セラドマイト電子源の調製とその明るさの推定

Summary

この記事では、セラドマイト源を調製し、長距離イメージング低エネルギー電子点源投影顕微鏡で使用するための明るさを推定するプロトコルを紹介します。

Abstract

ここで説明する電子セラドマイト源は、長距離イメージングにおける低エネルギー電子点源投影顕微鏡で良好に機能する。それは鋭い金属の先端と比較される主要な利点を提示する。その堅牢性は数ヶ月の寿命を与え、それは比較的高圧の下で使用することができる。セラドニット結晶は、炭素繊維の頂点に堆積し、球状のビーム形状と容易な機械的位置を確保する同軸構造に維持され、ソース、対象物および電子光学系軸を整列させる。マイクロピペットを用いたセラドマイト含有水滴の生成を介して単結晶堆積がある。走査型電子顕微鏡観察を行って堆積物を検証することができる。ただし、これにより手順が追加されるため、ソースに損害を与えるリスクが高まります。したがって、調製後、ソースは、通常、投影顕微鏡で真空下に直接挿入される。最初の高電圧供給は、電子放出を開始するために必要なキックオフを提供します。その後、関連するフィールド放出プロセスが測定されます:この方法で調製された数十の電子源について既に観察されています。明るさは、投影システムで測定された1つのエネルギーと円錐角での強度、ソースサイズの過剰推定によって過小評価されます。

Introduction

電子放出に用いられる金属/絶縁体構造は、その低いマクロ的^{フィールド1}のためにほぼ20年間研究されてきた。関与する電界は、鋭い金属^{先端5、6、7}を有する古典的な電界放出に必要なV/nmとは対照的に、いくつかのV/μm^2、3、4の順序のみである。これはおそらく、電子源技術に非常に有用である開始プラズマ放電を説明します。数年前、電子透過炭素^層8に天然絶縁体のフィルムを堆積させることで、この低電界放出を探求しました。ブラジルのアメティスタ・ディ・スル鉱山のパラナトラップの玄武岩に含まれる絶縁体鉱物「セラドライト」が選ばれました。

セラドニットが粉砕されている場合、結晶形状は、マイクロメトリック寸法と100nm未満の厚さを有する長方形のスラブです(通常:1,000 nm x 500 nm x 50 nm)。走査型電子顕微鏡では完全に平坦で認識可能です(図1)。フィルムは、炭素層上のセラドマイト含有水滴の堆積によって形成される。印加電圧が増加すると、ファウラー・ノルドハイム政権に続いて電子を放出し、最高電圧の強度飽和度を持つ。投影システムでダイヤフラムを使用した研究は、1つのエミッタが点状の^ソース9であることを示しました。しかし、ダイヤフラムでこの大きなフィルムを使用してソースを選択しても、ポイントソースの可能性を利用しませんでした。例えば、低エネルギー電子点源投影顕微鏡で一般的に使用される点源は、約100nmのソース間距離を可能にする。しかし、このようなソース対オブジェクトの距離は、フィルムでは問題外になります。この電子源に向かって何かを動かすことができるように、1つの結晶を分離する方法を見つけることは挑戦でした。我々の溶液は、まず、10μmの炭素繊維を用いる:繊維の頂点に液滴を堆積させることは、必ずしもセラドイト結晶の数を制限する。次に、液滴の大きさを制限することにしました:約5μmの先端を持つマイクロピペットは、セラドニテ含有水で満たされ、マイクロピペットの入り口に圧力を加え、繊維の頂点を濡らす小さな滴を作成します。プロトコルは、完全なソース準備プロセスの詳細を示します。

得られたソースは、ソース、オブジェクトと電子光学^系10との間に良好な位置合わせを可能にする同軸点源である。直径10μmは超鋭い先端よりもまだ広いため、ソースからオブジェクトまでの距離は数十マイクロメートルに制限されています。しかし、最近、エインツェルレンズと組み合わせたセラドナイト源エミッタは、従来のポイントソース投影顕微鏡に比べて同等のパフォーマンスを発揮することが示されました。このようにアクセス可能になった長距離イメージングは、物体に対する電荷^{効果11と12、13}に関与する画像歪みを制限する。セラドニテ源はまた鋭い金属の先端と比較される主要な利点を示す。それは強い:ポイントソースは結晶の下にあり、したがってスパッタリングから保護されています。ソースは比較的高圧下で動作することができます:それはいくつかの分の間^に10-2 mbarでテストされました。しかし、その寿命とその安定性は、右の真空条件に依存したままです。私たちは通常、10-8 mbarでセラドマイト源を採用し、数ヶ月の寿命を取得します。

この記事は、セラドイト源を使用してコヒーレント電子ビームを生成することを希望するすべての人を助けることを目的としています。

Protocol

1. ソースの準備

注:当社の顕微鏡では、ソースサポートは、プレート上の電気的接続と90μmの内径のステンレス鋼管の1cmを出現させる機械式ガラスセラミックプレートで構成されています。

1. 繊維の調製
   1. 光学顕微鏡でソースサポートを固定します。
   2. 10μmの炭素繊維をステンレス鋼管に挿入します。カーボンファイバーを銀漆でチューブに接着します。
   3. 100μmから3mmの間がステンレス鋼管の外に残るように、切断ピンセット(両眼顕微鏡の下)で繊維を切断します。
      注:炭素繊維は脆いです。チューブの外側に1cm以上を残すと、操作中に構造が壊れる可能性が高くなります。
2. セラドイト含有水調製物
   1. モルタルと害虫でセラドマイトを粉砕します。
   2. 0.2mgのセラドマイト粉末の重量を量り、脱イオン水の10 mLで希釈する。
   3. セロイドを含む水の10 mLで直接超音波チップを使用して、凝集体を破ります。通常、30 以上の 50 W の電力に対して 30 kHz の超音波周波数を使用します。
3. 堆積環境の整備
   1. キャピラリーホルダーを圧力コントローラに接続します。
   2. 多方向マイクロマニピュレータを使用して、光学顕微鏡でキャピラリーホルダーを維持します。
   3. キャピラリーホルダーに面した炭素繊維を光学顕微鏡の下に置きます。
4. セラドマイト堆積
   1. 内端径2~10μmのマイクロピペットを引き、分散したセラドマイトが障害物なく流れるようにします。
      1. プラージョーのガラスキャピラリーを固定します。パッチピペットサイズ(表1)に従って、適切なプーラーパラメータを確認します。マイクロピペットにセラドマイト含有水を充填します。
   2. 顕微鏡下の毛細血管ホルダーにマイクロピペットを取り付けます。マイクロピペットと炭素繊維を光学顕微鏡で揃えます。
   3. マイクロピペットに近づき、炭素繊維の頂点から2〜10μmの距離に進みます。
   4. マイクロピペットへの広いエントリに進行圧力を加える。通常、100 mbar を適用して、先端にドロップが形成されますが、落下しないようにします。この滴は炭素繊維の頂点を濡らす。
   5. マイクロピペットを引き込みます。

2. ソースのキックオフ

注:当社の顕微鏡では、ソースサポートは手動回転フランジに固定され、また、移動するピエゾ電気アクチュエータ(100nm分解能、25mm範囲)を運び、電気的コマンドを使用して、ソースに対するオブジェクトを参照してください(図2を参照)。この物体は、電子放出のための電気陽極の役割を果たしています。それは一般的に電気的に接地され、ソースの前に置かれます。私たちの実験では、電圧は異なる電源で手で制御されています。

1. 真空下でソースホルダーを取り付けます。
2. 炭素繊維と物体を2つの高圧電気フィードスルーに接続します。
3. どこでも接点の電気的連続性を確認してください:アノードオブジェクト、レンズ、画面。真空ポンプをオンにします。
4. 物体と電気接地の間のφA範囲の口径のナノアンメーターを接続します。
5. ソースに印加される負のバイアス電圧を約1V/sでゆっくりと上げます。アノードがソースから 1 mm 離れている場合、キックオフは約 2 kV で行われます。強度が急激に増加します。
6. 電圧を下げると、約100nAの強度が安定します。最初は、強度が数桁にわたって変動する可能性があります。
7. 変動が減少するまで、システムは数時間変動したままにしておきます。変動が10%未満の場合は電圧を遮断します。

3. ソースの特性評価

注: ソース特性をプローブする方法を示します。ソースの明るさを推定するために、2つの投影顕微鏡が使用されます。これらの設定では、オブジェクトの影は、遠くに配置された蛍光スクリーン上で観察されます (図 2)。ソース(カソード)とオブジェクト(アノード)はマイクロ操作フランジに取り付けられ、投影面で一緒に回転できます。蛍光スクリーンが付いた簡単な短い投影のセットアップは低い拡大の投影を可能にする。第2のセットアップは、最も強い倍^率12のための静電レンズおよび二重マイクロチャネルプレート/蛍光スクリーンアセンブリを含む。各投影画像で入手可能な情報は、明るさを過小評価するために使用されます: レコード¹³の最小の詳細.この最小の表示詳細は、ソース サイズの幾何学的ぼかし、オブジェクトとソース間の振動、および検出器の解像度を含む、見かけ上のソース サイズによって異なります。

1. 円錐角の測定
   1. 回転フランジを使用して、ソースを単純な投影設定に向けて、電子ビームを観察します。
   2. 手動マイクロマニピュレータを使用してソースから画面までの距離を短くして、画面上のスポット全体を取得します。次に、ソースから画面までの距離Dを測定します。
   3. 電子ビームと法線の間の角度を回転フランジで画面に変更して、画面の写真を撮ります。
   4. 1 つの軸に沿ってグレー レベルの強度プロファイルをプロットし、放出半径を決定します。
   5. 円錐角度を計算する: Rを使用すると、特定のソースから画面までの距離での放出半径 D を計算します。
2. ファウラー・ノルトハイムプロットの測定
   1. 放出強度とソースに印加される電圧を測定する:I(V)とIで陽極で測定された強度とV炭素繊維で印加される電圧を測定します。
   2. プロット.曲線は、最高電圧の彩度を持つ減少する直線を示しています。図 4に例を示します。最長の直線は、フィールド放出プロセスのシグネチャです。
3. ソースサイズの測定
   1. 回転フランジで、ソースを静電レンズに向けます。
   2. オブジェクトのエッジに沿って巨大なフレネル回折パターンを含む投影画像を生成する:約20,000倍の倍率が必要です。私たちの顕微鏡では、これは約100μmのソース対オブジェクト距離、ピエゾアクチュエータで固定され、エインツェル静電レンズで可能です。
   3. 画面上の画像上で最も鮮明に表示される詳細を測定します (図 5)。
      注: 最も鮮明なフリンジ間距離 δ が使用されます。
   4. ソース サイズを計算します。

Representative Results

プロトコルに詳細に調製された炭素繊維の走査型電子顕微鏡写真が、15kVのSEMで得られた。ソースは、頂点に1つ、時には2つの結晶を示します(図1)。しかし、SEMの使用には炭素繊維に対する別の支持が伴い、破損することなく取り付けやマウント解除が困難です。直接電子放出を試みる方が安全です。投影顕微鏡で試験した(図2)、すべてのソースがこの方法で放出して調製した。キックオフは一度だけ必要です。古いソースでは、キックオフを別のソースに使用できる場合があります。

これらのソースのほとんどは、1 つの単一ポイント ソースを示しています (図 3):放出プロファイルは、他のスポットがない 1 つの継続イメージのみを示します。ビームの円錐角は約1srdです。

ファウラー・ノルドハイムプロットは、高電圧で10桁の直線と彩度を示しています(図4)。所定の電圧に対して得られる飽和レジームは構造に依存するが、約10μAから高電流強度のために斜面は系統的に減少する。

エネルギー分布は、検出器の入り口をバイアスするだけで、エネルギー分解能がわずかeVよりも優れた精度を得るのに十分ではないため、ここでは測定されません。もう一つのポイントは、高度に構造化されたフリンジパターンは、そのようなパターンをぼかす大きなエネルギー分布を拒絶するいくつかのホログラムで観察することができるということです。関与するプロセスはファウラー・ノルトハイム政権であるため、250 meVに近いエネルギー分布^は14.

ソースサイズは、生成された画像の最小の詳細を測定することによって推定されます。このイメージは、オブジェクトのフレネル回折パターンです。ここで、干渉縞の損失は、ソースのサイズに起因する(図5)。これは、この測定値を過大評価する方法です。この場合、ソース半径は 4nmより小さくなります。最後に、ソースの明るさが得られます。ここで示す方法は、ソースサイズが必ずしも小さいため、明るさを過小評価しています。

図1:セラドニトを堆積させた炭素繊維(緑色矢印)を、走査型電子顕微鏡で観察した。インセット:セラドマイト結晶の典型的なクローズアップ。この図の大きなバージョンを表示するには、ここをクリックしてください。

図2:実験的なセットアップ炭素源と静電レンズ上のセラドナイトを用いた投影電子顕微鏡。と簡単な投影設定。この図の大きなバージョンを表示するには、ここをクリックしてください。

図3:円錐角の測定(a)投影距離D = 5 cmと、α、炭素繊維と画面の法線との間の角度を持つ回路図セットアップ。αは、発光パターン(c)を観察し、発光プロファイルを測定するために手動で変更され、青色の破線に沿って、α=0°(b)の画面上で得られる。グリッドの投影は、NULL強度としてプロファイルに表示されますが、明らかに、プロファイルの強度は約5cmの拡張子を持つガウス語です。

図4:セラドニート源のファウラー・ノルトハイムプロットこの図の大きなバージョンを表示するには、ここをクリックしてください。

図5:画像内の最も鮮明な詳細を測定し、ソースサイズを過大評価する。プロファイル (a) は、イメージの白い線に沿ってプロットされます (b)。(c) は (b) の詳細です。この図の大きなバージョンを表示するには、ここをクリックしてください。

熱	フィラメント	速度	遅延	プル
450	3	5	200	120
350	4	40	200	0

表1:引っ張りパラメータを使用して、2~10μmの内端径を求めます。

Discussion

このプロトコルは、顕微鏡スケールのソースのジオメトリがソース間で変化するため、重要ではありません。難点は、炭素繊維が脆いため、その切断が不適切な長さにつながる可能性が高いということです。十分な長さは約500μmです。カットの顕微鏡的形状は重要ではありません。重要なステップは、導電性ワイヤの頂点に非常に少数の結晶(理想的には1つ)を堆積することです。堆積体積で結晶濃度を適応させることが最も重要な点である。凝集する結晶が多すぎると、発光が減衰します。ここでは、これを管理する方法について説明します。キックオフ手順により、少数の結晶が堆積した場合、そのうちの1つだけが最終的に放出の原因になります。もう 1 つの要件は、アノードに近づくために突出構造を構築し、ディレクティブの放出を取得することです。これは、以前の研究のように、セラドニテ結晶が炭素膜に堆積した場合には達成できません。

電子セラドナイト源は現在、エインツェルレンズシステムに関連する低エネルギー電子点源投影顕微鏡で定期的に使用されています。ソースの輝度が高いため、この大きな作動距離600μmでは、約30nmの分解能が^{一般的に12}得られる。ポイント投影顕微鏡では、このような大きな源物体距離での作業は快適で有利です。さらに、このような大きな作業距離は、オブジェクトへのフィールドの影響を回避します。このソースによって提供される高い発光強度は、約500枚の画像/sのビデオレートで画像を取得し、ソースの堅牢性は、古典的なフィールド放出金属チップよりも実用的な利点です。私たちの顕微鏡を除いて、この最近開発されたソースはまだ別の顕微鏡で使用されていません。以前に測定した発光不安定性は、走査顕微鏡にとって問題となる可能性があります。これらの不安定性は、ポイント投影イメージング中に観察可能ですが、放出位置は安定しており、画像の平均化が可能です。同一の倍率のための古典的な金属先端源と比較して、本源で得られたホログラムは同一であるが、はるかに大きな作業距離のために得られる。究極の空間分解能は現在、オープンな実験的問題である。

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Carbon fiber filament	Goodfellow	C 005711
Carbon fiber filament	Mitsubishi Chemical	DIALEAD
Carbon fiber filament	Solvay	THORNEL P25
Carbon fiber filament	Zoltek	PX35 Continuous Tow
Celadonite			Verona Green earth / pigment
Dual-stage microchannel plate and fluorescent screen assembly	Hamamatsu	F2225-21S
Flow controller	Elveflow	OB1
Machinable glass ceramic	Macor
Micropipette Puller	Sutter Instruments	P2000
Piezo-electric actuators	Mechonics	MS30
Quartz capillary	Sutter Instrument	B100-75-15
Silver Lacquer	DODUCO GmbH	AUROMAL 38
Ultrasonic processor	Hielscher / sonotrode MS3	UP50H