Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Environment
Click here for the English version

Environment

Demir hidroksit ile Emili olan bir cationic polimer jel kullanarak arsenik kaldırılması

Published: June 28, 2019 doi: 10.3791/59728
Automatic Translation
1, 1, 1, 1
1Department of Chemical Engineering, Hiroshima University

Summary

Bu çalışma, biz bir adsorban oluşan hazırlandı cationıc n, n-dimethylamino propylacrylamide metil klorür kuaterner (dmapaaq) polimer jel ve demir hidroksit yeraltı suyundan arsenik adsorat için. Jel, yapısında demir parçacıklarının maksimum içeriğini sağlamak için tasarlanan yeni bir yöntem ile hazırlanmıştır.

Abstract

Bu çalışma, biz yeraltı suyundan arsenik adsorbe için tasarlanmış yapısında demir hidroksit içeren bir cationıc polimer jel oluşan bir adsorban hazırladık. Biz seçilmiş jel n, n-dimethylamino propylacrylamide metil klorür kuaterner (dmapaaq) jel. Hazırlık yöntemimizin amacı, jel yapısında demir hidroksit maksimum içerik sağlamak oldu. Bu tasarım yaklaşımı, jel ve demir hidroksit bileşeni hem polimer yapısı tarafından eşzamanlı adsorpsiyon etkin, böylece, malzemenin adsorpsiyon kapasitesini artırmak. Jel performansını incelemek için, reaksiyon kinetiği ölçüldü, pH duyarlılığı ve seçicilik analizleri gerçekleştirdik, arsenik adsorpsiyon performansını takip ettik ve rejenerasyon deneyleri gerçekleştirdi. Biz jel bir sorpsiyon süreci uğrar ve 10 h denge ulaşır tespit. Dahası, jel, nötr pH düzeylerinde ve seçici olarak kompleks iyon ortamlarında arsenik etkin bir şekilde adsoryat, 1,63 mM/g maksimum adsorpsiyon hacmi elde. Jel% 87,6 verim ile yeniden oluşturulabilir ve NaCl zararlı NaOH yerine desorpsiyon için kullanılabilir. Birlikte alınan jel tabanlı tasarım yöntemi, yüksek performanslı arsenik adsorbents oluşturmak için etkili bir yaklaşımdır.

Introduction

Su kirliliği büyük bir çevre endişesi, araştırmacılar, atık ve1' den arsenik gibi kirleticilerin kaldırılması için yöntemler geliştirmek için motive. Bildirilen tüm yöntemler arasında, adsorpsiyon süreçleri ağır metal kaldırma2,3,4,5,6,7için nispeten düşük maliyetli bir yaklaşımdır. Demir oxyhidroksit tozları sulu çözeltiler8,9arsenik ayıklanması için en verimli adsorbanlar biri olarak kabul edilir. Yine de, bu malzemeler erken doygunluk süreleri ve toksik sentetik öncüleri de dahil olmak üzere dezavantajları, bir dizi muzdarip. Ayrıca, bu adsorbanlar uzun bir süre için kullanıldığında su kalitesinde ciddi bir olumsuz etki vardır10. Sedimantasyon veya filtrasyon gibi ek bir ayırma işlemi daha sonra kontamine suyu arındırmak için gereklidir, bu da üretimin maliyetini daha da arttıran8,11.

Son zamanlarda, araştırmacılar katyonik Hidrojeller gibi polimer jelleri geliştirdik, microgels, ve verimli adsorpsiyon özellikleri göstermiştir cryogels. Örneğin,% 96 arsenik kaldırma oranı cationıc cryogel tarafından elde edildi, Poly (3-acrylamidopropyl) trimetil amonyum klorür [p (APTMACl)]12. Ayrıca, pH 9, yaklaşık 99,7% kaldırma verimliliği bu katort hidrojel13tarafından elde edildi. PH 4, 98,72 mg/g maksimum arsenik adsorpsiyon kapasitesi mikrojel tarafından elde edildi, Tris dayalı (2-aminoetil) Amin (TAEA) ve glisoldiglycidil eter (GDE), p (TAEA-Co-GDE)14. Bu jellerin iyi adsorpsiyon performansları gösterilse de, nötr pH seviyelerinde arsenik suyundan etkili bir şekilde kaldırılamadı ve tüm çalışılan ortamlarda bunların selectileri15' e bildirilmemiştir. 227 mg/g 'lık maksimum adsorpsiyon kapasitesi, Fe (III)-sn (IV) karışık ikili oksit kaplı kum 313 K sıcaklıkta ve 716pH 'da kullanıldığında ölçülmüştür. Alternatif olarak, Fe-ZR ikili oksit kaplı kum (ıZBOCS) ayrıca arsenik kaldırmak ve 318 K 84,75 mg/g ve 717pH 'lık maksimum adsorpsiyon kapasitesi elde etmek için kullanılmıştır. Diğer bildirilen adsorbanlar düşük adsorpsiyon performansları, geri dönüşümlü eksikliği, düşük stabilite, yüksek operasyonel ve bakım maliyetleri ve sentezi sürecinde tehlikeli kimyasalların kullanımı muzdarip4.

Gelişmiş arsenik adsorpsiyon performansı, karmaşık ortamlarda yüksek seçicilik, geri dönüşüm kabiliyeti ve nötr pH düzeylerinde verimli aktivite ile bir malzeme geliştirerek yukarıdaki sınırlamaları ele almak için çalışmışlardır. Bu nedenle, arsenik kaldırılması için bir adsorban olarak n, n-dimethylamino propylacrylamide metil klorür kuaterner (dmapaaq) jel ve demir (III) hidroksit (feooh) partiküllerinin bir katentik jel kompozit geliştirdi. Biz feooh bizim jel ile birleştirmek için seçti çünkü FeOOH arsenik her iki formları Adsorpsiyon artar18. Bu çalışmada, jel kompozit gözeneksiz olacak şekilde tasarlanmıştır ve hazırlık sırasında FeOOH ile emdirilmiş. Sonraki bölümde, FeOOH içeriğinin en üst düzeye çıkarma stratejimiz de dahil olmak üzere jel hazırlama yönteminin detayları daha da tartışılmaktadır.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

DIKKAT: arsenik son derece zehirlidir. Lütfen cilt ve gözler ile arsenik çözeltisinin herhangi bir temas önlemek için deneme sırasında her zaman eldiven, uzun kollu giyim ve deneysel gözlük kullanın. Arsenik vücudunuzun herhangi bir parçası ile temas ederse, hemen sabun ile yıkayın. Ayrıca, deneysel çevreyi düzenli olarak temizleyiniz, böylece deneme gerçekleştirilmeden bile siz ve diğerleri arsenik ile temasa girmeyin. Arsenik maruz kalma belirtileri uzun bir süre sonra görünebilir. Ekipmanı temizlemeden önce, ilk olarak temiz suyla yıkayın ve suyu arsenik için belirlenmiş deneysel bir atık kabına ayrı olarak atın. Sonra, deterjanla donanımı iyi temizleyin. Çevrenin arsenik kontaminasyonunu önlemek için arsenik numunelerin atılması sırasında önlemler alın. Onları arsenik için belirlenmiş deneysel atık konteynerine ayrı olarak atın. Adsorpsiyon veya desorpsiyon deneyi yapıldıktan sonra, jeller yüksek miktarda arsenik içerir. Bu nedenle, sadece arsenik içeren jelleri için özel bir deneysel atık kutusuna jeller atın.

1. DMAPAAQ + FeOOH jel bileşik sentezi

  1. Kuru 2 20 ml ölçme keten ve 2 20 ml kadehler manyetik karıştırın çubukları ile donatılmıştır.
  2. Transfer 2,07 g DMAPAAQ (75%), 0,15 g of n, n '-metilen bisakrilamid (mbaa), 0,25 g sodyum sülfit ve 1,68 gr NaOH Için 1 20 ml Beaker.
  3. Solüsyonu tamamen distile suyunda ' Solvent ' olarak çözün ve manyetik bir karıştırma çubuğu ile 30 dakika boyunca karıştırın.
  4. 1 20 ml ölçüm Flask için kabı karışımı transfer ve 20 ml çözüm oluşturmak için distile su ekleyin. Çözümü "monomer çözüm" olarak etiketleyin.
  5. Benzer şekilde, 0,27 g amonyum peroxodisulfate (APS) ve 3,78 g FeCl3 başka bir 20 ml Beaker alın.
  6. Solüsyonu damıtılmış suda tamamen eritin ve manyetik bir karıştırma çubuğu ile 30 dakika boyunca karıştırın.
  7. Karışımı bir başka 20 mL ölçüm Flask ve 20 mL çözelti oluşturmak için distile su ekleyin. Çözümü "başlatıcı çözümü" olarak etiketleyin.
  8. Deneysel kurulumu Şekil 1' de gösterildiği gibi hazırlayın.
  9. Çözümleri ilgili 20 mL ayırma hunisi içine aktarın.
  10. 10 dakika boyunca N2 Gas ile çözümleri temizleyin.
  11. Çözümleri birlikte karıştırın, bir elektrikli karıştırıcı ile 50 mL test tüpünde karıştırın ve sonra karışımı 10 °C ' de 40 dakika boyunca tutulan bir soğutucu içine yerleştirin.
  12. Test tüpünden jel bloğunu çıkarın ve düz bir kesme tahtasına yerleştirin.
  13. Jel bloğunu 5 mm uzunluğunda bir kübik şekle kesin.
  14. Kirleri kaldırmak için 24 saat boyunca de-iyonize su ile jel dilimleri emmek.
  15. 12 saat sonra suyu değiştirin ve jel dilimlerini tekrar ıslatın.
  16. Jel dilimlerini bir petri tabağı üzerine yayın ve 24 saat boyunca oda sıcaklığında kurutun.
  17. 24 saat boyunca 50 °C ' de fırında jel dilimleri ile Petri tabağı yerleştirin.

2. pH duyarlılık analizleri

  1. Kuru 9 40 mL plastik konteynerler.
  2. Ölçü 9 20 mg kurutulmuş jel parçaları ve her biri ayrı bir 40 mL Plastik Konteyner koymak.
  3. Ekleme 20 mL 4 mM disodyum hydrogenarsenate heptahydrat (na2haso4· 7h2O) her kapsayıcı için çözüm.
  4. PH düzeylerini kontrol etmek için, 2, 6, 8, 10, 12, 13 pH düzeylerini korumak için ilgili konteynerlerde farklı konsantrasyonlarda (0,1, 0,01, 0,001, 0,0001 M) 20 mL NaOH çözeltisi veya HCL çözeltisi ekleyin ve bunları etiketleyin.
  5. Konteynerleri 20 °C ' de karıştırıcı ve 120 RPM için 24 saat tutun.
  6. Her kapsayıcıdan 5 mL örnek toplayın ve her numuneyi bir mikropipet kullanarak plastik bir tüpte yerleştirin.
  7. Tüm numuneler için denge pH 'Sını ölçün.
  8. Yüksek performanslı sıvı kromatografi (HPLC) kullanarak çözeltide kalan arsenik konsantrasyonunu ölçün. Aşağıdaki koşullara sahip bir analitik sütun (4 x 200 mm), bir koruma sütunu (4 x 50 mm) ve 4 mm bastırıcı kullanın:
    Akış hızı: 1,5 mL/dak;
    Enjekte edilen numune miktarı: 10 mL;
    Sütun sıcaklığı: 30 °C;
    Eluent çözüm: 2,7 mM na2Co3 ve 0,3 mm NaHCO3;
    Pompa basıncı: 2000 psi;
    Elektrik iletkenliği tespiti: bastırıcı yöntemi.
    Not: 1 ml 'lik tek kullanımlık bir şırıngaya 1 adet numune temin ettik. Şırınga bir şırınga membran filtresi ile birleştiğinde (gözenek boyutu: 0,22 mm, çap: 13 mm) numunenin jel mikroskobik parçaları ayrık. Hakkında 0,7 mL örnek sütuna instile. Damıtılmış su, numunelerin boş numune olarak enjekte edilmesi başlangıcından önce infüzelleştirdi. Örnekteki arsenik varlığını gösteren zirveler 13 dakikada tespit edildi.
    DIKKAT: numuneyi enjekte ettikten sonra, lütfen şırıngayı HPLC 'nin emme kafasından yaklaşık 2 dakika boyunca, yaklaşık olarak 0.2-0.3 mL 'Lik numunenin içinde kalan şekilde bırakın. Çünkü toz ve hava sütun nüfuz ve onun adeptness değiştirmek, muhtemelen hatalı sonuç neden olacak.

3. arsenik adsorpsiyon deneyi

  1. Kuru 5 40 mL plastik konteynerler.
  2. Her 40 mL plastik kabında 20 mg kurutulmuş jel ölçün ve yerleştirin.
  3. Ekleme 40 mL disodyum hidrogenarsenat heptahydrat (na2haso4· 7h2O) aşağıdaki konsantrasyonlarda her kap için çözüm: 0,1, 0,2, 0,5, 1, 2 mm.
  4. Konteynerleri 20 °C ' de karıştırıcı ve 120 RPM için 24 saat tutun.
  5. Her konteynırdan 5 mL örnek toplayın ve mikropipet kullanarak plastik bir tüpün içine yerleştirin.
  6. HPLC kullanarak çözümlerdeki denge arsenik seviyelerini değerlendirmek için 2,8 adım takip ediniz.

4. DMAPAAQ + FeOOH jel seçicilik analizleri

  1. Kuru 5 40 mL plastik konteynerler.
  2. 5 40 mL plastik konteynerlerin her birinde 20 mg kurutulmuş jel yerleştirin.
  3. 20 mL 0,4 mM disodyum hidrogenarsenat heptahydrat (na2haso4· 7h2O) her kapsayıcıya çözüm ekleyin.
  4. 0,5 konsantrasyonlarda 20 mL ekleyin, 1, 2, 5, 10 mM na2so4 beş konteynerler için.
  5. Konteynerleri 20 °C ' de karıştırıcı ve 120 RPM için 24 saat tutun.
  6. Her konteynırdan 5 mL örnek toplayın ve Mikropipetler kullanarak ayrı plastik tüplere yerleştirin.
  7. HPLC kullanarak çözelti içinde kalan arsenik konsantrasyonunu ölçmek için 2,8 adım takip edin.

5. denge oranı analizleri

  1. Kuru 7 40 mL plastik konteynerler.
  2. 40 mL plastik konteynerlerin her birinde 20 mg kurutulmuş jel yerleştirin.
  3. Ekle 40 mL bir 0,2 mM disodyum hidrogenarsenat heptahydrat (na2haso4· 7h2O) her kapsayıcılara çözüm.
  4. Konteynerleri 20 °C ' de 120 RPM 'de karıştırıcılarda, belirlenmiş sürelerinin süresi boyunca tutun.
  5. 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 ve 48 h 'den sonra micropipetleri kullanarak plastik tüplerde 5 mL numune toplayın.
  6. HPLC kullanarak her bir çözümde denge arsenik seviyesini belirlemek için 2,8 adımına uyun.

6. rejenerasyon Analizi

  1. Adsorpsiyon Analizi
    1. Kuru bir 40 mL Plastik Konteyner.
    2. 20 mg kurutulmuş jel alın ve 40 mL plastik kabına yerleştirin.
    3. Eklemek 40 mL bir 0,2 mM disodyum hydrogenarsenate heptahydrat (na2haso4· 7h2O) konteyner çözüm.
    4. Konteynırı 20 °C ' de karıştırıcı ve 120 RPM için 24 saat tutun.
    5. Micropipet kullanarak plastik bir tüpte 5 mL örnek toplayın.
    6. HPLC kullanarak çözeltinin denge arsenik seviyesini değerlendirmek için 2,8 adıma bakın.
  2. Jeli Temizleme
    1. Bir Mesh elek alın.
    2. Dikkatle jel parçaları bir defada bir toplamak böylece kırmak ve Mesh elek onları yerleştirmek yok.
    3. Jelin yüzeyinde kalan arsenik yıkanır böylece de-iyonize su kullanarak jel birkaç kez (en az beş kez) yıkayın.
      DIKKAT: jel parçaları kırılgan. Temizlerken ve onları arsenik çözeltisi NaCl çözüme aktarırken dikkatli bir şekilde ele almak.
  3. Desorpsiyon analizleri
    1. Kuru bir 40 mL Plastik Konteyner.
    2. Bir 40 mL plastik kap içine adım 6,2 jel parçaları koyun.
    3. 40 mL bir 0,5 M NaCl çözeltisi kapsayıcıyı ekleyin.
    4. Konteynırı 20 °C ' de karıştırıcı ve 120 RPM için 24 saat tutun.
    5. Micropipet kullanarak plastik bir tüpte 5 mL örnek toplayın.
    6. HPLC kullanarak çözeltinin denge arsenik seviyesini değerlendirmek için 2,8 adımına uyun.
  4. İşlemin tekrarlanabilirlik
    1. Adım 6,3 jel topladıktan sonra, sekiz tam döngüleri için aşağıdaki sırada işlemi yineleyin: 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3 > 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

Şekil 1 DMAPAAQ + feooh jel hazırlanması için deneysel kurulum açıklanmaktadır. Tablo 1 , jelin hazırlanmasında yer alan malzemelerin kompozisyonlarını göstermektedir.

Şekil 2 DMAPAAQ + feooh jel tarafından arsenik adsorpsiyonu ile temas süresi ilişkisini gösterir. Şekil olarak, arsenik adsorpsiyonu miktarı 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 ve 48 h 'de incelendi. Sonuçlar arsenik adsorpsiyonu 10 h sonra dengeye ulaşır ve 24 saat adsorpsiyon sonra arsenik adsorpsiyon miktarında minimal artış tespit edildiğini göstermektedir.

Şekil 3A , b DMAPAAQ + feooh jel arsenik adsorpsiyon için pseudo ilk sipariş ve pseudo ikinci sipariş reaksiyon kinetiği gösterir. Sonuçlar, sözde ilk sipariş ve pseudo ikinci sipariş için korelasyon katsayıları (R2) 0,866 ve 0,999, sırasıyla olduğunu düşündürmektedir.

Şekil 4 DMAPAAQ + feooh jel pH duyarlılığı gösterir. Aynı miktarda kuru DMAPAAQ + FeOOH jel (20 mg) Arsenik çözeltileri batırılmış (0,2 mM) farklı pH seviyelerinde 24 h için 20 °C ve 120 rpm. Sonuçlar, arsenik adsorpsiyonu düşük ve nötr pH düzeylerinde yüksek ve yüksek pH düzeylerinde düşük olduğunu göstermektedir.

Şekil 5 DMAPAAQ + feooh adsorpsiyon performansını gösterir. Aynı miktarda kuru DMAPAAQ + FeOOH jel (20 mg) farklı arsenik çözeltisi konsantrasyonları batırılmış (0,1, 0,2, 0,5.1, 2 mM) 20 °C ve 120 RPM için 24 h. Sonuçlar DMAPAAQ + FeOOH jel maksimum arsenik adsorpsiyon kapasitesi 1,63 mM/g olduğunu göstermektedir. Veriler aynı zamanda Langmuir isotherm ile de uyumludur.

Şekil 6 DMAPAAQ + feooh jel seçicilik analizi gösterir. Aynı miktarda kuru DMAPAAQ + FeOOH jel (20 mg) Arsenik solüsyonu (0,2 mM) farklı SO42 − konsantrasyonlarda (1, 2, 5, 10, 20 mm) 20 °c ve 120 RPM ile 24 saat boyunca batırıldı. Analiz, arsenik adsorpsiyonu miktarının SO42 − konsantrasyonda bir artış ile biraz azaldığını gösterir; Ancak, değişiklik küçük ve SO42 −yüksek konsantrasyonlarda, jel hala etkili arsenik adsoryat.

Şekil 7 DMAPAAQ + feooh jel rejenerasyon deneyi gösterir. Aynı miktarda kuru jel (20 mg) deney ardışık sekiz gün için kullanıldı. Deney, 20 °C ' de 0,2 mM arsenik çözeltisi ve 24 saat için 120 RPM kullanılarak yapılmıştır. Desorpsiyon sürecini gerçekleştirmek için jel daha sonra yıkanır ve 20 °C ' de 0,5 M NaCl çözeltisi ile 24 saat 120 RPM 'ye daldırılır. Jel sürekli adsorpsiyon-desorpsiyon döngüleri sekiz gün sonra başarıyla rejenere edildi. 1 ve gün 7 ' de adsorpsiyon verilerinden rejenerasyon verimliliğini hesapladık; % 87,6 ' lık bir rejenerasyon verimliliği elde edildi.

Kimyasal Miktar (mol/m3)
Monomer DMAPAAQ 500
Crosslinker MBAA 50
Hızlandırıcı Sodyum Sülfit 80
Sodyum hidroksit (NaOH) 2100
Başlatıcı Amonyum peroxodisulfate (APS) 30
Ferrik klorür (FeCl3) 700

Tablo 1: DMAPAAQ + FeOOH jel bileşimi. Bu tablo Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 ' ten kabul edilmiştir ve Dmapaaq + feooh jel hazırlarken kullanılan malzemeleri ayrıntılarıyla ele aldı.

Figure 1
Şekil 1: DMAPAAQ + FeOOH jel hazırlamak Için deneysel kurulum. Bu rakam DMAPAAQ + FeOOH jel hazırlamak için ekipman düzenlemesi gösterir. Bizim hazırlama yöntemi benzersiz olduğundan, bu rakam araştırmacılar bizim kurulum çoğaltmak yardımcı olacaktır. Bu figürün daha büyük bir versiyonunu görmek Için lütfen tıklayınız.

Figure 2
Şekil 2: DMAPAAQ + FeOOH jel ve arsenik çözeltisi arasında temas süresini adsorpsiyon miktarı Ile ilgili. Bu rakam Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 ' ten değiştirildi ve Dmapaaq + feooh jel ve temas süresi ile arsenik adsorpsiyon miktarı arasındaki ilişkiyi gösterir. Ayrıca, jelin adsorpsiyon dengeye ulaşması için gereken süreyi göstermektedir. Bu figürün daha büyük bir versiyonunu görmek Için lütfen tıklayınız.

Figure 3
Şekil 3: DMAPAAQ + FeOOH jel arsenik adsorpsiyon reaksiyon kinetiği. (a) pseudo ilk sipariş. (b) pseudo ikinci sipariş. Bu rakam Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 ' ten değiştirildi ve kinetik modelin Dmapaaq + feooh jel ile uyguniyetini gösterir. Bu figürün daha büyük bir versiyonunu görmek Için lütfen tıklayınız.

Figure 4
Şekil 4: DMAPAAQ + FeOOH jel pH duyarlılık analizi. Bu rakam Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 ' ten kabul edilmiştir ve arsenik çözümlerinde Dmapaaq + feooh jel pH duyarlılık analizinin sonuçlarını gösterir. Bu figürün daha büyük bir versiyonunu görmek Için lütfen tıklayınız.

Figure 5
Şekil 5: DMAPAAQ + FeOOH jel adsorpsiyon performansı. Bu rakam Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 ' ten değiştirilmiş ve arsenik farklı konsantrasyonlarda Dmapaaq + feooh jel tarafından arsenik adsorpsiyon miktarını gösterir ve Bu verilerin Langmuir İzoterm modeli ile sığdırması. Bu figürün daha büyük bir versiyonunu görmek Için lütfen tıklayınız.

Figure 6
Şekil 6: DMAPAAQ + FeOOH jel seçicilik analizi. Bu rakam Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 ' ten değiştirildi ve farklı konsantrasyonların varlığında Dmapaaq + feooh jel arsenik adsorpsiyon seçicilik gösterir sülfat iyonlarının. Bu figürün daha büyük bir versiyonunu görmek Için lütfen tıklayınız.

Figure 7
Şekil 7: DMAPAAQ + FeOOH jel rejenerasyon analizi. Bu rakam Chemosphere tarafından benimsenmiştir [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15. DMAPAAQ + FeOOH jel rekullanılabilirlik desorpsiyon süreçleri için adsorpsiyon ve NaCl için arsenik çözümleri kullanarak sekiz sürekli gün için incelenmiştir. Bu figürün daha büyük bir versiyonunu görmek Için lütfen tıklayınız.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

Gelişmiş yöntemimizin ana gelişimi, jel bileşiminin benzersiz tasarım stratejisidir. Jel hazırlama yöntemimizin amacı, jeldeki demir içeriğinin miktarını maksimize etmektir. Hazırlık sırasında, biz "başlatıcı çözüm" ve "monomer çözüm," sırasıyla FeCl3 ve NaOH ekledi. Monomer solüsyonu Başlatıcı çözümüyle karıştırıldığında, jelin içinde FeOOH üreten FeCl3 ve NaOH arasında bir reaksiyon vardı. Bu fenomen, jel bileşikte maksimum demir içeriği sağladı. Bu yöntemin avantajlarına rağmen, jel aşağıdaki koşullarda oluşturmaz: 1) çözümler iyice karıştırılmaz; 2) FeCl3 miktarını aşan 700 mol/m3 veya Başlatıcı, APS, ve Hızlandırıcı, Sodyum Sülfit, daha düşüktür.

Jel formu yoksa, başlatıcı ve Hızlandırıcı kademeli olarak ekleyin ve çözümü iyice karıştırın. Başlatıcı ve Hızlandırıcı miktarı çok yüksekse, jel polimer yapısı farklıdır ve istenilen performans elde edilemez. Jel şekillendirme başladığında, jel deforme önlemek için karıştırma durdurun.

Önceki çalışmalar nötr pH düzeylerinde arsenik etkisiz adsorpsiyonu bildirdi. Böylece, mevcut çalışmanın pH hassasiyeti deneyi, geliştirilen jelin pratik uygulanabilirliğini göstermek için önemliydi. Çalışmalarımız jel arsenik etkili ve nötr pH seviyelerinde NaCl tarafından rejenere olduğunu göstermektedir. Arsenik adsorpsiyon miktarı Asidik pH değerlerinde yüksek ve temel pH değerlerinde düşükse de, adsorpsiyon nötr pH düzeylerinde etkilidir (Şekil 4). Gerçek yaşam koşullarında adsorpsiyon davranışını değerlendirmek için, nötr pH düzeylerinde diğer deneyler yaptık.

Jel/arsenik çözeltisi temas süreleri ile arsenik adsorpsiyon miktarı arasındaki ilişki incelenmiştir. DMAPAAQ + FeOOH jel 10 saat içinde adsorpsiyon denge elde (Şekil 2). Ayrıca, biz DMAPAAQ tarafından adsorpsiyon oranını inceledi + iki kinetik modelleri ile FeOOH jel, sözde ilk sipariş ve pseudo ikinci sipariş (Şekil 3A, b). Korelasyon katsayıları (R2) deneysel değerler ve hesaplanan değerler arasındaki benzerlik gösterir. Biz R2 değeri pseudo ikinci sipariş reaksiyon kinetiği için daha yüksek olduğunu bulundu. Bu bulgu arsenik çözeltisi ile dmapaaq + feooh jel arasındaki adsorpsiyon sorpsiyon süreci19olduğunu göstermektedir.

Nötr pH seviyelerinde adsorpsiyon performans analizlerini gerçekleştirdik. 20 mg kuru jel arsenik çözeltisi olarak batırılmış 24 h farklı konsantrasyonlarda as (V). Şekil 5 DMAPAAQ + feooh jel tarafından arsenik adsoryat miktarları gösterir. Bu sonuçlar adsorpsiyon Langmuir İzoterm modeli ile tutarlı oldu. Jel ile maksimum adsorpsiyon tutarı 1,63 mM/g 'ye ulaştı (Şekil 5). Özellikle, geliştirilen jel daha önce bildirilen adsorbanlar nötr pH seviyelerinde okudu. Bu gözlem, hem DMAPAAQ hem de FeOOH birimleri tarafından eşzamanlı arsenik adsorpsiyon sağlayan jel benzersiz yapısı ile rasyonalize. Biz arsenik 35,5% dmapaaq amino grubu tarafından adsorbe olduğunu bulundu + feooh kompozit ve 64,4% arsenik feooh parçacıkları tarafından adsoryat15. Adsorpsiyon işlemi sırasında, jel tamamen arsenik çözeltisi içine batırılmış olduğundan emin olun. Geleneksel ve son zamanlarda araştırılmış malzemeler üzerinde mevcut jel tarafından arsenik adsorpsiyon yüksek seviyeleri son derece verimli bir adsorbent olarak umut verici bir yardımcı programı göstermektedir.

Seçicilik bir adsorban önemli bir özelliktir, çünkü su içinde birçok rakip iyonların vardır, dahil CL−, HS−, yani32 −, yani42 −, H2Co3, HCO3−, ve Co 3 ' ü 2 − 20. Hofmeister serisi sülfat iyon (so42 −) hidrokarbon paketleme bozabilir ve bir adsorban21Tek tabakalı headgroup bölgeye nüfuz olduğunu göstermektedir. Yeraltı suyunda sülfatın konsantrasyonu 230 mg/L22kadar yüksek olarak belirlendi. Bu nedenle, geliştirilen jel seçici bir rakip iyon olarak sülfat ile arsenik adsorbe, çevre yeraltı suyu tedavisinde uygun olabilir. Bu nedenle, sülfat iyonları ile seçicilik analizleri yapıldı ve dmapaaq + feooh jel sülfatın yüksek konsantrasyonlarda etkili arsenik adsorbe gösterdi (Şekil 6). Arsenik adsorpsiyon miktarı sülfat iyonlarının yokluğunda veya varlığında benzer olduğundan, jel laboratuvarda olduğu gibi yeraltı sularında etkili bir şekilde gerçekleştirebilir.

Rejenerasyon herhangi bir pratik adsorban önemli bir özelliktir çünkü maliyet indirimleri, çevre dostu ve kullanılabilirlik23sağlar. Geliştirilen jel deney sırasında ardışık sekiz gün boyunca başarıyla yeniden oluşturuldu (Şekil 7). Ayrıca, her sekiz adsorpsiyon-desorpsiyon döngüsü için aynı jel kullanıldığında% 87,6 rejenerasyon verimliliği elde edildi. Araştırmalarımızın en önemli bulgularından biri de desorpsiyon sürecinde NaCl 'nin kullanımı oldu. NaOH geleneksel olarak desorpsiyon için kullanıldığında, insan sağlığına zararlı olabilir. Bu nedenle, daha önce rapor edilmedi bizim çalışmalar, NaCl için NaOH yerine.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

Yazarların ifşa etmesi gereken hiçbir şey yok.

Acknowledgments

Bu araştırma JSPS KAKENHı Grant Number (26420764, JP17K06892) tarafından destekleniyordu. Kara, ınfrastrture, Ulaştırma ve Turizm Bakanlığı 'nın (MLIT), Japonya hükümeti 'nin ' Inşaat teknolojisi araştırma ve geliştirme sübvansiyon programı ' kapsamında bu araştırmaya katkısı da tanınır.  Biz de bu araştırmaya Bay Kiyotaka Senmoto katkısı kabul ediyoruz. Bayan Adele Pitkeathly, Hiroşima Üniversitesi yazma merkezi 'nden kıdemli yazı Danışmanı Fellow da Ingilizce düzeltmeler ve öneriler için kabul edilir. Bu araştırma 7TH IWA-Aspire konferansı, 2017 ve su ve çevre teknolojisi konferansı, 2018 sözlü sunumu için seçildi.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300 (5621), 939-944 (2003).
  2. Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 - Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. , 543-567 (2016).
  3. He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
  4. Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
  5. Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
  6. Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46 (5), 467-499 (2016).
  7. Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
  8. Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
  9. Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14 (1), 627-643 (2014).
  10. Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
  11. Tuna, A. ÖA., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
  12. Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
  13. Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88 (4), 955-961 (2008).
  14. ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
  15. Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
  16. Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
  17. Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
  18. Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
  19. Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169 (3), 1227-1242 (2005).
  20. Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40 (9), 3075-3081 (2006).
  21. Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10 (6), 658-663 (2006).
  22. Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. , 8 (2004).
  23. ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).

Tags

Çevre Bilimleri Sayı 148 polimer jel hidrojel kompozit arsenik su tedavi adsorpsiyon toksik metal demir hidroksit
Demir hidroksit ile Emili olan bir cationic polimer jel kullanarak arsenik kaldırılması
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T.,… More

Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Removal of Arsenic Using a Cationic Polymer Gel Impregnated with Iron Hydroxide. J. Vis. Exp. (148), e59728, doi:10.3791/59728 (2019).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter