Summary
Een protocol voor grafeen-ondersteunde groei van hoogwaardige AlN-films op saffiersubstraat met nanopatroon wordt gepresenteerd.
Abstract
Dit protocol toont een methode voor grafeen-ondersteunde snelle groei en coalescence van AlN op nano-pattened saffier substraat (NPSS). Grafeenlagen worden direct op NPSS gekweekt met behulp van katalysatorvrije atmosferische druk chemische dampdepositie (APCVD). Door het toepassen van stikstof reactieve ionen etching (RIE) plasmabehandeling, worden defecten geïntroduceerd in de grafeenfilm om chemische reactiviteit te verbeteren. Tijdens de metaal-organische chemische dampdepositie (MOCVD) groei van AlN, deze N-plasma behandelde grafeen buffer maakt AlN snelle groei, en coalescence op NPSS wordt bevestigd door cross-sectionele scanning elektronenmicroscopie (SEM). De hoge kwaliteit van AlN op grafeen-NPSS wordt vervolgens geëvalueerd door röntgencurven (XRC's) met smalle (0002) en (10-12) volledige breedte bij half-maximum (FWHM) als respectievelijk 267,2 arcsec en 503,4 arcsec. Vergeleken met kale NPSS laat de AlN-groei op grafeen-NPSS een aanzienlijke vermindering van reststress zien van 0,87 GPa naar 0,25 Gpa, op basis van Raman-metingen. Gevolgd door AlGaN meerdere quantum putten (MQWS) groei op grafeen-NPSS, AlGaN-gebaseerde diepe ultraviolet licht-emitterende diodes (DUV LED's) worden vervaardigd. De gefabriceerde DUV-LED's tonen ook duidelijke, verbeterde luminescentieprestaties. Dit werk biedt een nieuwe oplossing voor de groei van hoge kwaliteit AlN en fabricage van high performance DUV-LED's met behulp van een korter proces en minder kosten.
Introduction
AlN en AlGaN zijn de meest essentiële materialen in DUV-LED's1,2, die op grote schaal zijn gebruikt op verschillende gebieden zoals sterilisatie, polymeer uitharding, biochemische detectie, non-line-of-sight communicatie, en speciale verlichting3. Door het gebrek aan intrinsieke substraten is AlN heteroepitaxy op saffiersubstraten van MOCVD uitgegroeid tot de meest voorkomende technische route4. Echter, de grote rooster mismatch tussen AlN en saffier substraat leidt tot stress accumulatie5,6, hoge dichtheid dislocaties, en stapelen fouten7. Zo wordt de interne kwantumefficiëntie van LED's verminderdmet 8. In de afgelopen decennia is voorgesteld om dit probleem op te lossen door saffier met patroon als substraten (PSS) te gebruiken om AlN epitaxiale laterale overgroei (ELO) op te wekken. Daarnaast is er grote vooruitgang geboekt bij de groei van AlN-sjablonen9,10,11. Echter, met een hoge oppervlakte hechtingscoëfficiënt en binding energie (2,88 eV voor AlN), Al atomen hebben een lage atomaire oppervlakte mobiliteit, en de groei van AlN heeft de neiging om een driedimensionale eiland groei modus12. Zo is de epitaxiale groei van AlN-films op NPSS moeilijk en vereist een hogere coalescentiedikte (meer dan 3 μm) dan die op platte saffiersubstraten, wat zorgt voor langere groeitijd en hoge kosten vereist9.
Onlangs, grafeen toont een groot potentieel voor gebruik als een bufferlaag voor AlN groei als gevolg van de zeshoekige regeling van sp2 gehybridiseerde koolstofatomen13. Bovendien kan de quasi-van der Waals epitaxy (QvdWE) van AlN op grafeen het mismatch-effect verminderen en een nieuwe weg vrijmaken voor AlN-groei14,15. Om de chemische reactiviteit van grafeen te verhogen, gebruikten Chen et al. N2-plasma behandeld grafeen als bufferlaag en bepaalden de QvdWE van hoogwaardige AlN- en GaN-films8, wat het gebruik van grafeen als bufferlaag aantoont.
Door de N2-plasmabehandelde grafeentechniek te combineren met commerciële NPSS substraten, presenteert dit protocol een nieuwe methode voor snelle groei en coalescence van AlN op een grafeen-NPSS substraat. De volledig samensmelten dikte van AlN op grafeen-NPSS is bevestigd dat minder dan 1 μm, en de epitaxiale AlN lagen zijn van hoge kwaliteit en stress-vrijgegeven. Deze methode effent een nieuwe manier voor AlN template massaproductie en toont een groot potentieel in de toepassing van AlGaN-gebaseerde DUV-LED's.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
LET OP: Een aantal van de chemische stoffen die in deze methoden worden gebruikt, zijn acuut giftig en kankerverwekkend. Raadpleeg alle relevante materiaalveiligheidsinformatiebladen (MSDS) voor gebruik.
1. Voorbereiding van NPSS door nanoimprint lithografie (NIL)
- Depositie van SiO2 film
- Was het 2" c-plane flat saffiersubstraat met ethanol, gevolgd door gedeïsized water drie keer.
- Droog het substraat met een stikstofpistool.
- Deponeren 200 nm SiO2 film op de platte saffier substraat door plasma-enhanced chemische damp depositie (PECVD) onder 300 °C. De depositiesnelheid bedraagt 100 nm/min.
- Spinnende nanoimprint weerstaat
- Was het saffiersubstraat met ethanol gevolgd door gedeïsized water 3x.
- Droog het substraat met een stikstofpistool.
- Draai een 200 nm nanoimprint resist (NIR) TU-2 op het vlakke saffiersubstraat op 3000 r/min voor 60 s.
- Thermoplastisch inprenten
- Plaats een patroon mal op de nanoimprint weerstaan polymeer film.
- Breng hoge druk aan als 30 bar bij 60 °C om het saffiersubstraat te verwarmen tot boven de glazen overgangstemperatuur van het polymeer.
- Blootstellen aan ultraviolette bestraling voor 60 s en onderhouden voor 120 s na het uitschakelen van de UV-bron om de NPR TU-2 stollen.
- Koel het saffiersubstraat en de vorm af tot kamertemperatuur (RT).
- Laat de mal los.
- Patroonoverdracht
- Etsen van de saffier substraat blootgesteld uit de nano-gaten op de NIR door inductief gekoppeld plasma reactieve ionen etsen (ICP-RIE) met BCl3 om het patroon over te brengen op de saffier substraat. Het etsvermogen is 700 W en de etstijd is 3 min.
- Verwijder de resterende NPR TU-2 by O2 plasma etsen in een RIE-systeem voor 20 s. De etsdruk is 5 mTorr en het etsvermogen is 100 W. Ten slotte is de breedte van de unetched regio's 300 nm en de diepte is 400 nm. De patroonperiode is 1 μm.
OPMERKING: NIL is niet de enige manier om NPSS te krijgen. De NPSS zijn gecommercialiseerd en kan elders worden gekocht.
2. APCVD groei van grafeen op NPSS
- Spoel de NPSS met aceton, ethanol en gedeïsized water 3x.
- Droog de NPSS met een stikstofkanon.
- Laad de NPSS in een drie-zone hoge temperatuur oven voor lange, vlakke temperatuur zone. Verwarm de oven tot 1050 °C en stabiliseer gedurende 10 minuten onder 500 sccm Ar en 300 sccm H2
- Introduceer 30 sccm CH4 in de reactiekamer voor de groei van grafeen op NPSS voor 3 uur. Na de groei van grafeen, schakel de CH4 en natuurlijk afkoelen.
3. N2-plasmabehandeling
- Spoel het grafeen-NPSS af met gedeïsized water.
- Droog de NPSS met een stikstofkanon.
- Eth het grafeen-NPSS door N2-plasma met een N2 stroomsnelheid van 300 sccm voor 30 s en vermogen van 50 W in een reactieve ionenets (RIE) kamer.
4. MOCVD groei van AlN op grafeen-NPSS
- Bewerk het MOCVD-recept voor AlN-groei en laad het grafeen-NPSS en zijn NPSS-tegenhanger in de zelfgemaakte MOCVD-kamer.
- Na 12 minuten verwarmen wordt de temperatuur gestabiliseerd op 1200 °C. Introduceer 7000 sccm H2 als ambient, 70 sccm trimethylaluminium (TMAl) en 500 sccm NH3 voor de groei van AlN voor 2 uur.
5. MOCVD groei van AlGaN MQWs
- Verlaag de temperatuur van de MOCVD-kamer tot 1130 °C om 20-periode AlN (2 nm)/Al0.6Ga0.4N (2 nm) laagsuperlattice (SL) te laten groeien met periodieke veranderingen in de TMAl-stroom om de depositiecomponent aan te passen. Het omgevingsgas is H2. De molstroomsnelheden van TMAl, TMGa en NH3 voor AlN zijn 50 sccm, 0 sccm en 1000 sccm; en voor AlGaN zijn 32 sccm, 7 sccm, en 2.500 sccm, respectievelijk.
- Verlaag de temperatuur van de MOCVD-kamer tot 1002 °C en introduceer een silicanestroom voor de groei van een 1,8 μm n-Al0,55Ga0,45N-laag. Het omgevingsgas is H2 en de concentratie van n-type AlGaN is 5 x 1018 cm-3.
- Groei 5-periode Al0,6Ga0,4N (3 nm)/Al0,5Ga0,5N (12 nm) MQWs door de TMAl te schakelen van 24 sccm naar 14 sccm, en TMGa van 7 sccm naar 8 sccm, voor elke periode bij 1002 °C. Het omgevingsgas is H2.
- Afzetting 50 nm Mg-gedokt p- Al0,65Ga0,35N elektronenblokkeringslaag (EBL) bij 1002 °C. De molstroomsnelheden van TMAl, TMGa en NH3 zijn 40 sccm, 6 sccm en 2500 sccm. Het omgevingsgas is H2.
- Deponeren 30 nm p-Al0,5Ga0,5N bekleding laag met NH3 stroom van 2500 sccm. Het omgevingsgas is H2.
- Deponeren 150 nm p-GaN contactlaag met een NH3 stroom van 2500 sccm. Het omgevingsgas is H2. De mol stroom tarieven van TMGa en NH3 zijn 8 sccm en 2500 sccm. De gatconcentratie van p-AlGaN is 5,4 x 1017 cm-3.
- Verlaag de temperatuur van de MOCVD-kamer tot 800 °C en laat de p-typelagen met N2 gedurende 20 minuten gloeien. Het omgevingsgas is N2.
6. Fabricage van op AlGaN gebaseerde DUV-LED's
- Draaiende fotoresist 4620 op de wafers en lithografie. De UV-belichtingstijd, ontwikkelingstijd en spoeltijd zijn respectievelijk 8 s, 30 s en 2 min.
- ICP-etsen van p-GaN. Het etsvermogen, de etsdruk en de etssnelheid van GaN zijn respectievelijk 450 W, 4 m Torr en 5,6 nm/s.
- Doe het monster in aceton op 80 °C gedurende 15 minuten, gevolgd door het wassen van het monster met ethanol en gedeïsized water 3x.
- Draaien negatieve fotoresist NR9 en lithografie. De UV-belichtingstijd, ontwikkelingstijd en spoeltijd zijn respectievelijk 12 s, 20 s en 2 min.
- Was het monster met aceton, ethanol en gedeïsized water 3x.
- Deponeren Ti/Al/Ti/Au door elektronenbundel (EB) verdamping.
- Spin negatieve fotoresist NR9 en lithografie. De UV-belichtingstijd, ontwikkelingstijd en spoeltijd zijn respectievelijk 12 s, 20 s en 2 min.
- Was het monster met aceton, ethanol en gedeïoniseerd water 3x zonder ultrasoon.
- Deponeren Ni/Au door EB verdamping.
- Was het monster met ethanol en gedeïoniseerd water 3x om het monster schoon te maken.
- Afzetting 300 nm SiO2 door plasma verbeterde chemische dampdepositie (PECVD). De depositietemperatuur is 300 °C en de afzettingssnelheid is 100 nm/min.
- Spin fotoresist 304 en lithografie. De UV-belichtingstijd, ontwikkelingstijd en spoeltijd zijn respectievelijk 8 s, 1 min en 2 min.
- Dompel de wafers onder in 23% HF-oplossing voor 15 s.
- Was het monster met ethanol en gedeïoniseerd water 3x en droog met een stikstofpistool.
- Deponeren Al/Ti/Au door EB verdamping na fotolithografie. Het fotolithografieproces is hetzelfde als in stap 6.4-6.7.
- Was het monster met ethanol en gedeïsized water 3x.
- Maal en polijst de saffier tot 130 μm door mechanisch polijsten.
- Was het monster met dewaxing oplossing en gedeïstiseerd water.
- Snijd de hele wafer met een laser in stukken van 0,5 mm x 0,5 mm en snijd deze met een mechanische dicer in stukjes.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
Scanning electron microscopie (SEM) beelden, Röntgendiffractie schommeling curves (XRC), Raman spectra, transmissie elektronen microscopie (TEM) beelden, en elektroluminescentie (EL) spectrum werden verzameld voor de epitaxiale AlN film (Figuur 1, Figuur 2) en AlGaN-gebaseerde DUV-LED's (Figuur 3). De SEM en TEM worden gebruikt om de morfologie van de AlN op grafeen-NPSS te bepalen. XRD en Raman worden gebruikt om de dislocatiedichtheden en de restspanning te berekenen. EL wordt gebruikt om de verlichting van de gefabriceerde DUV-LED's te illustreren.
Figuur 1: Groei van AlN-folie op N2 plasmabehandeld grafeen-NPSS-substraat.
(A) SEM beeld van de kale NPSS. De inzet toont het lijnprofiel van de patronen van NPSS door AFM. (B) SEM-beeld van de als geteelde grafeenfilms op NPSS. (C) Raman spectra van grafeenfilm vóór N2 plasmabehandeling (zwart) en na N2 plasmabehandeling (rood). (D, F) zijn de SEM beelden van de eerste 10 min en 2 h groei van AlN films op NPSS zonder grafeen interlayer. (E en G) zijn de SEM beelden van de eerste 10 min en 2 h groei AlN films op NPSS met grafeen interlayer. (H, I) zijn de cross-sectionele SEM beelden van AlN films op NPSS zonder en met grafeen interlayer. Dit cijfer is gewijzigd van Chang et al.20. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.
Figuur 2: De karakterisering van AlN geteeld op N2 plasma-behandelde grafeen-NPSS substraat.
XRC van (A) (0002) en (B) (102) voor AlN-films geteeld op NPSS met en zonder grafeeninterlayer. (C) Raman spectra van AlN lagen geteeld op NPSS met en zonder grafeen tussenlaag. (D) HRTEM-beeld van de AlN/grafeen/NPSS-interface. (E, F) zijn de SAED patronen uit de AlN-laag en interface tussen AlN en grafeen / NPSS. (G) Heldere-veld cross-sectionele TEM beelden van AlN geteeld op grafeen / NPSS met g = [0 
10]. Dit cijfer is gewijzigd van Chang et al.20. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.
Figuur 3: De prestaties van de as-fabricated DUV-LED.
(A) Schematisch diagram van de op AlGaN gebaseerde DUV-LED-structuur. (B) EL spectra van de DUV-LED's met en zonder grafeen tussenlaag. Dit cijfer is gewijzigd van Chang et al.20Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
Zoals blijkt uit figuur 1A,illustreert de NPSS die door de NIL-techniek wordt bereid de nano-concave kegelpatronen met een diepte van 400 nm, een patroonperiode van 1 μm en een breedte van 300 nm van de unetched-gebieden. Na de APCVD-groei van grafeenlaag wordt het grafeen-NPSS weergegeven in figuur 1B. De aanzienlijk verhoogde D-piek van N-plasma behandeld grafeen in Raman spectra Figuur 1C toont de toename aan van bungelende obligaties gegenereerd tijdens het RIE-proces16. Na direct MOCVD groei van AlN voor 10 min, Figuur 1D toont 3D groei van onregelmatige AlN eilanden op kale NPSS, terwijl figuur 1E toont een laterale 2D manier en snelle coalescence van AlN op grafeen-NPSS. Na 2 uur groei wordt het oppervlak van AlN-film op grafeen-NPSS continu en vlak (figuur 1G) als gevolg van de snelle laterale groei en de snelle samensmelten van AlN op grafeen. Integendeel, figuur 1F toont het ruwe oppervlak van AlN direct geteeld op kale NPSS. Ook uit de transversale SEM-beelden van de als-volwassen AlN op NPSS en grafeen-NPSS weergegeven in figuur 1H,I, is het duidelijk dat met de hulp van de grafeen interlayer, AlN toont snelle coalescentie op grafeen-NPSS.
De (0002) en (10 2) XRC van AlN-films in figuur 2A,B bevestigt de hoge kwaliteit van de AlN geteeld op grafeen-NPSS, met een aanzienlijke vermindering van fwhm XRC van 455,4 arcsec tot 267,2 arcsec en 689,2 arcsec tot 503,4 arcsec, respectievelijk, in vergelijking met AlN geteeld op kale NPSS. Zo is de geschatte dichtheden van schroefdislocaties van AlN op kale NPSS 4,51 x 108 cm-2, wat wordt teruggebracht tot 1,55 x 108 cm-2 met behulp van grafeen. Deze resultaten tonen de verbeteringskwaliteit van AlN op NPSS met een grafeenbuffer, die meer geschikt is voor DUV-LED's17.
Het Raman-spectrum van de E2 phonon-modus van AlN (figuur 2C), dat gevoelig is voor de biaxiale stress18, toont het door stress vrijgegeven AlN op grafeen-NPSS aan met de E2-piek op 658,3 cm-1, dichter bij de stressvrije AlN (657,4 cm-1), vergeleken met AlN op de kale NPSS (660,6 cm-1). De geschatte restspanning op basis van Raman spectra toont een aanzienlijke vermindering van 0,87 GPa tot 0,25 GPa met behulp van grafeen. 19.
Figuur 2D toont een HTEM-beeld van de AlN/grafeen/NPSS-interface met gladde epitaxy van AlN op NPSS met behulp van grafeen, wat quasi-van der Waals-epitaxy van AlN aangeeft. Figuur 2E toont het geselecteerde gebiedselektronendiffractie (SAED) patroon van de AlN, waaruit blijkt dat de als-gekweekte AlN op grafeen-NPSS wurtzite structuur is. De kristaloriëntatie ligt langs de c-as. Zoals blijkt uit figuur 2F, is de oriëntatierelatie van AlN en Al2O3 als volgt: (0002) AlN/(0006) Al2O3 en (0 10) AlN/( 
20) Al2O3. Figuur 2G toont de vorming van luchtleeg over de kegels tijdens de laterale groei van AlN. Sommige dislocaties in de buurt van de leegte buigen en vernietigen op het hoogtepunt van de leegte; zo wordt de threading dislocatiedichtheid van AlN verminderd. De TEM-metingen verklaren de vrijgekomen stress en verminderde dislocatiedichtheid van AlN op grafeen als gevolg van QvdWE-groei.
EL spectrum (Figuur 3B) van AlGaN-gebaseerde DUV-LEDS op grafeen-NPSS toont 2,6x sterkere luminescentie op een piekgolflengte van 280 nm en stroom van 40 mA, in vergelijking met die van kale NPSS. Het protocol toont een methode voor de groei van hoge kwaliteit stress-vrijgegeven AlN films op NPSS met de hulp van CVD-groei grafeen interlayer door MOCVD. N2 plasmabehandeling verbetert de chemische reactiviteit van grafeen en realiseert QvdWE groei van AlN. De selectieve groei van grafeen op NPSS rechtvaardigt echter nog steeds diepgaande studies. Met behulp van deze methode worden ook de groei- en coalescentiepercentages van AlN op NPSS verhoogd, wat essentieel is voor massaproductie met lagere kosten en kortere tijdsvereisten. De AlN template geteeld op grafeen-NPSS toont een groot potentieel in de toepassing van AlGaN-gebaseerde DUV-LED's.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
De auteurs hebben niets te onthullen.
Acknowledgments
Dit werk werd financieel ondersteund door het National Key R&D Program of China (Nr. 2018YFB0406703), de National Natural Science Foundation of China (Nr. 61474109, 61527814, 11474274, 61427901) en de Beijing Natural Science Foundation (nr. 4182063)
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Acetone,99.5% | Bei Jing Tong Guang Fine Chemicals company | 1090 | |
| APCVD | Linderberg | Blue M | |
| EB | AST | Peva-600E | |
| Ethonal,99.7% | Bei Jing Tong Guang Fine Chemicals company | 1170 | |
| HF,40% | Beijing Chemical Works | 1789 | |
| ICP-RIE | AST | Cirie-200 | |
| MOCVD | VEECO | P125 | |
| PECVD | Oerlikon | 790+ | |
| Phosphate,85% | Beijing Chemical Works | 1805 | |
| Sulfuric acid,98% | Beijing Chemical Works | 10343 |
References
- Sakai, Y., et al. Demonstration of AlGaN-Based Deep-Ultraviolet Light-Emitting Diodes on High-Quality AlN Templates. Jappanese Journal of Applied Physics. 49, 022102 (2010).
- Yun, J., Hirayama, H. Investigation of the light-extraction efficiency in 280 nm AlGaN-based light-emitting diodes having a highly transparent p-AlGaN layer. Journal of Applied Physics. 121, 013105 (2017).
- Khan, A., Balakrishnan, K., Katona, T. Ultraviolet light-emitting diodes based on group three nitrides. Nature Photonics. 2, 77-84 (2008).
- Balushi, Z. Y. A., et al. The impact of graphene properties on GaN and AlN nucleation. Surface Science. 634, 81-88 (2015).
- Motoki, K., et al. Growth and characterization of freestanding GaN substrates. Journal of Crystal Growth. 237, 912-921 (2002).
- Kim, Y., et al. Remote epitaxy through graphene enables two-dimensional material-based layer transfer. Nature. 544, 340-343 (2017).
- Hemmingsson, C., Pozina, G. Optimization of low temperature GaN buffer layers for halide vapor phase epitaxy growth of bulk GaN. Journal of Crystal Growth. 366, 61-66 (2013).
- Chen, Z., et al. High-Brightness Blue Light-Emitting Diodes Enabled by a Directly Grown Graphene Buffer Layer. Advanced Materials. 30, 1801608 (2018).
- Dong, P., et al. 282-nm AlGaN-based deep ultraviolet light-emitting diodes with improved performance on nano-patterned sapphire substrates. Applied Physics Letters. 102, 241113 (2013).
- Imura, M., et al. Epitaxial lateral overgrowth of AlN on trench-patterned AlN layers. Journal of Crystal Growth. 298, 257-260 (2007).
- Kueller, V., et al. Growth of AlGaN and AlN on patterned AlN/sapphire templates. Journal of Crystal Growth. 315, 200-203 (2011).
- Kneissl, M., et al. Advances in group III-nitride-based deep UV light-emitting diode technology. Semiconductor Science & Technology. 26, 014036 (2010).
- Kunook, C., Chul-Ho, L., Gyu-Chul, Y. Transferable GaN layers grown on ZnO-coated graphene layers for optoelectronic devices. Science. 330, 655-657 (2010).
- Kim, J., et al. Principle of direct van der Waals epitaxy of single-crystalline films on epitaxial graphene. Nature Communications. 5, 4836 (2014).
- Han, N., et al. Improved heat dissipation in gallium nitride light-emitting diodes with embedded graphene oxide pattern. Nature Communications. 4, 1452 (2013).
- Gupta, P., et al. MOVPE growth of semipolar III-nitride semiconductors on CVD graphene. Journal of Crystal Growth. 372, 105-108 (2013).
- Heinke, H., Kirchner, V., Einfeldt, S., Hommel, D. X-ray diffraction analysis of the defect structure in epitaxial GaN. Appllied Physics Letters. 77, 2145-2147 (2000).
- Lughi, V., Clarke, D. R. Defect and Stress Characterization of AlN Films by Raman Spectroscopy. Appllied Physics Letters. 89, 2653 (2006).
- Li, Y., et al. Van der Waals epitaxy of GaN-based light-emitting diodes on wet-transferred multilayer graphene film. Jappanese Journal of Applied Physics. 56, 085506 (2017).
- Chang, H., et al. Graphene-assisted quasi-van der Waals epitaxy of AlN film for ultraviolet light emitting diodes on nano-patterned sapphire substrate. Applled Physics Letters. 114, 091107 (2019).
