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수산화철에 침수된 양이온성 폴리머 젤을 이용한 비소 제거

Published: June 28, 2019 doi: 10.3791/59728
Automatic Translation
1, 1, 1, 1
1Department of Chemical Engineering, Hiroshima University

Summary

이 작품에서, 우리는 지하수에서 비소를 흡착하기위한 양이온 N,N-디메틸아미노 프로필라미드 메틸 염화물 사분수 (DMAPAAQ) 폴리머 젤 및 철 수산화로 구성된 흡착제를 준비했습니다. 겔은 그 구조에서 철 입자의 최대 함량을 보장하도록 설계된 새로운 방법을 통해 제조되었다.

Abstract

이 작품에서, 우리는 지하수에서 비소를 흡착하도록 설계된 구조에 수산화 철을 포함하는 양이온 폴리머 젤로 구성된 흡착제를 준비했습니다. 우리가 선택한 겔은 N,N-디메틸아미노 프로필라크릴라미드 메틸 염화염 쿼터니(DMAPAAQ) 겔이었다. 우리의 제조 방법의 목적은 겔의 구조에서 수산화 철의 최대 함량을 보장하는 것이었습니다. 이러한 설계 접근법은 겔의 중합체 구조와 수산화철 성분 모두에 의한 동시 흡착을 가능하게 하여 재료의 흡착 능력을 향상시킨다. 겔의 성능을 조사하기 위해 반응 역학을 측정하고, pH 감도 및 선택성 분석을 수행하고, 비소 흡착 성능을 모니터링하고, 재생 실험을 수행했습니다. 우리는 젤이 화학 흡기 과정을 거치고 10 시간에서 평형에 도달한다는 것을 결정했습니다. 또한, 겔은 중성 pH 수준에서 비소를 효과적으로 흡착하고 복잡한 이온 환경에서 선택적으로 흡착하여 최대 흡착 량 1.63 mM/g를 달성했습니다. 젤은 87.6 % 효율로 재생 될 수 있으며 NaCl은 유해한 NaOH 대신 탈착에 사용될 수 있습니다. 종합하면, 제시된 겔 기반 설계 방법은 고성능 비소 흡착제 를 시공하기 위한 효과적인 접근법이다.

Introduction

수질 오염은 환경문제로, 연구자들이 폐기물 처리기에서 비소와 같은 오염물질을 제거하는 방법을개발하도록 동기를 부여한다 1. 보고된 모든 방법 중에서 흡착 공정은 중금속 제거2,3,4,5,6,7에대해 비교적 저렴한 비용으로 접근한다. 철 옥시 하이드록시드 분말은 수성 용액8,9에서비소를 추출하기위한 가장 효율적인 흡착제 중 하나로 간주됩니다. 여전히, 이러한 재료는 초기 포화 시간 및 독성 합성 전구체를 포함하여 여러 가지 단점으로 고통받고 있습니다. 부가적으로, 이러한 흡착제가 장기간 사용될 때 수질에 심각한 악영향이있다(10). 침전 또는 여과와 같은 추가분리 공정은 오염된 물을 정화하기 위해 필요하며, 이는 생산 비용을 더증가시킨다 8,11.

최근 연구자들은 양이온 하이드로겔, 마이크로겔 및 크라이오겔과 같은 폴리머 겔을 개발하여 효율적인 흡착 특성을 입증했습니다. 예를 들어, 96%의 비소 제거율은 양이온성 저온질, 폴리(3-아크릴라미도프로필) 트리메틸 염화암모늄 [p(APTMACl)]12에의해 달성되었다. 부가적으로, pH 9에서, 약 99.7% 제거 효율은 이 양이온하이드로겔(13)에의해 달성되었다. pH 4에서, 98.72 mg/g의 최대 비소 흡착 용량은 마이크로겔에 의해 달성되었고, 트리스(2-아미노에틸) 아민(TAEA) 및 글리세롤디글리시딜 에테르(GDE), p(TAEA-co-GDE)14를기초로 하였다. 이들 겔은 좋은 흡착 성능을 보였지만, 중성 pH 수준에서 물에서 비소를 효과적으로 제거하는 데 실패했으며, 모든 연구 환경에서의 선택성은15로보고되지 않았다. Fe(III)-Sn(IV) 혼합 이진 산화물 코팅 모래가 313 K 및 716의pH의 온도에서 사용되었을 때 227 mg/g의 최대 흡착 용량을 측정하였다. 양자택일로, Fe-Zr 이진 산화물 코팅 모래 (IZBOCS)는 또한 비소를 제거하기 위하여 이용되고 318 K및 717의pH에서 84.75 mg/g의 최대 흡착 용량을 달성했습니다. 기타 보고된 흡착제는 낮은 흡착 성능, 재활용성 부족, 낮은 안정성, 높은 운영 및 유지 관리 비용,합성 공정에서 유해 화학물질의 사용으로 고통받고 4.

우리는 비소 흡착 성능 향상, 복잡한 환경에서의 높은 선택성, 재활용 능력 및 중성 pH 수준에서의 효율적인 활동을 갖춘 재료를 개발하여 위의 한계를 해결하기 위해 노력했습니다. 따라서, 우리는 비소 제거를 위한 흡착제로서 N,N-디메틸아미노 프로필라크릴라미드 메틸 염화물 쿼터너리(DMAPAAQ) 젤 및 철(III) 수산화물(FeOOH) 입자의 양이온 겔 복합체를 개발하였다. 우리는 FeOOH가 비소18의두 가지 형태의 흡착을 증가시키기 때문에 FeOOH를 우리의 젤과 결합하기로 결정했습니다. 이 연구에서, 우리의 젤 복합체는 비다공성으로 설계되었으며 준비 중에 FeOOH를 함침시켰습니다. 다음 섹션에서는 FeOOH의 함량을 최대화하기위한 전략을 포함하여 겔 제제 방법의 세부 사항에 대해 더 논의합니다.

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Protocol

주의: 비소는 매우 독성이 있습니다. 실험 중에는 장갑, 긴소매 의류 및 실험용 고글을 항상 사용하시면 피부와 눈과 비소 용액이 접촉하지 않도록 하십시오. 비소가 몸의 어떤 부분과 접촉하면 비누로 즉시 씻으십시오. 또한 실험이 수행되지 않는 경우에도 귀하와 다른 사람들이 비소와 접촉하지 않도록 정기적으로 실험 환경을 청소하십시오. 비소 노출의 현상은 시간의 긴 기간 후에 나타날 수 있습니다. 장비를 청소하기 전에 먼저 깨끗한 물로 헹구고 물을 비소로 지정된 실험 용 폐기물 용기에 별도로 폐기하십시오. 그런 다음 세제로 장비를 잘 청소하십시오. 환경의 비소 오염을 방지하기 위해 비소 샘플을 폐기하는 동안 예방 조치를 취하십시오. 비소로 지정된 실험 폐기물 용기에 별도로 폐기하십시오. 흡착 또는 탈착 실험이 수행된 후, 겔은 다량의 비소를 함유한다. 따라서, 비소 함유 겔만을 위해 지정된 실험용 쓰레기통에 겔을 별도로 폐기한다.

1. DMAPAQ + FeOOH 젤 복합체합성

  1. 마그네틱 스터지 바가 장착된 20mL 측정 플라스크 2개와 20mL 비커 2개를 건조합니다.
  2. DMAPAAQ (75%), N,N'-메틸렌 비사크라이야드(MBAA), 0.25 g의 아황산나트륨, 1.68 g의 NaOH를 20 mL 비커1개에 2.07 g.
  3. 용액을 증류수에 완전히 '용매'로 용해시키고 마그네틱 교반 막대로 30분 간 저어줍니다.
  4. 비커에서 20 mL 측정 플라스크로 혼합물을 옮기고 증류수를 추가하여 20 mL 용액을 생성합니다. 용액을 "단량체 용액"으로 레이블을 지정합니다.
  5. 유사하게, 다른 20 mL 비커에서 암모늄 퍼록소디설페이트(APS)와 FeCl3의 3.78 g을 0.27 g복용한다.
  6. 용액을 증류수에 완전히 녹이고 마그네틱 교반 막대로 30분 간 저어줍니다.
  7. 비커에서 다른 20 mL 측정 플라스크에 혼합물을 옮기고 증류수를 추가하여 20 mL 용액을 구성합니다. 솔루션을 "이니시에이터 솔루션"으로 레이블을 지정합니다.
  8. 그림1과 같이 실험 설정을 준비합니다.
  9. 솔루션을 각각의 20mL 분리 깔때기로 전송합니다.
  10. 10 분 동안 N2 가스로 용액을 제거하십시오.
  11. 용액을 함께 혼합하고 전기 교반기로 50 mL 시험관에서 저은 다음 혼합물을 10 °C에서 40 분 동안 유지 된 냉각기에 놓습니다.
  12. 시험관에서 젤 블록을 꺼내 평평한 도마에 놓습니다.
  13. 젤 블록을 5mm 길이의 입방 체형으로 자른다.
  14. 젤 슬라이스를 탈이온수로 24시간 동안 담그고 불순물을 제거합니다.
  15. 12 시간 후, 물을 교체하고 다시 젤 슬라이스를 담급니다.
  16. 젤 슬라이스를 페트리 접시에 펴서 실온에서 24시간 동안 건조시십시오.
  17. 24 시간 동안 50 °C에서 오븐에 젤 슬라이스와 페트리 접시를 놓습니다.

2. pH 감도 분석

  1. 9 개의 40 mL 플라스틱 용기를 건조하십시오.
  2. 9 개의 20 mg 말린 젤 조각을 측정하고 각각 별도의 40mL 플라스틱 용기에 넣습니다.
  3. 각 용기에 4 mM 의 나트륨 수소 나트륨 헵타 하이드레이트 (Na2HAsO4·7H 2O) 용액 20 mL을 첨가합니다.
  4. pH 수준을 제어하려면, 20 mL의 NaOH 용액 또는 HCL 용액을 서로 다른 농도(0.1, 0.01, 0.001, 0.0001 M)로 추가하여 pH 수준을 2, 6, 8, 10, 12, 13의 pH 수준을 유지하고 라벨을 붙입니다.
  5. 용기를 교반기에서 20°C, 120rpm에서 24시간 동안 유지합니다.
  6. 각 용기에서 5 mL 샘플을 수집하고 마이크로 파이펫을 사용하여 플라스틱 튜브에 각 샘플을 배치합니다.
  7. 모든 시료에 대한 평형 pH를 측정합니다.
  8. 고성능 액체 크로마토그래피(HPLC)를 사용하여 용액 내의 비소의 남은 농도를 측정합니다. 다음과 같은 조건에서 해석 컬럼(4 x 200mm), 가드 컬럼(4 x 50mm) 및 4mm 서프레서를 사용합니다.
    유량: 1.5 mL/min;
    주입 된 샘플의 양 : 10 mL;
    컬럼 온도: 30°C;
    용리액 : 2.7 mM Na2CO3 및 0.3 mM NaHCO3;
    펌프 압력: 2000 psi;
    전기 전도도 검출: 서프레서 방법.
    참고: 샘플의 1mL를 1mL 일회용 주사기로 조달했습니다. 주사기를 시료로부터 겔의 미세한 단편을 이산하기 위해 주사기 멤브레인 필터(공극 크기: 0.22 mm, 직경: 13 mm)와 결합하였다. 약 0.7 mL의 샘플을 컬럼에 주입하였다. 증류수를 빈 샘플로 시료를 주입하기 전에 주입하였다. 시료에 비소의 존재를 나타내는 피크는 13분에서 검출되었다.
    주의: 샘플을 주입한 후, 주사기를 HPLC의 흡입 헤드에 거의 2분 동안 두고 약 0.2-0.3 mL의 시료를 채우십시오. 먼지와 공기가 기둥을 관통하고 그 숙련도를 바꿀 수 있기 때문에 잘못된 결과를 초래할 수 있습니다.

3. 비소 흡착 실험

  1. 40 mL 플라스틱 용기 5 개건조.
  2. 측정 하 고 각 40 mL 플라스틱 용기에 건조 젤의 20 mg을 배치 합니다.
  3. 0.1, 0.2, 0.5, 1, 2 mM의 농도로 각 용기에 40 mL의 수소화 수소 수소화 (Na2HAsO4·7H2O) 용액을 첨가한다.
  4. 용기를 교반기에서 20°C, 120rpm에서 24시간 동안 유지합니다.
  5. 각 용기에서 5 mL 샘플을 수집하고 마이크로 파이펫을 사용하여 플라스틱 튜브에 놓습니다.
  6. 2.8단계를 따라 HPLC를 사용하여 솔루션의 평형 비소 수준을 평가합니다.

4. DMAPAQ + FeOOH 젤의 선택성 분석

  1. 40 mL 플라스틱 용기 5 개건조.
  2. 5개의 40 mL 플라스틱 용기각각에 20 mg의 말린 젤을 놓습니다.
  3. 0.4 mM 의 나트륨 수소 나트륨 헵타 하이드레이트 (Na2HAsO4·7H 2O) 용액을 각 용기에 20 mL를 첨가합니다.
  4. 0.5, 1, 2, 5, 10 mM Na2SO4의 농도에서 20 mL를 5 개의 용기에 추가하십시오.
  5. 용기를 교반기에서 20°C, 120rpm에서 24시간 동안 유지합니다.
  6. 각 용기에서 5 mL 샘플을 수집하고 마이크로 파이펫을 사용하여 별도의 플라스틱 튜브에 넣습니다.
  7. 2.8단계를 따라 HPLC를 사용하여 용액 내의 비소의 잔여 농도를 정량화한다.

5. 평형 비율 분석

  1. 7 개의 40 mL 플라스틱 용기를 건조하십시오.
  2. 40 mL 플라스틱 용기각각에 20 mg의 말린 젤을 놓습니다.
  3. 0.2 mM 의 나트륨 수소 나트륨 헵타 하이드레이트 (Na2HAsO4·7H 2O) 용액을 각 용기에 40 mL를 첨가한다.
  4. 용기는 지정된 시간 동안 120rpm에서 20°C에서 교반기 안에 보관하십시오.
  5. 0.5, 1, 3, 7, 11, 24 및 48시간 후에 마이크로파이펫을 사용하여 플라스틱 튜브에 5mL 샘플을 수집합니다.
  6. 2.8단계를 따라 HPLC를 사용하여 각 용액의 평형 비소 수준을 결정합니다.

6. 재생분석

  1. 흡착 분석
    1. 40mL 플라스틱 용기를 말립니다.
    2. 말린 젤 20 mg을 40 mL 플라스틱 용기에 넣어 주세요.
    3. 용기에 0.2 mM 의 나트륨 수소 나트륨 헵타 하이드레이트 (Na2HAsO4·7H2O) 용액의 40 mL를 첨가한다.
    4. 용기를 교반기에서 20°C, 120rpm에서 24시간 동안 유지합니다.
    5. 마이크로파이펫을 사용하여 플라스틱 튜브에 5 mL 샘플을 수집합니다.
    6. HPLC를 사용하여 용액내의 평형 비소 수준을 평가하기 위해 2.8단계를 참조하십시오.
  2. 젤 청소
    1. 메쉬 체를 구합니다.
    2. 조심스럽게 그들이 깨지지 않도록 한 번에 하나씩 젤 조각을 수집하고 메쉬 체에 배치합니다.
    3. 젤표면에 남은 비소가 씻어내되도록 탈이온수를 사용하여 젤을 여러 번(최소 5회) 세척합니다.
      주의: 젤 조각은 깨지기 쉽습니다. 비소 용액에서 NaCl 용액으로 세척하고 옮기는 동안 조심스럽게 처리하십시오.
  3. 탈착 분석
    1. 40mL 플라스틱 용기를 말립니다.
    2. 6.2 단계에서 젤 조각을 40 mL 플라스틱 용기에 넣습니다.
    3. 용기에 0.5M NaCl 용액 40mL를 추가합니다.
    4. 용기를 교반기에서 20°C, 120rpm에서 24시간 동안 유지합니다.
    5. 마이크로파이펫을 사용하여 플라스틱 튜브에 5 mL 샘플을 수집합니다.
    6. 2.8단계를 따라 HPLC를 사용하여 용액내의 평형 비소 수준을 평가한다.
  4. 프로세스의 반복
    1. 6.3 단계에서 젤을 수집 한 후, 8 개의 완전한 주기 동안 다음 순서로 과정을 반복하십시오 : 6.2 > 6.1 > 6.2 > 6.2 > 6.1 > 6.2 > 6.2 > 6.2 > 6.3 .

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Representative Results

도 1은 DMAPAQ+FeOOH 겔의 제조를 위한 실험 적 설정을 설명한다. 표 1은 겔의 제조에 관여하는 물질의 조성물을 예시한다.

도 2는 DMAPAQ+FeOOH 겔에 의한 비소의 흡착과의 접촉 시간의 관계를 나타낸다. 도면에서, 비소의 흡착량은 0.5, 1, 3, 7, 11, 24, 및 48h에서 조사되었다. 결과는 비소의 흡착이 10 시간 후에 평형에 도달하고 24 시간 의 흡착 후 비소의 흡착량이 거의 증가하지 않는 것으로 나타났습니다.

그림 3a , b는 DMAPAQ+FeOOH 겔에 의한 비소 흡착에 대한 의사 제1차 반응 역학 및 의사 제2차 반응 역학을 나타낸다. 결과는 의사 제1 차및 의사2차에 대한 상관계수(R2)가 각각 0.866 및 0.999임을 시사한다.

도 4는 DMAPAQ+FeOOH 겔의 pH 민감도를 나타낸다. 동일한 양의 건조 DMAPAQ+FeOOH 겔(20 mg)을 20°C 및 120 rpm에서 24시간 동안 상이한 pH 수준에서 비소 용액(0.2 mM)에 침지하였다. 결과는 비소의 흡착이 낮은 중성 pH 수준에서 높고 높은 pH 수준에서 낮았다는 것을 건의합니다.

그림 5는 DMAPAQ+FeOOH의 흡착 성능을 보여줍니다. 동일한 양의 건조 DMAPAQ+FeOOH 겔(20 mg)을 20°C 및 120 rpm에서 상이한 비소 용액 농도(0.1, 0.2, 0.5. 1, 2 mM)에 24시간 동안 침지하였다. 결과는 DMAPAQ+ FeOOH 젤의 최대 비소 흡착 용량이 1.63 mM/g임을 보여줍니다. 데이터는 또한 랭뮤어 등등과 일치했다.

도 6은 DMAPAQ+FeOOH 겔의 선택성 분석을 나타낸다. 동일한 양의 건조 DMAPAQ+FeOOH 겔(20 mg)을 20°C 및 24시간 동안 120 rpm에서 상이한 SO42− 농도(1, 2, 5, 10, 20 mM)로 비소 용액(0.2 mM)에 침지하였다. 분석은 비소의 흡착량이 SO42− 농도의 증가와 함께 약간 감소한다는 것을 보여줍니다; 그러나, 변화는 작었고, SO42−의고농도에서, 겔은 여전히 비소를 효과적으로 흡착했다.

도 7은 DMAPAQ+FeOOH 겔의 재생 실험을 나타낸다. 동일한 양의 드라이 겔(20 mg)을 8일 연속 실험에 사용하였다. 실험은 24시간 동안 20°C 및 120 rpm에서 0.2 mM 비소 용액을 사용하여 수행하였다. 탈착 공정을 수행하기 위해, 겔을 20°C 및 120 rpm에서 0.5 M NaCl 용액으로 세척하고 24시간 동안 침지하였다. 겔은 8일간의 연속 흡착-탈착 주기 후에 성공적으로 재생되었다. 1일과 7일째에 흡착 데이터에서 재생 효율을 계산했습니다. 87.6%의 재생 효율을 달성했습니다.

화학 수량 (몰/ m 3)
모노 머 드마파아크 500개
크로스링커 MBA 50개
가속기 아황산 나트륨 80
수산화나트륨 (NaOH) 2100년
초기자 암모늄 퍼록소디설페이트 (APS) 30개
페릭 염화물 (FeCl3) 700

표 1: DMAPAQ+FeOOH 겔의 조성물. 이 표는 Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15 및 DMAPAAQ+FeOOH 젤을 준비하는 데 사용되는 재료에 대해 자세히 설명합니다.

Figure 1
그림 1: DMAPAQ+FeOOH 젤을 준비하기 위한 실험적설정. 이 그림은 DMAPAQ+FeOOH 겔을 제조하기 위한 장비의 배열을 보여줍니다. 우리의 준비 방법은 고유하기 때문에,이 그림은 연구원이 우리의 설정을 복제하는 데 도움이됩니다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

Figure 2
도 2: DMAPAQ+FeOOH 겔과 비소 용액 사이의 흡착량과 접촉 시간을 관련시. 이 수치는 화학구 [217,808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15및 DMAPAAQ+FeOOHOH및 겔 접촉 시간에 의한 비소의 흡착량 간의 관계를 나타낸다. 또한, 겔이 흡착 평형에 도달하는 데 필요한 시간을 예시한다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

Figure 3
도 3: DMAPAQ+FeOOH 겔의 비소 흡착 반응 역학. (a) 의사 첫 번째 순서. (b) 의사 2차. 이 수치는 화학스피어 [217,808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15에서 수정되었으며 DMAPAAQ+FeOOH 젤에 대한 운동 모델의 적합성을 나타낸다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

Figure 4
도 4: DMAPAQ+FeOOH 겔의 pH 민감도 분석. 이 수치는 화학요법 [217,808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15및 비소용액에서 DMAPAAQ+FeOOH 겔의 pH 민감도 분석 결과를 나타낸다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

Figure 5
그림 5: DMAPAQ+FeOOH 겔의 흡착 성능. 이 수치는 화학요법 [217,808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15및 비소및 비소의 상이한 농도에서 DMAPAAQ+FeOOH 젤에 의한 비소 흡착량을 나타낸다. 랭뮤어 등등 모델과 이러한 데이터의 피팅. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

Figure 6
그림 6: DMAPAQ+FeOOH 겔의 선택성 분석. 이 수치는 Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15및 다른 농도의 존재 하에서 DMAPAAQ+FeOOH gel의 비소 흡착 선택성을 나타낸다. 황산이온의. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

Figure 7
그림 7: DMAPAQ+FeOOH 겔의 재생 분석. 이 수치는 Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.050 (2019)]15에서채택되었습니다. DMAPAAQ+FeOOH 겔의 재사용성은 흡착용 비소 용액을 사용하여 8일 연속 으로 검사되었으며 탈착 공정을 위한 NaCl을 사용했습니다. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

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Discussion

우리가 개발 한 방법의 주요 발전은 젤 복합체의 독특한 디자인 전략입니다. 겔 제제 방법의 목적은 겔 내의 철 분 함량을 최대화하는 것이었다. 준비 과정에서 FeCl3와 NaOH를 각각 "이니시에이터 솔루션"과 "단량체 용액"에 추가했습니다. 단량체 용액을 이니시에이터 용액과 혼합한 후, FeCl 3와 NaOH 사이에 반응이 있었고, 겔 내부에 FeOOH를 생성한다. 이러한 현상은 겔 복합체의 최대 철 함량을 보장했다. 이 방법의 장점에도 불구하고, 겔은 다음과 같은 조건하에서 형성되지 않습니다 : 1) 해결책이 철저하게 혼합되지 않은 경우; 2) FeCl 3의 양이 700 mol/m3를 초과하거나 개미, APS 및 가속기인 아황산나트륨이 더 낮을 때.

젤이 형성되지 않으면 이니시에이터와 가속기를 서서히 추가하고 용액을 완전히 섞습니다. 이니시에이터와 가속기의 양이 너무 높으면 겔의 중합체 구조가 다르고 원하는 성능을 얻을 수 없습니다. 젤 형성을 시작 하는 때, 젤 왜곡을 피하기 위해 그것을 혼합 중지.

이전 연구는 중성 pH 수준에서 비소의 비효율적인 흡착을보고했다. 따라서, 본 원에서의 pH 감수성 실험은 개발된 겔의 실용성을 나타내는 데 중요하였다. 우리의 연구는 젤 비소를 효과적으로 흡착하고 중성 pH 수준에서 NaCl에 의해 재생되었다는 것을 보여줍니다. 비소의 흡착량은 산성 pH 값에서 높고 기본 pH 값은 낮았지만, 흡착은 중성 pH 수준에서 효과적이었다(도 4). 실제 조건에서 흡착 동작을 평가하기 위해 중성 pH 수준에서 다른 실험을 수행했습니다.

겔/비소 용액 접촉 시간 및 비소 흡착량 사이의 관계를 연구했다. DMAPAQ+FeOOH 겔은 10시간(그림 2)에서 흡착평형을 달성했습니다. 또한, 우리는 두 개의 운동 모델, 의사 1 차 및 의사 2 차 (그림3a,b)와 DMAPAAQ + FeOOH 젤에 의한 흡착 속도를 조사했습니다. 상관계수(R2)는 실험값과 계산된 값 사이의 유사성을 나타낸다. 우리는 R2 값이 의사 2차 반응 역학에 대해 더 높다는 것을 발견했습니다. 이러한 발견은 비소 용액과 DMAPAQ+FeOOH 겔 사이의 흡착이 화학흡기과정(19)임을시사한다.

우리는 중립 pH 수준에서 흡착 성능 분석을 수행했습니다. 20 mg의 드라이 겔을 As(V)의 상이한 농도에서 24시간 동안 비소 용액에 침지하였다. 도 5는 DMAPAQ+FeOOH 겔에 의해 흡착된 비소의 양을 나타낸다. 이러한 결과는 흡착의 랭뮤어 등온 모델과 일치했다. 겔에 의한 최대 흡착량은 1.63 mM/g에 달했다(그림 5). 특히, 개발 된 젤 은 중성 pH 수준에서 연구 이전에보고 흡착제보다 실적. 우리는 DMAPAAQ 및 FeOOH 단위 모두에 의해 동시 비소 흡착을 가능하게 하는 젤의 독특한 구조에 의해 이 관측을 합리화합니다. 우리는 비소의 35.5%가 DMAPAQ+FeOOH 복합체의 아미노 그룹에 의해 흡착되었고, 64.4%의 비소가 FeOOH 입자15에의해 흡착되었다는 것을 발견했습니다. 흡착 과정에서 젤이 비소 용액에 완전히 침지되었는지 확인하십시오. 현재 의약재에 의한 비소 흡착의 높은 수준은 최근 연구된 물질에 비해 고효율 흡착제로서의 유망한 실용성을 입증한다.

선택성은 Cl을 포함하여 물에 많은 경쟁 이온이 있기 때문에 흡착제의 중요한 속성입니다 , HS-- , HS- -, SO32 − , SO42−,H2CO3, HCO3,및 CO를 포함 3개 2 − 20. 호마이스터 시리즈는 황산이온(SO42−)이탄화수소 패킹을 방해하고 흡착제(21)의 단층의 헤드그룹 영역을 침투할 수 있음을 시사한다. 지하수에서 황산염의 농도는 230 mg / L22만큼높은 것으로 결정되었습니다. 따라서, 개발된 겔이 경쟁 이온으로서 황산염으로 비소를 선택적으로 흡착할 수 있다면, 환경 지하수를 치료하는데 적합할 수 있다. 따라서, 황산이온을 가진 선택성 분석을 수행하고 DMAPAQ+FeOOH 겔이 황산염의 고농도에서 비소를 효과적으로 흡착하는 것으로 나타났다(도 6). 비소의 흡착량은 황산이온의 부재 또는 존재에서 유사했기 때문에, 겔은 실험실에서와 같이 지하수에서 효과적으로 수행될 수 있다.

재생은 비용 절감, 친환경성 및 유용성을 보장하기 때문에 실용적인 흡착제의 중요한 기능입니다23. 개발된 겔은 8일 연속 실험동안 성공적으로재생되었다(도 7). 또한, 8개의 흡착 탈착 주기 모두에 동일한 겔을 사용했을 때 87.6%의 재생 효율을 달성하였다. 우리의 연구의 가장 중요한 사실 인정의 한은 탈착 과정에서 NaCl의 사용이었습니다. NaOH는 종래 탈착에 사용되지만 인간의 건강에 해로울 수 있습니다. 따라서, 우리는 우리의 연구에서 NaCl에 대 한 NaOH를 대체, 이전에 보고 되지 않은.

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Disclosures

저자는 공개 할 것이 없다.

Acknowledgments

이 연구는 JSPS 카켄히 교부금 번호 (26420764, JP17K06892)에 의해 지원되었습니다. '건설기술 연구개발 보조금 제도'를 통해 일본 정부인 국토교통관광부(MLIT)의 공헌도 인정받고 있습니다.  우리는 또한 이 연구에 센모토 기요타카 씨의 공헌을 인정합니다. 히로시마대학 글쓰기센터의 선임 글쓰기 고문인 아델 피트케리(Adele Pitkeathly)도 영어 교정 및 제안에 대해 인정받고 있습니다. 이 연구는 2017년제7회 IWA-Aspire 컨퍼런스와 2018년 수자원 환경 기술 컨퍼런스에서 구두 발표로 선정되었습니다.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

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