Aquí, presentamos un protocolo para sintetizar dos tipos de cristales UTe2 : los que exhiben una superconductividad robusta, a través de la síntesis de transporte químico de vapor, y los que carecen de superconductividad, a través de la síntesis de flujo de metales fundidos.
Los especímenes monocristales del compuesto actínido diteluro de uranio, UTe2, son de gran importancia para el estudio y la caracterización de su dramática superconductividad no convencional, que se cree que implica el emparejamiento de electrones espín-triplete. Una variedad en las propiedades superconductoras de UTe2 reportadas en la literatura indica que las discrepancias entre los métodos de síntesis producen cristales con diferentes propiedades superconductoras, incluida la ausencia de superconductividad por completo. Este protocolo describe un proceso para sintetizar cristales que exhiben superconductividad a través del transporte químico de vapor, que ha exhibido consistentemente una temperatura crítica superconductora de 1.6 K y una doble transición indicativa de un parámetro de orden de múltiples componentes. Esto se compara con un segundo protocolo que se utiliza para sintetizar cristales a través de la técnica de crecimiento de flujo de metal fundido, que produce muestras que no son superconductores a granel. Las diferencias en las propiedades del cristal se revelan a través de una comparación de mediciones de propiedades estructurales, químicas y electrónicas, lo que muestra que la disparidad más dramática ocurre en la resistencia eléctrica a baja temperatura de las muestras.
A temperaturas típicamente mucho más bajas que la temperatura ambiente, muchos materiales exhiben superconductividad, el fascinante estado cuántico macroscópico en el que la resistencia eléctrica se vuelve absolutamente cero y la corriente eléctrica puede fluir sin disipación. En la fase superconductora típica, en lugar de actuar como entidades separadas, los electrones constituyentes forman pares de Cooper, que comúnmente se componen de dos electrones con espines opuestos, en una configuración de singlete de espín. Sin embargo, en casos muy raros, los pares de Cooper pueden estar formados por dos electrones con espines paralelos, en una configuración de triplete de espín. Entre los pocos miles de superconductores descubiertos hasta ahora, solo hay unos pocos superconductores que han sido identificados como candidatos a tripletes de espín. Este raro fenómeno cuántico ha atraído mucho interés de investigación porque se propone que los superconductores de triplete de espín son un bloque de construcción potencial para las computadoras cuánticas1,2, la próxima generación de tecnología de computación.
Recientemente, Ran y sus compañeros de trabajo informaron que UTe2 es un superconductor de triplete de espín candidato3. Este superconductor tiene muchas propiedades exóticas indicativas de una configuración de triplete de espín: un campo magnético crítico extremo, desproporcionadamente grande, requerido para suprimir la superconductividad, un cambio knight de RMN independiente de la temperatura3, un momento magnético espontáneo indicado por el efecto Kerr óptico4 y un estado de superficie electrónica quiral indicado por espectroscopia de túnel de barrido5 . Además, las fases superconductoras adicionales se inducen en realidad en un campo magnético alto6, un ejemplo del fenómeno inusual de la superconductividad reentrante.
Aunque estos nuevos resultados son robustos, las propiedades superconductoras de UTe2 dependen del proceso de síntesis utilizado por los diferentes grupos7,8,9. Cristales de UTe2 sintetizados utilizando el método de transporte químico de vapor superconducto por debajo de una temperatura crítica de 1,6 K. En contraste, aquellos cultivados utilizando el método de flujo fundido tienen una temperatura crítica superconductora muy suprimida o no superan en absoluto. En previsión de aplicaciones como la computación cuántica, la obtención confiable de cristales que superconducen es altamente deseable. Además, investigar por qué los cristales nominalmente similares no superconducen también es muy útil para comprender el mecanismo fundamental de emparejamiento superconductor en UTe2, que, si bien es novedoso y un tema de investigación intensa, debe diferir significativamente del de los superconductores convencionales. Por estas razones, los dos métodos de síntesis diferentes son complementarios y útiles para comparar. En este trabajo, se demuestran dos métodos diferentes para la síntesis de UTe2 y se comparan las propiedades de los cristales individuales de los dos métodos.
Para realizar el transporte de vapor químico, es más simple utilizar un horno horizontal de dos zonas, que puede generar un gradiente de temperatura al establecer las dos zonas a diferentes temperaturas. Aún no se ha demostrado el uso exitoso de un horno de una zona para cultivar muestras superconductoras. Los materiales de partida se sellan con una antorcha de hidrógeno-oxígeno en un tubo de cuarzo fundido, que debe purgarse de aire. La purga y el sellado se pueden lograr conectando el tubo a un colector conectado a una bomba seca y un cilindro de gas argón. Una vez preparado, este tubo se coloca en el horno de tal manera que dos extremos del tubo abarcan las dos zonas de temperatura. En el caso de UTe2, el extremo del tubo que contiene los materiales de partida se coloca en el extremo caliente. El uranio elemental y el telurio reaccionan con el yodo, viajan por el tubo como un vapor y, finalmente, solidifican en el extremo frío del tubo de cuarzo en forma de cristales individuales. En general, el crecimiento de cristales grandes depende del material y puede tomar varias semanas. Para UTe2, 7 días son suficientes para cultivar cristales con dimensiones mm. Después del crecimiento, el tubo se retira del horno y se abre para cosechar los cristales.
El método de autoflujo de metal fundido requiere un horno de caja resistiva simple con una zona de temperatura. El uranio se disuelve en telurio fundido, y la solubilidad de UTe2 depende de la temperatura. Los materiales de partida, uranio elemental y telurio, se colocan en un crisol de alúmina. En la parte superior de este crisol, se coloca un segundo crisol al revés, relleno de lana de cuarzo. Los dos crisoles están sellados en un tubo de cuarzo, que se coloca en un horno de caja. Esta vez, en lugar de generar un gradiente de temperatura fijo a lo largo de una distancia, la temperatura varía en función del tiempo, ya que el horno se enfría lentamente a una velocidad fija. A la temperatura más alta, todo el uranio se disolverá en telurio líquido, que tiene una temperatura de fusión mucho más baja que el uranio. A medida que el horno se enfría, la solubilidad de UTe2 disminuye y los monocristales UTe2 precipitan y se hacen más grandes. A una temperatura lo suficientemente baja como para haber generado cristales individuales UTe2 suficientemente grandes, pero aún lo suficientemente alta como para que el telurio permanezca líquido, el tubo de cuarzo se retira del horno caliente, se coloca en una centrífuga y se hila, lo que separa el sólido UTe2 del telurio líquido antes de que se congele. Después de eso, se deja que el tubo se enfríe a temperatura ambiente, antes de que se rompa para recoger los cristales.
Trabajar con uranio empobrecido es una actividad fuertemente regulada que requiere el conocimiento y el cumplimiento de las leyes aplicables. Siga todas las normas locales de seguridad de materiales peligrosos y radiactivos aplicables, y obtenga el permiso necesario para realizar este trabajo. Estas reglas varían según la jurisdicción y la institución y no se pueden abordar aquí. Sin embargo, se aplican algunos principios generales que pueden ayudar con la planificación de la investigación. Los investigadores deben estar capacitados para trabajar con materiales radiactivos y peligrosos. Use el equipo de protección personal necesario, incluidos los guantes. Trabaje metódicamente y tenga cuidado de evitar la propagación de material radiactivo. Deseche los residuos en contenedores etiquetados y aprobados.
The authors have nothing to disclose.
Esta investigación fue apoyada por el Instituto Nacional de Estándares y Tecnología. Partes de la síntesis fueron apoyadas por la Iniciativa EPiQS de la Fundación Gordon y Betty Moore a través de la Subvención No. GBMF9071. Partes de la caracterización fueron apoyadas por el premio DE-SC0019154 del Departamento de Energía de los Estados Unidos (DOE). La identificación de ciertos productos comerciales y nombres de empresas no pretende implicar una recomendación o aprobación por parte del Instituto Nacional de Estándares y Tecnología, ni pretende implicar que los productos o nombres identificados sean necesariamente los mejores disponibles para el propósito.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |