Здесь мы представляем протокол синтеза двух типов кристаллов UTe2 : тех, которые демонстрируют надежную сверхпроводимость посредством химического синтеза переноса паров, и тех, которые не имеют сверхпроводимости, посредством синтеза расплавленного потока металла.
Монокристаллические образцы актинидного соединения дителлурида урана, UTe2, имеют большое значение для изучения и характеристики его драматической нетрадиционной сверхпроводимости, которая, как полагают, влечет за собой спин-триплетное электронное спаривание. Разнообразие сверхпроводящих свойств UTe2 , о котором сообщалось в литературе, указывает на то, что расхождения между методами синтеза дают кристаллы с различными сверхпроводящими свойствами, включая полное отсутствие сверхпроводимости. Этот протокол описывает процесс синтеза кристаллов, которые проявляют сверхпроводимость посредством химического переноса паров, который последовательно демонстрирует сверхпроводящую критическую температуру 1,6 К и двойной переход, указывающий на многокомпонентный параметр порядка. Это сравнивается со вторым протоколом, который используется для синтеза кристаллов с помощью метода роста потока расплавленного металла, который производит образцы, которые не являются объемными сверхпроводниками. Различия в свойствах кристаллов выявляются путем сравнения измерений структурных, химических и электронных свойств, показывая, что наиболее резкое несоответствие происходит в низкотемпературном электрическом сопротивлении образцов.
При температурах, обычно намного ниже комнатной, многие материалы демонстрируют сверхпроводимость – увлекательное макроскопическое квантовое состояние, в котором электрическое сопротивление становится абсолютно нулевым, а электрический ток может течь без рассеивания. В типичной сверхпроводящей фазе, вместо того, чтобы действовать как отдельные сущности, составляющие электроны образуют куперовские пары, которые обычно состоят из двух электронов с противоположными спинами в конфигурации спинового синглета. Однако в очень редких случаях пары Купера могут состоять из двух электронов с параллельными спинами в конфигурации спинового триплета. Среди нескольких тысяч сверхпроводников, обнаруженных до сих пор, есть только несколько сверхпроводников, которые были идентифицированы как кандидаты в спиновые триплеты. Это редкое квантовое явление привлекло большой исследовательский интерес, потому что спиновые триплетные сверхпроводники считаются одним из потенциальных строительных блоков для квантовых компьютеров1,2, следующего поколения вычислительной технологии.
Недавно Ран и его коллеги сообщили, что UTe2 является кандидатом в спин триплет сверхпроводника3. Этот сверхпроводник обладает многими экзотическими свойствами, указывающими на конфигурацию спинового триплета: экстремальное, непропорционально большое, критическое магнитное поле, необходимое для подавления сверхпроводимости, температурно-независимый сдвиг ЯМР Найта3, спонтанный магнитный момент, обозначаемый оптическим эффектом Керра4, и хиральное электронное состояние поверхности, обозначенное сканирующей туннельной спектроскопией5 . Более того, дополнительные сверхпроводящие фазы фактически индуцируются в высоком магнитном поле6, что является примером необычного явления сверхпроводимости реинтанта.
Хотя эти новые результаты являются надежными, сверхпроводящие свойства UTe2 зависят от процесса синтеза, используемого различными группами7,8,9. Кристаллы UTe2 синтезируют с помощью химического метода переноса паров сверхпроводящим ниже критической температуры 1,6 К. Напротив, те, которые выращены с использованием метода расплавленного потока, имеют сильно подавленную сверхпроводящую критическую температуру или вообще не сверхпроводимы. В ожидании таких приложений, как квантовые вычисления, надежное получение кристаллов, которые сверхпроводят, крайне желательно. Более того, исследование того, почему номинально похожие кристаллы не являются сверхпроводниками, также очень полезно для понимания фундаментального механизма сверхпроводящего спаривания в UTe2, который, хотя и является новым и предметом интенсивных исследований, должен значительно отличаться от механизма обычных сверхпроводников. По этим причинам два различных метода синтеза дополняют друг друга и полезны для сравнения. В данной работе демонстрируются два различных метода синтеза UTe2 и сравниваются свойства монокристаллов из двух методов.
Для выполнения химического переноса паров проще всего использовать двухзонную горизонтальную печь, которая может генерировать градиент температуры, устанавливая две зоны при разных температурах. Успешное использование однозонной печи для выращивания сверхпроводящих образцов пока не продемонстрировано. Исходные материалы герметизируют водородно-кислородной горелкой в плавленой кварцевой трубке, которую необходимо продуть от воздуха. Продувка и уплотнение могут быть выполнены путем подключения трубки к коллектору, прикрепленному к сухому насосу и баллону с аргоновым газом. После подготовки эта трубка помещается в печь таким образом, чтобы два конца трубки охватывали две температурные зоны. В случае UTe2 конец трубки, содержащий исходные материалы, помещается на горячий конец. Элементарный уран и теллур вступают в реакцию с йодом, перемещаются вниз по трубке в виде пара и в конечном итоге затвердевают на холодном конце кварцевой трубки в виде монокристаллов. Как правило, рост крупных кристаллов зависит от материала и может занять несколько недель. Для UTe2 достаточно 7 дней, чтобы вырастить кристаллы с миллиметровыми размерами. После роста трубка извлекается из печи и открывается для сбора кристаллов.
Метод самопотока расплавленного металла требует простой резистивной коробчатой печи с одной температурной зоной. Уран растворяется в расплавленном теллуре, а растворимость UTe2 зависит от температуры. Исходные материалы, элементарный уран и теллур, помещаются в глиноземный тигель. Поверх этого тигля вверх ногами помещается второй тигель, заполненный кварцевой ватой. Два тигля запечатаны в кварцевую трубку, которую помещают в коробчатую печь. На этот раз, вместо того, чтобы генерировать фиксированный градиент температуры на расстоянии, температура изменяется в зависимости от времени, поскольку печь медленно охлаждается с фиксированной скоростью. При самой высокой температуре весь уран будет растворен в жидком теллуре, который имеет гораздо более низкую температуру плавления, чем уран. По мере охлаждения печи растворимость UTe2 уменьшается, и монокристаллы UTe2 выпадают в осадок и становятся больше. При температуре, которая достаточно низкая, чтобы образовать достаточно большие монокристаллы UTe2 , но все еще достаточно высокая, чтобы теллур оставался жидким, кварцевую трубку извлекают из горячей печи, помещают ее в центрифугу и прядут, что отделяет твердый UTe2 от жидкого теллура до того, как он замерзнет. После этого трубке дают остыть до комнатной температуры, прежде чем она разобьется, чтобы собрать кристаллы.
Работа с обедненным ураном является жестко регулируемой деятельностью, которая требует осведомленности и соблюдения применимых законов. Соблюдайте все местные применимые правила безопасности опасных и радиоактивных материалов и получайте необходимое разрешение на выполнение этой работы. Эти правила варьируются в зависимости от юрисдикции и учреждения и не могут быть рассмотрены здесь. Тем не менее, применяются некоторые общие принципы, которые могут помочь в планировании исследований. Исследователи должны быть обучены работе с радиоактивными и опасными материалами. Носите необходимые средства индивидуальной защиты, в том числе перчатки. Работайте методично и позаботьтесь о том, чтобы избежать распространения радиоактивных материалов. Выбрасывать отходы в маркированные и утвержденные контейнеры.
The authors have nothing to disclose.
Это исследование было поддержано Национальным институтом стандартов и технологий. Часть синтеза была поддержана инициативой EPiQS Фонда Гордона и Бетти Мур через грант No. GBMF9071. Часть характеристики была поддержана наградой Министерства энергетики США (DOE) DE-SC0019154. Идентификация определенных коммерческих продуктов и названий компаний не подразумевает рекомендацию или одобрение Со стороны Национального института стандартов и технологий, а также не подразумевает, что идентифицированные продукты или названия обязательно являются наилучшими для этой цели.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |