Hier stellen wir ein Protokoll zur Synthese von zwei Arten von UTe2-Kristallen vor: solche, die eine robuste Supraleitung aufweisen, durch chemische Dampftransportsynthese, und solche, denen es an Supraleitung mangelt, über die Synthese von geschmolzenem Metallfluss.
Einkristallproben der Actinidverbindung Uranditellurid UTe2 sind von großer Bedeutung für die Untersuchung und Charakterisierung ihrer dramatischen unkonventionellen Supraleitung, von der angenommen wird, dass sie eine Spin-Triplett-Elektronenpaarung mit sich bringt. Eine Vielzahl der supraleitenden Eigenschaften von UTe2 , die in der Literatur berichtet werden, deuten darauf hin, dass Diskrepanzen zwischen den Synthesemethoden Kristalle mit unterschiedlichen supraleitenden Eigenschaften ergeben, einschließlich der völligen Abwesenheit von Supraleitung. Dieses Protokoll beschreibt einen Prozess zur Synthese von Kristallen, die Supraleitung durch chemischen Dampftransport aufweisen, der durchweg eine supraleitende kritische Temperatur von 1,6 K und einen doppelten Übergang aufweist, der auf einen Mehrkomponenten-Ordnungsparameter hinweist. Dies wird mit einem zweiten Protokoll verglichen, das zur Synthese von Kristallen über die Schmelzmetallflusswachstumstechnik verwendet wird, die Proben erzeugt, die keine Massensupraleiter sind. Unterschiede in den Kristalleigenschaften werden durch einen Vergleich von strukturellen, chemischen und elektronischen Eigenschaftsmessungen aufgedeckt, was zeigt, dass die dramatischste Disparität im elektrischen Niedertemperaturwiderstand der Proben auftritt.
Bei Temperaturen, die typischerweise viel niedriger als die Raumtemperatur sind, weisen viele Materialien Supraleitung auf – den faszinierenden makroskopischen Quantenzustand, in dem der elektrische Widerstand absolut Null wird und elektrischer Strom ohne Verlustleistung fließen kann. In der typischen supraleitenden Phase bilden die konstituierenden Elektronen, anstatt als separate Einheiten zu fungieren, Cooper-Paare, die üblicherweise aus zwei Elektronen mit entgegengesetzten Spins bestehen, in einer Spin-Singulett-Konfiguration. In sehr seltenen Fällen können die Cooper-Paare jedoch aus zwei Elektronen mit parallelen Spins in einer Spin-Triplett-Konfiguration bestehen. Unter den wenigen tausend Supraleitern, die bisher entdeckt wurden, gibt es nur wenige Supraleiter, die als Spin-Triplett-Kandidaten identifiziert wurden. Dieses seltene Quantenphänomen hat großes Forschungsinteresse geweckt, da Spin-Triplett-Supraleiter als ein potenzieller Baustein für Quantencomputer1,2, die nächste Generation der Berechnungstechnologie, vorgeschlagen werden.
Kürzlich berichteten Ran und Mitarbeiter, dass UTe2 ein Kandidaten-Spin-Triplett-Supraleiter ist3. Dieser Supraleiter hat viele exotische Eigenschaften, die auf eine Spin-Triplett-Konfiguration hinweisen: ein extremes, unverhältnismäßig großes, kritisches Magnetfeld, das zur Unterdrückung der Supraleitung erforderlich ist, eine temperaturunabhängige NMR-Knight-Verschiebung3, ein spontanes magnetisches Moment, das durch den optischen Kerr-Effekt4 angezeigt wird, und einen chiralen elektronischen Oberflächenzustand, der durch Scanning-Tunneling-Spektroskopie angezeigt wird5 . Darüber hinaus werden zusätzliche supraleitende Phasen tatsächlich in einem hohen Magnetfeld induziert6, ein Beispiel für das ungewöhnliche Phänomen der reentranten Supraleitung.
Obwohl diese neuen Ergebnisse robust sind, hängen die supraleitenden Eigenschaften von UTe2 vom Syntheseprozess ab, der von verschiedenen Gruppen verwendet wird7,8,9. Kristalle von UTe2, die unter Verwendung der chemischen Dampftransportmethode synthetisiert werden, supraleiten unter einer kritischen Temperatur von 1,6 K. Im Gegensatz dazu haben diejenigen, die mit der Schmelzflussmethode gezüchtet werden, eine stark unterdrückte supraleitende kritische Temperatur oder leiten überhaupt nicht. In Erwartung von Anwendungen wie dem Quantencomputing ist es sehr wünschenswert, zuverlässig Kristalle zu erhalten, die supraleiten. Darüber hinaus ist die Untersuchung, warum nominell ähnliche Kristalle nicht supraleiten, auch sehr hilfreich, um den grundlegenden supraleitenden Paarungsmechanismus in UTe2 zu verstehen, der zwar neu ist und ein Thema intensiver Forschung ist, sich aber deutlich von dem herkömmlicher Supraleiter unterscheiden muss. Aus diesen Gründen ergänzen sich die beiden unterschiedlichen Synthesemethoden und sind sinnvoll zu vergleichen. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene Methoden zur Synthese von UTe2 demonstriert und Eigenschaften der Einkristalle aus den beiden Methoden verglichen.
Um einen chemischen Dampftransport durchzuführen, ist es am einfachsten, einen horizontalen Zwei-Zonen-Ofen zu verwenden, der einen Temperaturgradienten erzeugen kann, indem er die beiden Zonen auf unterschiedliche Temperaturen einstellt. Der erfolgreiche Einsatz eines Ein-Zonen-Ofens zur Züchtung supraleitender Proben ist noch nicht nachgewiesen. Ausgangsstoffe werden mit einem Wasserstoff-Sauerstoff-Brenner in einem geschmolzenen Quarzrohr versiegelt, das von Luft gereinigt werden muss. Die Spülung und Abdichtung kann durch Anschließen des Rohres an einen Verteiler erfolgen, der an eine trockene Pumpe und eine Argongasflasche angeschlossen ist. Nach der Vorbereitung wird dieses Rohr so in den Ofen gelegt, dass zwei Enden des Rohres die beiden Temperaturzonen überspannen. Im Falle von UTe2 wird das Ende des Rohres, das die Ausgangsmaterialien enthält, am heißen Ende platziert. Das elementare Uran und das Tellur reagieren mit Jod, wandern als Dampf durch die Röhre und erstarren schließlich am kalten Ende das Quarzrohr in Form von Einkristallen. Im Allgemeinen ist das Wachstum großer Kristalle materialabhängig und kann mehrere Wochen dauern. Für UTe2 reichen 7 Tage aus, um Kristalle mit mm-Abmessungen zu züchten. Nach dem Wachstum wird das Rohr aus dem Ofen entfernt und geöffnet, um die Kristalle zu ernten.
Die Selbstflussmethode für geschmolzenes Metall erfordert einen einfachen resistiven Kastenofen mit einer Temperaturzone. Uran löst sich in geschmolzenem Tellur auf, und die Löslichkeit von UTe2 hängt von der Temperatur ab. Ausgangsmaterialien, elementares Uran und Tellur, werden in einen Aluminiumoxidtiegel gegeben. Auf diesem Tiegel befindet sich ein zweiter Tiegel, der kopfüber mit Quarzwolle gefüllt ist. Die beiden Tiegel sind in einem Quarzrohr versiegelt, das in einen Kastenofen gegeben wird. Anstatt diesmal einen festen Temperaturgradienten über eine Entfernung zu erzeugen, wird die Temperatur als Funktion der Zeit variiert, da der Ofen langsam mit einer festen Rate abgekühlt wird. Bei der höchsten Temperatur wird das gesamte Uran in flüssigem Tellur gelöst, das eine viel niedrigere Schmelztemperatur als Uran hat. Wenn der Ofen abkühlt, nimmt die Löslichkeit von UTe2 ab und UTe2-Einkristalle fallen aus und werden größer. Bei einer Temperatur, die niedrig genug ist, um ausreichend große UTe2-Einkristalle erzeugt zu haben, aber immer noch hoch genug, damit das Tellur flüssig bleibt, wird das Quarzrohr aus dem heißen Ofen entfernt, in eine Zentrifuge gegeben und gesponnen, wodurch das feste UTe2 vom flüssigen Tellur getrennt wird, bevor es gefriert. Danach wird das Rohr auf Raumtemperatur abkühlen gelassen, bevor es zerbrochen wird, um die Kristalle zu sammeln.
Die Arbeit mit abgereichertem Uran ist eine stark regulierte Tätigkeit, die das Bewusstsein und die Einhaltung der geltenden Gesetze erfordert. Befolgen Sie alle lokal geltenden Sicherheitsvorschriften für gefährliche und radioaktive Materialien und holen Sie die erforderliche Genehmigung zur Durchführung dieser Arbeiten ein. Diese Regeln variieren je nach Gerichtsbarkeit und Institution und können hier nicht behandelt werden. Es gelten jedoch einige allgemeine Prinzipien, die bei der Planung der Forschung helfen können. Forscher sollten für die Arbeit mit radioaktiven und gefährlichen Stoffen geschult werden. Tragen Sie die notwendige persönliche Schutzausrüstung, einschließlich Handschuhe. Arbeiten Sie methodisch und achten Sie darauf, die Ausbreitung von radioaktivem Material zu vermeiden. Entsorgen Sie Abfälle in gekennzeichneten und zugelassenen Behältern.
The authors have nothing to disclose.
Diese Forschung wurde vom National Institute of Standards and Technology unterstützt. Teile der Synthese wurden von der EPiQS-Initiative der Gordon and Betty Moore Foundation durch Grant No. GBMF9071 Teile der Charakterisierung wurden durch den Preis DE-SC0019154 des US-Energieministeriums (DOE) unterstützt. Die Identifizierung bestimmter kommerzieller Produkte und Firmennamen soll weder eine Empfehlung oder Billigung durch das National Institute of Standards and Technology implizieren, noch soll sie implizieren, dass die identifizierten Produkte oder Namen notwendigerweise die besten für diesen Zweck verfügbaren sind.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |