Här presenterar vi ett protokoll för att syntetisera två typer av UTe2-kristaller : de som uppvisar robust supraledning, via kemisk ångtransportsyntes, och de som saknar supraledning, via smält metallflödessyntes.
Enkristallprover av aktinidföreningen uran ditellurid, UTe2, är av stor betydelse för studier och karakterisering av dess dramatiska okonventionella supraledning, tros medföra spin-triplet elektronparning. En variation i de supraledande egenskaperna hos UTe2 rapporteras i litteraturen indikerar att avvikelser mellan syntes metoder ger kristaller med olika supraledande egenskaper, inklusive avsaknaden av supraledning helt. Detta protokoll beskriver en process för att syntetisera kristaller som uppvisar supraledning via kemisk ångtransport, som konsekvent har uppvisat en supraledande kritisk temperatur på 1,6 K och en dubbel övergång som indikerar en multikomponentorderparameter. Detta jämförs med ett andra protokoll som används för att syntetisera kristaller via den smälta metallflödestillväxttekniken, som producerar prover som inte är bulk supraledare. Skillnader i kristallegenskaperna avslöjas genom en jämförelse av strukturella, kemiska och elektroniska egenskapsmätningar, vilket visar att den mest dramatiska skillnaden uppstår i provernas elektriska lågtemperaturbeständighet.
Vid temperaturer som vanligtvis är mycket lägre än rumstemperatur uppvisar många material supraledning – det fascinerande makroskopiska kvanttillståndet där det elektriska motståndet blir absolut noll och elektrisk ström kan flöda utan avledning. I den typiska supraledande fasen, istället för att fungera som separata enheter, bildar de ingående elektronerna Cooper-par, som vanligtvis består av två elektroner med motsatta snurr, i en spin singlet-konfiguration. Men i mycket sällsynta fall kan Cooper-paren istället bestå av två elektroner med parallella snurr, i en spin triplet-konfiguration. Bland de få tusen supraledare som hittills upptäckts finns det bara ett fåtal supraledare som har identifierats som spin triplet-kandidater. Detta sällsynta kvantfenomen har väckt stort forskningsintresse eftersom spin triplet-supraledare föreslås vara en potentiell byggsten för kvantdatorer1,2, nästa generations beräkningsteknik.
Nyligen rapporterade Ran och medarbetare att UTe2 är en kandidat spin triplet superconductor3. Denna supraledare har många exotiska egenskaper som indikerar en spin triplet-konfiguration: ett extremt, oproportionerligt stort, kritiskt magnetfält som krävs för att undertrycka supraledningsförmågan, en temperaturoberoende NMR Knight shift3, ett spontant magnetiskt ögonblick som indikeras av den optiska Kerr-effekten4 och ett kiralt elektroniskt yttillstånd som indikeras genom skanning av tunnelspektroskopi5 . Dessutom induceras ytterligare supraledande faser faktiskt i högt magnetfält6, ett exempel på det ovanliga fenomenet återtagande supraledning.
Även om dessa nya resultat är robusta, beror de supraledande egenskaperna hos UTe2 på den syntesprocess som används av olika grupper7,8,9. Kristaller av UTe2 syntetiserade med hjälp av den kemiska ångtransportmetoden supraledande under en kritisk temperatur på 1,6 K. Däremot har de som odlas med den smälta flödesmetoden en kraftigt undertryckt supraledande kritisk temperatur eller supraleder inte alls. I väntan på applikationer som kvantberäkning är det mycket önskvärt att på ett tillförlitligt sätt erhålla kristaller som supraledande. Dessutom är det också till stor hjälp att undersöka varför nominellt liknande kristaller inte supraleder sig för att förstå den grundläggande supraledande parningsmekanismen i UTe2, som, även om den är ny och ett ämne för intensiv forskning, måste skilja sig avsevärt från konventionella supraledare. Av dessa skäl är de två olika syntesmetoderna kompletterande och användbara att jämföra. I detta dokument demonstreras två olika metoder för syntes av UTe2 och egenskaperna hos de enskilda kristallerna från de två metoderna jämförs.
För att utföra kemisk ångtransport är det enklast att använda en horisontell ugn med två zoner, som kan generera en temperaturgradient genom att ställa in de två zonerna vid olika temperaturer. Framgångsrik användning av en enzonsugn för att odla supraledande prover har ännu inte visats. Utgångsmaterial förseglas med en väte-syrebrännare i ett smält kvartsrör, som måste rensas av luft. Rensningen och tätningen kan åstadkommas genom att ansluta röret till ett grenrör som är fäst vid en torr pump och en argongascylinder. När det är förberett placeras detta rör i ugnen så att två ändar av röret sträcker sig över de två temperaturzonerna. När det gäller UTe2 placeras änden av röret som innehåller utgångsmaterialen i den heta änden. Det elementära uranet och telluriumet reagerar med jod, färdas nerför röret som en ånga och stelnar så småningom i den kalla änden kvartsröret i form av enstaka kristaller. I allmänhet är tillväxten av stora kristaller materialberoende och kan ta flera veckor. För UTe2 är 7 dagar tillräckligt för att odla kristaller med mm dimensioner. Efter tillväxten avlägsnas röret från ugnen och öppnas för att skörda kristallerna.
Den smälta metall självflödesmetoden kräver en enkel resistiv boxugn med en temperaturzon. Uran löses upp i smält tellurium, och lösligheten hos UTe2 är beroende av temperaturen. Utgångsmaterial, elementärt uran och tellurium placeras i en aluminiumoxiddegel. Ovanpå denna degel placeras en andra degel upp och ner, fylld med kvartsull. De två deglarna förseglas i ett kvartsrör, som sätts i en lådugn. Den här gången, istället för att generera en fast temperaturgradient över ett avstånd, varierar temperaturen som en funktion av tiden, eftersom ugnen långsamt kyls med en fast hastighet. Vid högsta temperatur kommer allt uran att lösas upp i flytande tellurium, som har en mycket lägre smälttemperatur än uran. När ugnen svalnar minskar lösligheten hos UTe2 och UTe2-enkristaller fälls ut och blir större. Vid en temperatur som är tillräckligt låg för att ha genererat tillräckligt stora UTe2-enkristaller, men fortfarande tillräckligt hög för att telluriumet ska förbli flytande, avlägsnas kvartsröret från den heta ugnen, placeras den i en centrifug och snurras, vilket skiljer den fasta UTe2 från det flytande telluriet innan det fryser. Därefter får röret svalna till rumstemperatur innan det bryts för att samla kristallerna.
Att arbeta med utarmat uran är en hårt reglerad verksamhet som kräver medvetenhet om och efterlevnad av gällande lagar. Följ alla lokala säkerhetsregler för farliga och radioaktiva material och säkra nödvändiga tillstånd för att utföra detta arbete. Dessa regler varierar beroende på jurisdiktion och institution och kan inte behandlas här. Vissa allmänna principer gäller dock som kan hjälpa till med planeringen av forskningen. Forskare bör utbildas i att arbeta med radioaktiva och farliga material. Använd nödvändig personlig skyddsutrustning, inklusive handskar. Arbeta metodiskt och var noga med att undvika spridning av radioaktivt material. Kassera avfall i märkta och godkända behållare.
The authors have nothing to disclose.
Denna forskning stöddes av National Institute of Standards and Technology. Delar av syntesen stöddes av Gordon och Betty Moore Foundations EPiQS Initiative genom Grant No. GBMF9071. Delar av karakteriseringen stöddes av US Department of Energy (DOE) award DE-SC0019154. Identifiering av vissa kommersiella produkter och företagsnamn är inte avsett att innebära rekommendation eller godkännande från National Institute of Standards and Technology, och det är inte heller avsett att antyda att de identifierade produkterna eller namnen nödvändigtvis är de bästa tillgängliga för ändamålet.
2-zone tube furnace | MTI Corporation | OTF-1200X-S-II-25-110 | |
Alumina crucible | Coorstek Inc. | 65530-CN-2-AD-998 | Size = 2 mL |
Box furnace | MTI Corporation | KSL-1500X | |
Centrifuge | Thermo Scientific | Mo/No: CL2, S/N:42618752 | |
Fused quartz tube | Quartz Scientific | 100014B | 14 mm ID, 16 mm OD, 48" length |
Iodine | J. T. Baker Inc. | 2208-04 | Sublimed, 99.997% pure, typically approximately 14 mg |
Tellurium | Alfa Aesar | 42213 | 99.9999% pure, Typically approximately 0.5 g |
Uranium | Dept. of Energy (NBL) | CRM115 | Uranium (Depleted U238) Metal (0.99977 g U/g). Typically approximately 0.5 g 235U/238U = 0 +- 3.6×10-9 |