 0,01, 0,001, 0,0001 M) i respektive behållare för att bibehålla pH-nivåerna på 2, 6, 8, 10, 12, 13 och märk dem.
- Förvara behållarna i omröraren vid 20 ° c och 120 rpm i 24 timmar.
- Samla ett prov på 5 mL från varje behållare och placera varje prov i ett plaströr med en mikropipett.
- Mät jämvikts pH för alla prover.
- Mät den kvarvarande koncentrationen av arsenik i lösningen med en vätskekromatografi med hög prestanda (HPLC). Använd en analytisk kolonn (4 x 200 mm), en skydds kolonn (4 x 50 mm) och en 4 mm suppressor med följande villkor:
Flödeshastighet: 1,5 mL/min;
Mängd injicerat prov: 10 mL;
Kolumn temperatur: 30 ° c;
Eluent lösning: 2,7 mM na2Co3 och 0,3 mm NaHCO3;
Pump tryck: 2000 psi;
Elektrisk ledningsförmåga detektering: suppressor metod.
Anmärkning: vi upphandlade 1 mL av provet i en 1 mL engångsspruta. Sprutan var tillsammans med en spruta membranfilter (porstorlek: 0,22 mm, diameter: 13 mm) till diskreta mikroskopiska fragment av gelen från provet. Omkring 0,7 mL av provet instillades i kolonnen. Destillerat vatten infunderas innan starten injicera proverna som ett tomt prov. Toppar som betecknar förekomsten av arsenik i provet upptäcktes vid 13 min.
FÖRSIKTIGHET: efter injektion av provet, lämna sprutan i sug huvudet på HPLC i nästan 2 minuter med ungefär 0,2-0,3 mL prov kvar i den. Eftersom damm och luft kan tränga igenom kolonnen och förändra dess adeptness, vilket möjligen kommer att resultera i felaktiga resultat.
3. experiment med arsenikadsorption
- Torr 5 40 mL plastbehållare.
- Mät och placera 20 mg torkad gel i varje 40 mL plastbehållare.
- Tillsätt 40 mL av dinatriumhydrogenarsenat heptahydrat (na2Haso4· 7h2O) lösning på varje behållare med följande koncentrationer: 0,1, 0,2, 0,5, 1,2 mm.
- Förvara behållarna i omröraren vid 20 ° c och 120 rpm i 24 timmar.
- Samla ett prov på 5 mL från varje behållare och placera det i ett plaströr med en mikropipett.
- Följ steg 2,8 för att bedöma jämvikts arseniknivåerna i lösningarna med HPLC.
4. selektivitet analyser av DMAPAAQ + FeOOH gel
- Torr 5 40 mL plastbehållare.
- Placera 20 mg torkad gel i varje 5 40 mL plastbehållare.
- Tillsätt 20 mL av en 0,4 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) lösning på varje behållare.
- Tillsätt 20 mL vid koncentrationer av 0,5, 1, 2, 5, 10 mM na2så4 till de fem behållarna.
- Förvara behållarna i omröraren vid 20 ° c och 120 rpm i 24 timmar.
- Samla ett prov på 5 mL från varje behållare och placera det i separata plaströr med Mikropipetter.
- Följ steg 2,8 för att kvantifiera kvarvarande koncentration av arsenik i lösningen med HPLC.
5. jämvikts analyser
- Torr 7 40 mL plastbehållare.
- Placera 20 mg torkad gel i varje 40 mL plastbehållare.
- Tillsätt 40 mL av en 0,2 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) lösning till var och en av behållarna.
- Förvara behållarna i omröraren vid 20 ° c vid 120 rpm under de angivna tidens giltighetstid.
- Samla 5 mL-prov i plaströr med Mikropipetter efter 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 och 48 h.
- Följ steg 2,8 för att bestämma jämvikten arseniknivå i varje lösning med HPLC.
6. analys av regenereringen
-
Adsorption analys
- Torka en 40 mL plastbehållare.
- Ta 20 mg torkad gel och placera den i 40 mL plastbehållare.
- Tillsätt 40 mL av en 0,2 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) lösning till behållaren.
- Förvara behållaren i omröraren vid 20 ° c och 120 rpm i 24 timmar.
- Samla ett 5 mL-prov i ett plaströr med en mikropipett.
- Se steg 2,8 för att utvärdera jämvikten arseniknivå i lösningen med HPLC.
-
Rengöra gelen
- Få en mask sikt.
- Samla försiktigt gel bitarna en i taget så att de inte bryter och placera dem i mesh sikten.
- Tvätta gelen flera gånger (minst fem gånger) med avjoniserat vatten så att kvarvarande arsenik på Gelens yta tvättas bort.
FÖRSIKTIGHET: gel bitarna är sköra. Hantera dem med omsorg när du tvättar och överföra dem från arseniklösningen till NaCl lösning.
-
Desorption-analyser
- Torka en 40 mL plastbehållare.
- Sätt gel bitarna från steg 6,2 till en 40 mL plastbehållare.
- Tillsätt 40 mL av en 0,5 M NaCl-lösning till behållaren.
- Förvara behållaren i omröraren vid 20 ° c och 120 rpm i 24 timmar.
- Samla ett 5 mL-prov i ett plaströr med en mikropipett.
- Följ steg 2,8 för att utvärdera jämvikten arseniknivå i lösningen med HPLC.
-
Upprepning av processen
- Efter insamling av gelen från steg 6,3, upprepa processen i följande sekvens för åtta kompletta cykler: 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3 > 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Figur 1 beskriver den experimentella inställningen för beredning av DMAPAAQ + FeOOH gel. Tabell 1 illustrerar kompositionerna av de material som ingår i beredningen av gelen.
Figur 2 visar relationen mellan kontakttid och adsorption av arsenik av DMAPAAQ + FeOOH gel. I figuren undersöktes mängden adsorption av arsenik vid 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 och 48 h. Resultaten visar att adsorption av arsenik når sin jämvikt efter 10 timmar, och efter 24 h adsorption upptäcktes minimal ökning av adsorptionen av arsenik.
Figur 3a , b visar pseudo första ordningen och pseudo Second order reaktion kinetik för arsenikadsorption av DMAPAAQ + FeOOH gel. Resultaten tyder på att korrelationskoefficienterna (R2) för pseudoförsta ordningen och pseudoandra ordningen var 0,866 respektive 0,999.
Figur 4 visar pH-känsligheten hos DMAPAAQ + FeOOH gel. Samma mängd torr DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) var nedsänkt i arseniklösningar (0,2 mM) vid olika pH-nivåer för 24 h vid 20 ° c och 120 RPM. Resultaten tyder på att adsorption av arsenik var hög vid låga och neutrala pH-nivåer och låg vid höga pH-nivåer.
Figur 5 visar adsorptionsprestandan hos DMAPAAQ + FeOOH. Samma mängd torr DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) var nedsänkt i olika arseniklösningskoncentrationer (0,1, 0,2, 0,5.1,2 mM) vid 20 ° c och 120 RPM för 24 h. Resultaten visar att den maximala arsenikadsorptionskapaciteten för DMAPAAQ + FeOOH-gelen var 1,63 mM/g. Uppgifterna överensstämde också med Langmuir Isotherm.
Figur 6 visar selektivitet analys av DMAPAAQ + FeOOH gel. Samma mängd torr DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) var nedsänkt i arseniklösningen (0,2 mM) med olika så42 − koncentrationer (1, 2, 5, 10, 20 mm) vid 20 ° c och 120 RPM för 24 h. Analysen visar att adsorptionsmängden av arsenik minskade något med en ökning av så42 − koncentration. Men förändringen var liten, och vid höga koncentrationer av så42 −, gelen fortfarande adsorberat arsenik effektivt.
Figur 7 visar regenerering experimentet av DMAPAAQ + FeOOH gel. Samma mängd av torr gel (20 mg) användes för åtta på varandra följande dagar av experiment. Experimentet utfördes med en 0,2 mM arseniklösning vid 20 ° c och 120 RPM för 24 h. För att utföra desorption processen, var gelen sedan tvättas och nedsänkt i en 0,5 M NaCl lösning vid 20 ° c och 120 RPM för 24 h. Gelen regenererades framgångsrikt efter åtta dagar av kontinuerlig adsorption-desorption cykler. Vi beräknade regenereringseffektiviteten från adsorptionsdatan dag 1 och dag 7. en regenereringseffektivitet på 87,6% uppnåddes.
| Kemiska | Kvantitet (mol/m3) | |
| Monomer | DMAPAAQ | 500 |
| Crosslinker | MBAA | 50 |
| Accelerator | Natriumsulfit | 80 |
| Natriumhydroxid (NaOH) | 2100 | |
| Initieraren | Ammoniumperoxodisulfat (APS) | 30 |
| Järnklorid (FeCl3) | 700 |
Tabell 1: sammansättningen av DMAPAAQ + FeOOH gel. Denna tabell har antagits från Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 och detaljer de material som används för att förbereda Dmapaaq + FeOOH gel.
Figur 1: experimentell inställning för beredning av DMAPAAQ + FeOOH gel. Denna siffra visar arrangemanget av utrustning för beredning av DMAPAAQ + FeOOH gel. Eftersom vår förberedelse metod är unik, kommer denna siffra hjälpa forskare replikera vår setup. Vänligen klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 2: om kontakttiden med adsorptionsbeloppet mellan DMAPAAQ + FeOOH gel och arseniklösning. Denna siffra har ändrats från Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 och visar sambandet mellan adsorptionsmängden arsenik av Dmapaaq + FeOOH gel och kontakttid. Dessutom, det illustrerar den tid som krävs för gelen att nå sin adsorptionsjämvikt. Vänligen klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 3: reaktionskinetik för arsenikadsorption av DMAPAAQ + FeOOH gel. (a) pseudo första beställning. (b) pseudo andra ordningen. Denna siffra har ändrats från Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 och visar lämpligheten av kinetiska modellen till Dmapaaq + FeOOH gel. Vänligen klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 4: pH-känslighet analys av DMAPAAQ + FeOOH gel. Denna siffra har antagits från Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 och visar resultaten av pH-känslighet analys av Dmapaaq + FeOOH gel i arseniklösningar. Vänligen klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 5: Adsorptionsprestanda för DMAPAAQ + FeOOH-gelen. Denna siffra har modifierats från Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 och visar ARSENIKADSORPTIONSBELOPPET av Dmapaaq + FeOOH gel vid olika koncentrationer av arsenik och dessa data med Langmuir Isotherm-modellen. Vänligen klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 6: selektivitet analys av DMAPAAQ + FeOOH gel. Denna siffra har modifierats från Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 och visar den ARSENIKADSORPTION selektivitet Dmapaaq + FeOOH gel i närvaro av olika koncentrationer av sulfatjoner. Vänligen klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 7: regenereringsanalys av DMAPAAQ + FeOOH gel. Denna siffra har antagits från Chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15. Återanvändbarhet av DMAPAAQ + FeOOH gel undersöktes för åtta kontinuerliga dagar med hjälp av arseniklösningar för adsorption och NaCl för desorption processer. Vänligen klicka här för att se en större version av denna siffra.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
Den huvudsakliga utvecklingen av vår utvecklade metod är den unika design strategin för gel kompositen. Syftet med vår gel beredningsmetod var att maximera mängden järnhalt i gelen. Under förberedelserna lade vi till FeCl3 och NaOH till "initierarlösningen" och "monomerlösningen" respektive. När monomerlösningen blandades med initierarlösningen fanns det en reaktion mellan FeCl3 och NaOH, som producerade FeOOH inuti gelen. Detta fenomen säkerställde maximal järnhalt i gel kompositen. Trots fördelarna med denna metod, gelen inte bildas under följande förhållanden: 1) när lösningarna inte blandas grundligt; 2) när mängden FeCl3 överskrider 700 mol/m3 eller initieraren, APS, och acceleratorn, natriumsulfit, är lägre.
Om gelen inte bildas, tillsätt initieraren och acceleratorn gradvis och blanda lösningen grundligt. Om mängden initierare och Accelerator är för hög, polymeren strukturen av gelen skiljer sig, och den önskade prestandan kan inte uppnås. När gelen börjar bildas, sluta blanda det för att undvika att förvränga gelen.
Tidigare studier har rapporterat ineffektiv adsorption av arsenik vid neutrala pH-nivåer. Således var pH-känsligheten experimentet i det nuvarande arbetet viktigt för att indikera den praktiska tillämpligheten av den utvecklade gelen. Våra studier visar att gelen adsorberat arsenik effektivt och regenererades av NaCl vid neutrala pH-nivåer. Även om adsorptionsmängden av arsenik var hög vid sura pH-värden och låg vid de grundläggande pH-värdena, var adsorptionen effektiv vid neutrala pH-nivåer (figur 4). För att bedöma adsorptionsbeteendet under verkliga förhållanden genomförde vi andra experiment på neutrala pH-nivåer.
Sambandet mellan gel/arseniklösning kontakttider och arsenik adsorption belopp studerades. DMAPAAQ + FeOOH gel uppnådde adsorptionsjämvikt vid 10 h (figur 2). Dessutom undersökte vi adsorptionshastigheten av DMAPAAQ + FeOOH gel med de två kinetiska modellerna, pseudo First order och pseudo Second order (figur 3a, b). Korrelationskoefficienterna (R2) betecknade likheten mellan de experimentella värdena och de beräknade värdena. Vi fann att R2 -värdet var högre för pseudo Second order reaktions kinetik. Detta konstaterande tyder på att adsorptionen mellan arseniklösningen och DMAPAAQ + FeOOH gel är en Chemisorption-process19.
Vi utförde adsorptions-prestandaanalyserna vid neutrala pH-nivåer. 20 mg torr gel var nedsänkt i arseniklösningen för 24 h vid olika koncentrationer av as (V). Figur 5 visar de mängder arsenik som adsorberas av DMAPAAQ + FeOOH gel. Dessa resultat överensstämde med Langmuir Isotherm-modellen för adsorption. Det maximala adsorptionsbeloppet genom gelen nådde 1,63 mM/g (figur 5). Den utvecklade gelen överpresterade tidigare rapporterade adsorbenter som studerats vid neutrala pH-nivåer. Vi rationaliserar denna observation av den unika strukturen av gelen, vilket möjliggör samtidig arsenikadsorption av både DMAPAAQ och FeOOH enheter. Vi fann att 35,5% av arsenik adsorberades av aminogruppen DMAPAAQ + FeOOH komposit och 64,4% av arsenik adsorberades av FeOOH partiklar15. Under adsorptionsprocessen, se till att gelen är nedsänkt i arseniklösningen helt. De höga halterna av arsenikadsorption av den nuvarande gelen över konventionella och nyligen studerade material visar sin lovande nytta som en högeffektiv adsorbent.
Selektivitet är en viktig egenskap hos en adsorbent eftersom det finns många konkurrerande joner i vatten, inklusive cl−, HS−, så32 −, så42 −, H2Co3, HCO3−och co 3 2 − 20. Hofmeister-serien antyder att Sulfatjonen (så42 −) kan störa kolväteförpackningen och tränga in i huvudgrupp området i enskiktslager av adsorbent21. Koncentrationen av sulfat i grundvatten har fastställts vara så hög som 230 mg/L22. Därför, om den utvecklade gelen kan selektivt adsorberas arsenik med sulfat som en konkurrerande Jon, det kan vara lämplig för behandling av miljö grundvatten. Sålunda utfördes selektivitetsanalyser med sulfatjoner och visade att DMAPAAQ + FeOOH gel adsorberat arsenik effektivt vid höga koncentrationer av sulfat (figur 6). Eftersom adsorptionsmängden av arsenik var likartad i frånvaro eller förekomst av sulfatjoner, kan gelen fungera lika effektivt i grundvattnet som i laboratoriet.
Förnyelse är ett viktigt inslag i alla praktiska adsorbent eftersom det säkerställer kostnadsminskningar, miljövänlighet och användbarhet23. Den framkallade gelen regenererade lyckat för åtta på varandra följande dagar av experimenterande (figurera 7). Dessutom uppnåddes 87,6% regenereringseffektivitet när samma gel användes för alla åtta adsorptionsdesorptionscykler. En av de viktigaste resultaten av vår forskning var användningen av NaCl i desorption processen. Medan NaOH är konventionellt används för desorption, det kan vara skadligt för människors hälsa. Därför ersatte vi NaOH för NaCl i våra studier, som inte hade rapporterats tidigare.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
Författarna har inget att avslöja.
Acknowledgments
Denna forskning stöddes av JSPS KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892). Bidraget från ministeriet för mark, insfrastruktur, transport och turism (MLIT), Japans regering under "byggteknik forskning och utveckling subventions program" till denna forskning är också erkänd. Vi erkänner också bidraget från Mr Kiyotaka Senmoto till denna forskning. MS Adele Pitkeathly, Senior skriftligen Advisor Fellow från Writing Center of Hiroshima University är också erkänt för engelska korrigeringar och förslag. Denna forskning valdes för muntlig presentation i 7: e IWA-Aspire conference, 2017 och vatten-och miljöteknik conference, 2018.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) | KJ Chemicals Corporation, Japan | 150707 | |
| N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) | Sigma-Aldrich, USA | 1002040622 | |
| Sodium sulfite (Na2SO3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31922-25 | |
| Sodium sulfate (Na2SO4) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31916-15 | |
| Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 10048-95-0 | |
| Ferric chloride(FeCl3) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 19432-25 | |
| Sodium hydroxide(NaOH) | Kishida Chemicals Corporation, Japan | 000-75165 | |
| Ammonium peroxodisulfate (APS) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 907W2052 | |
| Hydrochloric acid (HCl) | Kanto Chemical Co. Inc., Japan | 18078-01 | |
| Sodium Chloride (NaCl) | Nacalai Tesque, Inc., Japan | 31320-05 |
References
- Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
- Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 - Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
- He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
- Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
- Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
- Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
- Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
- Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
- Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
- Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
- Tuna, A. ÖA., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
- Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
- Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
- ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
- Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
- Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
- Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
- Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
- Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169 (3), 1227-1242 (2005).
- Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
- Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
- Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
- ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).
