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Chemistry

Femtosecond NIR के लिए एक प्रायोगिक प्रोटोकॉल/यूवी-XUV पंप-मुक्त इलेक्ट्रॉन पराबैंगनीकिरण के साथ जांच प्रयोगों

Published: October 23, 2018 doi: 10.3791/57055
Automatic Translation
1, 2,3, 2, 2, 2
1J.R. Macdonald Laboratory, Department of Physics, Kansas State University, 2Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY, 3European XFEL GmbH

Summary

इस प्रोटोकॉल के प्रदर्शन और विश्लेषण पंप जांच के लिए महत्वपूर्ण कदम का वर्णन एक मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर के साथ एक femtosecond ऑप्टिकल लेजर संयोजन के लिए गैस चरण के अणुओं में ultrafast photochemical प्रतिक्रियाओं का अध्ययन ।

Abstract

इस प्रोटोकॉल प्रदर्शन और विश्लेषण femtosecond पंप-जांच प्रयोगों है कि एक मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर के साथ एक femtosecond ऑप्टिकल लेजर गठबंधन में महत्वपूर्ण कदम का वर्णन । इस प्रयोग के दौरान ऑप्टिकल और मुक्त-इलेक्ट्रॉन लेजर दालों के बीच स्थानिक और लौकिक ओवरलैप स्थापित करने के लिए विधियाँ शामिल हैं, साथ ही डेटा विश्लेषण के महत्वपूर्ण पहलुओं, जैसे आगमन समय घबराने के लिए सुधार, जो करने के लिए आवश्यक हैं उच्च गुणवत्ता पंप-सबसे अच्छा संभव लौकिक संकल्प के साथ जांच डेटा सेट प्राप्त करें । इन तरीकों एक अनुकरणीय फ़्लैश पर प्रदर्शन प्रयोग के लिए प्रदर्शन कर रहे है (मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर हैंबर्ग) मुक्त-इलेक्ट्रॉन लेजर क्रम में गैस में ultrafast photochemistry का अध्ययन करने के लिए वेग नक्शा आयन इमेजिंग के माध्यम से चरण अणुओं । हालांकि, रणनीतियों के अधिकांश भी इसी तरह के पंप के लिए लागू कर रहे है-जांच अंय लक्ष्यों या अंय प्रायोगिक तकनीकों का उपयोग कर प्रयोग ।

Introduction

लघु और तीव्र चरम पराबैंगनी (XUV) और मुक्त-इलेक्ट्रॉन पराबैंगनीकिरण (fels लिखा)1,2 से एक्स-रे दालों की उपलब्धता ने femtosecond पम्प के लिए नए अवसर खोल दिए हैं-जांच प्रयोगों साइट का शोषण-और भीतरी-शैल फोटो-अवशोषण की प्रक्रिया3,4,5,6की तत्व-विशिष्टता । इस तरह के प्रयोगों का इस्तेमाल किया जा सकता है, उदाहरणके लिए, तरल पदार्थ7 और गैस चरण अणुओं8,9,10,11 में आणविक गतिशीलता और प्रभारी हस्तांतरण प्रक्रियाओं की जांच करने के लिए , 12, और उत्प्रेरक प्रतिक्रियाओं और ultrafast सतह13,१०० femtoseconds या नीचे के एक लौकिक संकल्प के साथ14 के वास्तविक समय टिप्पणियों के लिए । यदि पंप जांच प्रयोग FEL, जो ऊपर उल्लेख किया उदाहरण के सभी में मामला था के साथ एक सिंक्रनाइज़ ऑप्टिकल femtosecond लेजर संयोजन द्वारा किया जाता है, आंतरिक आगमन-ऑप्टिकल लेजर और FEL दालों के बीच समय घबराना मापा जा करने के लिए है पर एक शॉट के आधार पर गोली मार दी और डेटा विश्लेषण में क्रम में सबसे अच्छा लौकिक संभव समाधान प्राप्त करने के लिए सही ।

एक बड़े सहयोग के भीतर, कई पंप जांच एक मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर के साथ ऑप्टिकल पराबैंगनीकिरण संयोजन हाल ही में9,10,11,12, दोनों फ़्लैश XUV FEL 15 में प्रदर्शन किया गया है ,16 और LCLS X-ray FEL17 सुविधाएं, और इन प्रयोगों के प्रदर्शन और विश्लेषण के लिए एक प्रायोगिक प्रोटोकॉल विकसित किया गया है, जो निम्नलिखित में प्रस्तुत किया गया है । विधि एक अनुकरणीय फ़्लैश मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर में प्रदर्शन के लिए प्रदर्शन के लिए गैस में ultrafast photochemistry-चरण अणुओं का अध्ययन वेग मानचित्र आयन इमेजिंग11,12के माध्यम से किया जाता है । हालांकि, रणनीतियों के अधिकांश भी इसी तरह के पंप के लिए लागू कर रहे है जांच अंय लक्ष्यों या अंय प्रायोगिक तकनीकों का उपयोग कर प्रयोग और भी अंय FEL सुविधाओं के लिए अनुकूलित किया जा सकता है । जबकि व्यक्तिगत कदम यहां प्रस्तुत या तत्संबंधी रूपांतरों के कुछ पहले से ही साहित्य18,19,20में चर्चा की गई है, इस प्रोटोकॉल महत्वपूर्ण कदम का एक व्यापक विवरण प्रदान करता है, कुछ है कि तुल्यकालन में और समय निदान है, जो काफी स्थिरता और पंप के लिए लौकिक संकल्प में सुधार हुआ है में सबसे हाल ही में तकनीकी सुधार का लाभ लेने सहित जांच प्रयोग12, 21. शी.

निंनलिखित प्रोटोकॉल एक पंप जांच अंत स्टेशन, ऐसे फ़्लैश22में शिविर साधन के रूप में, एक आयन समय की उड़ान, एक आयन गति इमेजिंग, या एक वेग नक्शा इमेजिंग (VMI) आयन स्पेक्ट्रोमीटर से सुसज्जित है; एक असंयत या सुपरसोनिक गैस जेट; और एक सिंक्रनाइज़ के पास-अवरक्त (NIR) या पराबैंगनी (यूवी) femtosecond लेजर, जिनकी दालों में छा collinearly या पास-collinearly के साथ मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर बीम, चित्र 1में योजनाबद्ध रूप से स्केच किया जा सकता है. इसके अलावा, इस तरह के एक हटाने योग्य बीम देखने स्क्रीन के रूप में निदानउपकरण के एक उपयुक्त सुइट (एक चप्पू ce के साथ लेपित जैसे: YAG पाउडर या एक पतली ce: YAG क्रिस्टल) संपर्क क्षेत्र में, एक तेजी से photodiode दोनों FEL और लेजर दालों के प्रति संवेदनशील, और एक गुच्छा आगमन-समय मॉनिटर (BAM)23,24 या "समय उपकरण"25,26,27 की आवश्यकता है, जिनमें से सभी आम तौर पर पंप में एकीकृत कर रहे हैं-जांच अंत स्टेशन या FEL सुविधा द्वारा प्रदान की जाती हैं, अगर प्रयोग से पहले अनुरोध किया । अंत में, शॉट-दर-घबराना सुधार मान लिया गया है कि प्रयोगात्मक डेटा रिकॉर्ड किया गया है और एक शॉट-दर-शॉट के आधार पर सुलभ है और एक अनूठा "गुच्छा आईडी" का उपयोग करके या किसी अन्य द्वारा शॉट-दर-समय घबराने की चाल की गोली से जोड़ा गया समकक्ष योजना ।

फ्लैश में, विशिष्ट प्रणालियों कि पंप के लिए महत्वपूर्ण है जांच प्रयोग कर रहे हैं:

  • सक्रिय, सभी ऑप्टिकल प्रतिक्रिया और पंप के स्थिरीकरण प्रणाली-जांच लेजर मास्टर लेजर थरथरानवाला करने के लिए, जो एक संतुलित ऑप्टिकल क्रॉस-correlator कि पंप स्थिर मास्टर लेजर थरथरानवाला करने के लिए जांच लेजर थरथरानवाला उत्पादन को भी शामिल है, और एक क्रॉस-correlator ("बहाव correlator") थरथरानवाला21के संबंध में लेजर एम्पलीफायर के धीमी बहाव के लिए सही करने के लिए.
  • गुच्छा आगमन-समय पर नज़र रखता है (BAMs) कि शॉट को मापने के लिए, मास्टर लेजर थरथरानवाला23,24के संबंध में त्वरक में विभिन्न पदों पर इलेक्ट्रॉन गुच्छा आगमन के समय में बदलाव के लिए गोली मार दी । वे इस प्रकार आगमन के समय में धीमी बहाव को कम करने, मास्टर लेजर थरथरानवाला करने के लिए सम्मान के साथ इलेक्ट्रॉन गुच्छों के समय को स्थिर करने के लिए एक सक्रिय प्रतिक्रिया पाश के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है । इसके अलावा, प्रयोग (bam 4DBC3) के लिए बंद स्थित BAM डेटा विश्लेषण, जो प्रायोगिक प्रोटोकॉल के चरण ५.१ में विस्तार में है में एक शॉट के लिए गोली घबराना सुधार के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है ।
  • पंप जांच लेजर लकीर कैमरा है, जो पंप जांच लेजर उत्पादन और द्विध्रुवीय त्वरक के अंत में इलेक्ट्रॉन गुच्छा द्वारा उत्पंन विकिरण से पहले यह बीम डंप28में निर्देशित है के बीच के सापेक्ष समय उपाय ।
  • ध्यान कैमरा, जो लेजर बीम कि ध्यान केंद्रित लेंस के पीछे अंतिम मोड़ दर्पण के माध्यम से लीक कर रहा है के भाग का उपयोग करके "आभासी" लेजर फोकस छवियों को परजीवी ऑप्टिकल लेजर की धीमी गति से स्थानिक बहाव की निगरानी ।

इसी तरह की प्रणालियों अंय FEL सुविधाओं पर उपलब्ध है और एक विश्वसनीय पंप जांच प्रयोग प्रदर्शन के लिए महत्वपूर्ण हैं ।

Protocol

सावधानी: इस प्रक्रिया को शुरू करने से पहले, प्रयोग से जुड़े हर संभव खतरों से परिचित हो जाना बहुत जरूरी है । नीचे दी गई प्रक्रिया में कक्षा-IV पराबैंगनीकिरण, XUV या एक्स-रे विकिरण, उच्च वोल्टेज स्रोतों, संकुचित गैसों, और हानिकारक या विषैले रसायन शामिल हैं । उपयोग करने से पहले सभी प्रासंगिक सामग्री सुरक्षा डाटा शीट (MSDS) से परामर्श करें और FEL और लेजर सुविधा द्वारा अनिवार्य सभी सुरक्षा आवश्यकताओं का पालन करें ।

1. तैयारी

नोट: प्रयोग के शुरू होने से पहले, कई विकल्पों के लिए किया जाना है, जैसे, पंप और जांच तरंग दैर्ध्य और ब्याज के लक्ष्य और स्पेक्ट्रोमीटर के उपयुक्त प्रकार के लिए आवश्यक उपाय के इष्टतम विकल्प के बारे में observables (देखें, जैसे, फेंग एट अल. २०१४4 और Rudenko एट अल. २०१५5) । निंनलिखित में, इन तकनीकी विशिष्ट प्रक्रियाओं और लक्ष्य है कि अध्ययन किया जाएगा से संबंधित पहलुओं पर चर्चा नहीं कर रहे हैं, और यह माना जाता है कि FEL के लिए उपयुक्त बीम मापदंडों और योजनाबद्ध प्रयोग के लिए ऑप्टिकल लेजर निर्धारित किया गया है और स्थापित किया है और कि एक उपयुक्त आयन स्पेक्ट्रोमीटर और प्रचालित है ।

  1. संरेखण और FEL और लेजर बीम की ओर इशारा करते हुए स्थिरता
    1. प्रयोग की शुरुआत में, शॉट से गोली मार दी और लंबी अवधि की ओर संकेत स्थिरता दोनों FEL और ऑप्टिकल लेजर संपर्क क्षेत्र में स्क्रीन देखने हटाने योग्य बीम पर मुस्कराते हुए और लेजर सेटअप और FEL lasing प्रक्रिया की स्थिरता में सुधार की निगरानी , यदि आवश्यक हो ।
      नोट: एक विश्वसनीय पंप जांच प्रयोग करने के लिए, यह महत्वपूर्ण है कि दोनों FEL और ऑप्टिकल लेजर बीम इष्टतम रूप से पूरे beamline/बीम पथ के माध्यम से गठबंधन कर रहे है और है कि दोनों बीम के इशारे instabilities ध्यान में अपनी जगह आकार से छोटे हैं । ध्यान केंद्रित ऑप्टिकल लेजर और FEL मुस्कराते हुए के आकार micrometers के कुछ दसियों के लिए कुछ के आदेश पर आम तौर पर कर रहे हैं, तो बीम देखने स्क्रीन और प्रकाशिकी और कैमरा है कि इस स्क्रीन छवि के लिए उपयोग किया जाता है की स्थानिक संकल्प (उदाहरणके लिए एक लंबी दूरी माइक्रो सामना) के लिए पर्याप्त रूप से दोनों मुस्कराते हुए की स्थिति को निर्धारित करने के लिए उच्च की जरूरत है ।
    2. से बचें या प्रयोग और स्थान जहां FEL पल्स ऊर्जा सभी परिवहन दर्पण और beamline में एपर्चर पर बीम केंद्र द्वारा मापा जाता है के बीच FEL बीम की किसी भी कतरन को कम । किसी भी एपर्चर कि बीम क्लिप कर सकते हैं, जब बीम एक शॉट-दर-शॉट के आधार पर या धीमी बहाव द्वारा एक देरी स्कैन के दौरान परिवर्तन की ओर इशारा करते हुए FEL पल्स ऊर्जा पर डेटा को सामान्य करने की क्षमता समझौता हो सकता है.
    3. गैस जेट और FEL फोकस की स्थिति के संबंध में स्पेक्ट्रोमीटर और सभी तीन स्थानिक आयामों में ऑप्टिकल लेजर के ध्यान के साथ की स्थिति का अनुकूलन । सेटअप के विवरण के आधार पर, यह वैक्यूम चैंबर चलती द्वारा या व्यक्तिगत घटकों को ले जाकर किया जा सकता है, और/या FEL और ऑप्टिकल लेजर बीम की फोकस स्थिति बढ़ रही है ।
  2. प्रतिक्रिया प्रणालियों और निदान उपकरण के समुचित कार्य
    सुनिश्चित करें कि सभी आवश्यक प्रतिक्रिया प्रणालियों और निदान और निगरानी उपकरण सक्षम हैं, ठीक से काम कर रहे हैं, और-जहां आवश्यक-कि उनके डेटा FEL मशीन डेटा स्ट्रीम में दर्ज की गई है । फ्लैश में, इन सभी ऑप्टिकल प्रतिक्रिया और पंप के स्थिरीकरण प्रणाली-जांच लेजर शामिल; टोली आगमन-समय पर नज़र रखता है (BAMs); पंप-जांच लेजर लकीर कैमरा; और आभासी फोकस कैमरा । इन प्रणालियों का अधिक विस्तृत विवरण के लिए परिचय देखें ।
    नोट: यह दृढ़ता से लगातार इन प्रणालियों की निगरानी जबकि पंप जांच प्रयोग प्रदर्शन के क्रम में संभव समस्याओं के बारे में पता होना करने के लिए , जैसे, लेजर तुल्यकालन प्रणाली के साथ, के रूप में जल्दी के रूप में संभव है ।

2. FEL बीम और ऑप्टिकल लेजर बीम के बीच स्थानिक ओवरलैप की स्थापना

  1. अतिव्यापी एक Ce पर नेत्रहीन मुस्कराते हुए: YAG बीम संपर्क क्षेत्र में देखने स्क्रीन
    1. सुनिश्चित करें कि आयन (और इलेक्ट्रॉन) डिटेक्टर और आयन स्पेक्ट्रोमीटर इलेक्ट्रोड पर उच्च वोल्टेज आगे बढ़ने से पहले बंद कर रहे हैं.
    2. FEL पल्स ऊर्जा और ऑप्टिकल लेजर की शक्ति को कम से कम 1% संचरण के लिए beamline में स्थापित फिल्टर और क्षीणन का उपयोग करने के लिए ध्यान केंद्रित मुस्कराते हुए स्क्रीन की क्षति से बचने के लिए ।
    3. संपर्क क्षेत्र में बीम देखने स्क्रीन डालें । यदि आप बीम धब्बे का पता लगाने में असमर्थ हैं, थोड़ा उनकी तीव्रता वृद्धि हुई है ।
      नोट: प्रयोगात्मक ज्यामिति पर निर्भर करता है (पूरी तरह से collinear या पास-collinear, यानी, ऑप्टिकल लेजर बीम FEL बीम के संबंध में एक छोटे से कोण पर गठबंधन के साथ, उदाहरणके लिए ड्रिल्ड युग्मन के छेद में बहुत अधिक शक्ति खोने से बचने के लिए दर्पण), यह महत्वपूर्ण है कि स्क्रीन बिल्कुल संपर्क क्षेत्र की स्थिति में स्थित है हो सकता है, के बाद भी कुछ मिलीमीटर के एक छोटे से विस्थापन के पास collinear ज्यामिति के मामले में मुस्कराते हुए का एक ग़लत संरेखण पैदा कर सकता है ।
    4. लेजर शटर बंद करके ऑप्टिकल लेजर ब्लॉक और कैमरा डेटा अधिग्रहण सॉफ्टवेयर का उपयोग कर एक "ब्याज की क्षेत्र (रॉय)" बनाने के द्वारा देखने स्क्रीन पर FEL बीम की स्थिति को चिह्नित ।
    5. FEL शटर बंद करके FEL बीम को ब्लॉक करें और देखने की स्क्रीन पर ऑप्टिकल लेजर बीम की स्थिति का निरीक्षण करे । उपयुक्त स्टीयरिंग का उपयोग ऑप्टिकल लेजर के लिए दर्पण, लेजर बीम संरेखित करने के लिए FEL स्थान के चिह्नित स्थिति के साथ ओवरलैप ।
      नोट: अधिकांश पंप जांच प्रयोगों के लिए, यह पंप बीम कि जांच बीम के स्थान आकार से बड़ा है की एक जगह का आकार का उपयोग करने के लिए फायदेमंद है । यह अच्छा स्थानिक ओवरलैप खोजने की सुविधा और प्रयोग छोटे इंगित उतार चढ़ाव के लिए और अधिक मजबूत बनाता है, इस प्रकार अंतरिक्ष के एक क्षेत्र है जहां लक्ष्य पंप पल्स द्वारा उत्साहित नहीं किया गया है की जांच की संभावना को कम करने । सामांय में, जांच स्पॉट से एक बड़ा पंप भी अधिक सजातीय उत्तेजना सुनिश्चित करता है ।
    6. दोहराएँ चरण 2.1.4 और 2.1.5 फ़ाइन-ट्यून करने के लिए और ओवरलैप स्थिर है, यह सत्यापित करने के लिए ।
    7. बीम को देखने स्क्रीन निकालें । फिर, डिटेक्टरों और स्पेक्ट्रोमीटर उच्च वोल्टेज पर बारी ।
      नोट: यदि संपर्क क्षेत्र में देखने स्क्रीन पर मुस्कराते हुए दृश्य अतिव्यापी संतोषजनक परिणाम नहीं देता है, अर्थात्, अगर एक दो रंग संकेत अगले चरण ३.२ में वर्णित चरणों में नहीं पाया जा सकता है, स्थानिक के बीच ओवरलैप मुस्कराते हुए और ठीक आयन संकेत का उपयोग कर परिभाषित किया जा सकता है, के रूप में २.२ कदम में वर्णित है, अगर एक आयन इमेजिंग स्पेक्ट्रोमीटर उपलब्ध है । यह प्रक्रिया भी Johnsson एट अल. २०१०19में वर्णित है ।
  2. अतिव्यापी आयन समय की उड़ान संकेत और आयन छवियों का उपयोग मुस्कराते हुए
    1. डिटेक्टर विमान में ओवरलैप
      1. स्पेक्ट्रोमीटर वोल्टेज सेट करने के लिए "स्थानिक इमेजिंग मोड", यानी, कि आयन डिटेक्टर छवि एक सीधा, संपर्क क्षेत्र की छवि बढ़ाया है. इस मोड के लिए वोल्टेज सेटिंग्स विशिष्ट स्पेक्ट्रोमीटर पर निर्भर करते हैं ।
      2. आयन एक गैर खंडित आणविक जनक आयन के लिए इसी छवि चुनें या एक परमाणु लक्ष्य का उपयोग करें और एक ईओण चार्ज राज्य है कि दोनों FEL और ऑप्टिकल लेजर अकेले द्वारा उत्पादित है, जैसेचुनें शूंय कक्ष के अंदर अवशिष्ट गैस से एच2ओ आयनों । यदि आवश्यक हो, तो इस तरह के एक प्रभारी राज्य के उत्पादन के लिए FEL या लेजर तीव्रता कम । एक लक्ष्य है कि एक सुपरसोनिक बीम द्वारा पेश किया है का उपयोग करने से बचें, के बाद से बीम वेग प्रक्रिया कपट सकता है ।
      3. लेजर शटर का उपयोग कर ऑप्टिकल लेजर ब्लॉक और FEL बीम द्वारा उत्पादित आयनों की हिट स्थिति निशान.
      4. FEL शटर का उपयोग कर FEL बीम ब्लॉक और ऑप्टिकल लेजर बीम द्वारा उत्पादित एक ही आयन प्रजातियों की स्थिति रिकॉर्ड. उपयुक्त स्टीयरिंग का उपयोग करने के लिए ऑप्टिकल लेजर दर्पण, लेजर बीम संरेखित जब तक आयन हिट पदों के साथ ही संभव के रूप में FEL बीम द्वारा उत्पादित आयनों के चिह्नित स्थिति के साथ ओवरलैप.
      5. आदेश में बीम प्रचार दिशा के साथ दो मुस्कराते हुए के घावों को ओवरलैप करने के लिए, लेजर ध्यान केंद्रित लेंस ले जाने तक लेजर फोकस स्पेक्ट्रोमीटर में केंद्रित है ।
      6. दोहराएँ चरण 2.2.1.3 और 2.2.1.4 फ़ाइन-ट्यून करने के लिए और ओवरलैप स्थिर है, यह सत्यापित करने के लिए ।
    2. समय की उड़ान दिशा में ओवरलैप
      1. एक "समय की उड़ान मोड", यानी, में स्पेक्ट्रोमीटर संचालित इस तरह की है कि आयन का पता लगाने समय संकेत (यानी, आयन समय उड़ान स्पेक्ट्रम) एक तेजी से आस्टसीलस्कप या डिजिटलर, जो FEL मास्टर ट्रिगर द्वारा ट्रिगर किया जाता है पर नजर रखी जा सकती है . विले में स्पेक्ट्रोमीटर के संचालन से बचें-मैकलेरन शर्तों ऐसी है कि उड़ान के समय स्पेक्ट्रोमीटर धुरी के साथ शुरू करने की स्थिति के प्रति संवेदनशील है ।
      2. आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम में, की पहचान और एक ही 2.2.1.2 में इस्तेमाल किया आयन के लिए इसी चोटी पर ज़ूम ।
      3. लेजर शटर का उपयोग कर ऑप्टिकल लेजर ब्लॉक और ठीक समय की उड़ान चोटी FEL बीम द्वारा उत्पादित अकेले के केंद्र निशान ।
      4. FEL शटर का उपयोग कर FEL बीम ब्लॉक और अकेले ऑप्टिकल लेजर बीम द्वारा उत्पादित एक ही समय की उड़ान चोटी के केंद्र को खोजने के । उपयुक्त स्टीयरिंग का उपयोग ऑप्टिकल लेजर के लिए दर्पण, लेजर बीम संरेखित करें जब तक ऑप्टिकल लेजर बीम द्वारा उत्पादित उड़ान चोटी के FEL बीम द्वारा उत्पादित चोटी के चिह्नित केंद्र के साथ पूरी तरह से ओवरलैप ।
        नोट: यह केवल काम करता है अगर ऑप्टिकल लेजर दालों और FEL दालों के आगमन के समय मोटे तौर पर एक दूसरे की एक nanosecond के भीतर हैं । यदि संदेह में, "किसी न किसी समय" चरण ३.१ चरण में वर्णन करने से पहले स्थानिक ओवरलैप प्रक्रिया निष्पादित करें ।
      5. दोहराएँ चरण 2.2.2.3 और 2.2.2.4 फ़ाइन-ट्यून करने के लिए और ओवरलैप स्थिर है, यह सत्यापित करने के लिए ।

3. FEL दालों और ऑप्टिकल लेजर दालों के बीच लौकिक ओवरलैप की स्थापना

  1. "किसी न किसी समय"
    नोट: FEL दालों और picoseconds के कुछ दसियों की एक परिशुद्धता के लिए ऑप्टिकल लेजर दालों के बीच किसी न किसी समय एक तेजी से जुड़े photodiode का उपयोग कर निर्धारित किया जा सकता है, एक छोटी SMA केबल के माध्यम से, एक "बायस टी" के साथ एक 9 वी बैटरी "डीसी में" और एक तेजी से जुड़ा के साथ (≥ 10 GHz) oscil loscope, जो FEL मास्टर ट्रिगर द्वारा ट्रिगर किया जाता है । आमतौर पर, डायोड FEL और लेजर बीम में सीधे नहीं रखा गया है क्योंकि यह डायोड को नष्ट कर सकता है । इसके बजाय, यह FEL बीम के लिए सीधा स्थापित है, और एक चल जाल डायोड के लिए बिखरे हुए फोटॉनों की एक छोटी राशि भेजने के लिए प्रयोग किया जाता है ।
    1. FEL पल्स ऊर्जा और ऑप्टिकल लेजर की शक्ति को कम फिल्टर और बिंदु जहां बिखरे हुए प्रकाश से संकेत photodiode नष्ट नहीं होगा करने के लिए beamline में स्थापित क्षीणन का उपयोग कर । एक सुरक्षित प्रारंभिक बिंदु आम तौर पर 1% (यानी, ९९% क्षीणन) के एक संचरण मूल्य है ।
    2. बीम में तितर बितर जाल डालें । जाल की स्थिति का अनुकूलन और FEL पल्स ऊर्जा और लेजर शक्ति है कि इस तरह के प्रत्येक बीम अकेले एक स्पष्ट संकेत पैदावार और है कि दोनों संकेतों को एक ही ऊंचाई है ।
    3. लेजर शटर का उपयोग कर ऑप्टिकल लेजर ब्लॉक और, बेहतरीन समय उपलब्ध आधार के साथ, आस्टसीलस्कप पर एक संदर्भ ट्रेस बचाने के बारे में १०० औसत का उपयोग कर ।
    4. FEL शटर का उपयोग कर FEL बीम ब्लॉक और FEL संदर्भ के साथ लेजर संकेत से परिणामी ट्रेस तुलना. ऑप्टिकल लेजर के लिए उपयुक्त देरी चरण का उपयोग करना, लेजर संकेत की शुरुआत FEL संकेत की शुरुआत की स्थिति में ठीक है जब तक लेज़र पल्स के आगमन के समय बदलाव ।
    5. दोहराएं कदम 3.1.3 और 3.1.4 सत्यापित करें कि FEL और लेजर पल्स के रूप में photodiode के संकल्प के आधार पर संभव के रूप में समय में एक दूसरे के करीब हैं ।
    6. यदि, इसके बाद के संस्करण प्रक्रिया का एक परिणाम के रूप में, लेजर पल्स समय में अधिक से अधिक 1 nanosecond से स्थानांतरित कर दिया गया था, दोहराएँ चरण -8 ("समय के उड़ान दिशा में ओवरलैप") नए लेजर समय के साथ.
  2. "ठीक है" समय
    नोट: सटीक समयT0, जब FEL और लेजर दालों बिल्कुल समय में छा रहे हैं, एक दो रंग का उपयोग कर पाया जा सकता है (FEL + लेजर) संकेत है कि एक अधिकतम या एक "कदम समारोह"-वृद्धि या कम की तरह प्रदर्शित करता है,e.g., आयन उपज या एक दिया ईओण टुकड़ा के काइनेटिक ऊर्जा में । के रूप में उपयुक्त विधि FEL और लेजर तरंग दैर्ध्य पर निर्भर करता है, कई तरीके निंनलिखित में वर्णित हैं ।
    1. टी 0 XUV + NIR के लिए दृढ़ संकल्प क्सीनन गैस का उपयोग दलहन
      नोट: इस विधि ८०० या ४०० एनएम लेजर दालों और Xe (4डी) ionization दहलीज ६७.५ eV में ऊपर XUV दालों के लिए उपयुक्त है ।
      1. FEL और ऑप्टिकल लेजर को क्षीणन आयन (और इलेक्ट्रॉन) डिटेक्टर (एस) एक अत्यधिक गिनती उच्च अवशोषण पार करने के लिए, क्सीनन के वर्गों के कारण दर के साथ हानिकारक से बचने के लिए ।
      2. चैंबर में गैस जेट के माध्यम से या तो एक सुई वाल्व के माध्यम से वैक्यूम में लीक से Xe गैस का परिचय । उत्तरार्द्ध मामले में, 1 x 10-7 और 1 x 10-6 mbar के बीच होने के लिए दबाव समायोजित करें ।
      3. आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम रिकॉर्ड. लेज़र शटर का उपयोग कर लेजर ब्लॉक और FEL पल्स ऊर्जा को समायोजित इस तरह कि आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम एकल-फोटॉन प्रक्रियाओं, यानी, का प्रभुत्व है जैसे कि Xe2 + और Xe3 + चोटियों में सबसे मजबूत Xe प्रभारी राज्यों रहे हैं उड़ान के समय स्पेक्ट्रम और उच्च प्रभार राज्यों (लगभग) अनुपस्थित रहे हैं । यदि आवश्यक हो, Xe दबाव ऐसी है कि दोनों चोटियों डिटेक्टर की गतिशील रेंज के भीतर अच्छी तरह से कर रहे हैं और डेटा अधिग्रहण प्रणाली को समायोजित करें ।
      4. FEL शटर का उपयोग कर FEL ब्लॉक और लेजर अनवरोधित । लेजर शक्ति ऐसी है कि लेजर दालों ज्यादातर Xe+ उत्पादन और केवल Xe2 +की एक छोटी राशि को समायोजित करें ।
      5. FEL अनब्लॉक और FEL और लेजर के बीच समय निर्धारित इस तरह कि लेजर दालों के बारे में २०० पुनश्च आने से पहले FEL दालों ( टी0 के अनुमानित पढ़ने के आधार पर "किसी न किसी समय" चरण में वर्णित विधि से प्राप्त ३.१). आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम रिकॉर्ड और समय के उड़ान स्पेक्ट्रम में इसी चोटियों के क्षेत्र से Xe3 + करने के लिए Xe2 + के अनुपात का निर्धारण.
      6. FEL और लेजर के बीच समय निर्धारित करें कि लेजर दालों के बारे में २०० पुनश्च आने के बाद FEL दालों टी0 पर आधारित "किसी न किसी" समय विधि से प्राप्त की. Xe आयन समय उड़ान स्पेक्ट्रम रिकॉर्ड और Xe2 + Xe3 +करने के लिए अनुपात का निर्धारण । यदि स्थानिक FEL और लेजर दालों के बीच ओवरलैप अच्छा है, यह महत्वपूर्ण कदम 3.2.1.5 में प्राप्त अनुपात से बदल जाएगा, Xe3 + संकेत के साथ अब कदम 3.2.1.5 की तुलना में मजबूत किया जा रहा है, के रूप में चित्रा 2में दिखाया गया है ।
      7. चरण 3.2.1.5 और 3.2.1.6 में मानों के बीच आधे रास्ते में लेज़र समय सेट करें ।
      8. आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम रिकॉर्ड और3 +Xe करने के लिए Xe2 + के अनुपात का निर्धारण । अनुपात चरण 3.2.1.5 में एक के समान है, तो लेजर पल्स अभी भी FEL दालों से पहले पहुंचें । अनुपात चरण 3.2.1.6 में एक के समान है, तो लेजर पल्स अभी भी FEL दालों के बाद पहुंचें ।
      9. यदि लेजर पल्स अभी भी FEL दालों से पहले आ रहे हैं (यानी, अनुपात 3.2.1.5 चरण के समान), वर्तमान मान और चरण 3.2.1.6 में मान के बीच में समय आधे रास्ते सेट करें), अन्यथा यह आधे रास्ते में वर्तमान मान और चरण में मान के बीच सेट करें 3.2.1.5) ।
      10. दोहराएं 3.2.1.8 और 3.2.1.9 टी0 की स्थिति से बेहतर ५०० एफएस की एक परिशुद्धता के लिए नीचे संकुचित किया गया है जब तक ।
      11. ५० fs (या छोटे, NIR और FEL पल्स अवधि पर निर्भर करता है) के चरणों में T0 के अनुमानित स्थिति के आस-पास +/-1 ps के एक क्षेत्र पर स्कैन विलंब सेट करें । समय के उड़ान स्पेक्ट्रम रिकॉर्ड और हर कदम के लिए3 + Xe करने के लिए Xe2 + के अनुपात का निर्धारण । संकेत में "कदम समारोह" के केंद्र टी0की सही स्थिति निकलेगा ।
    2. टी0 XUV के लिए दृढ़ संकल्प + NIR या यूवी दालों CH3मैं का उपयोग
      नोट: इस विधि से ऊपर XUV दालों के लिए उपयुक्त है मैं (4d) ionization दहलीज पर ~ ५७ eV और या तो २६६-एनएम या ८०० एनएम लेजर दालों के लिए (४०० एनएम untested है, लेकिन शायद यह भी संभव) । यह भी CF3मैं बजाय CH3मैं का उपयोग किया जा सकता है ।
      1. FEL और ऑप्टिकल लेजर एक अत्यधिक गिनती की दर के साथ डिटेक्टर हानिकारक से बचने के लिए क्षीणन ।
      2. परिचय CH3मैं चैंबर में अणुओं या तो गैस जेट के माध्यम से या यह एक सुई वाल्व के माध्यम से निर्वात में लीक से । उत्तरार्द्ध मामले में, 1 x 10-7 और 1 x 10-6 mbar के बीच होने के लिए दबाव समायोजित करें । यदि CH3मैं नमूना के वाष्प दबाव पर्याप्त एक आणविक बीम फार्म के लिए नहीं है, वह एक वाहक गैस के रूप में उपयोग करें ।
      3. आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम रिकॉर्ड. लेज़र शटर का उपयोग कर लेजर ब्लॉक और उच्चतम उपलब्ध पल्स ऊर्जा के लिए FEL पल्स ऊर्जा को समायोजित ।
      4. FEL शटर का उपयोग कर FEL ब्लॉक । जब २६६-एनएम दालों का उपयोग कर, लेजर शक्ति को समायोजित ऐसे कि लेजर ch3i+ आयनों और मैं की एक छोटी राशि+ और ch3+पैदा करता है । जब ८००-एनएम दालों का उपयोग कर, लेजर शक्ति को समायोजित ऐसे कि लेजर ch3i+की एक महत्वपूर्ण राशि का उत्पादन, मैं+, और ch3+ आयनों, लेकिन केवल कुछ और उच्च आयनों का आरोप लगाया.
      5. FEL और लेजर के बीच समय निर्धारित करें कि लेजर दालों के बारे में २०० पुनश्च आने से पहले FEL दालों ( टी0 के अनुमानित पढ़ने के आधार पर "किसी न किसी समय" से प्राप्त विधि ३.१ चरण में वर्णित). रिकॉर्ड आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम या, जब एक वेग नक्शा इमेजिंग (VMI) स्पेक्ट्रोमीटर का उपयोग कर, मैं 4 के लिए आयन छवि+ टुकड़ा (६०० eV के नीचे फोटॉन ऊर्जा के लिए, मैं3 + टुकड़ा भी इस्तेमाल किया जा सकता है). इस तरह के स्पेक्ट्रोमीटर वोल्टेज को समायोजित करें कि समय की उड़ान के लिए इसी अकेले और गुणा चार्ज आयोडीन अंशों व्यापक (क्योंकि उनके बड़े काइनेटिक ऊर्जा के) कर रहे है या, जब एक VMI स्पेक्ट्रोमीटर का उपयोग कर, ऐसी है कि मैं4 + आयन छवि डिटेक्टर के सबसे शामिल हैं ।
        1. आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम में, मैं 4 के लिए इसी चोटी+ टुकड़ा (और साथ ही उच्च आयोडीन चार्ज राज्यों के लिए इसी चोटियों) के बीच में एक संकीर्ण स्पाइक होगा ( चित्र 3ए देखें) । जब एक VMI स्पेक्ट्रोमीटर का उपयोग कर, एक या दो (स्पेक्ट्रोमीटर संकल्प और लेजर ध्रुवीकरण की दिशा पर निर्भर करता है) छोटे चमकदार धब्बे मैं4 + आयन छवि के केंद्र के करीब दिखाई देगा (चित्र 3 बीदेखें) । यदि ये सुविधाएँ दिखाई नहीं देती हैं, तो समय या स्थानिक ओवरलैप सही नहीं हैं.
      6. FEL और लेजर के बीच समय निर्धारित करें कि लेजर दालों के बारे में २०० पुनश्च आने के बाद FEL दालों टी0 पर आधारित "किसी न किसी" समय विधि से प्राप्त की. रिकॉर्ड आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम या मैं4 + टुकड़ा के लिए आयन छवि । VMI छवियों के केंद्र में तोफ चोटियों और उज्ज्वल स्थान (ओं) के बीच में कील गायब हो जाएगा ।
      7. चरण 3.2.2.5 और 3.2.2.6 में मानों के बीच में लेज़र समय आधा तरीका सेट करें ।
      8. रिकॉर्ड आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम या मैं4 + आयन छवि और निर्धारित अगर spikes या स्पॉट (ओं) मौजूद है या नहीं कर रहे हैं । यदि वे मौजूद हैं, लेजर दालों अभी भी FEL दालों से पहले पहुंचें । अगर वे नहीं कर रहे हैं, लेजर दालों अभी भी FEL दालों के बाद पहुंचें ।
      9. लेजर पल्स अभी भी FEL दालों से पहले आ रहे हैं, तो वर्तमान मान और चरण 3.2.2.6 में मान के बीच में समय आधे रास्ते सेट करें, अन्यथा यह आधे रास्ते में वर्तमान मान और चरण 3.2.2.5 मान के बीच सेट करें ।
      10. दोहराएं 3.2.2.8 और 3.2.2.9 टी0 की स्थिति से बेहतर ५०० एफएस की एक परिशुद्धता के लिए नीचे संकुचित किया गया है जब तक ।
      11. ५० fs के चरणों में T0 के अनुमानित स्थिति के आसपास +/-1 ps के एक क्षेत्र पर एक विलंब स्कैन सेट करें । समय की उड़ान स्पेक्ट्रम या मैं हर कदम के लिए4 + टुकड़ा के लिए आयन छवि रिकॉर्ड । देरी के एक समारोह के रूप में कील या चमकीले धब्बे की उपज प्लाट । संकेत में "चरण समारोह" का केंद्र ~ १२०-१५० टी09,10के लिए fswith संमान की देरी पर है ।

4. ठीक ट्यूनिंग एक दो रंग संकेत पर स्थानिक ओवरलैप

नोट: जबकि स्थानिक कदम में वर्णित ओवरलैप स्थापित करने के लिए प्रक्रिया २.१ और २.२ आमतौर पर काफी सटीक करने के लिए दो रंग संकेत का पालन करने में सक्षम होना है लौकिक ओवरलैप की स्थापना के लिए प्रक्रिया में वर्णित (चरण 3), यह अक्सर ठीक करने के लिए उचित है धुन स्थानिक वास्तविक पंप जांच प्रयोग शुरू करने से पहले इस दो रंग संकेत पर ओवरलैप ।

  1. आदेश में ठीक धुन स्थानिक ओवरलैप करने के लिए, ध्यान से दर्पण है कि स्थानिक ओवरलैप निर्धारित करने के लिए समायोजित करें और इस तरह Xe2 अधिकतम करने के लिए3 + Xe करने के लिए अनुपात जब लेजर दालों लगभग 1 पुनश्च आने के बाद FEL दालों.
  2. वैकल्पिक रूप से, यदि लौकिक ओवरलैप प्रक्रिया CH3मैं के साथ प्रदर्शन किया है, कम ऊर्जा घटक की उपज को अधिकतम मैं4 + टुकड़े जब लेजर दालों लगभग FEL दालों से पहले पुनश्च आने ।
    नोट: आदर्श रूप से, यह ठीक ट्यूनिंग प्रक्रिया वास्तविक लक्ष्य अणु में एक दो रंग संकेत का उपयोग कर दोहराया है, एक बार ऐसा संकेत मिल गया है ।

5. आगमन-समय घबराना-डेटा विश्लेषण में सुधार

नोट: आदेश में सबसे अच्छा लौकिक संकल्प को प्राप्त करने के लिए संभव है, एकल शॉट डेटा के लिए शॉट के लिए सही हो गया है-शॉट आगमन-समय उतार चढ़ाव के रूप में गुच्छा आगमन-टाइम मॉनिटर (BAM) या समय उपकरण, द्वारा मापा के रूप में वर्णित है, जैसे, Savelyev में एट अल. २०१७12.

  1. BAM डेटा पर आधारित आगमन-समय घबराना सुधार
    नोट: आदेश में टी0के लिए एक अद्वितीय और सार्वभौमिक मान निर्धारित करने के लिए, आगमन-समय घबराना सुधार के लिए एक ही प्रक्रिया दोनों डेटा जिसमें से T0 निर्धारित है पर किया जा करने के लिए है (उदा. में प्राप्त डेटा कदम ३.२) और ब्याज की वास्तविक प्रयोगात्मक डेटा के लिए । निंनलिखित विवरण के लिए, यह माना जाता है कि टी0 Xe आयन समय की उड़ान निशान को मापने के द्वारा निर्धारित किया जाता है । प्रोटोकॉल अंय मामलों में समकक्ष रूप से लागू किया जा सकता है ।
    1. साजिश लकीर कैमरा मूल्यों, लेजर समय घबराना, और पंप की पूरी रेंज के लिए शॉट नंबर के एक समारोह के रूप में BAM मूल्यों-ब्याज की जांच स्कैन । यदि बड़े हैं, अचानक से अधिक 1 पुनश्च के कूदता है, यह लेजर ताला या इस विशेष स्कैन के दौरान एक और तकनीकी समस्या के नुकसान का एक संकेत हो सकता है । उस क्षेत्र में कुछ डेटा निम्न में वर्णित सुधार के लिए उत्तरदायी नहीं हो सकता है और छोड़ दिया जाना पड़ सकता है.
    2. एक हिस्टोग्राम के लिए प्रयोग (bam 4DBC3) के लिए बंद किए गए bam मान के लिए प्रत्येक शॉट के विलंब स्कैन चरण 3.2.1.11 में लिया गया है ।
    3. वितरण के केंद्र के करीब मान को चुना है और इसे संदर्भ मान BAM0के रूप में परिभाषित करें ।
    4. देरी स्कैन के प्रत्येक शॉट के लिए, सही देरी की गणना डीएन, जहां n शॉट नंबर है, के रूप में
      Dn = Pn + (bamn – bam0) (1)
      जहां Pn देरी चरण स्थिति है और bamn n गु शॉट के लिए bam मान है । ध्यान दें कि अधिक धनात्मक BAM मान लेजर और FEL पल्स, यानी, बादमें पहुंचने FEL के बीच एक बड़ा विलंब मतलब है ।
    5. एकल शॉट समय की उड़ान निशान उपयुक्त देरी डिब्बे में उनके सही देरी मूल्य के आधार पर और Xe2 में कदम समारोह के केंद्र की स्थिति निर्धारित करने के लिए Xe3 + अनुपात है, जो पैदावार टी 0 की सही स्थिति का निर्धारण .
    6. BAM0 के लिए एक ही मान का उपयोग कर के रूप में चरण 5.1.4 में), देरी के प्रत्येक शॉट के लिए सही देरी Dn की गणना वास्तविक पंप के साथ स्कैन-जांच ब्याज की डेटा eq का उपयोग. (1).

Representative Results

यदि FEL और ऑप्टिकल लेजर दालों स्थानिक आयन स्पेक्ट्रोमीटर के संपर्क क्षेत्र में छा रहे हैं, लौकिक ओवरलैप, यानी, देरी मूल्य टी0, जिस पर FEL और लेजर दालों वास्तव में एक ही समय में पहुंचें, पाया जा सकता है FEL और NIR दालों के बीच देरी अलग करके और Xe के अनुपात का विश्लेषण करके2 + Xe करने के लिए3 + देरी के एक समारोह के रूप में आयन उपज, के रूप में ऊपर खंड 3.2.1 में बताया. जब NIR पल्स FEL पल्स के बाद आता है (जो ६७.५ eV या उच्चतर की एक फोटॉन ऊर्जा की जरूरत है), Xe3 + आयन उपज उत्तेजित की पोस्ट-ionization के कारण वृद्धि हुई है, metastable Xe2 + आयन कि बरमा क्षय के दौरान बनाया जाता है Xe (4डी) इनर-शैल ionization18के बाद की प्रक्रिया, जैसा कि चित्रा 2में दिखाया गया है । Xe 2 के अनुपात की साजिश रचने+ Xe करने के लिए3 + देरी के एक समारोह के रूप में आयन उपज इस प्रकार एक कदम समारोह पैदावार, जो टी0के सटीक मूल्य निकालने के लिए लगाया जा सकता है ।

एक समान कदम समारोह FEL और लेजर दालों के बीच देरी अलग द्वारा प्राप्त किया जा सकता है और के आयन समय का विश्लेषण करके उड़ान अंश या उच्च चार्ज आयोडीन आयनों की आयन गति छवियों, जैसे मैं3 + या मैं4 +, CH 3 के ionization में बनाया मैं, के रूप में कदम 3.2.2 में ऊपर समझाया) । इस मामले में, एक कम ऊर्जा का योगदान समय की उड़ान स्पेक्ट्रम में उच्च शुल्क लिया आयोडीन चोटियों के केंद्र में एक अतिरिक्त चोटी के रूप में या इसी गति छवियों के केंद्र में एक चमकदार जगह के रूप में दिखाई देगा, के रूप में चित्र 3में दिखाया गया है । कम ऊर्जा आयनों जब CH3मैं अणु पहले लेजर पल्स और आयन टुकड़ा द्वारा असंबद्ध है तब पैदा कर रहे हैं, FEL पल्स9,10द्वारा प्रेषित । इस विधि का इस्तेमाल किया जा सकता है अगर या तो NIR या यूवी दालों पंप जांच प्रयोग के लिए उपयोग किया जाता है, जब तक FEL फोटॉन ऊर्जा ५७ eV, जो आयोडीन 4डी इनर-शैल ionization दहलीज है से अधिक है CH3I.

आदेश लेजर दालों के संबंध में FEL दालों के सापेक्ष आगमन के समय में घबराना के लिए सही करने के लिए, शॉट-बाय-शॉट बंच आगमन-टाइम मॉनीटर (BAM) द्वारा रिकॉर्ड किया गया डेटा, 4 चित्रामें दिखाया गया, दर्ज पंप-जांच डेटा को सॉर्ट करने के लिए उपयोग किया जा सकता है पोस्ट-विश्लेषण, जैसा कि धारा 5 में ऊपर बताया गया है । यह आमतौर पर अस्थाई संकल्प और पंप के समग्र गुणवत्ता-जांच डेटा काफी सुधार, के रूप में 4 चित्रा में दिखाया गया है और अधिक विस्तार में, Savelyev एट अल. २०१७12में ।

Figure 1
चित्रा 1: प्रयोगात्मक सेटअप । एक यूवी पंप XUV-गैस चरण अणुओं पर जांच प्रयोग के लिए प्रयोगात्मक सेटअप के स्केच । यूवी (२६६ एनएम) लेजर बीम एक ८००-एनएम टाइटेनियम की तीसरी हार्मोनिक के रूप में उत्पादित किया जाता है: नीलमणि (Ti: Sa) बीम बीटा बेरियम बोराटे (BBO) क्रिस्टल का उपयोग कर और एक चश्मे कंप्रेसर का उपयोग कर संकुचित । यह XUV FEL बीम एक ड्रिल्ड दर्पण का उपयोग कर के साथ collinearly छा रहा है और एक डबल पक्षीय वेग नक्शा इमेजिंग स्पेक्ट्रोमीटर22,29के केंद्र में एक सुपरसोनिक गैस बीम के अंदर ध्यान केंद्रित । आयन और इलेक्ट्रॉन गति वितरण एक सीसीडी कैमरा द्वारा पीछा एक एमसीपी/फॉस्फोरस स्क्रीन विधानसभा का उपयोग कर स्पेक्ट्रोमीटर के विपरीत छोर पर दर्ज कर रहे हैं । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 2
चित्रा 2: Xe आयन उपज की देरी निर्भरता । Xe आयन समय की उड़ान स्पेक्ट्रम (एमसीपी एक तेजी से डिजिटलर द्वारा रिकॉर्ड किया गया संकेत है) ८३ eV फोटॉन ऊर्जा पर और NIR लेजर दालों 1 μs से पहले पहुंचने के साथ (ऊपर, काले ट्रेस) और (नीचे, लाल ट्रेस) FEL दालों के बाद । Xe2 + Xe3 + अनुपात में परिवर्तन स्पष्ट रूप से दिखाई देता है । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 3
चित्रा 3: आयोडीन आयन उपज और गति की देरी निर्भरता । (क) ज़ूम में मैं4 पर + चोटी के आयन समय में दर्पण3की उड़ान स्पेक्ट्रम मैं ७२७ eV फोटॉन ऊर्जा पर दर्ज की और यूवी लेजर (लाल रेखा से पहले पहुंचने दालों के साथ) और के बाद (काली लाइन) FEL दालों । नीले और हरे रंग की रेखा, क्रमशः, FEL और यूवी लेजर पल्स अकेले के लिए समय की उड़ान स्पेक्ट्रम दिखाते हैं । यह आंकड़ा टिण्डा एट अल. २०१६10से संशोधित किया गया है । (ख) मैं 3 CH3+ आयनों से मैं १०७ eV फोटॉन ऊर्जा पर दर्ज की आयन गति छवि और यूवी लेजर FEL दालों से पहले पहुंचने दालों के साथ । (सी) के रूप में (ख), लेकिन यूवी FEL दालों के बाद पहुंचने दालों के साथ । (ख) और (ग) में रंग पैमाने पर मनमाने ढंग से इकाइयों में आयन उपज दिखाता है. कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Figure 4
चित्रा 4: सापेक्ष आगमन समय FEL दालों की ऑप्टिकल लेजर दालों के संबंध में घबराना । (A) शॉट-बाय-शॉट बंच आगमन-टाइम मॉनीटर (BAM) डेटा एक अनुकरणीय देरी स्कैन के दौरान दर्ज सभी FEL शॉट्स के लिए. इस स्कैन के लिए माध्य bam मान के लिए संदर्भ मान bam0 सेट किया गया था । (ख) कम काइनेटिक-ऊर्जा की आयन उपज I3 + आयनों में उत्पादित एक यूवी-XUV पंप-जांच प्रयोग difluoroiodobenzene पर शॉट-टू-शॉट आगमन घबराना के सुधार से पहले. लाल रेखा प्रयोगात्मक डेटा के लिए एक संचई वितरण समारोह (गॉस त्रुटि समारोह) के एक कम-वर्गों फिट दिखाता है । फिट पैरामीटर σ पंप जांच प्रयोग के कुल लौकिक संकल्प का एक उपाय है । (C) के रूप में (B) लेकिन एकल-शॉट छवियों BAM डेटा का उपयोग कर नए विलंब डिब्बे में सहारा के साथ । त्रुटि पट्टियां एक मानक विचलन का प्रतिनिधित्व करती हैं । चित्रा Savelyev एट अल. २०१७12से अनुकूलित । कृपया यहां क्लिक करें इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण को देखने के लिए ।

Discussion

प्रयोगात्मक setups की जटिलता के कारण, पंप-मुक्त इलेक्ट्रॉन पराबैंगनीकिरण के साथ जांच प्रयोगों विशेषज्ञता और अनुभव के एक उच्च स्तर की आवश्यकता होती है और बहुत सावधान तैयारी और वैज्ञानिक टीमों के साथ विस्तृत विचार विमर्श की जरूरत है कि संचालित मुक्त इलेक्ट्रॉन लेजर, ऑप्टिकल लेजर, और अंत स्टेशन, दोनों से पहले और प्रयोग के दौरान । वास्तविक प्रयोग प्रदर्शन करते समय, स्थानिक और लौकिक ओवरलैप और सभी निदान और समय प्रणालियों के करीब निगरानी के सटीक दृढ़ संकल्प, के रूप में इस प्रोटोकॉल में वर्णित है, आवश्यक हैं ।

ध्यान दें कि यहां वर्णित विधियों के सबसे FEL के एक विशिष्ट फोटॉन ऊर्जा रेंज के लिए ही लागू कर रहे है क्योंकि वे प्रभाव है कि दृढ़ता से फोटॉन ऊर्जा पर निर्भर पर भरोसा करते हैं । उदाहरण के लिए, एक photodiode पर निर्देशित बिखरे हुए प्रकाश का उपयोग कर "रफ" लौकिक ओवरलैप का निर्धारण करने के लिए फोटॉन ऊर्जा के लिए अच्छी तरह से काम करने के लिए पाया गया था ~ २५० eV । उच्च फोटॉन ऊर्जा पर, FEL दालों द्वारा उत्पन्न संकेत इतना छोटा है कि यह पता लगाने के लिए मुश्किल हो जाता है । उस मामले में, एक खुली समाप्त SMA केबल है कि बहुत करीब लाया जा सकता है (एक मिलीमीटर से भी कम) के लिए या यहां तक कि FEL बीम में प्रोटोकॉल के चरण ३.१ में वर्णित प्रक्रिया करने के लिए एक अधिक विश्वसनीय संकेत उत्पादन करने के लिए पाया गया था । इसी प्रकार, "ठीक" समय निर्धारित करने के लिए सबसे अच्छा लक्ष्य, ३.२ कदम में वर्णित है, दृढ़ता से फोटॉन ऊर्जा पर निर्भर है । XUV और नरम एक्स-रे क्षेत्र में FEL दालों के लिए ६५.७ ev और ~ ५७ ev फोटॉन ऊर्जा (क्सीनन और ch3मैं, क्रमशः में 4डी ionization थ्रेसहोल्ड के लिए इसी), Xe और ch3मैं इस प्रक्रिया के लिए उपयुक्त लक्ष्य हो पाया गया चरण ३.२ में वर्णित है । विधि CH3का उपयोग कर मैं फोटॉन ऊर्जा के लिए काम करने के लिए पाया गया था 2 कीव (ऊपर जो यह अभी तक परीक्षण नहीं किया गया है), जबकि विधि Xe का उपयोग कर २५० eV तक परीक्षण किया गया है । ५० eV, एच2 में बांड नरम प्रक्रिया के नीचे फोटॉन ऊर्जा के लिए19इस्तेमाल किया जा सकता है । ४०० eV, एन2 में एक समान प्रक्रिया के ऊपर फोटॉन ऊर्जा पर भी20उपयुक्त है । वैकल्पिक दृष्टिकोण एक ठोस नमूना25,26,30 या photoelectron स्पेक्ट्रम में साइड बैंड के गठन के भावना में परिवर्तन शामिल31,३२।

आदेश में सबसे अच्छा लौकिक संकल्प को प्राप्त करने के लिए, यह डेटा विश्लेषण में एक शॉट द्वारा गोली मार दी आधार पर प्रयोगात्मक डेटा को सॉर्ट करने के लिए FEL और ऑप्टिकल लेजर दालों के बीच आने वाले समय घबराना के लिए क्षतिपूर्ति करने के लिए आवश्यक है, के रूप में चरण 5 में वर्णित है । हालांकि, पंप की गुणवत्ता की जांच डेटा और, विशेष रूप से, प्राप्त लौकिक संकल्प, दृढ़ता से प्रयोग के दौरान FEL के प्रदर्शन पर निर्भर करता है और ऑप्टिकल लेजर दालों और FEL दालों की नब्ज अवधि पर है कि प्रदान किया जा सकता है उस समय के दौरान । अनुकरणीय आंकड़ों के लिए यहां दिखाया गया है, यूवी दालों की नाड़ी अवधि १५० एफएस (FWHM) होने का अनुमान था और FEL पल्स अवधि १२० एफएस (FWHM) होने का अनुमान था. हालांकि कुल आगमन समय-घबराना लगभग ९० fs (rms) से पहले घबराना-सुधार लगभग 27 करने के लिए कम किया जा सकता fs (rms) यहाँ वर्णित प्रक्रिया का उपयोग12, के कुल लौकिक संकल्प के परिणामस्वरूप सुधार प्रयोग नहीं बल्कि क्योंकि FEL और ऑप्टिकल लेजर के अपेक्षाकृत लंबे पल्स अवधि के छोटे था । दोनों कर सकते हैं, तथापि, काफी कम हो सकता है, जो मामले में घबराना सुधार योजना का प्रभाव अधिक महत्वपूर्ण हो जाएगा. उदाहरण के लिए, एक नया ऑप्टिकल लेजर वर्तमान में फ़्लैश पर स्थापित किया जा रहा है, जो 15 एफएस के नीचे (निकट अवरक्त) में एक पल्स अवधि होगा, जबकि नई FEL आपरेशन मोड भी परीक्षण किया जा रहा है कि कुछ femtoseconds की नाड़ी अवधि के साथ FEL दालों का उत्पादन कर सकते हैं या यहां तक कि नीचे. इन घटनाओं को जल्द ही पंप जांच FEL और ऑप्टिकल लेजर दालों के संयोजन केवल femtoseconds के कुछ दसियों के एक समग्र लौकिक संकल्प के साथ प्रयोग कर सकेंगे ।

जबकि fels लिखा द्वारा उत्पादित लघु और तीव्र XUV और एक्स-रे दालों की बढ़ी हुई उपलब्धता ने NIR/यूवी-XUV पम्प-जांच प्रयोगों की संख्या पैदा कर दी है, जैसे यहां वर्णित एक, इसी तरह के पंप-जांच प्रयोग भी उच्च हार्मोनिक उत्पादन के साथ किया जा सकता है (HHG) सूत्रों३३,३४,३५. FEL-आधारित प्रयोगों की मुख्य सीमा आम तौर पर प्राप्त लौकिक संकल्प है, जो मौलिक FEL और ऑप्टिकल लेजर के बीच तुल्यकालन द्वारा या परिशुद्धता के साथ जो पंप के बीच रिश्तेदार समय और के द्वारा सीमित है जांच कर दालों की मापी कराई जा सकती है । यह एक HHG-आधारित पंप जांच प्रयोग के लिए मामला नहीं है, जहां XUV और NIR दालों आंतरिक रूप से उप चक्र परिशुद्धता के साथ सिंक्रनाइज़ कर रहे हैं और जो इसलिए कर सकते हैं, सामान्य रूप में, एक बहुत उच्च लौकिक संकल्प किया है. FEL-आधारित प्रयोगों के प्रमुख लाभ, दूसरी ओर, परिमाण उच्च फोटॉन के कई आदेश है, जो प्रयोगों को सक्षम बनाता है, जैसे, लक्ष्य है कि वर्तमान HHG स्रोतों के साथ व्यावहारिक नहीं हो, विशेष रूप से उच्च पर कमजोर नरम एक्स-रे शासन में ऊर्जा फोटॉन । निकट भविष्य के लिए, पंप fels लिखा और HHG के साथ जांच प्रयोगों इसलिए पूरक रहना होगा, कुछ XUV क्षेत्र में ओवरलैप जहां दोनों इसी तरह की जांच के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है के साथ । इन प्रयोगों को करने के कुछ कदम भी समान हैं, और यहाँ वर्णित कुछ विधियां इसलिए भी HHG आधारित पम्प-जांच प्रयोगों के लिए लागू की जा सकती हैं.

Disclosures

लेखक कोई प्रतिस्पर्धी रुचि नहीं घोषित करते हैं ।

Acknowledgments

लेखकों का धन्यवाद एवगेनी Savelyev, Cédric Bomme, नोरा Schirmel, Harald Redlin, स्टीफन Düsterer, Erland म्यूलर, Hauke Höppner, स्वेन Toleikis, Jost म्यूलर, मैरी क्रिस्टिना Czwalinna, रॉल्फ Treusch, थॉमस Kierspel, टेरेंस Mullins, सेबेस्टियन Trippel, चीनी Wiese, Jochen Küpper, फेलिक्स Brauβe, फ़ारूक़ Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, प्रत Johnsson, क्षरा आमिनी, एलेक्जेंड्रा Lauer, माइकल बर्ट, मार्क Brouard, Lauge Christensen, जन Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, नोरा Berrah, मारिया म्यूलर, Anatoli Ulmer, सिमोन Techert , Artem Rudenko, डैनिएला Rupp, और Melanie Schnell, जो फ़्लैश beamtime में भाग लिया, जो विशिष्ट डेटा दिखाया और यहां पर चर्चा की और जो विश्लेषण और व्याख्या के लिए योगदान दिया गया । फ्लैश में वैज्ञानिक और तकनीकी टीमों के काम, जिन्होंने प्रयोग को संभव बनाया है, को भी आभार माना है. D.R. रासायनिक विज्ञान, भूविज्ञान से समर्थन स्वीकार करता है, और जैव विज्ञान प्रभाग, बुनियादी ऊर्जा विज्ञान के कार्यालय, विज्ञान के कार्यालय, ऊर्जा विभाग, अनुदान No. DE-FG02-86ER13491 । फ्लैश में प्रयोग भी Helmholtz यंग अंवेषक कार्यक्रम के माध्यम से Helmholtz Gemeinschaft द्वारा समर्थित थे । हम विकास के वित्त पोषण के लिए मैक्स प्लैंक सोसायटी स्वीकार करते है और शिविर अंत के प्रारंभिक संचालन-मैक्स प्लैंक उंनत अध्ययन समूह के भीतर CFEL पर और शिविर के लिए इस उपकरण उपलब्ध कराने के लिए फ्लैश @ । शिविर फ़्लैश @ की स्थापना आंशिक रूप से BMBF अनुदान 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 और 05K10KTB से FSP-३०२ द्वारा वित्त पोषित किया गया

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Xenon Linde minican
CH3I (methyl iodide) Sigma Aldrich 67692 or other suitable sample
FEL pump-probe endstation CAMP@FLASH or LAMP@LCLS or a similar endstation at another FEL facility
fast XUV photodiode Opto Diode Corp. AXUVHS11
bias T Tektronix PSPL5575A
fast ( ≥2 GHz) oscilloscope LeCroy WaveMaster 8600A

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References

  1. Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. X-ray free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).
  2. Pellegrini, C. The history of X-ray free electron lasers. Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).
  3. Bostedt, C., et al. Experiments at FLASH. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).
  4. Fang, L., et al. Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006 (2014).
  5. Rudenko, A., Rolles, D. Time-resolved studies with FELs. J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).
  6. Bostedt, C., et al. Linac Coherent Light Source: The first five years. Rev. Mod. Phys. 88, 015007 (2016).
  7. Wernet, P., et al. Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution. Nature. 520, 78-81 (2015).
  8. McFarland, B. K. Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics. Nat. Commun. 5, 4235 (2014).
  9. Erk, B., et al. Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption. Science. 345, 288-291 (2014).
  10. Boll, R., et al. Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses. Struc. Dyn. 3, 043207 (2016).
  11. Amini, K., et al. Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization. Struct. Dyn. 5, 014301 (2018).
  12. Savelyev, E., et al. Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser. New J. Phys. 19, 043009 (2017).
  13. Dell'Angela, M., et al. Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser. Science. 339, 1302-1305 (2013).
  14. Öström, H., et al. Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru. Science. 347, 978-982 (2015).
  15. Ackermann, W., et al. Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window. Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).
  16. Feldhaus, J. FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002 (2010).
  17. Emma, P., et al. First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser. Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).
  18. Krikunova, M., et al. Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser. New J. Phys. 11, 123019 (2009).
  19. Johnsson, P., et al. Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer. Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).
  20. Glownia, J. M., et al. Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS. Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).
  21. Schulz, S., et al. Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser. Nat. Commun. 6, 5938 (2015).
  22. Strüder, L., et al. Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).
  23. Löhl, F., et al. Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser. Phys. Rev. Lett. 104, 144801 (2010).
  24. Czwalinna, M. K. Dissertation (PhD Thesis). , Universität Hamburg. (2012).
  25. Schorb, S., et al. X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser. Appl. Phys. Lett. 100, 121107 (2012).
  26. Beye, M., et al. X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution. Appl. Phys. Lett. 100, 121108 (2012).
  27. Bionta, M. R., et al. Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses. Rev. Sci. Instrum. 85, 083116 (2014).
  28. Redlin, H., et al. The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines. Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).
  29. Rolles, D., et al. Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules. J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035 (2014).
  30. Maltezopoulos, T., et al. Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses. New J. Phys. 10, 033026 (2008).
  31. Meyer, M., et al. Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields. Phys. Rev. A. 74, 011401 (2006).
  32. Radcliffe, P., et al. An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).
  33. Gagnon, E., et al. Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics. Science. 317, 1374-1378 (2007).
  34. Wernet, P., et al. Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule. Phys. Rev. Lett. 103, 013001 (2009).
  35. Calegari, F., et al. Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses. Science. 346, 336-339 (2014).

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Rolles, D., Boll, R., Erk, B., Rompotis, D., Manschwetus, B. An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers. J. Vis. Exp. (140), e57055, doi:10.3791/57055 (2018).

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