Chemistry

Femtosecond विवर्तन प्रयोगों के दौरान लंबी दूरी की इलेक्ट्रॉनिक सहसंबंध की माप Buckminsterfullerene के Nanocrystals पर प्रदर्शन किया

Published: August 22, 2017 doi: 10.3791/56296

Rebecca A. Ryan¹, Sophie Williams¹, Andrew V. Martin¹, Ruben A. Dilanian¹, Connie Darmanin², Corey T. Putkunz¹, David Wood³, Victor A. Streltsov⁴, Michael W.M. Jones⁵, Naylyn Gaffney⁶, Felix Hofmann⁷, Garth J. Williams⁸, Sebastien Boutet⁹, Marc Messerschmidt¹⁰, M. Marvin Seibert¹¹, Evan K. Curwood¹¹, Eugeniu Balaur², Andrew G. Peele⁵, Keith A. Nugent², Harry M. Quiney¹, Brian Abbey²

¹ARC Centre of Excellence in Advanced Molecular Imaging, School of Physics, University of Melbourne, ²Australian Research Council (ARC) Centre of Excellence in Advanced Molecular Imaging, Department of Chemistry and Physics, La Trobe Institute for Molecular Sciences, La Trobe University, ³Department of Physics, Imperial College London, ⁴Florey Institute of Neuroscience and Mental Health, ⁵Science and Engineering Faculty, Queensland University of Technology, ⁶Swinburne University of Technology, ⁷Department of Engineering Science, University of Oxford, ⁸Brookhaven National Laboratory, ⁹Linac Coherent Light Source, SLAC National Accelerator Laboratory, ¹⁰BioXFEL Science and Technology Center, ¹¹Laboratory of Molecular Biophysics, Department of Cell and Molecular Biology, Uppsala University, ¹²Australian Synchrotron

Summary

हम एक प्रयोग इलेक्ट्रॉनिक Buckminsterfullerene (सी_६०) के nanocrystals में प्रेरित नुकसान की जांच के लिए डिजाइन का वर्णन तीव्र, एक्स रे के femtosecond दालों से । प्रयोग में पाया गया कि, आश्चर्य की बात है, बजाय stochastic जा रहा है, सी में एक्स-रे प्रेरित इलेक्ट्रॉन गतिशीलता_६०अत्यधिक संबंधित हैं, क्रिस्टल के भीतर इकाई कोशिकाओं के सैकड़ों पर विस्तार¹।

Abstract

मामले के साथ तीव्र एक्स-रे दालों की बातचीत का सटीक विवरण femtosecond एक्स-रे मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर (XFEL) प्रयोगों के परिणामों की व्याख्या करने का प्रयास शोधकर्ताओं के लिए तीव्र ब्याज की एक विषय हैं. प्रयोगात्मक टिप्पणियों की बढ़ती संख्या से पता चला है कि हालांकि परमाणु प्रस्ताव नगण्य हो सकता है, एक कम पर्याप्त घटना पल्स अवधि दिया, इलेक्ट्रॉनिक गति नजरअंदाज नहीं किया जा सकता है । वर्तमान और व्यापक रूप से स्वीकार किए जाते है मॉडल मान लेते है कि हालांकि इलेक्ट्रॉनों को पल्स के साथ बातचीत से प्रेरित गतिशीलता से गुजरना, उनकी गति को काफी हद तक ' यादृच्छिक ' माना जा सकता है । यह तो इलेक्ट्रॉनिक गति से माना जाता है कि बेतुका योगदान के लिए एक सतत पृष्ठभूमि संकेत के रूप में इलाज किया जाएगा और इस तरह की अनदेखी की अनुमति होगी । हमारे प्रयोग के मूल उद्देश्य के लिए ठीक व्यक्तिगत डींग मारने की चोटियों की तीव्रता में परिवर्तन को मापने के लिए किया गया था, एक्स-रे के कारण एक मॉडल प्रणाली में इलेक्ट्रॉनिक क्षति प्रेरित, क्रिस्टलीय सी_६०। इस उंमीद के विपरीत, हमने देखा है कि सबसे अधिक एक्स-रे में तीव्रता, सी_६० में इलेक्ट्रॉन गतिशीलता वास्तव में उच्च संबंधित थे, और पर्याप्त रूप से लंबी दूरी पर है कि डींग मारने प्रतिबिंब की स्थिति काफी बदल रहे हैं । इस कागज विस्तार से तरीकों और इन प्रयोगों, जो दोनों लिनाक सुसंगत प्रकाश स्रोत (LCLS) और ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन (के रूप में) के रूप में के रूप में अच्छी तरह से crystallographic डेटा का विश्लेषण करने के लिए इस्तेमाल किया दृष्टिकोण में आयोजित किए गए प्रोटोकॉल के लिए इस्तेमाल किया वर्णन ।

Introduction

एक्स-रे मुक्त इलेक्ट्रॉन पराबैंगनीकिरण (XFELs) के प्रमुख प्रयोजनों के एक उच्च प्रवाह, आणविक इमेजिंग और गतिशीलता के लिए उच्च संकल्प दृष्टिकोण विकसित करने के लिए है । संरचनात्मक जीवविज्ञान परमाणु पैमाने पर जानकारी पर निर्भर करता है, पारंपरिक रूप से कम संकल्प एक्स-रे क्रि तकनीक तीसरी पीढ़ी synchrotrons पर प्रदर्शन करने के लिए सीमित । लंबे समय एक्सपोज़र बार जो क्रिस्टल में महत्वपूर्ण विकिरण क्षति का कारण, बहुत पारंपरिक तकनीकों का उपयोग कर प्राप्त संकल्प को प्रभावित । स्नैपशॉट विवर्तन इमेजिंग योजना²^,³^,⁴ XFELs में कार्यरत है, लघु पल्स एक्स से विवर्तन छवियों का संग्रह शामिल है या तो तय लक्ष्य नमूने मार रे (जो बीम ध्यान भर में अनुवाद कर रहे हैं) या नमूने बीम के रास्ते में इंजेक्शन ।

XFEL पल्स-नमूना संपर्क अंततः नमूनों को नष्ट कर देता है, गंभीर विकिरण क्षति की शुरुआत के कारण. विवर्तन छवियों उप-१०० fs पल्स अवधि के कारण इस विनाश की शुरुआत से पहले एकत्र कर रहे हैं । nanocrystals से उच्च संकल्प संरचनाओं का निर्धारण करने की क्षमता तेजी से अच्छी तरह से स्थापित हो रहा है । तथापि, गतिशील प्रक्रियाओं जो प्रयोगात्मक इमेजिंग शर्तों के तहत femtosecond timescales पर होते है परमाणु भौतिकी में गहरी अंतर्दृष्टि प्रदान करते है और nanocrystals और उनके विवर्तन पैटर्न पर एक macroscopic प्रभाव हो सकता है⁵^,⁶ ^,⁷.

Whilst भयावह संरचनात्मक क्षति femtosecond टाइमस्केल के दौरान जो एक स्नैपशॉट विवर्तन छवि दर्ज की है पर बचा है, एक XFEL पल्स के विद्युत घनत्व पर्याप्त उच्च के लिए नमूने के इलेक्ट्रॉनिक गुणों को संशोधित हो सकता है जिसके साथ एक्स रे ⁷^,⁸^,⁹बातचीत । गहन सुसंगत एक्स की बातचीत के भौतिकी की एक खोज-बात के साथ-रे दालों न केवल आंतरिक वैज्ञानिक ब्याज की है, लेकिन किसी भी प्रयोग की व्याख्या करने के लिए महत्वपूर्ण होगा जो एक XFEL पल्स से प्रकाश का पता लगाने के लिए प्रयोग किया जाता है संरचना.

एक्स-रे इमेजिंग प्रयोगों में एकल अणुओं पर प्रदर्शन किया, छोटे समूहों, या कुछ इकाई कोशिकाओं के शामिल nanocrystals, perturbative विश्लेषण इंगित करता है कि एक बिखरे हुए सिग्नल के स्पष्ट जुटना में दोनों एक कमी का पालन करना चाहिए, और electrodynamical प्रक्रियाओं का एक परिणाम के रूप में एक संरचना पृष्ठभूमि संकेत के विकास⁹। इस प्रयोग के लिए डिग्री का आकलन करने के लिए जो electrodynamical प्रक्रियाओं के कारण जुटना मांगा, पाउडर nanocrystalline सी_६० में कम XFEL दालों के साथ बातचीत के कारण होता है ।

इस अनुच्छेद में, हम प्रयोगात्मक प्रक्रिया है जिसमें सी_६० nanocrystals से एक अत्यधिक आदेश दिया क्षणिक इलेक्ट्रॉनिक संरचना एक XFEL पल्स¹के साथ बातचीत के कारण मनाया जाता है के बारे में जानकारी प्रदान करते हैं । इन शर्तों के तहत उत्पादित विवर्तन पैटर्न एक ही नमूना कम शक्ति से प्रबुद्ध है जब मनाया से काफी अलग है, लेकिन अन्यथा समान XFEL दालों, या एक ही फोटॉन ऊर्जा पर एक सिंक्रोट्रॉन बीम का उपयोग किया जाता है जब. यह अंतर डींग मारने कि दो विवर्तन कम शक्ति और सिंक्रोट्रॉन विवर्तन छवियों को इसी प्रोफाइल में नहीं देखा जाता है की उपस्थिति के द्वारा चिह्नित है । हम अपने विश्लेषण और मॉडल-फिटिंग दृष्टिकोण, एक गतिशील इलेक्ट्रॉनिक XFEL पल्स-nanocrystal बातचीत से प्रेरित विरूपण की उपस्थिति की पुष्टि करने के लिए इस्तेमाल किया प्रदर्शन ।

Protocol

1. C _६० पाउडर नमूना वडा

लागू पॉलियामाइड फिल्म, 10 & #181; मी थिक, के एक तरफ के लिए तय 1 मिमी मोटे एल्युमिनियम नमूना धारक (< सुदृढ वर्ग में दर्शाए गए डिजाइन = "xfig" > चित्र 1a ).
क्रश सी _६० के छोटे बैचों में एक मूसल और मोर्टार का प्रयोग लगभग १०० & #181; छ. मोर्टार से जोड़े गए सैंपल की मात्रा गंभीर नहीं है, लेकिन यह सुनिश्चित करें कि यह मूसल के गोल छोर की ऊंचाई से अधिक न हो ताकि आप इसे कुचलने के बजाय पाउडर को कॉम्पैक्ट करते हुए टी & #39; t आजमायें । इससे यह सुनिश्चित होगा कि फाइन nanocrystals का उत्पादन हो । डेटा संग्रह के लिए आवश्यक राशि प्राप्त करने के लिए कई बार इस प्रक्रिया को दोहराएँ.
चेतावनी: तैयारी और मैटीरियल्स की हैंडलिंग केवल सुरक्षा अलमारियां के भीतर किया जाना चाहिए ।
एक छोटे से रंग का उपयोग कर मोर्टार से सीधे कुचल सी _६० पाउडर को हटाने और नमूना धारक की कोशिकाओं के पार के रूप में संभव के रूप में बारीकी से फैल, पाउडर का सामना करना पड़ नमूना धारक में polyimide फिल्म समर्थन के चिपकने वाला पक्ष के साथ.
1. को सफलतापूर्वक एक समान monolayer बनाने के लिए, एक दूसरी polyimide फिल्म की चिपकने वाली ओर जगह (भी 10 & #181; मीटर मोटी) सीधे नमूना धारक में पाउडर पर और खींच । अतिरिक्त सी _६० पाउडर टेप का दूसरा टुकड़ा करने के लिए छड़ी जाएगा और फिर नमूना धारक से हटाया जा सकता है ।
2. दोहराने जब तक कोई और अधिक पाउडर टेप बंद आता है और सी _६० पाउडर के एक monolayer समान रूप से व्यक्तिगत नमूना धारक कोशिकाओं में फैल प्रकट होता है (< मजबूत वर्ग = "xfig" > चित्रा 1b ) देखें.
एक polyimide पृष्ठभूमि रिकॉर्ड किया जा करने के लिए सक्षम करने के लिए (कोई नमूना नहीं) कम से कम एक विंडो रिक्त छोड़ें ।
beamline नमूना चैंबर के लिए परिवहन के लिए एक प्लास्टिक कंटेनर में नमूना धारक सील.

2. प्रारंभिक ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन अध्ययन

उपयोग सी _६० के रूप में तैयार चरणों में १.१-१.५ पाउडर विवर्तन के लिए MX2 beamline पर ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन.
अनुरोध एक घटना ऊर्जा की १२.९०५ कीव (०.९६०७ & #197;) और एक बीम आकार के 30 x 7 उम.
माउंट ग _६० नमूना धारक पर एक मानक क्रि पिन, goniometer पर एक्स-रे बीम करने के लिए ऊर्ध्वाधर डिटेक्टर से लगभग ६२५ मिमी की दूरी पर, उच्च-रिज़ॉल्यूशन डेटा एकत्र किया जा करने के लिए सक्षम करने के लिए.
कमरे के तापमान पाउडर विवर्तन डेटा एकत्र किया जाता है सुनिश्चित करने के लिए स्थिति से बाहर क्रायोजेनिक नोजल हटो ।
ओपन Blu-Ice < सुप वर्ग = "xref" > 10 सॉफ्टवेयर प्रोग्राम जो MX2 beamline.
प्रेस & #39; स्टार्ट & #39; बटन डेटा संग्रह शुरू करने के लिए.
परीक्षण अलग जोखिम बार (कदम दोहराकर २.५ और २.६) पर्याप्त पाउडर डेटा सुनिश्चित करने के लिए छवि में एकत्र की है (मजबूत विवर्तन द्वारा विशेषता डिटेक्टर के किनारे करने के लिए बाहर के छल्ले) अधिकतम संतृप्त बिना संकेत के गतिशील रेंज द डिटेक्टर.
स्कैन सी _६० नमूना विंडो और एक ही नमूना से कई छवियों को इकट्ठा.

3. अनुरोध XFEL Beamline सेटअप के लिए पैरामीटर

अनुरोध LCLS पर सबसे कम संभव पल्स अवधि उपलब्ध (अप्रैल २०१२-३२ fs FWHM), प्रवाह का महत्वपूर्ण नुकसान के बिना (& #39; हाई-चार्ज मोड & #39;) पर प्रयोग के लिए LCLS सुसंगत एक्स-रे इमेजिंग (CXI) < सुप वर्ग = "xref" > ११ beamline.
का उपयोग करें अनुरोध 10 कीव (१.२४ & #197;) घटना एक्स-रे ऊर्जा.
अनुरोध सबसे छोटी फोकल स्पॉट आकार व्यावहारिक रूप से प्राप्त CXI Kirkpatrick-Baez (केबी) का उपयोग १०० x १०० एनएम ².
के आदेश पर दर्पण नोट: पल्स अवधि और बीम केंद्रित समायोजन CXI beamline में वैज्ञानिकों द्वारा किया जाता है. KB प्रकाशिकी के ऊपर ध्यान केंद्रित बीम आकार लगभग ८०० x ८०० & #181; m ², फोकल स्पॉट पर हासिल बीम आकार ध्यान केंद्रित करने के बाद लगभग ३०० x ३०० एनएम ² FWHM, के रूप में XFEL द्वारा किए गए गड्ढों की ऑप्टिकल माइक्रोस्कोपी द्वारा निर्धारित किया गया था YAG क्रिस्टल में बीम.
अनुरोध एक नमूना डिटेक्टर दूरी (Z-दूरी) की ७९ मिमी (< मजबूत वर्ग = "xfig" > चित्रा 1c ).

4. रर द Darkfield

DAQ में डेटा रिकॉर्डिंग पैरामीटर्स सेट करें (डेटा प्राप्ति) < सुप वर्ग = "xref" > 12 नियंत्रण कक्ष: बीम (बंद), घटनाओं की संख्या (५००), इवेंट रिकॉर्डिंग डिवाइस (कॉर्नेल-SLAC पिक्सेल सरणी डिटेक्टर-CSPAD13).
प्रेस & #39; रर रन & #39; जब स्नैपशॉट छवियों का कोई dataset रिकॉर्ड करने के लिए तैयार ।
नोट: दर्ज किए गए सभी घटनाओं का डेटासेट एक & #39; run & #39; और में सहेजा जाता है । XTC फ़ाइल स्वरूप ।

5. रर द 10% घटना XFEL फ्लक्स रन

अनुरोध नमूना के एल्यूमीनियम क्षीणन के बहाव की उचित मोटाई की नियुक्ति, और सीधे कॉर्नेल के सामने-SLAC पिक्सेल सरणी डिटेक्टर (CSPAD) < सुप वर्ग = "xref" > १३ आदेश इसे नुकसान से बचाएं ।
अनुरोध एक मोटाई में सिलिकॉन क्षीणन का नमूना के सम्मिलन की घटना एक्स-रे नमूने मार के ९०% क्षीणन करने के लिए गणना की जाती है । ध्यान दें कि नाड़ी प्रवाह बीम वर्तमान मॉनीटर से अनुमान लगाया गया है । नमूना पर प्रवाह ८.३ & #160 होने का अनुमान था; x 10 ¹⁷ फोटॉनों/mm ²/pulse.
CXI वैक्यूम चैंबर में सी _६० नमूना युक्त नमूना धारक माउंट.
अनुरोध beamline वैज्ञानिकों के लिए नमूना चैंबर के लिए वैक्यूम पंप प्रक्रिया करने के लिए जब तक वैक्यूम पहुंच जाता है । यह लगभग 30 मिनट लगते है 10 ^-7 टो, कमरे के तापमान पर पहुंचने के लिए ।
DAQ नियंत्रण कक्ष में डेटा रिकॉर्डिंग पैरामीटर सेट करें: बीम (पर), इवेंट (१५००), इवेंट रिकॉर्डिंग डिवाइस (CSPAD).
क्लिक करें & #39; स्कैन & #39; DAQ GUI विंडो के कॉन्फ़िगरेशन अनुभाग में बटन.
चलाने के लिए रैस्टर स्कैन प्रक्रिया सेट करने के लिए beamline वैज्ञानिकों को पैरामीटर प्रदान करते हैं । इनमें प्रारंभ स्थिति (ऊपरी बाएँ कोने) और एक नमूना धारक कक्ष विंडो के अंत की स्थिति (निचले दाएँ कोने), चरण आकार (६०० & #181; m) और स्कैन मूवमेंट की दिशा (x-अक्ष में) शामिल हैं. इन पैरामीटर्स का उपयोग करके, एक कक्ष विंडो (< सशक्त वर्ग में दिखाया गया = "xfig" > आरेख 1 a) कक्ष विंडो की तीन पंक्तियों पर x-दिशा में बीस स्कैन की अनुमति देता है.
प्रेस & #39; लागू करें & #39; जब सही मान दर्ज किए गए हैं ।
beamline वैज्ञानिकों को 1 हर्ट्ज के लिए पल्स पुनरावृत्ति दर निर्धारित करने के लिए अनुरोध. नोट: LCLS पर उपलब्ध पल्स पुनरावृत्ति दर १२० हर्ट्ज है, लेकिन निश्चित लक्ष्य स्कैनिंग मोड में < सुप वर्ग = "xref" > 14 , एक कम पल्स दोहराव दर से बचने के लिए आवश्यक है नमूना है कि पहले से ही एक पिछले शॉट से क्षतिग्रस्त हो गया है मापने की संभावना है । चेतावनी: एल्यूमीनियम नमूना फ्रेम के साथ XFEL बातचीत संतृप्ति और CSPAD की क्षति का खतरा बन गया है और इसलिए ध्यान फ्रेम से बचने के लिए लिया जाना चाहिए ।
प्रेस & #39; रर रन & #39; एक XFEL स्नैपशॉट पाउडर विवर्तन डेटासेट रिकॉर्ड करने के लिए.
= "xref" > 12 , डेटा में एक टर्मिनल विंडो में रिकॉर्ड किया गया है जो फ़ाइल निर्देशिका में नेविगेट करें ।
टाइप द कमांड & #39; xtcexplorer/filepath/filename & #39; XTC फाइल एक्सप्लोरर जीयूआई को खोलने के लिए और चलाने में दर्ज छवियों को देखने के लिए ।
संभव डिटेक्टर संतृप्ति, जो आम तौर पर लगभग 1, 4000 अड्स < सुप वर्ग = "xref" > 13 पर होता है के लिए जाँच छवियों. यदि डिटेक्टर संतृप्ति के किसी भी संकेत को दिखाता है डिटेक्टर पर एल्यूमीनियम क्षीणन वृद्धि की जरूरत है । यदि ऐसा होता है, डिटेक्टर पर एल्यूमीनियम क्षीणन के अधिक परतों का अनुरोध और अगले नमूना धारक सेल विंडो के लिए सेट रैस्टर स्कैन के साथ ५.६-५.१२ चरणों को दोहराएँ. एल्युमिनियम की एक परत १०० & #181; मीटर मोटी, CSPAD के केंद्रीय चार मॉड्यूल को कवर इस डेटासेट के लिए इस्तेमाल किया गया था ।

6. रर द १००% XFEL फ्लक्स रन

अनुरोध है कि मोटी एल्युमिनियम क्षीणन (१,००० & #181; m) के केंद्रीय चार मॉड्यूल पर CSPAD और पतले १०० & #181 के; बाहरी चार मॉड्यूल पर मीटर मोटी क्षीणन.
सिलिकॉन क्षीणन के हटाने का अनुरोध करने के लिए उपलब्ध एक्स-रे प्रवाह के १००% की अनुमति के लिए नमूना मारा । पीक तनु घटना पीक प्रवाह ७.५ & #215 होने का अनुमान था; 10 ¹¹ फोटॉनों/pulse (नमूना पर लगभग ८.३ x १०१८ फोटॉनों/mm2/pulse का एक प्रवाह दे).
चरण ५.५-५.१२ एक नया नमूना धारक कक्ष विंडो पर विवर्तन dataset रिकॉर्ड करने के लिए दोहराएँ ।
दोहराने कदम ५.१३ डिटेक्टर संतृप्ति की स्थिति पर नजर रखने और पर्याप्त डींग मारने का पाउडर विवर्तन के छल्ले या डींग मारने का स्थान (डिटेक्टर के किनारे से बाहर) दिखाई और अच्छी तरह से परिभाषित कर रहे हैं कि क्या निर्धारित.

7. XFEL डेटा पोस्ट-प्रोसेसिंग और पीक विश्लेषण

beamline वैज्ञानिकों से अंशांकन फ़ाइल (या फ़ाइल पथ) पुनर्प्राप्त करें ।
नोट: एक डेटासेट में CSPAD डेटा एक घटना की संख्या (संगत एक छवि फ्रेम स्नैपशॉट के लिए) द्वारा समूहीकृत व्यक्तिगत डिटेक्टर पैनलों के रूप में प्रदान की जाती है. अंशांकन फ़ाइल को सही सापेक्ष स्थिति में डिटेक्टर पैनल इकट्ठा करने के लिए एक खंगाला छवि पूरे डिटेक्टर के लिए इसी फ्रेम उत्पादन की जरूरत है ।
निकालें darkfield फ़्रेंस (< सशक्त वर्ग में दिखाए गए उदाहरण = "xfig" > आरेख 2a ) से darkfield चलाएँ dataset पायथन स्क्रिप्टिंग भाषा का उपयोग कर और अंशांकन फ़ाइल लागू कर रहा है । नोट: सॉफ्टवेयर और सीरियल femtosecond क्रि प्रयोग के लिए एक स्थापित डेटा प्रोसेसिंग पाइपलाइन XFELS पर जो इस प्रयोग के समय उपलब्ध नहीं था अब उपलब्ध है < सुप class = "xref" > 15 ^, < सुप class = "xref" > 16 .
darkfield फ्रेम योग और एक औसत darkfield छवि उत्पंन करते हैं । इस darkfield.
निकालें विवर्तन फ़्रेम छवियों से विवर्तन चलाएं datasets (एक उदाहरण वृत्त का चक्र में दिखाया गया है < सशक्त वर्ग = "xfig" > आरेख b ), और एक darkfield घटाव लागू होते हैं । व्यक्तिगत फ़्रेम में उत्पादित सिग्नल की sparsity (darkfield और पृष्ठभूमि सुधार के बाद) < सबल वर्ग में दिखाया गया है = "xfig" > चित्रा 2c .
darkfield सही विवर्तन छवियों अंतिम 2d पाउडर विवर्तन छवि (< मजबूत वर्ग = "xfig" > चित्रा 2d ) का उत्पादन करने के लिए योग ।
FIT2D में इनपुट फ़ाइल के रूप में पाउडर विवर्तन छवि लोड < सुप वर्ग = "xref" > १७ (एक GUI डेटा रिडक्शन प्रोग्राम).
छवि (x-लंबाई और y-लंबाई के रूप में १,८०० पिक्सेल) का आयाम दर्ज करें और & #39 का चयन करें;P owder विवर्तन (2d) & #39;.
Click & #39; बीम सेंटर & #39; विवर्तन रिंग्स के केंद्र का पता लगाने के लिए । भीतरी सबसे विवर्तन रिंग (लगभग समान रूप से रिक्ति) पर चार बिंदुओं का चयन करें । प्रेस & #39; विवर्तन प्रतिमान सरणी का केंद्र निर्धारित करने के लिए जारी रखें & #39;
Click & #39; एकीकृत & #39; विवर्तन छवि का एक azimuthal एकीकरण करने के लिए.
ज्यामिति मापदंडों दर्ज करें: पिक्सेल आकार (११० माइक्रोन), नमूना डिटेक्टर दूरी (७९ मिमी), तरंग दैर्ध्य (१.२४ Angstrom) और प्रेस एक 1 डी पाउडर विवर्तन पैटर्न उत्पन्न करने के लिए जारी रखें.
पाउडर विवर्तन पैटर्न एक. ची फ़ाइल के रूप में निर्यात करने के लिए स्कैटरिंग कोण की सरणी (2 & #952; ) बनाम तीव्रता मान.
उपयुक्त सॉफ्टवेयर का उपयोग नमूना पर polyimide पॉलियामाइड समर्थन से तितर बितर द्वारा प्रतिनिधित्व पृष्ठभूमि का निर्धारण । नोट: इस प्रयोग में लेखक PowderX < सुप वर्ग = "xref" > 18 और RIETAN < सुप क्लास = "xref" > 19 1 डी पाउडर विवर्तन पैटर्न से पृष्ठभूमि घटाव प्रदर्शन करने के लिए इस्तेमाल किया.
चरण ७.१-७.९ dataset के लिए भिन्न XFEL तीव्रता के लिए रिकॉर्ड किया गया चलाता है ।
तीन पाउडर विवर्तन प्रोफाइल से बाहर उच्चतम तीव्रता मूल्य का चयन करें ।
पैटर्न में सबसे तीव्र चोटी पर प्रोफाइल के सभी सामान्य & #8211; द (१११) पीक.
1 डी का प्लाट एक्स-रे पाउडर विवर्तन ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन से प्राप्त पैटर्न (प्रोटोकॉल खंड 2 में वर्णित), १००% फ्लक्स मामले और एक ही अक्ष पर 10% फ्लक्स मामले सामांय साजिश रचने सॉफ्टवेयर का उपयोग कर (< मजबूत वर्ग = "xfig" > चित्रा 3 a-c ).
वैकल्पिक कदम: अपनी पसंद के अतिरिक्त विश्लेषण विधियों के प्रदर्शन से संरचना की विशेषताएं । इस प्रयोग से Crystallographic डेटा विश्लेषण कार्यक्रम का उपयोग किया गया RIETAN-२००० (Toraya के विभाजन छद्म Voigt समारोह में शामिल < सुप वर्ग = "xref" > २० ^, < सुप वर्ग = "xref" > २१ एक प्रोफाईल फंक्शन) डींग मारने का विश्लेषण प्रतिबिंब । अधिकतम एन्ट्रापी विश्लेषण सॉफ्टवेयर प्राइमा < सुप वर्ग का उपयोग कर किया गया था = "xref" > 22 यह पुष्टि करने के लिए कि 10% XFEL तीव्रता और ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन डेटासेट से संबंधित संरचना कमरे के तापमान के लिए प्रकाशित संरचना का मिलान एफसीसी सी _६०.

Representative Results

XFEL चूर्ण विवर्तन

१००% घटना फ्लक्स XFEL पाउडर विवर्तन के लिए प्रस्तुत डेटा 2 Å से बेहतर के एक संकल्प के साथ एक पूर्ण पाउडर अंगूठी का उत्पादन करने के लिए अधिक से अधिक १००० एकल शॉट माप का परिणाम है ।

पाउडर विवर्तन प्रोफाइल तुलना

विवर्तन के छल्ले के लिए डींग मारने की चोटियों की पहचान की और पहले (सबसे तीव्र) चोटी प्रतिबिंब (१११) को स्केल किया गया । चित्रा 3 तीन अलग विवर्तन लाइन प्रोफाइल से पता चलता है. तीन विवर्तन पैटर्न के लाइन प्रोफाइल की तुलना करके, हम मानते है कि विवर्तन ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन में दर्ज आंकड़ों के लगभग 10% XFEL डेटा में देखा डींग मारने प्रोफ़ाइल के समान है । कुछ डींग मारने की चोटियों के सापेक्ष ऊंचाइयों में बहुत मामूली अंतर है, लेकिन उनकी स्थिति नहीं मनाया जाता है । इसके विपरीत, १००% पावर XFEL पाउडर विवर्तन डेटा के प्रोफाइल में 10% XFEL डेटा प्रोफ़ाइल में नहीं देखा अतिरिक्त चोटियों की उपस्थिति, और न ही सिंक्रोट्रॉन डेटा प्रोफ़ाइल में प्रकट होता है । इन अतिरिक्त प्रतिबिंब के स्थान तालिका 1में पहचाने जाते हैं । इन मतभेदों की व्याख्या करने के लिए, एक कमरे के तापमान एफसीसी सी_६० क्रिस्टल से अपेक्षित विवर्तन के मॉडल के लिए एक समायोजन का निर्माण किया गया था ।

कमरे के तापमान एफसीसी सी_६०संरचना के एक्स-रे विवर्तन मॉडलिंग

पाउडर विवर्तन एक क्रिस्टल से डींग मारने प्रतिबिंब के साथ जुड़े चोटियों की तीव्रता द्वारा दिया जाता है
Equation 3 (1),

जहां तितर बितर वेक्टर है, Equation 4 कश्मीर पैमाने पर कारक है, बहुलता कारक है, एल Equation 5 _पी Lorentz-ध्रुवीकरण कारक है, डब्ल्यू() शिखर प्रोफ़ाइल समारोह है और एम की संख्या है सी_६० अणुओं तितर बितर आर_एमपदों पर स्थित मात्रा में निहित । आणविक फार्म का कारक (MFF),, एक सी Equation 6 _६० अणु के लिए द्वारा दिया जाता है

Equation 7 (2),
जहां r_j अणु में j^th कार्बन एटम की स्थिति है और f_c कार्बन एटम का परमाणु कैटरिंग फैक्टर है ।

यूनिट सेल पैरामीटर क्रिस्टल के एक एक्स-रे पाउडर विवर्तन पैटर्न के लिए अनुमति प्रतिबिंब की स्थिति को परिभाषित । ज्ञात कमरे का तापमान एफसीसी मापदंडों का उपयोग करना (इकाई कोशिका की लंबाई, यूनिट सेल के भीतर अणु की स्थिति) सी_६०के, एक साथ एक्स-रे विवर्तन प्रयोग में प्रयोगात्मक ज्यामिति के साथ, चोटियों की उंमीद पदों (डींग प्रतिबिंब) कर सकते है सी_६० और eq .1 और eq .2 के लिए MFF का उपयोग कर की गणना की जा ।

१००% XFEL डाटा का एक्स-रे विवर्तन मॉडलिंग

हम मानते है कि महत्वपूर्ण विकृतियों/परिवर्तन या उनके आदर्श पदों से नाभिक के विस्थापन के दौरान घटना पल्स के ३२ fs अवधि के दौरान नहीं हो द्वारा शुरू के रूप में पहले अध्ययन में सुझाव दिया²³^,²⁴। बल्कि, कि १००% XFEL डेटा में देखा तीव्रता में महत्वपूर्ण परिवर्तन के बजाय सी_६० अणुओं की इलेक्ट्रॉनिक संरचना की गति से प्रेरित होना चाहिए । निंनलिखित में हम एक मॉडल है कि १००% XFEL विवर्तन डेटा, सी_६० अणुओं के centro-सममित वितरण के एक संशोधन के माध्यम से के प्रयोग से मनाया सुविधाओं reproduces का वर्णन ।

इसके सामान्य, तटस्थ राज्य में, सी_६० की क्रिस्टलीय संरचना dipolar बलों द्वारा रखी जाती है जो इसके इलेक्ट्रॉन घनत्व में तात्कालिक उतार-चढ़ाव से प्रेरित होती है । यहां वर्णित प्रयोगात्मक शर्तों के तहत, तथापि, प्रणाली के ionization एक मजबूत आंतरिक बिजली के क्षेत्र है कि ध्रुवीकरण के अणुओं में बिजली द्विध्रुवीय क्षणों लाती उत्पंन करता है । पहले सी_६० में dipoles के गठन केवल एक अणुओं और छोटे समूहों में इस तरह यूवी स्पेक्ट्रोस्कोपी²⁵के रूप में ऑप्टिकल तकनीक का उपयोग कर मनाया गया है । यहां तथापि, इलेक्ट्रॉन घनत्व के पुनर्वितरण मनाया जाहिर है दोनों लंबी दूरी और लंबे समय से XFEL पल्स की अवधि के सापेक्ष रहते थे ताकि इसके प्रभाव crystallographic एक्स-रे विवर्तन पैटर्न में मनाया जाता है ।

एक Coulomb बातचीत के माध्यम से पड़ोसी dipoles के संरेखण में यह परिणाम है, और 10 एफएस के आदेश पर timescales पर अंतर्निहित परमाणु संरचना से इलेक्ट्रॉनिक संरचना का एक युग्मन । यह आरोपी संरेखण सी_६० अणु के परिणामी समरूपता को प्रभावित करता है ( चित्रा 4देखें) । अणु के गोलाकार समरूपता के नुकसान को तितर बितर आयाम के लिए एक अतिरिक्त चरण के योगदान की ओर जाता है, सी के MFFs के बाद से_६० अणुओं अब असली लेकिन जटिल कार्य कर रहे हैं ।

एक समय पर बदलती MFF के लिए एक असममित आणविक प्रभारी वितरण जिसमें एम^गुअणु के इलेक्ट्रॉन घनत्व के वितरण क्रिस्टल संरचना में अपनी स्थिति के सापेक्ष विस्थापित है की घटना मॉडल इस्तेमाल किया गया था । सी के लिए इस संशोधन के साथ_६०MFF, हम १००% XFEL डेटा में देखा तीव्रता प्रोफ़ाइल दोहराने में सक्षम थे ।

Eq .2 तितर बितर कारक है, जो लंबी दूरी की इलेक्ट्रॉनिक सहसंबंध १००% XFEL डेटा में XFEL प्रेरित dipoles से गठन पर कब्जा के लिए एक अभिव्यक्ति के निर्माण के लिए आधार प्रदान करता है । यह एक नया MFF समारोह से, के लिए ध्रुवीकरण सी_६० अणुओं के लिए खाते में संशोधित, निर्माण किया जा सकता है:

Equation 8 (3),

जहां आदर्श सी Equation 9 _६० अणुओं (Eq .2 द्वारा दिया गया है) और XFEL प्रेरित द्विध्रुवीय के ध्रुवीकरण वेक्टर परिभाषित करता है MFF । Equation 10 सीमा में, eq .3 अनुमानित eq .2, और कमरे के तापमान 10% बिजली विवर्तन डेटा बरामद किया है । Equation 11 रूप Equation 12 बढ़ जाती है, अणु की समरूपता बदल जाती है, और सभी संभव विवर्तन चोटियों के अनुपात में भिन्नता आनी शुरू हो जाती है । एक घन जाली में ध्रुवीकरण अणुओं के वास्तविक वितरण परिणामी विवर्तन पैटर्न को प्रभावित करता है ।

जब, सी Equation 13 _६० अणु की समरूपता बदल दिया है और सभी संभव विवर्तन चोटियों के अनुपात कम शक्ति विवर्तन पैटर्न के सापेक्ष भिन्न होने के लिए शुरू करते हैं. इस मॉडल के लिए डेटा फिट करने के लिए, के मूल्यों का पता लगाया गया, के लिए 20 ° ≤ 2 में अच्छा समझौता दिखा रहे थे Equation 14 θ ≤ 30 ° के लिए बिखरने कोण की रेंज । Equation 16

इस प्रयोग का इरादा उद्देश्य डिग्री है जो कार्बन परमाणुओं में K-शेल के stochastic photoionisation एफसीसी सी_६० nanocrystals के लिए मापा diffracted तीव्रता को प्रभावित करता है मापने के लिए किया गया था । कश्मीर के Photoionisation कार्बन परमाणु में इलेक्ट्रॉन खोल (इलेक्ट्रॉन बाध्यकारी ऊर्जा = २८४ eV) परमाणु बिखरने कारकों को संशोधित करता है, f_c, उच्च तितर बितर क्षेत्र के भीतर एक कम बिखरने आयाम के रूप में देखा । Equation 4 कश्मीर सी_६० के भीतर कार्बन परमाणुओं में शैल छेद एक क्रिस्टलीय जाली में व्यवस्थित अणुओं डींग मारने वाला कुछ विचार के संशोधनों का कारण बनता है ।

हम एक बढ़ती आइसोट्रोपिक पृष्ठभूमि का पालन करने की उंमीद, फोटॉन प्रवाह पर निर्भर निंनलिखित मौलिक मांयताओं के अनुसार पाउडर nanocrystal नमूनों को लागू: 1) है कि कश्मीर के photoionisation कार्बन में खोल में प्रमुख प्रक्रिया है नमूना-XFEL बातचीत, 2) कि व्यक्तिगत कार्बन परमाणुओं के photoionisation क्रिस्टल में किसी भी अन्य परमाणुओं के लिए संबंधित नहीं है, 3) कि photoionized इलेक्ट्रॉनों नाड़ी की अवधि के लिए स्थानीयकरण रहते हैं और इसलिए निरंतर पृष्ठभूमि में योगदान सिग्नल.

क्या हम वास्तव में प्रयोग में मनाया मजबूत, कमरे के तापमान में निषिद्ध प्रतिबिंब की उपस्थिति थी, सी_६० के एफसीसी nanocrystals जब नमूना १००% बिजली XFEL दालों के अधीन किया गया था । स्थानीयकरण, यादृच्छिक ionization घटनाओं मनाया निषिद्ध प्रतिबिंब के लिए खाते में नहीं कर सकते ।

चित्रा 3 इन निषिद्ध प्रतिबिंब की उपस्थिति से पता चलता है, की अनुमति एफसीसी प्रतिबिंब की तीव्रता में एक भारी कमी के साथ मेल । इन परिवर्तनों को क्रिस्टल जाली में आदर्श सी_६० अणुओं के किसी भी विशिष्ट झुकाव आदेश द्वारा वर्णित नहीं किया जा सकता ।

हमारे विश्लेषण के अनुसार¹, एक संबंधित, गैर एक सी_६० अणु (Eq .4) पर centrosymmetric चार्ज वितरण, एक मॉडल पाउडर विवर्तन प्रोफ़ाइल जो प्रयोगात्मक डेटा से मेल खाता पैदा करने का एकमात्र साधन साबित कर दिया है (में देखा चित्रा 5) । तुलना के लिए, सभी डेटा और मॉडल एक साथ दिखाए जाते हैं, लेकिन एक दूसरे के संबंध में अनुलंब रूप से ऑफ़सेट होते हैं, आरेख 6में समान अक्ष पर ।

चित्र 1. XFEL पाउडर विवर्तन नमूना सेटअप और ज्यामिति
(क) नमूना धारक सी_६० क्रिस्टल पाउडर के फिक्स्ड लक्ष्य स्कैनिंग मोड के लिए इस्तेमाल किया । नमूना फ्रेम एल्यूमीनियम से निर्माण किया है । संकेत माप मिमी की इकाइयों में हैं. नमूना कोशिकाओं के अनुमानित आयामों 2 मिमी x 12 मिमी हैं. (ख) सी_६० क्रिस्टल पाउडर की तस्वीर (अंधेरे रंग की कोशिकाओं के रूप में देखा) polyimide समर्थन के साथ एक सहायता के रूप में लागू ( नमूना धारक के शीर्ष पर पीली फिल्म) । (ग) सी_६० प्रयोग की योजनाबद्ध. नमूना रैस्टर स्कैन स्नैपशॉट इमेजिंग योजना में x-y दिशाओं में है । K-B दर्पण ३०० एनएम x ३०० एनएम के नमूने पर एक स्थान के आकार के लिए XFEL बीम ध्यान केंद्रित । नमूने वैक्यूम में नमूना शर्तों को स्थिर करने के लिए आयोजित कर रहे हैं और नमूना के अलावा अन्य प्रकीर्णन स्रोतों के साथ एक्स-रे बातचीत की संभावना को कम. आवक XFEL दलहन नमूना धारक कोशिकाओं में आयोजित क्रिस्टल पाउडर मारा, और एक विवर्तन पैटर्न CSPAD डिटेक्टर पर दर्ज की गई है । १.५ Å का एक संकल्प ७९ mm से डिटेक्टर दूरी के लिए नमूना सेट करके हासिल की है. इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें.

चित्र 2. CSPAD
ध्यान दें कि एक में सफेद पैमाने पर पट्टी), ख) और घ) ४० mm का प्रतिनिधित्व करता है ।
(अ) CSPAD darkfield. डिटेक्टर ३२ आयताकार मॉड्यूल से बना है, जिनमें से पदों की जरूरत के रूप में उच्च कोण विवर्तन रिकॉर्ड करने के लिए गाढ़ा जावक चलती द्वारा बदला जा सकता है । (ख) संक्षेप कच्चे डेटा फ्रेम (शीर्ष दाएँ हाथ वृत्त का चक्र, ऊपर १००० फ्रेम अभिव्यक्त) पृष्ठभूमि और darkfield सुधार से पहले. (ग) व्यक्तिगत विवर्तन स्नैपशॉट विवर्तन संकेत के sparsity प्रदर्शन । (d) विवर्तन प्रोफ़ाइल प्रदर्शित अच्छी तरह से परिभाषित पाउडर विवर्तन के छल्ले के साथ संक्षेप में १५०० विवर्तन फ्रेम पृष्ठभूमि संकेत घटाव व्यक्तिगत फ्रेम के लिए आवेदन किया ।

चित्र 3. पाउडर विवर्तन डेटा
(a) Azimuthally 10% XFEL डेटासेट के लिए औसत विवर्तन प्रतिमान, १००% XFEL डेटासेट और सिंक्रोट्रॉन डेटासेट । एफसीसी डींग चोटियों की स्थिति एक कमरे के तापमान सी_६० एफसीसी संरचना के साथ संगत संकेत कर रहे हैं । (ख) इनसेट क्षेत्र तितर बितर कोण के बीच १००% एफसीसी संरचना में मौजूद प्रतिबिंब दिखा रहा है 10 ⁰ ≤ 2θ ≤ 13 अंय दो प्रोफाइल में नहीं देखा ⁰ । (ग) इनसेट क्षेत्र तितर बितर कोण के बीच १००% XFEL डेटा में अलग चोटी प्रोफ़ाइल दिखा रहा है 20 ⁰ ≤ 2θ ≤ 28 ⁰ । 10% XFEL डेटा और सिंक्रोट्रॉन डेटा दोनों ही इलेक्ट्रॉनिक रूप से centrosymmetric अणुओं से बना FCC संरचनाओं के लिए चयन नियमों को संतुष्ट करते हैं. हालांकि अतिरिक्त चोटियों की उपस्थिति (प्रतिबिंब) १००% XFEL डेटा में देखा इन चयन नियमों का उल्लंघन । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

ई = "1" >

चित्र 4. C60 की परिवर्तनीय विकृति
संबंधित इलेक्ट्रॉनिक क्षणिक अवस्था के दौरान एफसीसी जाली संरचना के भीतर dipoles के संरेखण की कल्पना । C_६० अणुओं नीले क्षेत्रों द्वारा प्रतिनिधित्व कर रहे हैं और लाल युक्तियाँ आदेश दिया dipoles की दिशा का प्रतिनिधित्व करते हैं.

चित्रा 5. पाउडर विवर्तन मॉडल
सी_६० के लिए fcc संरचना (eq 1 और 2 का उपयोग करते हुए) के मॉडलिंग द्वारा उत्पंन पाउडर विवर्तन प्रोफ़ाइल, c_६०fcc संरचना के मॉडल की तुलना में १००% तीव्रता XFEL पल्स (eq 1 और 3 का उपयोग करके) । पहचानी गई डींग की चोटियों बला हैं । ब्याज की एक क्षेत्र (20 ° ≤ 2θ ≤ 30 °) बिंदीदार रेखा से प्रकाश डाला है । हालांकि एफसीसी मॉडल ने अनुमति प्रतिबिंब की तीव्रता का वर्णन अच्छी तरह से, यह अतिरिक्त चोटियों की एक संख्या की उपस्थिति की व्याख्या नहीं करता है ( चित्र 2a देखें और b) १००% तीव्रता XFEL डेटा के लिए मनाया । इस के लिए कारण यह है कि आणविक क्लस्टर के सरल अनुवाद (चित्रा 3) घन जाली के crystallographic धुरी के साथ हमें घन में ध्रुवीकरण सी_६० अणुओं के अभिविन्यास आदेश की एक अधूरी तस्वीर देता है जाली. इसके विपरीत द्वारा १००% XFEL मॉडल है, जो FCC जाली के भीतर dipoles के ionisation-प्रेरित संरेखण खाते में ले जाता है (जैसा कि चित्रा 4में दिखाया गया है), अतिरिक्त १००% तीव्रता XFEL डेटा में मनाया चोटियों के सभी reproduces. कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

चित्रा 6. मॉडल और डेटा के बीच पाउडर प्रोफ़ाइल तुलना
तीन विवर्तन अलग रोशनी शर्तों के तहत दर्ज पैटर्न के लिए लाइन प्रोफाइल के एक गुणात्मक तुलना प्रयोग । इसके अलावा, हमारे मॉडल का उपयोग करके समीकरण 2 और 3 का उपयोग कर परिकलित लाइन प्रोफ़ाइल दिखाए जाते हैं. यह स्पष्ट है कि एक आवधिक संशोधित MFF की शुरूआत, १००% XFEL मॉडल लाइन प्रोफ़ाइल हमारे १००% XFEL डेटा के साथ सहमत हैं ।

मापा अतिरिक्त प्रतिबिंब की कैटरिंग कोण (डिग्री.)	अतिरिक्त प्रतिबिंब की गणना बिखरने कोण (डिग्री.)
२१.३१	२१.२५, २१.४५
२३.२३	२२.९९, २३.०२, २३.३९
२४.४४	२४.२९, २४.४३, २४.४७, २४.६४
२६.६	२६.५१, २६.६७

तालिका 1. डींग XFEL डेटा में देखा प्रतिबिंब
डींग मारने वाला प्रतिबिंब के सेट के भीतर मापा 20 ⁰ ≤ 2 θ ≤ 30 ⁰ के लिए १००% XFEL विवर्तन डेटा के रूप में के रूप में अच्छी तरह से उन Eqns. 1-4 का उपयोग कर की गणना ।

अणु की स्थिति	संरेखण
(0, 0, 0)
(0.5, 0.5, 0)
(0.5, 0, 0.5)
(0, 0.5, 0.5)

तालिका 2. क्षणिक संबंधित चरण के दौरान एफसीसी आणविक संरेखण
इस तालिका XFEL पल्स के दौरान अनुभवी क्रिस्टल के क्षणिक संबंधित चरण के दौरान ध्रुवीकरण सी_६० अणुओं के संरेखण का वर्णन.

Discussion

विवर्तन डाटा फ्रेम का अंशांकन ।

को. XTC फ़ाइलें (जो एक पूर्ण रन से डेटा होते हैं) में अंशांकन पैरामीटर होते हैं जो प्रयोग के दौरान CSPAD मॉड्यूल ( चित्र 2aमें दिखाए गए) की ज्यामितीय व्यवस्था को परिभाषित करते हैं । व्यक्तिगत मॉड्यूल पर दर्ज डेटा की सही व्यवस्था प्रत्येक रन में दर्ज डेटा शामिल व्यक्तिगत विवर्तन डेटा छवियों को इकट्ठा करने के लिए महत्वपूर्ण है. समय प्रयोग अंशांकन फ़ाइल के स्थान पर किया गया था जिसमें सही पैरामीटर स्वचालित रूप से सेट नहीं किया गया था और इस समस्या को ठीक करने के लिए मैन्युअल गणना की आवश्यकता थी. अतिरिक्त समय डेटा की अंशांकन प्रदर्शन करने के लिए खर्च के कारण एक समय था-एक स्नैपशॉट भागो डेटासेट स्थापित करने और एक darkfield और पृष्ठभूमि डेटा सेट में छवि फ्रेम के घटाया योग के माध्यम से चलाने की सफलता की जांच के बीच अंतराल ।

क्रिस्टल आकार ।

प्रारंभिक XFEL स्नैपशॉट में से कुछ में चलाता है, मजबूत एकल क्रिस्टल डींग प्रतिबिंब छवि फ्रेम में से कुछ में देखा गया । यह सी के कुछ_६० नमूने पतले पर्याप्त कुचल नहीं किया जा रहा से परिणाम हुआ । कुचल पाउडर से ऑप्टिकल प्रतिबिंब देख इंगित करता है कि क्रिस्टल पहलुओं बहुत बड़े है (दृश्य प्रकाश की तरंग दैर्ध्य के अनुरूप ~ 400-700 एनएम) । पाउडर कुचल चरण में इन प्रतिबिंब के लिए जांच की जानी चाहिए, और अगर मजबूत, एकल क्रिस्टल डींग प्रतिबिंब डेटा में देखा जाता है पाउडर को आगे कुचल जाने की जरूरत है ।

चूंकि इस प्रयोग के परिणाम अपेक्षित नहीं थे या सी_६० नमूना के लिए सफल पाउडर विवर्तन डेटा संग्रह के लिए योजना बनाई थी केवल दो चरम तीव्रता सेटिंग्स (10% और १००% प्रवाह) में प्राप्त किया गया था । इस सुविधा पर बीम समय सीमित है और इसलिए किसी भी सेट अप, गणना, या नमूना प्रसंस्करण त्रुटियों और मुद्दों पर एक प्रयोगात्मक योजना पर एक बड़ा प्रभाव पड़ता है । दो सबसे व्यापक रूप से अलग घटना तीव्रता अंक प्राथमिकता थी और वहां अपर्याप्त बीम समय किसी भी मध्यवर्ती अंक के लिए विश्वसनीय आंकड़े एकत्र उपलब्ध था । इसलिए, हम प्रयोग XFEL फ्लक्स जिस पर इस क्षणिक चरण परिवर्तन होता है के संदर्भ में ट्रिगर बिंदु का आकलन करने में सक्षम नहीं थे ।

प्रारंभिक अध्ययन ।

ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन पर पाउडर विवर्तन डेटा का संग्रह, एक ही सी_६०नमूना के रूप में XFEL पर मापा से । Synchrotrons नियमित रूप से उपयुक्त XFEL लक्ष्य के लिए स्क्रीन करने के लिए इस्तेमाल कर रहे हैं²⁶, और वर्तमान मामले में सकारात्मक पुष्टि की है कि 10% XFEL तीव्रता, विवर्तन डेटा जमीन राज्य FCC संरचना सी के साथ संगत था_६०.

नमूना और डिटेक्टर क्षीणन.

नमूना के ऊपर सिलिकॉन क्षीणन के समायोजन के माध्यम से घटना प्रवाह के अंशांकन आवश्यक था, खासकर के बाद से प्रभाव का अध्ययन किया जा रहा तीव्रता निर्भर था. डिटेक्टर पर एक उपयुक्त एल्यूमीनियम क्षीणन का निर्माण, घटना फ्लक्स करने के लिए मिलान भी महत्वपूर्ण था ।

बीम फोकल प्वाइंट के स्थान पर नमूना मार ।

XFEL में केबी फोकल स्पॉट का स्थान भी रिपोर्ट घटना का निरीक्षण करने के लिए आवश्यक था, नमूने पर प्रवाह घनत्व के बाद से क्रिस्टल भर में dipoles के गठन के लिए प्रेरित करने के लिए पर्याप्त होना चाहिए । एक YAG क्रिस्टल में XFEL बीम के द्वारा बनाई गई गड्ढों के आकार को मापने ऑप्टिकल माइक्रोस्कोपी का उपयोग कर, साथ ही साथ एक ठीक नमूना प्रदर्शन ऑप्टिकल अक्ष के साथ स्कैन और विवर्तन तीव्रता को देख फोकल विमान के स्थान का निर्धारण करने के लिए इस्तेमाल किया गया था ।

इस काम के भविष्य implementations में घटना तीव्रता के साथ ही नाड़ी अवधियों की एक बड़ी संख्या का पता लगाया जाएगा । यह काम आगामी XFEL स्रोतों पर nanocrystals से एकत्र विवर्तन डेटा का विश्लेषण प्रयोगों के लिए संभावित निहितार्थ है । यह भी बात के साथ XFELs के मौलिक बातचीत में नए अंतर्दृष्टि प्रदान करता है, पर प्रकाश डाला कि XFELs के लिए पारंपरिक क्रि के भीतर शामिल नहीं नए भौतिकी का पता लगाने की क्षमता है ।

Disclosures

लेखकों का खुलासा करने के लिए कुछ नहीं है ।

Acknowledgments

लेखक उंनत आणविक इमेजिंग में ऑस्ट्रेलियाई अनुसंधान परिषद उत्कृष्टता के केंद्र का समर्थन स्वीकार करते हैं । इस शोध के अंश LCLS, एक राष्ट्रीय उपयोगकर्ता अमेरिका ऊर्जा विभाग, बुनियादी ऊर्जा विज्ञान के कार्यालय की ओर से स्टैनफोर्ड विश्वविद्यालय द्वारा संचालित सुविधा में किए गए । हम यात्रा अंतरराष्ट्रीय सिंक्रोट्रॉन का उपयोग द्वारा प्रबंधित कार्यक्रम के रूप में और ऑस्ट्रेलियाई सरकार द्वारा प्रदान की फंडिंग स्वीकार करते हैं । इसके अलावा, इस अनुसंधान के कुछ MX1 और MX2 beamlines पर के रूप में, विक्टोरिया, ऑस्ट्रेलिया पर शुरू किया गया था । लेखक योगदान: बीए योजना और परियोजना के सभी प्रायोगिक पहलुओं के प्रबंधन के लिए जिंमेदार था । प्रयोगों बीए, R.A.D., V.S., C.D., और G.J.W. बीए, H.M.Q., K.A.N., और R.A.D. मूल LCLS प्रस्ताव लिखा द्वारा डिजाइन किए गए थे । dw, R.A.D., R.A.R., A.V.M., ईसी, और S.W. अनुकरण काम किया । बीए, R.A.D., C.D., V.S., M.W.M.J., R.A.R., N.G., F.H., G.J.W., S.B., मुरली., M.M.S., A.G.P., C.T.P., A.V.M., और K.A.N. में प्रयोगात्मक डेटा एकत्र । S.W., V.A.S. और आर. डी ऑस्ट्रेलियाई सिंक्रोट्रॉन में प्रयोगात्मक डेटा एकत्र की । C.T.P. और A.V.M. प्रयोगात्मक डेटा रूपांतरण और विश्लेषण का नेतृत्व किया । बीए, C.D., N.G., और E.B. नमूना धारक डिजाइन और परीक्षण के लिए जिंमेदार थे । आर. आर, बीए, S.W., ए. वी. एम और H.M. क्यू ने इस पांडुलिपि को लिखा है. जुटना सिद्धांत के भीतर इलेक्ट्रॉनिक क्षति के निर्माण H.M.Q. और K.A.N. द्वारा किया जाता है; R.A.D. कल्पना ने इस औपचारिकता को C60 पर लागू करने का विचार कया.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Macroscopic 99.5+ % pure C60	SES RESEARCH
Pestle and mortar	Sigma Aldrich		used for crushing C60 powder;
Aluminium sheet			used for constructing sample holder
kapton polyimide film	Du Pont		http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/
CXI beamline	SLAC		http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003
safety glasses
biosafety cabinet