F की ३१० एनएम टुकड़ी द्वारा सचित्र ॠणायन की Photoelectron इमेजिंग

Chemistry

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Summary

यहां, हम anionic प्रजातियों के photoelectron इमेजिंग के लिए एक प्रोटोकॉल प्रस्तुत करते हैं । vacuo में उत्पंन ॠणायन और जन स्पेक्ट्रोमेट्री द्वारा अलग वेग मैप photoelectron इमेजिंग का उपयोग कर जांच कर रहे हैं, आयनों और तटस्थ ऊर्जा स्तर, आयनों और तटस्थ संरचना और आयनों इलेक्ट्रॉनिक राज्य की प्रकृति का ब्यौरा प्रदान करते हैं ।

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Lyle, J., Chandramoulee, S. R., Hart, C. A., Mabbs, R. Photoelectron Imaging of Anions Illustrated by 310 Nm Detachment of F. J. Vis. Exp. (137), e57989, doi:10.3791/57989 (2018).

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Abstract

आयनों photoelectron इमेजिंग बाध्य नकारात्मक आयनों की ऊर्जा राज्यों के अध्ययन के लिए एक बहुत ही कुशल तरीका है, तटस्थ प्रजातियों और तटस्थ अणुओं के साथ असीम इलेक्ट्रॉनों की बातचीत/ vacuo आयनों जनरेशन तकनीक में राज्य के अत्याधुनिक परमाणु, आणविक, और क्लस्टर आयनों प्रणालियों की एक विस्तृत श्रृंखला के लिए आवेदन की अनुमति देते हैं । ये अलग और चयनित समय का उपयोग कर रहे है उड़ान मास स्पेक्ट्रोमेट्री । इलेक्ट्रॉनों रैखिक ध्रुवीय फोटॉनों (फोटो टुकड़ी) तालिका शीर्ष लेजर स्रोतों जो बुनियादी से उत्तेजना ऊर्जा के लिए तैयार उपयोग प्रदान करने के लिए पराबैंगनी के पास लाल का उपयोग करके हटा रहे हैं । एक वेग के साथ photoelectrons का पता लगाने इमेजिंग लेंस और स्थिति संवेदनशील डिटेक्टर का मतलब है कि, सिद्धांत रूप में, हर photoelectron डिटेक्टर तक पहुँचता है और पता लगाने दक्षता सभी काइनेटिक ऊर्जा के लिए वर्दी है. Photoelectron स्पेक्ट्रा गणितीय पुनर्निर्माण के माध्यम से छवियों से निकाले एक व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन का उपयोग कर आयनों आंतरिक ऊर्जा राज्य वितरण और परिणामी तटस्थ ऊर्जा राज्यों के विवरण से पता चलता है । कम इलेक्ट्रॉन काइनेटिक ऊर्जा पर, ठेठ संकल्प कुछ millielectron वोल्ट के आदेश पर ऊर्जा स्तर के मतभेदों को प्रकट करने के लिए पर्याप्त है, यानी, आणविक प्रजातियों के लिए अलग कंपन स्तर या परमाणु में स्पिन कक्षा बंटवारे. Photoelectron कोणीय व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन से निकाले वितरण बाध्य इलेक्ट्रॉन कक्षीय के हस्ताक्षर का प्रतिनिधित्व करते हैं, की अनुमति इलेक्ट्रॉनिक संरचना की अधिक विस्तृत जांच । स्पेक्ट्रा और कोणीय वितरण भी जावक इलेक्ट्रॉन और उत्तेजना के बाद अवशिष्ट तटस्थ प्रजातियों के बीच बातचीत के विवरण सांकेतिक शब्दों में बदलना । यह तकनीक एक परमाणु आयनों (F) को आवेदन द्वारा सचित्र है, लेकिन इसे आणविक आयनों स्पेक्ट्रोस्कोपी के मापन के लिए भी लागू किया जा सकता है, कम झूठ बोलने वाले आयनों अनुनादों का अध्ययन (कैटरिंग प्रयोगों के लिए एक विकल्प के रूप में) और femtosecond ( fs) समय ॠणायन के गतिशील विकास के अध्ययन का समाधान किया ।

Introduction

आयनों photoelectron इमेजिंग1 photoelectron स्पेक्ट्रोस्कोपी पर एक संस्करण है और परमाणु/आणविक इलेक्ट्रॉनिक संरचना और इलेक्ट्रॉनों और तटस्थ प्रजातियों के बीच बातचीत की एक शक्तिशाली जांच का प्रतिनिधित्व करता है । प्राप्त जानकारी के लिए बाध्य और metastable की समझ विकसित करने में आवश्यक है (इलेक्ट्रॉन-अणु छितराई अनुनादों) नकारात्मक आयन राज्यों, दरवाजे रासायनिक कमी के लिए राज्यों, अलग करनेवाला लगाव प्रक्रियाओं और आयन-अणु बातचीत. इसके अलावा, परिणाम उच्च स्तर एबी initio सैद्धांतिक तरीकों के महत्वपूर्ण परीक्षण प्रदान करते हैं, विशेष रूप से उच्च संबंधित प्रणालियों और/या गैर स्थिर राज्यों से निपटने के लिए डिजाइन किए हैं ।

तकनीक आयन उत्पादन को जोड़ती है, मास स्पेक्ट्रोमेट्री और चार्ज कण इमेजिंग2,3,4 के लिए संवेदनशील जांच इलेक्ट्रॉनिक (और छोटे अणुओं के लिए, कंपन) संरचना. anionic प्रजातियों के साथ कार्य उड़ान मास स्पेक्ट्रोमेट्री के समय के माध्यम से अच्छा जन selectivity की अनुमति देता है (तोफ-MS) । दिखाई/पराबैंगनी (यूवी) फोटॉनों के पास पर्याप्त अतिरिक्त इलेक्ट्रॉन को दूर करने के लिए, तालिका शीर्ष लेजर स्रोतों के उपयोग की अनुमति ऊर्जावान हैं । ॠणायन के उपयोग का एक अतिरिक्त लाभ के लिए कम photoexcite झूठ बोलने की क्षमता है, अस्थिर anionic राज्यों जो ऊर्जा सरकारों का प्रतिनिधित्व करते है जिसके तहत इलेक्ट्रॉनों और तटस्थ परमाणुओं/ वेग का उपयोग मैप किया गया इमेजिंग5 (VMI) मुलाजिम वर्दी का पता लगाने दक्षता, यहां तक कि कम इलेक्ट्रॉन काइनेटिक ऊर्जा, सभी बाहर निकाले photoelectrons पर नज़र रखता है और साथ ही उनके वेग की भयावहता और दिशा का पता चलता है.

प्रयोगात्मक परिणाम photoelectron छवियां जो photoelectron स्पेक्ट्रा शामिल है (माता पिता आयनों आंतरिक ऊर्जा वितरण और बेटी तटस्थ आंतरिक राज्यों की ऊर्जा का विवरण) और photoelectron कोणीय वितरण (से संबंधित इलेक्ट्रॉन कक्षीय टुकड़ी से पहले) । तकनीक का एक विशेष रूप से दिलचस्प आवेदन में पाया जाता है fs समय-हल अध्ययन । एक प्रारंभिक ultrafast लेजर पल्स (पंप) एक अलग करनेवाला आयनों इलेक्ट्रॉनिक राज्य को उत्तेजित, और एक दूसरे अस्थाई देरी ultrafast पल्स (जांच) तो उत्तेजित आयनों से इलेक्ट्रॉनों अलग । पंप के नियंत्रण-जांच समय अंतर प्रणाली के ऊर्जा राज्यों के विकास और परमाणु गति के टाइमस्केल पर प्रणाली के orbitals की बदलती प्रकृति इस प्रकार है । । उदाहरणों में i2 के photodissociation और अन्य interhalogen प्रजातियां6,7,8,9, i में विखंडन और/या इलेक्ट्रॉन आवास शामिल हैं· uracil 10,11,12,13, i· thymine13,14, मैं· adenine15, मैं· nitromethane16, 17 और I· acetonitrile17 क्लस्टर ॠणायन और अब तक के रहस्योद्घाटन टाइमस्केल2 photoexcitation के कुऑ के बाद घन परमाणु ॠणायन के उत्पादन के लिए अप्रत्याशित रूप से लंबे समय तक एक-दूसरे 18.

1 चित्रा सेंट लुइस (WUSTL) आयनों photoelectron इमेजिंग स्पेक्ट्रोमीटर19में वाशिंगटन विश्वविद्यालय से पता चलता है । साधन तीन विभेदक पंप क्षेत्रों के होते हैं । आयनों जो 10− 5 Torr के दबाव में संचालित स्रोत चैंबर में उत्पादित कर रहे हैं और एक छुट्टी आयन स्रोत20, और इलेक्ट्रोस्टैटिक आयन निष्कर्षण प्लेट शामिल हैं. आयनों एक विले-मैकलेरन तोफ में मास से अलग कर रहे है-21 MS (तोफ-ट्यूब में दबाव 10− 8 Torr है) । आयन का पता लगाने और जांच क्षेत्र में जगह लेता है (10− 9 Torr के दबाव) जिसमें एक VMI लेंस5 और एक मुझपर कण डिटेक्टर होता है । साधन के मुख्य घटक योजनाबद्ध रूप से चित्र 1b में सचित्र हैं, जहां छायांकित क्षेत्र सभी निर्वात प्रणाली के भीतर निहित तत्वों का प्रतिनिधित्व करता है । गैस निर्वहन में स्पंदित नोक के माध्यम से पेश किया है । उच्च प्रवेश दबाव ऑफसेट करने के लिए, स्रोत चैंबर वैक्यूम के तहत एक तेल आधारित प्रसार पंप का उपयोग कर बनाए रखा है । निर्वहन क्षेत्र में चित्रा 2aमें और अधिक विस्तार से सचित्र है । एक उच्च क्षमता अंतर इलेक्ट्रोड के बीच लागू किया जाता है, जो Teflon स्पेसर्स की एक श्रृंखला के द्वारा नोजल के चेहरे से अछूता रहता है । वास्तव में, Teflon बाद में दिखाए गए परिणामों के लिए फ्लोरीन परमाणुओं के स्रोत के रूप में कार्य करता है ।

निर्वहन ॠणायन, cations और तटस्थ प्रजातियों का मिश्रण पैदा करता है । आयन निष्कर्षण प्लेट, आयन त्वरण स्टैक, संभावित स्विच और microchannel प्लेट (एमसीपी) डिटेक्टर (आंकड़ा 1b) फार्म 2 एम लांग विले मैकलेरन तोफ-सुश्री आयनों एक (नकारात्मक) वोल्टेज पल्स के आवेदन से आयन निष्कर्षण प्लेट के लिए निकाले जाते है और फिर सभी आयनों एक ही काइनेटिक ऊर्जा को तेज कर रहे हैं । निष्कर्षण पल्स परिमाण के रूपांतर VMI लेंस में आगमन के समय केंद्रित है, जबकि einzel लेंस आयन बीम के स्थानिक पार अनुभाग कम कर देता है । ॠणायन पुन: एक संभावित स्विच22का उपयोग कर जमीन को संदर्भित कर रहे हैं, जो समय के एक बड़े पैमाने पर भेदभाव के रूप में कार्य करता है । आयनों चयन VMI लेंस में आयनों के आगमन के समय के साथ एक दृश्य/निकट यूवी फोटॉन पल्स के आगमन तुल्यकालन द्वारा हासिल की है । आयन जुदाई और पता लगाने क्षेत्रों का उपयोग तेल मुक्त turbopumps इमेजिंग डिटेक्टर की रक्षा के लिए.

ॠणायन और फोटॉनों के लिए Steinmetz ठोस के स्थानिक मात्रा में photoelectrons उत्पादन, आयन और लेजर बीम के बीच ओवरलैप का प्रतिनिधित्व करने के लिए बातचीत । VMI लेंस (चित्रा बी) तीन खुले इलेक्ट्रोड के होते हैं, जो का उद्देश्य है कि सभी photoelectrons डिटेक्टर तक पहुँचने और photoelectrons के गति अंतरिक्ष वितरण बनाए रखा है कि यह सुनिश्चित करने के लिए है. इस लक्ष्य को प्राप्त करने के लिए, अलग वोल्टेज चिमटा और उत्तेजित करने के लिए आवेदन कर रहे हैं इस तरह कि, मूल के स्थानिक बिंदु की परवाह किए बिना, एक ही प्रारंभिक वेग सदिश के साथ इलेक्ट्रॉनों डिटेक्टर पर एक ही बिंदु पर पाए जाते हैं. डिटेक्टर कड़ी मिलान MCPs जो इलेक्ट्रॉन गुणकों के रूप में कार्य का एक सेट के होते हैं । प्रत्येक चैनल कुछ माइक्रोन के आदेश पर एक व्यास है, लाभ स्थानीयकृत और प्रारंभिक प्रभाव की स्थिति के संरक्षण । MCPs के पीछे एक फास्फोरस स्क्रीन प्रकाश की एक फ्लैश के रूप में प्रवर्धित इलेक्ट्रॉन पल्स के माध्यम से स्थिति को इंगित करता है जो एक उपकरण (सीसीडी) कैमरे का उपयोग कर दर्ज की गई है ।

समय और विभिंन वोल्टेज दालों की अवधि के लिए आवश्यक डिजिटल देरी जनरेटर (उप, चित्रा 3) की एक जोड़ी का उपयोग कर नियंत्रित कर रहे हैं । पूरे प्रयोग 10 हर्ट्ज की पुनरावृत्ति दर के साथ शॉट के आधार पर एक शॉट पर दोहराया जाता है. प्रत्येक शॉट के लिए, कई आयनों और फोटॉनों कैमरा फ्रेम प्रति कुछ पता लगाने की घटनाओं का उत्पादन बातचीत । कई हजार फ्रेम एक छवि में जमा हो जाते हैं । छवि केंद्र गति अंतरिक्ष मूल का प्रतिनिधित्व करता है और इसलिए केंद्र से दूरी (नि.) एक इलेक्ट्रॉन की गति के लिए आनुपातिक है । कोण θ, (फोटॉन ध्रुवीकरण दिशा के सापेक्ष) एक इलेक्ट्रॉन वेग की दिशा का प्रतिनिधित्व करता है । किसी छवि का पता लगाना ईवेंट घनत्व का वितरण होता है । इस प्रकार, यह भी पता लगाने के लिए संभाव्यता घनत्व का प्रतिनिधित्व के रूप में देखा जा सकता है (एक बिंदु पर) एक इलेक्ट्रॉन की । वेव फंक्शन (ψ) की जंम व्याख्या लागू एक छवि का प्रतिनिधित्व करता है । ψ | 2 photoelectron23के लिए ।

3 डी इलेक्ट्रॉन संभाव्यता घनत्व विद्युत वेक्टर के ध्रुवीकरण के बारे में बेलनाकार सममित है (εपी) सूचना के फलस्वरूप पांव मार के साथ विकिरण की । मूल वितरण के पुनर्निर्माण के गणितीय24,25,26,27हासिल की है । पुनर्निर्माण में रेडियल वितरण (इलेक्ट्रॉनों की) गति (वेग) डोमेन photoelectron स्पेक्ट्रम जो उपयुक्त Jacobian परिवर्तन के आवेदन के माध्यम से ऊर्जा डोमेन में परिवर्तित हो जाता है ।

इन प्रयोगों में प्रयुक्त होने वाले आयनों photoelectron इमेजिंग स्पेक्ट्रोमीटर (figure 1) में कस्टम निर्मित साधन28है । प्रोटोकॉल के लिए तालिका 1 और तालिका 2 में सेटिंग्स F के उत्पादन के लिए इस उपकरण के लिए विशिष्ट है और इसके photoelectron वितरण की इमेजिंग । डिजाइन के कई समान संस्करण विभिंन अनुसंधान प्रयोगशालाओं में उपयोग किया जाता है6,29,30,31,३२,३३,३४ , ३५ , ३६ , ३७ , ३८ , ३९ , ४० , ४१ , ४२, लेकिन कोई दो उपकरण बिल्कुल एक जैसे हैं । इसके अतिरिक्त, साधन सेटिंग्स दृढ़ता से निर्भर है और शर्तों और साधन आयामों में छोटे परिवर्तन के लिए अत्यधिक संवेदनशील हैं ।

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Protocol

नोट: एक सामांय प्रायोगिक प्रोटोकॉल यहां प्रस्तुत है, WUSTL साधन के लिए विशिष्ट है । चित्रा 4a में प्रस्तुत एफ छवि के लिए विशिष्ट साधन सेटिंग्स तालिका 1-2में पाया जा सकता है ।

1. आयन पीढ़ी

  1. ॠणायन उत्पन्न करने के लिए, एक समर्थन गैस या गैस मिश्रण लागू करें (Fके लिए, ४० psig. of O2) स्पंदित नोक के पीछे और 10 हर्ट्ज पर नोजल संचालित.
    1. डिजिटल देरी जनरेटर 1 (DDG1), चैनल एक (A1) पर नोक अवधि सेट और निर्वहन में गैस इंजेक्षन करने के लिए स्पंदित नोजल चालक ट्रिगर ।
    2. एक उच्च वोल्टेज निर्वहन पल्स V1 लागू करें । समय और नाड़ी की अवधि DDG1 पर चैनल सी (C1) द्वारा नियंत्रित कर रहे हैं.
    3. 2 गैस के भागने के रूप में वृद्धि की प्रयोगशाला आग जोखिम के लिए नेतृत्व कर सकते हैं, यह सुनिश्चित करें कि सभी गैस लाइनों रिसाव तंग कर रहे हैं । के बाद से उच्च गैस दबाव गैस लाइनों की विफलता के लिए नेतृत्व कर सकते हैं, यह सुनिश्चित करें कि दबाव अधिकतम परिचालन दबाव के नीचे रखा है । सुनिश्चित करें कि बिजली की आपूर्ति ठीक से जमीन कर रहे है और बंद स्विच जब केबल या संलग्न किया जा रहा है हटा दिया ।

2. आयन निष्कर्षण, जुदाई और पता लगाने

  1. स्रोत से ॠणायन निकालने के लिए, एक उच्च वोल्टेज निष्कर्षण पल्स (V2) आयन निष्कर्षण प्लेट करने के लिए लागू होते हैं ।
    1. समय और आयन निष्कर्षण पल्स DDG1 चैनल डी (D1) का उपयोग कर की अवधि निर्धारित करें ।
  2. आयनों बड़े पैमाने पर स्पेक्ट्रम की निगरानी करने के लिए, आयन मोड में उपकरण डाल दिया.
    1. डिटेक्टर वोल्टेज डिवाइडर को इमेजिंग डिटेक्टर MCPs से कनेक्ट करें ।
    2. लागू वोल्टेज V11 डिटेक्टर anode (फास्फोरस स्क्रीन) ।
    3. आस्टसीलस्कप चैनल 1 इनपुट करने के लिए आयन डिटेक्टर वोल्टेज विभाजक उत्पादन कनेक्ट.
    4. वोल्टेज डिवाइडर इनपुट करने के लिए एमसीपी बिजली की आपूर्ति से कनेक्ट करें और धीरे से वोल्टेज में वृद्धि । एक इनपुट वोल्टेज V9 प्रवेश पक्ष के लिए V7 प्रदान करता है और एमसीपी के निकास पक्ष के लिए V8 ।
      चेतावनी: MCPs के लिए अधिकतम स्वीकार्य वोल्टेज से अधिक नहीं है ।
  3. ॠणायन को तोफ द्वारा पृथक-MS.
    1. त्वरण स्टैक वोल्टेज V3 सेट करें ।
    2. DDG1 चैनल ई (E1) का उपयोग करना, समय और संभावित स्विच उच्च वोल्टेज पल्स (V3) के लिए अवधि निर्धारित करें ।
    3. बाह्य DDG1 चैनल एफ (F1) से आस्टसीलस्कप को शुरू करने के लिए तोफ-एमएस समय पैमाने पर सेट ।
  4. निर्वहन और निष्कर्षण पल्स परिमाण समायोजित (V1-V2), निर्वहन, निष्कर्षण, संभावित स्विच और नोजल समय और अवधि चैनलों के माध्यम से एक DDG1 पर आस्टसीलस्कप पर आयन संकेत का उत्पादन ।

3. आयन उपज और संकल्प अनुकूलन ।

नोट: कदम ३.१ और ३.२ इष्टतम संकल्प और आयन उपज प्राप्त करने के लिए iteratively दोहराया जाना चाहिए । (तालिकाएँ 1-2 परिणाम अनुभाग में दिखाई गई F छवि जेनरेट करने के लिए उपयोग की जाने वाली सेटिंग दिखाएँ).

  1. किसी दी गई प्रजाति के ॠणायन की संख्या ऑप्टिमाइज़ करने के लिए, आयन स्रोत सेटिंग समायोजित करें ।
    1. गैस सिलेंडर पर नियामक का उपयोग कर नोजल के पीछे ओ2 गैस के दबाव को समायोजित करें ।
    2. कार्रवाई की स्पंदित नोजल अवधि (A1) समायोजित करें ।
    3. निर्वहन पल्स वोल्टेज की भयावहता को समायोजित करें (V1).
    4. समय और निर्वहन पल्स वोल्टेज की अवधि को समायोजित करें (C1).
    5. समय और आयन निष्कर्षण पल्स (D1) की अवधि को समायोजित करें ।
    6. अवधि को समायोजित करें संभावित स्विच उच्च वोल्टेज (E1) पर है ।
    7. einzel लेंस (V4) के केंद्रीय तत्व पर वोल्टेज समायोजित करें । आस्टसीलस्कप पर आयन चोटियों तीव्रता में वृद्धि करनी चाहिए ।
      सावधानी: सुनिश्चित करें हे2 दबाव अधिकतम परिचालन दबाव के नीचे रखा जाता है ।
  2. तोफ-एमएस सेटिंग्स को समायोजित करने के लिए जन वर्णक्रमीय संकल्प और आयन जुदाई का अनुकूलन
    1. समायोजित आयन निष्कर्षण वोल्टेज (V2) को विले प्राप्त-मैकलेरन ध्यान केंद्रित । आस्टसीलस्कप पर आयन चोटियों संकीर्ण चाहिए ।
    2. त्वरण स्टैक वोल्टेज V3 समायोजित करें ।

4. Photoelectron उत्पादन और पता लगाना

  1. स्पेक्ट्रोमीटर को इमेजिंग मोड में स्विच करें ।
    1. वोल्टेज आयन डिटेक्टर वोल्टेज डिवाइडर (V9) को शूंय करने के लिए लागू कम ।
    2. MCPs से आयन डिटेक्टर वोल्टेज डिवाइडर डिस्कनेक्ट ।
    3. इमेजिंग उच्च वोल्टेज पल्स करने के लिए एमसीपी और इमेजिंग बिजली की आपूर्ति कनेक्ट ।
    4. इमेजिंग उच्च वोल्टेज पल्स इमेजिंग MCPs से कनेक्ट करें
  2. एक स्थाई वोल्टेज के लिए फास्फोरस स्क्रीन (V11) और MCPs (V9) लागू करें ।
  3. VMI लेंस के भीतर ब्याज की आयन के आगमन के समय के साथ nanosecond (एन एस) डाई लेजर से लेजर दालों के आगमन के समय सिंक्रनाइज़ करें ।
    1. तेज photodiode को आस्टसीलस्कप चैनल 2 से कनेक्ट करें ।
    2. बाह्य ट्रिगर एन डी: YAG लेजर फ्लैश लैंप और DDG2 चैनल एच (H2) और जी (G2) का उपयोग कर क्यू स्विच । लेजर ट्रिगर के समय को समायोजित (H2) जब तक photodiode उत्पादन के करीब है, लेकिन ब्याज की आयन संकेत पूर्ववर्ती ।
    3. इमेजिंग रिउत्तेजितर (V5) और चिमटा (V6) इलेक्ट्रोड के लिए वोल्टेज लागू करें ।
    4. लंबे समय जोखिम के लिए कैमरा सेट और इलेक्ट्रॉन का पता लगाने की घटनाओं की संख्या को अधिकतम करने के लिए लेजर ट्रिगर समय (H2) समायोजित पीसी स्क्रीन पर मनाया ।
      चेतावनी: कक्षा चतुर्थ लेजर विकिरण स्थाई रूप से दृष्टि को नुकसान होगा । उपयुक्त नेत्र सुरक्षा पहनें । आंखों की सुरक्षा पहनने पर भी सीधे बीम में न दिखें । specular प्रतिबिंब से बचें ।
  4. लागू करने के लिए एक उच्च वोल्टेज पल्स एमसीपी समय पर फोटॉन पल्स के आगमन के साथ मेल करने के लिए photoelectron उत्पादन खिड़की के भीतर इलेक्ट्रॉन संकेत बढ़ाना.
    1. इमेजिंग पल्स वोल्टेज (V10) सेट करें ।
    2. इमेजिंग पल्स समय और अवधि DDG2 चैनल एफ (F2) कि इमेजिंग पल्स फोटॉन पल्स के आगमन के समय पर केंद्रित है का उपयोग कर सेट करें ।

5. छवि ध्यान केंद्रित

  1. शॉर्ट एक्सपोजर के लिए कैमरा सेट करें ।
    1. DDG2 चैनल ई (E2) का उपयोग कर एक प्रयोगात्मक चक्र के शुरू में खोलने के लिए सीसीडी कैमरे को ट्रिगर ।
  2. पृष्ठभूमि-घटाई गई छवि एकत्र करें
    1. लेजर पल्स ब्याज की आयनों के साथ संपाती के साथ कई फ्रेम ले लीजिए ।
    2. किसी भी आयनों के साथ संपाती लेजर पल्स के साथ कई फ्रेम ले लीजिए ।
    3. संयोग पर एकत्र तख्ते से इत्तेफाक से एकत्र फ्रेम घटाना ।
    4. दोहराएँ चरण ५.२ और एक छवि संचित.
  3. इमेजिंग repell () और निष्कर्षण (V6) इलेक्ट्रोड वोल्टेज समायोजित करें । चरण ५.२ दोहरा कर एक नई छवि जनरेट करें । सबसे अच्छा ध्यान केंद्रित हालत जब छवि सुविधाओं को अपने संकीर्ण पर है हासिल की है ।

6. छवि संग्रह

  1. कम जोखिम मोड में कैमरे के साथ, centroided संग्रह करने के लिए स्विच.
  2. एक उप पिक्सेल संकल्प छवि जमा करने के लिए इष्टतम ध्यान केंद्रित हालत में ५.२ कदम दोहराएँ.

7. डेटा निष्कर्षण

नोट: इस खंड में किया गया डेटा जोड़तोड़ MatLab प्लेटफ़ॉर्म में विशेष रूप से लिखे गए प्रोग्राम का उपयोग कर किया जाता है ।

  1. छवि के द्रव्यमान (तीव्रता) के केंद्र का निर्धारण करके छवि के केंद्र का पता लगाने, छवि के अंतर्निहित समरूपता का उपयोग करने के लिए उलटा के केंद्र को खोजने के लिए, या (शोर करने के लिए कम संकेत के मामले में) iteratively स्पेक्ट्रम में संक्रमण की चौड़ाई को कम करने अलग परीक्षण केंद्र का चयन करके ।
    1. व्युत्क्रम हाबिल छवि को बदलने के लिए 3 डी वेग वितरण ठीक हो ।
  2. photoelectron स्पेक्ट्रा उत्पन्न
    1. सभी radii के लिए कोण के एक समारोह के रूप में तीव्रता को एकीकृत (इस रेडियल और इसलिए गति या वेग डोमेन में स्पेक्ट्रम है) । व्यवहार में यह सब radii पर योग के द्वारा प्राप्त की है ।
      Equation 1
      मैं कहां (नि.) रेडियल तीव्रता है और मैं (आर, θ) बिंदु आर, θ में तीव्रता है ।
    2. ज्ञात इबे के संक्रमण के साथ एक ही स्थिति के तहत दर्ज की गई छवि के साथ तुलना द्वारा इलेक्ट्रॉन काइनेटिक ऊर्जा के लिए स्पेक्ट्रम जांचना ।
      बढ़ाना = eKEcal × (r/निकाल)2
      जहां बढ़ानारेफरी संदर्भ स्पेक्ट्रम में एक ज्ञात संक्रमण के काइनेटिक ऊर्जा है, आररेफरी संदर्भ इस संक्रमण के लिए इसी छवि में अंगूठी की त्रिज्या और बढ़ाना है काइनेटिक प्रायोगिक में आर त्रिज्या के साथ जुड़े ऊर्जा है छवि.
    3. Jacobian परिवर्तन के माध्यम से ऊर्जा डोमेन के लिए रेडियल स्पेक्ट्रम कन्वर्ट । एक दिया आर के लिए इसी ऊर्जा 7.2.2 में के रूप में निर्धारित किया जाता है । तीव्रता I (r) √ बढ़ाना द्वारा विभाजित है ।
  3. इलेक्ट्रॉनों के कोणीय वितरण ।
    1. स्पेक्ट्रम में एक संक्रमण का चयन करें ।
    2. विभिंन छोटे कोणीय पर्वतमाला के लिए, θ के खिलाफ संक्रमण और साजिश के साथ जुड़े रेडियल रेंज पर एकीकृत । अभ्यास में एकीकरण योग द्वारा सभी radii पर श्रेणी r0-FWHM/2 के लिए + FWHM/2 में हासिल की है ।
      Equation 2
      मैं कहां (θ) कोणीय तीव्रता है, r0 संक्रमण के रेडियल मूल्य अधिकतम है और FWHM संक्रमण के रेडियल रेंज भर में आधा अधिकतम पर पूर्ण चौड़ाई है ।

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Representative Results

द्वारा centroiding४३ डेटा 640 × 480 पिक्सेल कैमरा, 6400 × 4800 के एक ग्रिड संकल्प के सीसीडी सरणी पर दर्ज संभव है । हालांकि, स्पेक्ट्रा और कोणीय वितरण के निष्कर्षण डेटा की व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन शामिल है जो छवि तीव्रता की आवश्यकता है अपेक्षाकृत आसानी से बदलती हैं । एक समझौते के रूप में, centroided डेटा है "" अंक के n × n ब्लॉक संक्षेप द्वारा "बिन्नी । इसी तरह के उपचार इमेजिंग परिणामों के प्रदर्शन के लिए भी आवश्यक है ।

चित्र 4a के प्रदर्शित छवि और पुनर्निर्माण एफ से photodetachment का परिणाम है ४.०० eV (३१० एनएम) की एक फोटॉन ऊर्जा पर । photoelectron वितरण के बेलनाकार समरूपता का मतलब है कि प्रत्येक प्रयोगात्मक छवि एक गति अंतरिक्ष बिंदु के चार समकक्ष माप शामिल हैं । चित्रा 4a के बाएं आधे से पता चलता है प्रयोग मापा छवि, n करने के लिए बिन्नी = 8, जबकि चित्रा 4a के ठीक आधे एक ही प्रस्ताव पर प्रदर्शित डेटा का व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन है । छवि F आयनों के साथ संयोग में लेजर के साथ दर्ज की गई ५०,००० फ्रेम की कुल शामिल है और पृष्ठभूमि के एक समान संख्या घटाई फ्रेम । लेजर इलेक्ट्रिक वेक्टर (εपी) की दिशा छवि के विमान में खड़ी है, के रूप में डबल अध्यक्षता तीर से संकेत दिया ।

छवि दो गाढ़ा हलकों से पता चलता है । ये दो संकीर्ण photoelectron स्पेक्ट्रम में देखा संक्रमण के अनुरूप है । यह centroided डेटा से निकाली गई है n = 4 बिन्नी, व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन के बाद, सभी कोणों (θ) पर तीव्रता एकीकृत द्वारा केंद्र से प्रत्येक रेडियल दूरी (नि.) के लिए । इलेक्ट्रॉन काइनेटिक ऊर्जा (बढ़ाना) पैमाने पर रूपांतरण के लिए आर ज्ञात काइनेटिक ऊर्जा (बढ़ानाकाल) के संक्रमण के साथ अंशांकन से प्रभावित है जहांकाल कर रहे है अंशांकन संक्रमण के केंद्र के लिए रेडियल दूरी है ।

Equation 3

तीव्रता आंकड़ा 4bमें दिखाया स्पेक्ट्रम उपज के लिए उपयुक्त Jacobian परिवर्तन से स्केल कर रहे हैं । तीव्रता पैमाने पर आगे संक्रमण की मजबूती के सापेक्ष गहनता दिखाने के लिए समायोजित किया गया है ।

दो संक्रमण अपने इलेक्ट्रॉनिक कोणीय momenta के अनुसार तटस्थ F. ्र के दो कम झूठ बोल इलेक्ट्रॉनिक राज्यों के अस्तित्व को प्रतिबिंबित, इन 2पी3/2 और 2पी1/2कहा जाता है । दो F एटम स्टेट्स 1s22s22p5 इलेक्ट्रॉन विन्यास से उत्पन्न होता है । सरल भाषा में दो राज्यों की स्पिन में अंतर-बिगड़ा इलेक्ट्रॉन. स्पिन और कक्षीय कोणीय momenta के बीच बातचीत की ताकत या तो मामले में अलग है । इलेक्ट्रॉनक काइनेटिक ऊर्जा फोटॉन ऊर्जा () और अंतिम तटस्थ अवस्था (इलेक्ट्रॉनक बाइंडिंग ऊर्जा, इबे) का उत्पादन करने के लिए आवश्यक ऊर्जा पर निर्भर करती हैं. ये गुण ऊर्जा के संरक्षण, बढ़ाना = hν-इबेसे जुड़े हुए हैं. इस प्रकार, उच्चतम बढ़ाना संक्रमण (०.५९८ ev) सबसे कम बाध्यकारी ऊर्जा (३.४०२ ev) का प्रतिनिधित्व करता है, जो कि एक फ्लोरीन एटम४४का इलेक्ट्रॉन संबध है । संक्रमण काइनेटिक ऊर्जा में अंतर (०.५९८ ev − ०.५४८ ev) से पता चलता है कि एफ एटम के पहले उत्साहित राज्य सिर्फ ५० meV जमीन राज्य, स्पिन की ताकत का एक उपाय-कक्षा बातचीत की तुलना में ऊर्जा में उच्च है । दो संक्रमण (2:1 अनुपात) के सापेक्ष ताकत दो एफ एटम इलेक्ट्रॉनिक राज्यों के degeneracies को दर्शाता है ।

चित्र 4a की छवि में इलेक्ट्रॉनों के वितरण एक दिया संक्रमण के लिए वर्दी नहीं है । यह चित्र 4cमें अधिक मात्रा में दिखाया गया है. साजिश से पता चलता है कि प्रत्येक संक्रमण के लिए (→2p3/2, लाल खुला हलकों, →2पी1/2, नीले भरे हलकों) इलेक्ट्रॉन तीव्रता θ में सबसे बड़ी = ९० ° है और इसलिए वहां इलेक्ट्रॉनों के लिए एक प्राथमिकता है सीधा बाहर निकाला जा करने के लिए ε पीयह उंमीद है (कोणीय गति संरक्षण को शामिल तर्क के आधार पर) एक पी कक्षीय से इलेक्ट्रॉन हटाने के लिए, और परिणाम काफी अलग अगर इलेक्ट्रॉनों एक एस कक्षीय ४५ से अलग किया गया होगा, ४६. कोणीय वितरण एक विशेष जनक कक्षीय के स्थानिक भाग के निदान कर रहे हैं । यदि चित्रा 4c के डेटा rescale (संबंधित संक्रमण के लिए कोणीय maxima के सापेक्ष) कर रहे हैं, जैसा कि चित्रा 4dमें दिखाया गया है, यह देखा जा सकता है कि प्रयोगात्मक शोर की सीमा के भीतर, वितरण लगभग समान हैं ।

वेग संकल्प हासिल दृढ़ता से डिजाइन और प्रयोग के विवरण से प्रभावित है. वेग मानचित्रण के बारे में, स्थानिक मात्रा के भीतर जो इलेक्ट्रॉनों का उत्पादन कर रहे हैं, इमेजिंग लेंस और इमेजिंग इलेक्ट्रोड के लिए लागू वोल्टेज के भीतर इस मात्रा का स्थान सभी महत्वपूर्ण हैं. सबसे अच्छा संकल्प के लिए आयनों और लेजर बीम के प्रतिच्छेदन द्वारा प्रतिनिधित्व की मात्रा को कम किया जाना चाहिए । व्यवहार में यह लेजर और आयन बीम की चौड़ाई को कम करने के द्वारा, या तो collimation या ध्यान केंद्रित द्वारा हासिल की है । वेग मानचित्रण बहुत इमेजिंग इलेक्ट्रोड वोल्टेज के प्रति संवेदनशील है । चित्र 5 ए की छवि इष्टतम ध्यान केंद्रित हालत, represent करनेवाला और चिमटा के बीच ०.७०० के अनुपात का प्रतिनिधित्व करता है । इस अनुपात को भी छोटे परिवर्तन (उत्तेजित देनेवाला या चिमटा इलेक्ट्रोड वोल्टेज बदलकर) वेग संकल्प के लिए हानिकारक हैं. चित्रा 5b एक छवि से पता चलता है ०.६८६ करने के लिए अनुपात को कम करने के बाद प्राप्त (यानी, से थोड़ा अधिक 3%) । यह दोनों छवि और साथ स्पेक्ट्रम है कि यह अब स्पेक्ट्रम में दो संक्रमण भेद संभव नहीं है में स्पष्ट है । वास्तव में, इमेजिंग इलेक्ट्रोड के लिए बिजली की आपूर्ति की परिशुद्धता मानचित्रण की प्रभावशीलता में एक सीमा रखता है ।

छवियां चार तरह समरूपता प्रदर्शित करना चाहिए । किसी भी प्रयोग में इलेक्ट्रॉन का पता लगाने की संभाव्य प्रकृति हमेशा इस उम्मीद से छोटे विचलन को जन्म देगी. हालांकि, डिटेक्टर पर अन्य कणों (इलेक्ट्रॉनों, आयनों या तटस्थता) का प्रभाव गंभीर विचलन के लिए नेतृत्व कर सकते हैं । उदाहरण के लिए, चित्रा 5c ऊपरी सही चक्र में उच्च तीव्रता का एक बहुत ही विशिष्ट क्षेत्र से पता चलता है. यह या तो आयनों या तटस्थता का परिणाम है (photodetachment या टुकड़ी के कारण उत्पादित) डिटेक्टर पर pinging । ०.१ और ०.२ eV के बीच स्पेक्ट्रम में ब्रॉड, अपेक्षाकृत कम तीव्रता की सुविधा इन गैर-इलेक्ट्रॉन प्रभावों का परिणाम है । मौजूदा मामले में, समस्या गणितीय के साथ निपटा जा सकता है, बस विश्लेषण से ऊपरी सही वृत्त का चक्र डेटा को हटाने के द्वारा । प्रायोगिक कारकों को भी नकली संकेत को दूर करने के प्रयास में बदला जा सकता है । उदाहरण इलेक्ट्रॉन इमेजिंग पल्स के समय के सावधान हेरफेर शामिल (F2), संभावित स्विच (E1) या शुरू करने के समय के माध्यम से बड़े पैमाने पर भेदभाव (स्पंदित) electrostatically आरोप लगाया से अवांछित आयनों का पता लगाने से दूर ध्यान हटाने की प्लेटों क्षेत्र.

पोस्ट संग्रह छवि प्रसंस्करण भी वेग (और इसलिए काइनेटिक ऊर्जा) स्पेक्ट्रा और कोणीय वितरण के मात्रात्मक विश्लेषण के संकल्प को प्रभावित कर सकते हैं । चित्रा 6a व्युत्क्रम हाबिल परिवर्तन करने से पहले छवि के सही केंद्र के चयन के महत्व से पता चलता है । लाल स्पेक्ट्रम F image बिन्नी से निकाला जाता है n = 10 और सबसे अच्छा केंद्र का उपयोग । अन्य स्पेक्ट्रा इस बिन्नी छवि के विश्लेषण का प्रतिनिधित्व करने के साथ केंद्रों का उपयोग कर y निर्दिष्ट केंद्र के समंवय से वृद्धि हुई 1 (नीला), 2 (हरा) या 3 (नारंगी) पिक्सल । के रूप में चुना केंद्र और अधिक से अधिक सच छवि केंद्र स्पेक्ट्रा व्यापक, विशेष रूप से संक्रमण के आधार पर और दो चोटियों को आपस में मिलना शुरू से अलग है । इसके अतिरिक्त, आवारा बाहरी क्षेत्रों (बिजली और चुंबकीय) और भी खामियों को कैमरे के लेंस के नेतृत्व में छवियों के विरूपण के लिए ऐसी है कि संक्रमण पूरी तरह से परिपत्र सुविधाओं के रूप में मौजूद नहीं है । एक विशेष त्रिज्या के लिए सभी कोणों पर घालमेल एक स्पष्ट संक्रमण का विस्तार करने के लिए नेतृत्व करेंगे । उदाहरण के लिए चित्रा घमण्डमें दिखाया गया है, सी के लिए एफ छवि (बिन्नी के लिए n = 4) चित्रा 1aकी । कोणीय रेंज के दो विभिन्न क्षेत्रों में एकीकृत द्वारा उत्पादित रेडियल स्पेक्ट्रम की तुलना (5 ° डिग्री स्लाइस के बारे में ३६.५ ° (लाल) और ८६.५ ° (नीला)) चित्रा घमण्डमें दिखाया गया है । हालांकि स्पेक्ट्रम में दो सुविधाओं स्पष्ट रूप से यह भी स्पष्ट है कि उनके maxima थोड़ा अलग radii पर है (३०२ और ३०६ 2P3/2 संक्रमण के लिए ३६.५ ° और ८६.५ ° क्रमशः) । इसके अलावा की तुलना रेडियल डोमेन पूर्ण कोणीय रेंज भर में एकीकृत स्पेक्ट्रम (चित्रा घमण्ड ग्रे छायांकित स्पेक्ट्रम जो देखने में आसानी के लिए बढ़ाया है) स्पेक्ट्रा के विस्तार में विकृति के प्रभाव से पता चलता है । चित्रा 6c (लाल) बढ़ाना डोमेन, विकृत छवि की पूरी तरह से एकीकृत स्पेक्ट्रम दिखाता है । रेडियल स्केलिंग (कोण के एक समारोह के रूप में) ऊर्जा डोमेन के लिए रूपांतरण से पहले बहुत संकरा आंकड़ा 6c४२,४७के पूरी तरह से एकीकृत नीले स्पेक्ट्रम में देखा संक्रमण में जिसके परिणामस्वरूप सुधार की अनुमति देता है । इस स्पेक्ट्रम मूल रूप से चित्रा 4b में दिखाया गया है, लेकिन के साथ बेहतर एक कोणीय निर्भर रेडियल विकृति के प्रभाव को वर्णन करने के लिए विस्तारित ऊर्जा स्केल.

Figure 1
चित्र 1. WUSTL आयनों photoelectron इमेजिंग स्पेक्ट्रोमीटर. वैक्यूम प्रणाली के एक बाहरी दृश्य शीर्ष पर प्रदर्शित किया जाता है । योजनाबद्ध प्रयोग में महत्वपूर्ण घटकों का लेआउट दिखाता है । छायांकित क्षेत्र के भीतर झूठ बोल तत्वों शूंय के तहत कर रहे हैं । अधिक जानकारी के लिए पाठ देखें । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 2
चित्र 2. डीसी निर्वहन और VMI लेंस विधानसभाओं के योजनाबद्ध चित्र । (क) ॠणायन का उत्पादन कर रहे है जब एक गैस पल्स निर्वहन स्रोत के माध्यम से यात्रा । (ख) इलेक्ट्रॉनों आयन और लेजर मुस्कराते हुए के चौराहे पर उत्पादित (गति अंतरिक्ष में) एमसीपी डिटेक्टर पर चिमटा और उत्तेजित वोल्टेज के नियंत्रण से ध्यान केंद्रित कर रहे हैं । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 3
चित्र 3. प्रयोग नियंत्रण । दो डिजिटल देरी जनरेटर (उप) प्रयोगात्मक समय अनुक्रम के सटीक नियंत्रण की अनुमति देते हैं । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 4
चित्र 4. प्रतिनिधि परिणाम । (एक) Photoelectron छवि (बाएं आधा) और व्युत्क्रम हाबिल रूपांतरण ४.०० eV में एफ टुकड़ी के लिए (ठीक आधा) । (ख) photoelectron स्पेक्ट्रम दो बदलाव जो छवि में देखा दो छल्ले के अनुरूप होता है । (ग) स्पेक्ट्रम में प्रत्येक संक्रमण के लिए photoelectron कोणीय वितरण (लाल हलकों →2p3/2, नीले घेरे →2p1/2) प्रत्येक मामले में इलेक्ट्रॉन वितरण दिखाने के लिए बिजली के लिए सीधा ध्रुवीकरण है विकिरण (εपी) के वेक्टर । (घ) जब उनके संबंधित maxima के सापेक्ष स्केल, प्रत्येक चैनल के लिए कोणीय वितरण लगभग समान हैं । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 5
चित्रा 5. इष्टतम और एफ टुकड़ी के लिए इष्टतम photoelectron छवियों से कम ४.०० eV पर । दिखाए गए चित्र n = 10 के लिए बिन्नी हैं । (एक) इष्टतम VMI ध्यान केंद्रित हालत (०.७०० के अनुपात) में छवि संकीर्ण दिखा, स्पेक्ट्रम में अच्छी तरह से हल चोटियों । (ख) ०.६८६ के एक VMI ध्यान केंद्रित अनुपात के साथ छवि-दो संक्रमण अब स्पेक्ट्रम या छवि में भेद नहीं कर रहे हैं । (ग) आवारा आयनों का प्रभाव photoelectrons के साथ डिटेक्टर संपाती पर pinging । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 6
चित्रा 6. छवि विश्लेषण/ (क) Photoelectron स्पेक्ट्रा छवि केंद्र के विभिंन अनुमानों के साथ चित्रा 4a की छवि से निकाले दिखाए जाते हैं । (ख) छवि में प्रचलन से विचलन संकल्प की हानि की ओर ले जाता है । पूरी तरह से कोणीय एकीकृत स्पेक्ट्रम (छायांकित ग्रे) में सुविधाओं काफी छवि के व्यक्तिगत कोणीय क्षेत्रों के लिए उन से व्यापक हैं । (ग) विकृति का प्रभाव (लाल स्पेक्ट्रम) डिटेक्टर (ब्लू स्पेक्ट्रम) के पूर्ण संकल्प को ठीक करने के लिए गणितीय रूप से सही किया जा सकता है. कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

विवरण अवधि (μs) विलंब (μs) के सापेक्ष
A1 स्पंदित नोजल ७०० 0 DDG1
B1 DDG2 ट्रिगर 0 DDG1
C1 निर्वहन ७० ६४० A1
D1 आयन निष्कर्षण 7 २३५ C1
E1 संभावित स्विच 6 0 D1
F1 आस्टसीलस्कप ट्रिगर 0 D1
E2 कैमरा ट्रिगर 0 B1
F2 इमेजिंग पल्स 1 १८०.१३ H2
G2 लेजर उत्पादन (क्यू स्विच) १८०.९४ H2
H2 लेजर ट्रिगर (फ्लैश लैंप) ५९० B1

तालिका 1. प्रयोग पल्स समय । नाड़ी अनुक्रम चित्रा 4aमें छवि के संग्रह में इस्तेमाल किया DDGs द्वारा नियंत्रित की समय ।

विवरण वोल्टेज (केवी)
V1 स्पंदित हुआ डिस्चार्ज हाई वोल्टेज − २.४
V2 आयन निष्कर्षण पल्स उच्च वोल्टेज − १.४८
V3 आयन त्वरण वोल्टेज २.४५
Einzel लेंस बाहरी तत्वों
संभावित स्विच उच्च वोल्टेज
V4 आयन Einzel लेंस केंद्रीय तत्व १.४
V5 इलेक्ट्रॉन इमेजिंग लेंस उत्तेजित देनेवाला − ०.७००
V6 इलेक्ट्रॉन इमेजिंग लेंस चिमटा − ०.४९७
आयन मोड
V7 एमसीपी प्रविष्टि ०.९५
V8 एमसीपी निकास २.५१
V9 एमसीपी विद्युत आपूर्ति वोल्टेज ३.०
इमेजिंग मोड
V7 एमसीपी प्रविष्टि ०.०
V8 एमसीपी निकास १.०
V9 एमसीपी विद्युत आपूर्ति वोल्टेज १.०
V10 एमसीपी पल्स हाई वोल्टेज १.७५
V11 फास्फोरस स्क्रीन आयन मोड ३.२
इमेजिंग मोड ६.०

तालिका 2. लागू वोल्टेज । विशिष्ट वोल्टेज चित्रा 4aमें छवि की पीढ़ी के लिए साधन घटकों के लिए आवेदन किया ।

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Discussion

दो कारकों विशेष रूप से वर्णित प्रोटोकॉल की सफलता के लिए महत्वपूर्ण हैं । सबसे अच्छा संभव वेग मानचित्रण शर्तों निर्धारित किया जाना चाहिए और अधिक महत्वपूर्ण, एक पर्याप्त और अपेक्षाकृत समय वांछित आयनों के अपरिवर्तनीय उपज का उत्पादन किया जाना चाहिए । VMI ध्यान केंद्रित कदम के बारे में, कदम ५.२ और ५.३ छवि विश्लेषण के साथ मिलकर में दोहराया जाना चाहिए हालत जो तेज (संकीर्ण) छवि सुविधाएं देता है निर्धारित करते हैं । इलेक्ट्रोड वोल्टेज की ठीक ट्यूनिंग (V5 और V6) आकार और आयन और लेजर बीम चौराहे के स्थान से प्रभावित है, हालांकि एक बार इष्टतम शर्तों एक दिया प्रणाली साधन स्थिर रहता है के लिए हासिल किया गया है. सबसे महत्वपूर्ण एक विशेष आयनों का उत्पादन करने की क्षमता है । iteratively करने के लिए सावधान ध्यान दे आयन स्रोत शर्तों (प्रवेश गैस दबाव और संरचना, निर्वहन इलेक्ट्रोड सामग्री, वैक्यूम चैंबर दबाव, गैस पल्स अवधि, नोजल व्यास, पल्स वोल्टेज का निर्वहन, नाड़ी समय निर्वहन और निर्वहन पल्स अवधि) चरणों में 1-3 कुंजी है । यह मापदंडों की एक बड़ी संख्या में हेरफेर की आवश्यकता है जब एक दिया आयन के अध्ययन की शुरुआत । हालांकि, यह भी आयनों के प्रकार है कि निर्वहन स्रोत का उपयोग कर उत्पादन किया जा सकता में लचीलेपन की एक बड़ी डिग्री की अनुमति देता है । लेजर पृथक४०के आवेदन, इलेक्ट्रॉन प्रभाव ionization19, और entrainment४१ कई अंय सामांय रूप से इस्तेमाल किया जन spectrometric तकनीक के साथ स्रोतों अपेक्षाकृत केवल मामूली वाद्य के साथ सरल है संशोधन. विशेष रूप से, electrospray विधियों सफलतापूर्वक उच्च द्रव्यमान प्रजातियों का उत्पादन करने के लिए नियोजित किया गया है और दोगुना ॠणायन10,४८का आरोप लगाया ।

आयनों photoelectron स्पेक्ट्रोस्कोपी सामान्यतः तटस्थ संभावित ऊर्जा सतहों के क्षेत्रों की जांच करने के लिए प्रयोग किया जाता है जो ऐसी इंफ्रा-रेड अवशोषण स्पेक्ट्रोस्कोपी के रूप में तकनीकों के लिए दुर्गम हैं । photodetachment के लिए चयन नियम कम प्रतिबंधात्मक हैं, तटस्थ vibronic राज्यों की एक सीमा तक पहुंच की अनुमति । इसके अतिरिक्त, आयनों पर निहित आरोप प्रजातियों selectivity और एक इलेक्ट्रॉन आम तौर पर व्यावसायिक रूप से उपलब्ध दिखाई/यूवी प्रकाश स्रोतों का उपयोग कर हटाया जा सकता है की अनुमति देता है । आमतौर पर एप्लाइड photoelectron डिटेक्शन योजनाओं (चुंबकीय बोतल स्पेक्ट्रोमीटर४९,५०, अर्धगोल विश्लेषक५१,५२, photoelectron इमेजिंग) इमेजिंग दृष्टिकोण कई प्रदान लाभ. पता लगाने संवेदनशीलता भी बहुत कम इलेक्ट्रॉन काइनेटिक ऊर्जा पर समान है, इमेजिंग तकनीक स्वाभाविक कुशल है (सिद्धांत में सभी photoelectrons पहुंच डिटेक्टर) और इमेजिंग के लिए एक साथ photoelectron कोणीय वितरण रिकॉर्ड एक ही माप में स्पेक्ट्रम में प्रत्येक संक्रमण. जब एक स्वरित्र फोटॉन स्रोत के साथ युग्मित, आयनों photoelectron इमेजिंग भी metastable आयनों राज्यों (इलेक्ट्रॉन कैटरिंग अनुनादों) के अध्ययन में इलेक्ट्रॉन तितर बितर प्रयोगों के लिए एक वैकल्पिक दृष्टिकोण प्रदान करता है ।

इन प्रयोगों में चार्ज किया गया कण इमेजिंग डिटेक्शन तरीकों को अनिवार्य रूप से गैस चरण में प्रजातियों के अध्ययन के लिए सीमित कर रहे हैं (या कम से vacuo में). एमसीपी डिटेक्टर कम दबाव की स्थिति की आवश्यकता है, फोटॉनों और आयनों के बीच बातचीत के क्षेत्र के रूप में संभव के रूप में छोटा होना चाहिए, ॠणायन तोफ लंबाई से अधिक एक मतलब मुक्त पथ की आवश्यकता होती है और निवर्तमान इलेक्ट्रॉनों एक मतलब मुक्त पथ की आवश्यकता है कि काफी संपर्क क्षेत्र और डिटेक्टर टुकड़ी घटना और पता चला इलेक्ट्रॉन वितरण के बीच संबंध बनाए रखने के बीच की दूरी से अधिक है । फिर भी, क्लस्टर के अध्ययन प्रासंगिकता के ॠणायन उपज अंतर्दृष्टि अधिक गाढ़ा चरणों के लिए । उदाहरण के लिए, एक आयनों xऔर तटस्थ अणुओं M के बीच solvation इंटरैक्शन की ताकत को x और x· की तुलना से मापा जा सकता है । Mn स्पेक्ट्रा, जहां X· Mn एक आयन-अणु बातचीत के माध्यम से बाध्य प्रणाली है ।

प्रयोगों के निर्वहन स्रोत में उत्पादित ॠणायन अलग करने के लिए तोफ-MS का उपयोग करें । हालांकि, स्थितियों उठता है जहां परमाणुओं का एक दिया सेट के लिए संभावित ऊर्जा की सतह पर कई minima हैं । आयन उत्पादन का तंत्र अत्यधिक जटिल है और काइनेटिक फँसाना एक से अधिक स्थिर आणविक आयनों isomer की उपस्थिति के लिए नेतृत्व कर सकते हैं, या क्लस्टर आयनों क्षेऽ जो हमारे साधन में जन द्वारा अविभाज्य नहीं हैं. इन प्रजातियों आमतौर पर अलग वर्णक्रमीय हस्ताक्षर और/या अलग photoelectron कोणीय वितरण जो पहचान और isomers के लक्षण वर्णन/लेकिन यह भी विश्लेषण जटिल कर सकते है अनुमति दे सकता है ।

बढ़ाना के संदर्भ में, photoelectron स्पेक्ट्रोस्कोपी एक अपेक्षाकृत कम संकल्प तकनीक और इमेजिंग के एक नुकसान हो जाता है कि ऊर्जा डोमेन संकल्प बढ़ाना बढ़ जाती है के रूप में बिगड़ जाती है । अन्य photoelectron तकनीकों के संबंध में यह सभी photoelectrons का पता लगाने की क्षमता के खिलाफ तौला जा करने की जरूरत है (एक अर्धगोल ऊर्जा विश्लेषक के छोटे ठोस कोण संग्रह विंडो के साथ तुलना में)५१,५२ वर्दी के साथ सभी काइनेटिक ऊर्जा पर दक्षता (चुंबकीय बोतल स्पेक्ट्रोमीटर४९,कम काइनेटिक ऊर्जा पर५० के लिए दक्षता में गिरावट के साथ तुलना में) । सावधान डिजाइन, प्रायोगिक शर्तों के नियंत्रण३२,४२, centroiding४३ और विरूपण सुधार४२,४७ बढ़ाना संकल्प प्राप्त कर सकते हैं (ΔeKE/बढ़ाना) < ०.५%३२, ३६,४२,५३, और बहुत कम बढ़ाना पर < १.५ cm− 1 के पूर्ण रिज़ॉल्यूशन को बारीकी से संबंधित सेवी (स्लो इलेक्ट्रॉन वेग मैपेड इमेजिंग) तकनीक५४में प्राप्त किया गया है । आणविक प्रजातियों के लिए आयन उत्पादन चरण में शीतलन आयन जाल का निगमन भी बहुत आबादी जनक आयनों आंतरिक राज्यों५५,५६ के वितरण को संकीर्ण द्वारा प्राप्त वर्णक्रमीय संकल्प को बढ़ाने कर सकते हैं .

photoelectron स्पेक्ट्रोस्कोपी में VMI का सबसे होनहार अनुप्रयोगों में से एक एक स्वरित्र लेजर स्रोत के साथ संयोजन के रूप में इसका इस्तेमाल होता है । स्पेक्ट्रा और कोणीय वितरणियों के फोटॉन ऊर्जा निर्भरता उत्साहित आयनों राज्यों से संबंधित जानकारी दे सकते हैं । सामान्यतया, ऐसे राज्यों में इलेक्ट्रॉन कैटरिंग का प्रयोग जांचा जाता है. photodetachment दृष्टिकोण एक इलेक्ट्रॉन ऊर्जा पर अच्छा नियंत्रण और महत्वपूर्ण घटना इलेक्ट्रॉन कक्षीय कोणीय गति जो क्षमता है इलेक्ट्रॉन तटस्थ बातचीत के बारे में विस्तार से एक उच्च डिग्री प्रकट की अनुमति विकल्प है । नॉन-इमेजिंग photodetachment के लिए ऐसे प्रयोग अत्यंत समय से गहन होते हैं. हालांकि, VMI की क्षमता ऐसे प्रयोगों संभव बनाता है । ओ2के लिए दृष्टिकोण के आवेदन कोणीय वितरण५७,५८की कंपन निर्भरता दिखाया गया है । शायद और अधिक पेचीदा, धुन फोटॉन ऊर्जा की क्षमता के लिए उत्तेजना और उत्तेजित आयनों राज्यों के माध्यम से अनुमति देता है कि बाद में अपनी टुकड़ी के माध्यम से एक इलेक्ट्रॉन खो देते हैं । ये इलेक्ट्रॉन तटस्थ कैटरिंग स्टेट्स हैं । जब फोटॉन ऊर्जा उत्तेजित आयनों के एक आंतरिक स्तर (rovibronic) के साथ प्रतिध्वनि में आता है, अवशोषण संभावना photoelectron उपज को प्रभावित करने वाले परिवर्तन । कार्रवाई स्पेक्ट्रम (फोटॉन ऊर्जा के एक समारोह के रूप में photoelectron उपज) उत्तेजित राज्य के आंतरिक स्तर के विवरण से पता चलता है । इसके अलावा, कार्रवाई स्पेक्ट्रम के संकल्प लेजर संकल्प, नहीं VMI डिटेक्टर द्वारा सीमित है । यह करने के लिए इसलिए संभव है (आंशिक रूप से) rovibronic संक्रमण को हल । तकनीक के इस विकासशील आवेदन के स्थान और प्रकृति के विभिंन उत्तेजित, metastable राज्यों के AgF और CuF५९,६० (कोणीय वितरण के माध्यम से) और रोटेशनल संरचना का पता चला एक CH2CN द्विध्रुवीय बाध्य राज्य६१के कंपन के स्तर को अलग करने के साथ जुड़े । इस तरह के प्रयोगों में प्राप्त जानकारी के लिए बाध्य और metastable की समझ विकसित करने के लिए आवश्यक है (इलेक्ट्रॉन-अणु तितर बितर अनुनादों) नकारात्मक आयन राज्यों, दरवाजे रासायनिक कमी के लिए राज्यों, अलग करनेवाला लगाव प्रक्रियाओं और आयन-अणु बातचीत । परिणाम उच्च स्तर एबी initio सैद्धांतिक तरीकों के महत्वपूर्ण परीक्षणों का प्रतिनिधित्व करते हैं, विशेष रूप से उन जो उच्च संबंधित प्रणालियों और/

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Disclosures

लेखकों कोई प्रतिस्पर्धा वित्तीय हितों या हित के अंय संघर्ष किया है ।

Acknowledgements

इस सामग्री को ' चे के अंतर्गत राष्ट्रीय विज्ञान फाउंडेशन द्वारा समर्थित काम पर आधारित है-१५६६१५७

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Digital Delay Generators Berkeley Nucleonics Corp. 565-8c DDG1
Digital Delay Generators Berkeley Nucleonics Corp. 577-8c DDG2
HV Power Supplies Stanford Research Systems PS325 V3
HV Power Supplies Stanford Research Systems PS325 V2
HV Power Supplies Stanford Research Systems PS325 V5
HV Power Supplies Burle Inc. PF1053 V9
HV Power Supplies Burle Inc. PF1053 V4
HV Power Supplies Burle Inc. PF1053 V10
HV Power Supplies Burle Inc. PF1054 V9,V11
HV Power Supplies Bertan 205B-05R V6
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4150 V2
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4140 V1
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4140 V11
HV Pulsers Directed Energy Inc. PVX-4140 V3
Pulsed Nozzle Driver Parker Hannifin (General Valve) Iota-One
Pulsed Nozzle Parker Hannifin (General Valve) Series 9
Camera Imperx VGA120
Imaging Detector Beam Imaging Systems BOS40
Oscilloscope LeCroy Wavejet 334
Photodiode ThorLabs DET10A
Diffusion Pump Leybold DIP 8000
2×Turbo Pump Leybold TMP361
Rotary Pump Leybold D40B
2×Rotary Pump Leybold D16B
Oxygen Gas Praxair OX 5.0RS
Tunable Laser Spectra Physics Sirah Dye Laser Cobra-Stretch
Pump laser for Dye Laser Sepctra Physics Nd:YAG INDI-10

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References

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